CN114361535B - 一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，包括以下步骤：S1、确定阻抗测试的操作条件；S2、将燃料电池堆中所有单片电池按照顺序划分为多组；S3、通过阻抗测试获取各电池组的电化学阻抗谱；S4、利用等效电路模型拟合阻抗数据获取等效电路模型中特定元件的阻值；S5、比较各电池组中特定元件的阻值并判断燃料电池堆中氢渗量最大的位置；S6、通过变压试验建立各电池组氢渗量与阻值之间的对应关系；S7、所述燃料电池堆的老化过程中，基于各电池组阻值的变化判断氢渗量的变化情况，并根据已建立的阻值与氢渗量的对应关系对各电池组的氢渗量进行估计。与现有技术相比，本发明具有低成本、测试速度快、准确度高等优点。
Description
技术领域
本发明涉及质子交换膜燃料电池技术领域，尤其是涉及一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池汽车凭借其工作温度低、转化效率高、环境友好和组装灵活等优点，已成为下一代电动汽车的重要发展方向之一，但就目前来看，燃料电池自身依然存在许多问题，其中寿命问题是制约燃料电池汽车商业化进程的关键因素之一，当前燃料电池寿命优化面临的首要问题就是如何量化燃料电池的寿命衰减，近年来，氢气渗透量已成为表征燃料电池老化状态的新晋指标之一，由于质子交换膜具有一定的孔隙特性，燃料电池在工作时，其阳极通入的氢气会不可避免地穿过电解质隔膜渗透至阴极。燃料电池内部氢渗的存在不仅降低了电池的工作效率，还会对催化层和膜结构造成不可逆损伤，随着质子交换膜的逐渐老化，燃料电池内部的氢渗量将不断增大，另一方面，由于燃料电池出厂后的初始性能存在一定差异，各单片电池在电堆内的使用环境也不完全相同，电堆氢渗的不一致性随着时间推移会被逐步放大，因此电堆氢渗分布的有效测量对于燃料电池的寿命预测、故障诊断和一致性评估都将具有重要意义。
燃料电池氢渗测量常用的方法之一是微量分析法，其原理是利用微量物质分析仪器测定燃料电池阴极排气中微量氢的体积分数，然后通过计算获取氢渗值，该方法仅可得到电堆整体的氢渗大小，无法辨识电堆中不同单片电池的氢渗大小差异，另一方面，该方法需要依赖昂贵的检测仪器，实施成本较高。
另一种常见的方法是伏安法，其原理是对燃料电池施加一定形式的电压激励，进而通过分析响应电流信号获取电池内部的氢渗流量值，伏安法仅适用于单体电池的氢渗测量，若在电堆两极间施加扫描电压，其内部各个单片电池的分压将发生不规则变化，不可控的电压激励无法实现相应的测试目的，若利用伏安法对电堆中各个单片电池进行逐个测量，周期性的电堆氢渗检测将耗费大量的时间，同时相应测试对硬件的通道数量会有较高要求，所以有必要开发一种低成本、测试速度快的电堆氢渗测量方法，以克服现有技术的局限性。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，包括以下步骤：
S1、确定阻抗测试的操作条件；
S2、将燃料电池堆中所有单片电池按照顺序划分为多组，每n个单片电池构成一组电池组并对应一个电压采集通道，其中n≥1；
S3、通过阻抗测试获取各电池组的电化学阻抗谱；
S4、利用等效电路模型拟合阻抗数据获取等效电路模型中特定元件的阻值；
S5、比较各电池组中特定元件的阻值并判断燃料电池堆中氢渗量最大的位置；
S6、通过变压试验建立各电池组氢渗量与阻值之间的对应关系；
S7、所述燃料电池堆的老化过程中，基于各电池组阻值的变化判断氢渗量的变化情况，并根据已建立的阻值与氢渗量的对应关系对各电池组的氢渗量进行估计。
所述的步骤S1中，阻抗测试在设定的进气环境下进行，即在燃料电池堆的阳极侧通入氢气，阴极侧通入惰性气体，其中，惰性气体采用氮气、除去氧气后的空气、稀有气体中一种或几种的混合气体。
所述的步骤S1中，阻抗测试的操作条件包括进气压力、进气湿度、燃料电池堆温度和交流阻抗测试参数，所述的进气压力、进气湿度和燃料电池堆温度在阻抗测试过程中保持恒定，交流阻抗测试参数包括用于阻抗测量的扰动信号形式、交流幅值和频率范围。
所述的步骤S3具体为：
通过可控电流源对燃料电池堆施加设定幅值且无直流偏置的扰动电流，同时采集扰动电流数据和各电池组的响应电压数据，基于采集的数据获取各电池组的电化学阻抗谱。
所述的等效电路模型由第一电阻元件R0、第二电阻元件R1和常相位角元件CPE组成，所述的第二电阻元件R1在与常相位角元件CPE并联后与第一电阻元件R0串联，并且以第二电阻元件R1作为特定元件，获取其阻值。
所述的步骤S5中，判断燃料电池堆中氢渗量较大的位置具体方式为：
相对于其余电池组，第二电阻元件R1阻值最小的电池组所处位置即为燃料电池堆氢渗量最大的位置。
所述的步骤S6具体包括以下步骤：
S61、在步骤S1中确定的操作条件基础上改变阳极侧的进气压力；
S62、测量各电池组在不同恒定进气压力下的氢渗量和对应的第二电阻元件R1阻值；
S63、针对各电池组建立第二电阻元件R1阻值与不同氢渗量的关系表或函数关系式。
所述的步骤S62中，通过伏安法或恒电流充电法测量氢渗量，通过步骤S2-S4实现第二电阻元件R1阻值的测量。
所述的步骤S7具体包括以下步骤：
S71、在燃料电池堆老化过程中，在步骤S1的操作条件下按照步骤S2～S4测量各电池组的第二电阻元件R1阻值；
S72、若测得某组电池的第二电阻元件R1阻值相对于上一时间点减小，则判断该电池组的氢渗量增大；
S73、分别根据建立的第二电阻元件R1阻值与氢渗量的关系表或第二电阻元件R1阻值与氢渗量的函数关系式估计得到该电池组的氢渗量。
所述的步骤S73中，若已建立各电池组第二电阻元件R1阻值与氢渗量的关系表，则将测得的各电池组的第二电阻元件R1阻值作为索引，利用插值查表法从已建立的关系表中查出对应的氢渗量，即为各电池组在该时间点的氢渗量估计值；若已建立各电池组第二电阻元件R1阻值与氢渗量的函数关系式，则将测得的各电池组的第二电阻元件R1阻值代入已建立的函数关系式中，计算出对应的氢渗量，即为各电池组在该时间点的氢渗量估计值。
与现有技术相比，本发明具有以下优点：
一、低成本：本方法基于电化学技术测量电堆的氢渗分布，根据等效电路模型中特定元件与氢渗量之间的关系实现了氢渗量的准确估计，本发明无需依赖昂贵的高精度分析仪器，并且支持多片电池合并检测，对数据采集通道数的要求较为灵活。
二、测试速度快：本方法中的交流阻抗测试以交变电流作为激励信号，电堆中各片电池的测试可同时进行，测试时间不随电池片数增加而延长。
附图说明
图1为本发明的总体流程示意图。
图2为实施例中用于阻抗数据拟合的等效电路模型示例图。
图3为实施例中通过等效电路模型拟合获取的各电池组阻值示例图。
图4为实施例中单组电池阻值与不同氢渗量的对应关系示例图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
如图1所示，本发明提供一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，该方法包括以下步骤：
S1、确定阻抗测试的操作条件；
S2、将燃料电池堆中所有单片电池按照顺序划分为若干组，n个单片电池形成一组对应一个电压采集通道，其中n≥1；
S3、通过阻抗测试获取各电池组的电化学阻抗谱；
S4、利用等效电路模型拟合阻抗数据获取等效电路模型中特定元件的阻值；
S5、比较各电池组中特定元件的阻值并判断燃料电池堆中氢渗量较大的位置；
S6、通过变压试验建立各电池组氢渗量与阻值之间的对应关系；
S7、所述燃料电池堆的老化过程中，基于各电池组阻值的变化判断氢渗量的变化情况，并根据已建立的阻值与氢渗量的对应关系对各电池组的氢渗量进行估计。
步骤S1中，阻抗测试在设定的进气环境下进行，即在燃料电池堆的阳极侧通入氢气，阴极侧通入惰性气体，其中，惰性气体采用氮气、除去氧气后的空气、稀有气体中一种或几种的混合气体；
操作条件包括进气压力、进气湿度、燃料电池堆温度和交流阻抗测试参数，进气压力、进气湿度、燃料电池堆温度在阻抗测试过程中保持恒定，交流阻抗测试参数包括用于阻抗测量的扰动信号形式、交流幅值和频率范围。
步骤S3中，通过阻抗测试获取各电池组的电化学阻抗谱的具体方式为：
通过可控电流源对燃料电池堆施加设定幅值的扰动电流(该扰动电流无直流偏置)，同时采集扰动电流数据和各电池组的响应电压数据，基于采集的数据计算得到各电池组的电化学阻抗谱。
步骤S4中，等效电路模型主要由电阻元件R0、电阻元件R1和常相位角元件CPE组成，电阻元件R1和常相位角元件CPE并联后与电阻元件R0串联，以电阻元件R1作为特定元件，并获取其阻值。
步骤S5中，判断燃料电池堆中氢渗量较大的位置具体方式为：
相对于其余电池，电阻元件R1阻值明显较小(最小)的那组电池所处位置即为燃料电池堆氢渗量较大(最大)的位置。
步骤S6具体包括以下步骤：
S61、在步骤S1操作条件的基础上改变氢气侧的进气压力；
S62、测量各电池组在不同恒定进气压力下的氢渗量和对应的R1阻值，氢渗量的测量通过伏安法或恒电流充电法实现，R1阻值则通过步骤S2-S4实现；
S63、针对各电池组建立R1阻值与不同氢渗量的关系表或函数关系式。
步骤S7具体包括以下步骤：
S71、在燃料电池堆老化过程中的某个时间点，在步骤S1操作条件下按照步骤S2～S4测量各电池组的R1阻值；
S72、若测得某组电池的R1阻值相对于上一时间点明显减小，则判断该组电池的氢渗量增大；
S73、若已建立各电池组R1阻值与氢渗量的关系表，则将测得的各电池组的R1阻值作为索引，利用插值查表法从已建立的关系表中查出对应的氢渗量，即为各电池组在该时间点的氢渗量估计值；若已建立各电池组R1阻值与氢渗量的函数关系式，则将测得的各电池组的R1阻值代入已建立的函数关系式中，计算出对应的氢渗量，即为各电池组在该时间点的氢渗量估计值。
实施例
本实施例的测试对象为的质子交换膜燃料电池短堆，实际应用中并不限于此。
以反应面积为25cm2、电池片数为10的燃料电池短堆为例，向其阳极通入氢气，阴极通入氮气，进气压力为大气压，进气湿度为50％，燃料电池堆温度保持在60℃。
将燃料电池堆中所有单片电池按照顺序划分为10组，1个单片电池形成一组对应一个电压采集通道，通过可控电流源对所述燃料电池堆施加小幅值的扰动电流，同时采集扰动电流数据和各电池组的响应电压数据，基于采集的数据计算得到各电池组的电化学阻抗谱。
图2是用于阻抗数据拟合的等效电路模型示例图，模型主要由电阻元件R0、电阻元件R1和常相位角元件CPE组成，电阻元件R1和常相位角元件CPE并联后与电阻元件R0串联。
图3为通过模型拟合获取的各电池组阻值示例图，相对于其余电池，第一组电池的R1阻值明显较小，因此第一组电池是燃料电池堆中氢渗量较大的位置。
基于前述操作条件，提高燃料电池堆氢气侧的进气压力，测量各电池组在不同恒定进气压力下的氢渗量和对应的R1阻值。氢渗量的测量通过伏安法实现。
图4为单组电池阻值与不同氢渗量的对应关系示例图。以图中所示的第一组电池的测量结果为例，在该燃料电池堆老化过程中的某个时间点，若在进气压力同为大气压的条件下测得第一组电池的R1阻值明显小于图中0kPa数据点的对应值，则判断该组电池的氢渗量增大，进一步将测得的R1阻值作为索引，根据已测得的阻值与氢渗量对应关系，插值获取该时间点下第一组电池的氢渗估计值。
以上所述仅为本发明的实施例，并不能够对本发明产生限制，凡是在本发明的精神与原则之内，都应在本发明的保护范围内。
Claims (7)
1.一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、确定阻抗测试的操作条件；
S2、将燃料电池堆中所有单片电池按照顺序划分为多组，每n个单片电池构成一组电池组并对应一个电压采集通道，其中n≥1；
S3、通过阻抗测试获取各电池组的电化学阻抗谱；
S4、利用等效电路模型拟合阻抗数据获取等效电路模型中特定元件的阻值；
S5、比较各电池组中特定元件的阻值并判断燃料电池堆中氢渗量最大的位置；
S6、通过变压试验建立各电池组氢渗量与阻值之间的对应关系；
S7、所述燃料电池堆的老化过程中，基于各电池组阻值的变化判断氢渗量的变化情况，并根据已建立的阻值与氢渗量的对应关系对各电池组的氢渗量进行估计；
所述的步骤S1中，阻抗测试在设定的进气环境下进行，即在燃料电池堆的阳极侧通入氢气，阴极侧通入氮气；
所述的等效电路模型由第一电阻元件R0、第二电阻元件R1和常相位角元件CPE组成，所述的第二电阻元件R1在与常相位角元件CPE并联后与第一电阻元件R0串联，并且以第二电阻元件R1作为特定元件，获取其阻值；
所述的步骤S6具体包括以下步骤：
S61、在步骤S1中确定的操作条件基础上改变阳极侧的进气压力；
S62、测量各电池组在不同恒定进气压力下的氢渗量和对应的第二电阻元件R1阻值；
S63、针对各电池组建立第二电阻元件R1阻值与不同氢渗量的关系表或函数关系式。
2.根据权利要求1所述的一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，所述的步骤S1中，阻抗测试的操作条件包括进气压力、进气湿度、燃料电池堆温度和交流阻抗测试参数，所述的进气压力、进气湿度和燃料电池堆温度在阻抗测试过程中保持恒定，交流阻抗测试参数包括用于阻抗测量的扰动信号形式、交流幅值和频率范围。
3.根据权利要求1所述的一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，所述的步骤S3具体为：
通过可控电流源对燃料电池堆施加设定幅值且无直流偏置的扰动电流，同时采集扰动电流数据和各电池组的响应电压数据，基于采集的数据获取各电池组的电化学阻抗谱。
4.根据权利要求1所述的一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，所述的步骤S5中，判断燃料电池堆中氢渗量较大的位置具体方式为：
相对于其余电池组，第二电阻元件R1阻值最小的电池组所处位置即为燃料电池堆氢渗量最大的位置。
5.根据权利要求1所述的一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，所述的步骤S62中，通过伏安法或恒电流充电法测量氢渗量，通过步骤S2-S4实现第二电阻元件R1阻值的测量。
6.根据权利要求1所述的一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，所述的步骤S7具体包括以下步骤：
S71、在燃料电池堆老化过程中，在步骤S1的操作条件下按照步骤S2～S4测量各电池组的第二电阻元件R1阻值；
S72、若测得某组电池的第二电阻元件R1阻值相对于上一时间点减小，则判断该电池组的氢渗量增大；
S73、分别根据建立的第二电阻元件R1阻值与氢渗量的关系表或第二电阻元件R1阻值与氢渗量的函数关系式估计得到该电池组的氢渗量。
7.根据权利要求6所述的一种基于电化学阻抗谱的燃料电池氢渗量评估方法，其特征在于，所述的步骤S73中，若已建立各电池组第二电阻元件R1阻值与氢渗量的关系表，则将测得的各电池组的第二电阻元件R1阻值作为索引，利用插值查表法从已建立的关系表中查出对应的氢渗量，即为各电池组在该时间点的氢渗量估计值；若已建立各电池组第二电阻元件R1阻值与氢渗量的函数关系式，则将测得的各电池组的第二电阻元件R1阻值代入已建立的函数关系式中，计算出对应的氢渗量，即为各电池组在该时间点的氢渗量估计值。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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