CN114350997B - 一种铀钼铌合金燃料芯块及其制备方法以及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种铀钼铌合金燃料芯块及其制备方法以及应用，所述方法包括以下步骤：S1：通过氢化去氢的方法将金属铀锭制备成铀粉末；S2：向铀粉末中添加钼粉末和铌粉末并混合均匀，形成一种铀钼铌金属粉末，其中钼的含量为6‑8wt.％，铌的含量为1‑2wt.％，然后在5‑8吨压力下将铀钼铌金属粉末压制成毛坯；S3：将毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7‑10℃/min的速度升温到1200‑1450℃，保温1.5h‑3h，再以7‑10℃/min的速度降温到800‑1000℃，保温3‑5h，随炉冷却，最终获得γ‑U的铀钼铌合金燃料芯块。本发明的制备工艺周期短，实现了γ相稳定的铀钼铌合金的制备。
Description
技术领域
本发明涉及铀基合金金属燃料芯块制备技术领域，更具体地涉及一种铀钼铌合金燃料芯块及其制备方法以及应用。
背景技术
铀-钼系合金具有良好的高温力学性能和抗辐照性能。普通的金属铀在668℃以下为α相，抗腐蚀性能和抗辐照性能都很差。它在辐照条件下会发生辐照生长。α铀是斜方晶格，各向异性，在辐照下晶体发生各向异性生长，晶格的[010]轴生长，[100]轴缩短，[001]轴基本不变。存在织构的铀会因此发生宏观尺寸的显著变化，导致燃料元件显著变形，强度降低以致破坏。相比常规α相铀，γ铀的辐照稳定性大大提高，立方结构的各向同性也有效降低了辐照生长的造成的畸变效应。为了提高燃料的辐照稳定性，通常采用在金属铀中加入少量合金元素，形成铀合金作为燃料材料。铀钼合金中的钼原子具有极慢的扩散速度，大大提高了γ相共析反应的热激活能和均热时间，这导致铀钼合金在常规条件下冷却至室温依然可以保持立方结构的亚稳态γ铀。加入足够量的能部分或完全稳定立方晶格γ相的合金元素，获得各向同性的品格结构，增强其抗辐照性能。
由于维持γ相稳定性的功能主要由Mo元素承担，第三元合金元素的含量不会太高。因此对它首要的要求就是中子吸收截面必须要小。而为了使熔点不致大幅下降，该合金元素的熔点也要求比较高，因此较好的选择是Nb。铀钼铌三元合金作为一种具有重要应用前景合金，国内外已有学者进行了相关研究，但大量的文献均没有对详细的制备工艺进行介绍。
目前，国内外现有技术通常采用真空感应熔炼和电弧熔炼等方法，以获得均质的铀合金，但同时存在工艺复杂的缺点，需要进行多次重复熔炼，不仅工艺周期长，同时增加了料损和杂质升高的风险。为此，迫切需要一种新的制备工艺，以解决上述问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种铀钼铌合金燃料芯块及其制备方法以及应用，从而解决现有技术中采用真空感应熔炼或电弧熔炼等方法制备铀钼铌三元合金，需要进行多次重复熔炼，不仅工艺周期长，同时增加了料损和杂质升高风险的问题。
为了解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：
根据本发明的第一方面，提供一种铀钼铌合金燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：S1：通过氢化去氢的方法将金属铀锭制备成铀粉末；S2：向所述铀粉末中添加钼粉末和铌粉末并混合均匀，形成一种铀钼铌金属粉末，其中钼的含量为6-8wt.％，铌的含量为1-2wt.％，然后在5-8吨压力下将所述铀钼铌金属粉末压制成毛坯；S3：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7-10℃/min的速度升温到1200-1450℃，保温1.5h-3h，再以7-10℃/min的速度降温到800-1000℃，保温3-5h，随后随炉冷却至室温，最终获得γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
步骤S1包括：将所述金属铀锭在氢气氛下加热至270-300℃，使所述金属铀锭以氢化物粉末的形式脱落下来，完成氢化，随后将所述氢化物粉末在真空下加热，使氢气解离释放，从而形成铀粉末。
步骤S2包括：使用压片机以5-8吨压力保持4-6min，将所述铀钼铌金属粉末压制成直径为5～15mm的毛坯。
步骤S3包括：将所述毛坯放入钨坩埚中，然后放入高温加热炉中高温处理。
根据本发明的一个优选方案，步骤S3包括：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7-10℃/min的速度升温到1200-1400℃，保温2-3h，再以7-10℃/min的速度降温到800-1000℃，保温3-5h，随后随炉冷却至室温，最终得到γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
根据本发明的另一优选方案，步骤S3包括：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7-10℃/min的速度升温到1300-1400℃，保温2-3h，再以7-10℃/min的速度降温到900-1000℃，保温3-5h，随后随炉冷却至室温，最终得到γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
根据本发明的一个优选方案，步骤S3包括：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7℃/min的速度升温到1300℃，保温2h，再以7℃/min的速度降温到1000℃，保温3h，随后随炉冷却至室温，最终得到γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
根据本发明提供的制备工艺，首先通过氢化去氢法将金属铀锭制备成铀粉末，然后将一定配比的钼粉、铌粉和铀粉末均匀混合并预压成型，对成型的U-Mo-Nb毛坯在氩气氛围下高温烧结、成分均匀化处理，最终获得γ-U的金属燃料芯块。本发明提供的制备工艺周期短，并且获得的铀钼铌燃料芯块具有γ相，由于γ相是各向同性的，大大降低燃料的辐照生长，因而本发明所制备的金属燃料芯块具有较好的抗辐照性能。
根据本发明的第二方面，提供一种铀钼铌合金燃料芯块，所述铀钼铌合金燃料芯块包括：6-8wt.％钼，1％-2wt.％铌，余量的铀和不可避免的杂质；所述铀钼铌合金燃料芯块中包含完全γ相的铀。
根据本发明的第三方面，提供一种如上面所述的铀钼铌合金燃料芯块的制备方法在核燃料领域的应用。
目前商用的核燃料主要为UO2复合燃料芯块，属于陶瓷型燃料，但该类型的燃料铀装量低，现今国际上开始研究新型核燃料，金属燃料属于其中一种，而金属材料通常是使用熔炼-热处理等工艺进行制备，而铀钼合金大部分也是通过熔炼-烧结制备金属燃料芯块，本发明通过大量实验摸索出粉末固相烧结的工艺也能制备出γ相的铀，同时一次直接形成了芯块。常规的烧结一般在1000℃以下用于成型工艺，而本发明摸索出更高和合适的温度来改变铀的相和芯块成型，一次完成。本发明采通过添加一定配比的Mo和Nb元素，并通过合理控制工艺参数，实现γ相稳定的铀钼铌合金的制备，最终制备得到了一种γ相铀钼铌三元合金的金属燃料芯块。
根据本发明提供的制备工艺，首先，步骤S3中的最高温度和保温时间最为关键，最高温度一方面是根据合金的熔点来确定的，要超过合金的熔点，另一方面为了使Mo和Nb扩散固溶到U中，需要一定的时间，温度越高扩散的越快，温度过高由会导致晶粒粗大影响合金的性能，本发明根据大量的实验摸索出合适的最高温度范围为1200-1450℃，保温时间为1.5h-3h。其次，步骤S2中Mo和Nb的含量配比也很关键，如果Mo和Nb的含量过低，不能够完全形成γ-U，会出现α-U，这样会导致燃料的辐照性能下降，同时如果含量过高会出现未完全固溶的Mo和Nb，形成第二相，降低铀装量。再次，步骤S2中的压力是使粉末形成毛坯的关键，若压力过低毛坯致密度不够，烧结后氧化严重，进而不能成为想要的芯块形状，本发明根据大量的实验摸索出合适的压力为5-8吨。
综上所述，根据本发明提供的这样一种铀钼铌合金燃料芯块的制备方法，有益效果如下：
1)成分均匀性较好：本发明采用粉末固相烧结工艺，通过氢化去氢法制备铀粉末，将U-Mo-Nb粉末混合均匀压制成型后烧结，实现γ相稳定性铀钼铌合金的制备，同时所制备的合金成分均匀性好；
2)制备工艺周期缩短：传统的熔炼工艺需要合金熔炼-合金粉末化-烧结制备γ相金属燃料芯块，而本发明采用的粉末固相烧结，采用一道工序即可改变铀的相和芯块成型，制备出γ相的铀钼铌金属燃料芯块，原材料损耗更低，工艺周期更短。
附图说明
图1是实施例1制备得到的铀钼铌金属燃料芯块的XRD结果；
图2是对比实施例1制备得到的铀钼铌金属燃料芯块的XRD结果；
图3是对比实施例2制备得到的铀钼金属燃料芯块的XRD结果。
具体实施方式
以下结合具体实施例，对本发明做进一步说明。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
实施例1
将铀锭在280℃/1h的条件下进行氢化实验，关闭氢气通入氩气，同时升温到500℃，保持2.5h，冷却到常温后得到金属铀粉末。
配备相应比例的U-Mo-Nb粉末，其中钼的含量为8wt.％，铌的含量为1.2wt.％，余量为铀，以及不可避免的杂质，混合均匀后，用压片机以7tons保持5min，压制成Φ10mm的毛坯。
在手套箱中将毛坯样品放入氩气氛围的加热炉中，以7℃/min加热到1300℃并保温2h，再以7℃/min降温到1000℃保温3h后，随炉冷却到室温，最终制备出U-Mo-Nb金属燃料芯块。
制备得到的铀钼铌金属燃料芯块的XRD结果如图1所示，该芯块为各向同性的γ-U芯块。
对比实施例1
将铀锭在280℃/1h进行氢化实验，关闭氢气通入氩气，同时升温到500℃，保持2.5h，冷却到常温后得到金属铀粉末。
配备相应比例的U-Mo-Nb粉末，其中钼的含量为8wt.％，铌的含量为1.2wt.％，余量为铀，以及不可避免的杂质，混合均匀后，用压片机以7tons保持5min，压制成Φ10mm的毛坯。
在手套箱中将毛坯样品放入氩气氛围的加热炉中，以7℃/min加热到1100℃并保温2h，再以7℃/min降温到1000℃保温3h后，随炉冷却到室温，最终制备出U-Mo-Nb金属燃料芯块。
该对比实施例1采用了与实施例1相同的铀钼铌含量以及基本相同的实验条件，唯一区别仅在于实施例1采用的最高保温温度为1300℃，而对比实施例1采用的最高保温温度为1100℃，所制备得到的铀钼铌金属燃料芯块的XRD结果如图2所示，根据该结果显示，除了γ-U之外，还明确检测到了α-U，由此说明最高保温温度为1100℃时不能完全形成γ-U。其原因在于，该最高保温温度无法使Mo和Nb有足够的时间均匀扩散固溶到U中。
对比实施例2
将铀锭在280℃/1h进行氢化实验，关闭氢气通入氩气，同时升温到500℃，保持2.5h，冷却到常温后得到金属铀粉末。
向铀粉末中添加8wt.％钼，得到相应比例的U-Mo粉末，混合均匀后，用压片机以7tons保持5min，压制成Φ10mm的毛坯。
在手套箱中将毛坯样品放入氩气氛围的加热炉中，以7℃/min加热到1300℃并保温2h，再以7℃/min降温到1000℃保温3h后，随炉冷却到室温，最终制备出U-Mo金属燃料芯块。
该对比实施例2采用了与实施例1基本相同的实验条件，唯一区别仅在于该对比实施例2未添加Nb元素，所制备得到的铀钼金属燃料芯块的XRD结果如图3所示，根据该结果显示，除了γ-U之外，可以看到同样出现了α-U，说明合金元素的含量配比同样对粉末固相烧结法制备γ-U有重要的影响。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。
Claims (8)
1.一种铀钼铌合金燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：通过氢化去氢的方法将金属铀锭制备成铀粉末，包括：将所述金属铀锭在氢气气氛下加热至270-300℃，使所述金属铀锭以氢化物粉末的形式脱落下来，完成氢化，随后将所述氢化物粉末在真空下加热，使氢气解离释放，从而形成铀粉末；
S2：向所述铀粉末中添加钼粉末和铌粉末并混合均匀，形成一种铀钼铌金属粉末，其中钼的含量为6-8wt.%，铌的含量为1-2wt.%，然后在5-8 吨压力下将所述铀钼铌金属粉末压制成毛坯；
S3：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7-10 ℃/min的速度升温到1200-1450 ℃，保温1.5 h-3 h，再以7-10 ℃/min的速度降温到800-1000 ℃，保温3-5 h，随后随炉冷却至室温，最终获得γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
2. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S2包括：使用压片机以5-8 吨压力保持4-6 min，将所述铀钼铌金属粉末压制成直径为5~15mm的毛坯。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S3包括：将所述毛坯放入钨坩埚中，然后放入高温加热炉中高温处理。
4. 根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S3包括：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7-10 ℃/min的速度升温到1200-1400 ℃，保温2-3 h，再以7-10 ℃/min的速度降温到800-1000 ℃，保温3-5 h，随后随炉冷却至室温，最终得到γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
5. 根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤S3包括：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7-10 ℃/min的速度升温到1300-1400 ℃，保温2 -3 h，再以7-10℃/min的速度降温到900-1000 ℃，保温3-5 h，随后随炉冷却至室温，最终得到γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
6. 根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，步骤S3包括：将所述毛坯放入氩气气氛的高温加热炉中，以7 ℃/min的速度升温到1300 ℃，保温2 h，再以7 ℃/min的速度降温到1000 ℃，保温3 h，随后随炉冷却至室温，最终得到γ-U的铀钼铌合金燃料芯块。
7. 一种根据权利要求1-6中任意一项所述的制备方法制备得到的铀钼铌合金燃料芯块，其特征在于，所述铀钼铌合金燃料芯块包括：6-8 wt.%钼，1 %-2 wt.%铌，余量的铀和不可避免的杂质；所述铀钼铌合金燃料芯块中包含完全γ相的铀。
8.一种根据权利要求1-6中任意一项所述的制备方法在核燃料领域的应用。
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