CN114252653B - 超快成像装置及其方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种超快成像装置及其方法，超快成像装置包括：超快激光器，用于产生探测激光和泵浦激光，其中泵浦激光用于激发样品；场发射***，其具有受探测激光激发生以成脉冲光电子或者受热发射热场电子的光阴极；以及照明***、成像***和探测器；还包括：第一拔出极，其具有第一电压的正电势，用于从光阴极分离出脉冲光电子；第二拔出极，其具有第二电压的正电势，用于驱动脉冲光电子向加速***加速移动，并将其聚焦；加速***用于将脉冲光电子加速到第三电压。本发明的装置和方法进一步提高了超快透射电镜的空间和时间分辨能力，并简化了光路调节复杂度。

Description

超快成像装置及其方法

技术领域

本发明涉及透射电镜领域，具体涉及一种超快成像装置及其方法。

背景技术

随着材料、物理、化学和生物科学医学领域的发展，在材料的动态过程研究中，对透射电子显微镜在另一个维度-时间分辨率上有了很大的要求，即要求能够观察到足够短的时间内的(比如纳秒，甚至飞秒)瞬间态。

基于超快激光和透射电子显微镜的超快成像技术优势在于能综合多种实验技术(原位、高低温、电场、磁场)，在高空间分辨率、能量分辨率和时间分辨率下研究物态的动力学行为。观察瞬间态及瞬时行为(如化学反应、结构形变或相变等)是理解化学、生物、物理以及材料科学中许多基本行为的关键。在化学领域，一个关键的问题是怎么理解化学反应的动力学过程和反应机理，比如催化剂不同活性位置的变化。在物理和材料科学中，研究各种相变行为的动力学过程，如结构相变、金属绝缘体转变以及不同相在外场条件下的竞争，是理解材料各种物理性能机理的基础。而在生物学和医学中，研究不同生物分子的结构，如细胞、蛋白质等，有利于理解其在生命体中的主要功能，能极大的促进现代医学和生物学的发展。

超快透射电子显微镜是超快激光(时间分辨)和电子显微镜(空间分辨)技术有机结合的产物，已经成为电子显微镜发展的重要新方向。超快透射电子显微镜平台是建立在现代电子显微镜平台的基础上，通过超快激光***，引入时间分辨，超快激光器发出的脉冲激光经过分光镜分为两束，其中一束作为探测脉冲，经过倍频、三倍频后聚焦到电子枪的阴极上产生超短电子脉冲；另一束作为泵浦激光，经过单频或者倍频后再经过延迟光路导入透射电镜中的样品室，最终聚焦到样品表面用于激发超快过程，采用泵浦探测技术结合超快激光的高时间分辨和透射电镜高空间分辨可以实现高时空分辨的物态结构的动力学图像研究。

超快电镜的关键技术是如何实现超快激光对阴极电子源的控制，和传统的透射电镜的性能一样，超快电镜的性能也是主要受阴极电子源影响很大，对于阴极灯丝直径比较大的热发射阴极来说，不论是单脉冲还是连续脉冲模式来说，光激发都能产生足够多的电子，光电子束斑一般都在几十个微米以上，这大大限制了光电子的亮度和空间相干性，发明人已经在第一代热发射阴极的透射电镜上成功实现了时间分辨功能，填补了国内超快电镜的技术空白，但由于其相干性、稳定性、球差色差的影响，从而大大限制了超快电镜的高分辨率的谱学、相干电子衍射以及电子全息的应用。

发明内容

针对现有技术存在的上述技术问题，本发明的第一方面提供了一种超快成像装置，包括：超快激光器，用于产生探测激光和泵浦激光，其中所述泵浦激光用于激发样品；场发射***，其具有受所述探测激光激发生以成脉冲光电子或者受热发射热场电子的光阴极；以及照明***、成像***和探测器；其特征在于，所述场发射***还包括：

第一拔出极，其具有第一电压的正电势，用于从所述光阴极分离出所述脉冲光电子；

第二拔出极，其具有第二电压的正电势，用于驱动所述脉冲光电子向加速***加速移动，并将其聚焦；

其中所述加速***用于将所述脉冲光电子加速到第三电压。

优选的，所述第一电压的范围在0kV-4.5kV之间；所述第二电压的范围在5kV-8.5kV之间；以及所述第三电压的范围在80kV-200kV之间，优选为80kV,120kV,160kV或200kV。

优选的，还包括布置在所述场发射***和照明***之间的激光引入港以及与其配合的调节杆，所述激光引入港为具有顶壁、底壁和侧壁的腔体，所述侧壁上具有反射镜调节口，以及所述调节杆在其一端具有反射镜，所述反射镜和调节杆的一部分被所述反射镜调节口密封在所述激光引入港的腔体内且所述调节杆可以平动或者转动。

优选的，所述激光引入港的侧壁上还具有第一激光引入窗口和用于外接到真空离子泵的离子泵接口，所述顶壁和底壁上相对布置有第一开口和第二开口以供所述探测激光和/或脉冲光电子通过。

优选的，所述反射镜设置有多个在0.7mm至1.0mm范围内的不同宽度的平行狭缝。

优选的，所述激光引入港由无磁不锈钢材料或钨青铜材料构成，所述第一激光引入窗口包括镀有紫外线增透膜的熔融石英玻璃。

优选的，所述的超快成像装置还包括分束器、第一和第二激光频率转换元件、第一和第二聚焦透镜、第一和第二激光位置监控设备和延迟器，其中：

所述超快激光器输出激光，经过所述分束器分为两束，其中一束所述激光经过所述第一激光频率转换元件产生探测激光，所述探测激光经过所述第一聚焦透镜进入所述激光引入港，所述第一激光位置监控设备用于监控所述探测激光入射到所述光阴极的光斑位置的偏移；另一束所述激光经过所述第二激光频率转换元件产生泵浦激光，所述第二激光位置监控设备用于监控所述泵浦激光入射到所述样品上的光斑位置的偏移。

本发明的第二方面提供了一种用于前述超快成像装置的方法，包括：

(1)使所述探测激光精确照射在所述光阴极上并产生所述脉冲光电子，所述脉冲光电子照射所述样品并获得衍射或显微图像信息；

(2)使所述泵浦激光与所述脉冲光电子照射在所述样品上的同一位置处并产生超快过程；

(3)根据所述超快过程的电子能量损失谱确定所述脉冲光电子与所述泵浦激光的作用时间零点以及确定其空间重合点；

(4)根据所确定的时间零点和空间重合点，获得所述泵浦激光和探测激光之间的不同时间延迟的至少一个所述衍射或显微图像信息，以获得所述超快过程中的衍射或显微图像。

优选的，步骤(1)还包括：

(1.1)，通过使所述光阴极发射热场电子，确定所述光阴极发光光路；

(1.2)，调节所述探测激光使其按所述光阴极发光光路照射所述光阴极；

(1.3)，使所述探测激光精确照射所述光阴极。

优选的，步骤(2)还包括：

(2.1)，利用荧光材料作为所述样品，根据其所发射的荧光确定所述样品发光路线；

(2.2)，调节所述泵浦激光使其按所述样品发光路线照射所述样品；

(2.3)，使所述泵浦激光精确照射所述样品。

优选的，步骤(3)中根据所述超快过程的电子能量损失谱确定所述脉冲光电子与所述泵浦激光的作用时间零点的步骤包括：

(3.1)，将多壁碳纳米管作为所述样品，利用所述泵浦激光在衍射模式下使所述多壁碳纳米管受激发而径向膨胀，通过判断所述径向膨胀的样品位置和起始时间初步确定所述脉冲光电子与所述泵浦激光的所述作用时间零点和空间重合点；

(3.2)，利用激光在样品表面产生的近场效应，通过电子能量损失谱确定零损失峰及其两侧整数倍光子能量处的多个卫星峰，并将该零损失峰值对应的时刻确定为时间零点，其中，所述卫星峰仅出现在时间零点两侧且其持续时间等于所述脉冲光电子脉宽与所述泵浦激光脉宽的卷积。

根据本发明的超快成像装置和方法进一步提高了超快透射电镜的空间和时间分辨能力，并简化了光路调节复杂度。

附图说明

以下参照附图对本发明实施例作进一步说明，其中：

图1是现有技术中的超快成像装置的结构示意图；

图2是本发明的一个较佳实施例的超快成像装置的结构示意图；

图3和图4描述了根据本发明实施的所述激光引入港以及调节杆的立体示意图；

图5示出了根据图2的超快成像装置在热场发射模式下拍摄的形貌图和衍射照片、电子能量损失谱及其电子全息结果。其中a为标准金标样的形貌图，b单晶金的电子衍射，c是电子能量损失谱，d是Fe纳米颗粒的电子全息图；

图6示出了根据图2的超快成像装置在光发射模式下拍摄结果和测得信息。

图7举例示出了根据图2的超快成像装置计算时间零点的各步骤的实验获得数据。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图通过具体实施例对本发明进一步详细说明。

图1示出了现有技术中的一种超快成像装置，其中，超快激光器1生成激光并由分束器3分为两束，第一束激光经过第一激光频率转换元件4生成探测激光，经过第一聚焦透镜9聚焦，从激光引入窗口13入射到电子枪26的反射镜17，由其反射后照射在光阴极19并激发脉冲光电子，脉冲光电子经过加速***20加速，并由照明***22聚焦后照射在样品室27中的样品23上；另一束激光经过第二激光频率转换元件5生成泵浦激光，经过延迟器8延迟以及第二聚焦透镜10聚焦，从激光引入窗口14入射到样品室27的反射镜18并照射在探测激光所聚焦的样品23表面，其中在第二聚焦透镜10和激光引入窗口14之间还布置有激光位置监控设备16，用于调整泵浦激光的光路。泵浦激光激发被测样品23表面产生超快过程，探测激光探测该过程并由探测器25接收并分析被测样品23的显微及衍射等信号；该超快成像装置还包括外接真空设备。

图2为根据本发明一个实施例的一种超快成像装置200结构示意图。其用于使脉冲激光诱导透射电镜场发射阴极，超快成像装置200包括：

(1)，超快激光***，其包括超快激光器201、分束器203、第一激光频率转换元件207、第一聚焦透镜209及承载其的第一三维电控位移台210、第一激光位置监控设备213；以及第二激光频率转换元件204、延迟器206、第二聚焦透镜215及承载其的第二三维电控位移台214、第二激光位置监控设备218。所述超快激光***用于将超快激光器201产生的激光转换成预定特征的探测激光及泵浦激光。

根据本发明的一个实施例，超快激光器201为可调谐飞秒激光器，其波长在210nm和16um之间可调，输出功率大于10W，重复频率在1-1MHz之间可调，最大脉冲能量大于400uJ，脉冲宽度在190fs-10ps可调。分束器203为半透半反介质膜分束镜；第一激光频率转换元件207和第二激光频率转换元件204采用BBO晶体通过相位匹配实现倍频、三倍频或光参量放大过程；延迟器206包括电控位移台与中空回射镜，所述电控位移台的精度为1μm和/或行程为1m；所述第一和第二激光位置监控设备213和218分别包括光束取样镜片212和216、位置敏感探测器211和217，所述光束取样镜片从所述泵浦激光中分出部分激光照射在所述位置敏感探测器上。所述光束取样镜片可以为分束片。所述位置敏感探测器可以为CCD，更优选的所述位置的探测器可以为直接电子探测器和能量过滤***。

(2)，场发射***232，其包括光阴极221、抑制极222、第一拔出极223，第二拔出极224，加速***225，可变限制光阑226，用于将探测激光转换成脉冲光电子，并加速到指定电压。

(3)，激光引入港233，其为腔体形状，包括第一激光引入窗口219、反射镜227，第一通孔2331和第二通孔(将结合图3详细描述)。激光引入港233还具有贯通其壁的反射镜调节口和可由外部的调节杆2335调节其位置和角度(将结合图3中详细描述)。场发射***232的光阴极221、抑制极222、第一拔出极223，第二拔出极224，加速***225，可变限制光阑226以及激光引入港233的反射镜227，第一通孔2331和第二通孔用于彼此配合形成完整的光路以供探测激光和由其激发的脉冲光电子通过。其中反射镜227为平面反射镜，其为表面抛光的金属Mo。

(4)，显微镜***234，其包括照明***228，成像***229及投影***230和样品室235。其中，照明***228，成像***229及投影***230用于将脉冲光电子照射到样品上，并且产生放大的显微图像以及衍射信息；样品室235包括第二激光引入窗口220、第二反射镜237，用于放置并将泵浦激光精确照射到被测样品上。其中场发射***232和显微镜***234可以是集成的整体。

(5)，探测器231，其用于接收并分析被测样品的显微及衍射等信号。

(6)，真空设备(图2未示出)，其用于使场发射***、激光引入港、光发射阴极、显微镜***234及其样品室235均保持高真空度。

图3示出了根据本发明实施例的所述激光引入港233的立体示意图，图4示出了调节杆2335的立体示意图。其中，如图3所示的激光引入港233大致为中空圆柱状腔体，如图4所示的调节杆2335用于将布置在其一端的反射镜227设置在激光引入港233腔体内部并密封；调节杆2335的另一端具有握持部，可以从激光引入港233外部方便地调节反射镜227的转动角度以及沿着该调节杆2335伸入激光引入港233内部的深度。

具体的，激光引入港233的腔体具有基本为圆形的顶壁2332和与其相对布置的底壁，以及在顶壁2332和底壁之间合围的侧壁。其中，所述第一通孔2331位于顶壁2332中心；顶壁2332和第一通孔2331布置为与场发射***32使用胶圈密封的连通。布置于底壁中心的第二通孔与顶壁2332中心处的第一通孔2331位置相对应；底壁以及第二通孔布置为与显微镜***234使用胶圈密封的连通。第一激光入射窗口219、反射镜调节口2333，离子泵接口2334分别布置在激光引入港233的侧壁上。其中第一激光引入窗口219对紫外光透明，可选用镀紫外增透膜的紫外熔融石英玻璃，所述熔融石英玻璃的厚度为5mm，直径为25mm。离子泵接口2334为刀口法兰，型号可以是例如CF35，用于外接高速离子泵，进一步提升光阴极221及激光入射港233内的真空，减少脉冲光电子在传输过程中引起的空间电荷效应。

如图4所示，调节杆2335在其一端具有反射镜227，其中反射镜227用于布置在激光引入港233的腔体内部，调节杆2335大致呈长的直杆状，其一端通过不锈钢夹片和透气螺钉与反射镜227连接，另一端具有持握端。调节杆2335的直径被设置为恰好穿过反射镜调节口2333，因此可以在其贯穿的***激光引入港233之后将其与反射镜调节口2333密封连接。反射镜227被布置为具有多个平行布置的宽度不同的狭缝2271用于电子束的通过，可以通过调节调节杆2335的倾转角度和前后平移位置(相对于反射镜调节口2333)而精确调节探测激光的光路以及照射光阴极的精确角度。

根据本发明的一个优选实施例，激光引入港233的第一通孔2331以及第二通孔、第一激光入射窗口219、反射镜调节口2333、离子泵接口2334均为圆形接口，优选为KF法兰接口。第一激光入射窗口219的直径可以介于16mm～100mm之间，其材料可以选择对波长在210-500nm之间的光透过率比较高(例如大于95％)的其他材料，窗口形状也可以为其他形状，如方形；调节杆2335可手动调节或电动调节。激光引入港233的直径可以与柱状的场发射透射电子显微镜外壳直径一致，其高度在5cm-16cm之间，优选为9cm，但该尺寸并非对本发明的限制。

下面结合图2详细说明该超快成像装置200的各组件之间协同工作的原理。

超快激光器201输出的飞秒或纳秒激光沿光路202，经过分束器203后产生两束激光，一束为探测激光，经由光路208入射到光阴极221以用于产生光电子，另一束为泵浦激光，经由光路205入射到样品室235中以用于激发样品。超快激光器201可以产生一系列具有确定脉冲宽度与脉冲间隔的光脉冲。

其中，探测激光是通过第一激光频率转换元件207(通常是三倍频装置)而产生(通常为紫外激光)。探测激光依次经过放置在第一三维电控位移台210上的第一聚焦透镜209聚焦，经过第一激光位置监控***213并通过激光引入港233的第一激光引入窗口219(或光学窗口)进入其腔体后通过反射镜227反射，并穿过激光引入港233的第一通孔331入射到光阴极221上，产生光电子。

其中，第一聚焦透镜209可选择为镀紫外增透膜的平凸石英玻璃透镜，根据实际需要选择第一聚焦透镜209的焦距大小，一般选择焦距500mm。第一三维电控位移台210可选用三个马达控制的一维电控位移台组装而成，用于调节第一聚焦透镜209的位置，从而调节探测激光经第一聚焦透镜209聚焦后的焦点位置。第一激光位置监控***213，用于监视并控制探测激光入射到光阴极221的光斑位置漂移。第一激光位置监控***213由光束取样镜片212和位置敏感探测器211组成，光束取样镜片212将探测激光28从主光路上分出小部分激光照射在位置敏感探测器211上，位置敏感探测器211通过探测分束光位置的偏移即可反映光斑位置的偏移，通过反馈调节光路前端的光学元件，即可实现光阴极221处光斑位置的实时校正。在本实施例中，为了控制所述探测激光入射到光阴极221所激发脉冲光电子以达到高聚合度，防止散射角过大，采用了比现有技术更小的光阴极221，其具有热场发射灯丝，灯丝直径范围为10nm-5um，更优选的为100nm-2um，所述灯丝材质可以是ZrO/W(100)、W(100)/ZrO、W(100)、W(110)、W(310)，光阴极221能够同时实现场发射与光发射模式。所述脉冲光电子脉冲宽度为190fs～10ps，单脉冲剂量为1～106电子数，电子能量为80keV～200keV；光阴极更小的尺寸对激光照射位置的精准度要求更高，而第一激光位置监控***213有利于对光路精准度进行有效控制，同时其用于纠正由于光学***不稳定性而使光斑位置随时间漂移，造成对样品观测位置处的激发信号强度和位置的偏离。

受到探测激光照射的场发射***232的光阴极221产生脉冲光电子，依次经过第一拔出极223，第二拔出极224和加速***225。具体的，当光阴极221被探测激光照射并产生向各个方向的脉冲光电子时，只有射向样品室235的脉冲光电子是需要的，而其余方向的脉冲光电子会对测量结果构成潜在的干扰因素。因此抑制极222布置在光阴极221被照射尖端区域周围，其相对光阴极221具有负电势，将相对于该期望光路散射角较大的部分电子抑制在该光路之外以免其干扰对样品的测量过程。如图2所示的第一拔出极223和第二拔出极224相对光阴极221具有正电势，第一拔出极223产生将脉冲光电子抽出来的“抽出电压”，它会产生强电场使脉冲光电子从光阴极221的针尖隧穿出来，第二拔出极224用于将第一拔出极223拔出的电子加速和聚焦，以便吸引上述生成的脉冲光电子基本沿着该期望光路方向前进，进入到加速***225。其中，第一拔出极223的第一电压调节范围为0kV-4.5kV，而第二拔出极224的第二电压调节范围为5kV-8.5kV。其中，经过第一拔出极223作用的脉冲光电子仅仅是一个大致沿着期望光路方向且具有较大横截面的电子团簇或者包络，其精度仍然不够理想，同时由于本实施例引入了具有尺寸不可忽略的激光引入港233，导致脉冲光电子从激发到入射到样品表面经过的路程增加，因此其更容易发散。第二拔出极224结合第一拔出极223可以有效地调控脉冲光电子前进到目标样品上的聚焦精细度以及单位时间电子通过量。经过抑制极和第一、第二拔出极的以上三次筛选，筛出的高度相干电子进入加速***225并加速到预定的第三电压，其中加速***具有高压特征，典型的第三电压数值可以是80kV至200kV中的一个，优选为80kV,120kV,160kV或200kV。加速后的脉冲光电子经过限制光阑226并输出。由于本实施例采用了更小的光阴极以及输出了更少的脉冲光电子，因此将现有技术中的光阑替换为设置为可变尺寸的限制光阑226，可以通过调节其孔径变化使得其孔径更大(比如增大到3mm直径)，电子通过量更高，甚至可以取消该处的光阑。因此可以提高光电子的成像效率。

超快激光器201输出的另一部分激光经过第二频率转换装置24，产生不同波长的脉冲激光，以满足不同样品激发和研究需要。第二频率转换装置24可以为倍频***、三倍频***或光参量放大***，能够实现激光波长从210nm一直到16μm连续可调。经第二激光频率转换元件204产生的泵浦激光沿着光路205被引入延迟器206(也可以为其他光学延迟线)，使得泵浦激光与探测激光有一定的时间延迟。

与探测激光所经过的光路类似，延迟器206输出的泵浦激光依次通过放置在第二三维电控位移台214上的第二聚焦透镜215聚焦，经过第二激光位置监控***218并通过第二激光引入窗口220(或光学窗口)进入电子显微镜***体234。

其中，第二激光引入窗口220对可见光透明，可选用镀可见光增透膜的紫外熔融石英玻璃。第二聚焦透镜215可选择镀可见增透膜的平凸石英玻璃透镜，根据实际需要选择透镜215的焦距大小，一般选择焦距500mm。第二三维电控位移台214可选用三个马达控制的一维电控位移台组装而成，用于调节第二聚焦透镜215的位置，从而调节泵浦激光经第二聚焦透镜215聚焦后的焦点位置。此外，与第一激光位置监控***213类似，第二激光位置监控***218包括光束取样镜片216和位置敏感探测器217。其用于纠正由于光学***不稳定性而使光斑位置随时间漂移，造成对样品观测位置处的激发信号强度和位置的偏离。

样品室包括第二激光引入窗口220，第二反射镜237。泵浦激光经第二聚焦透镜215聚焦后，经第二反射镜237反射，照射在被测样品上，激发被测样品产生超快过程。

经加速***225加速后的脉冲光电子再次穿越激光引入港233并通过其第二通孔进入显微镜***234，经照明***228引导进入样品室235，会聚在被测样品上，脉冲光电子与样品相互作用，产生携带样品特征信息的图像，经成像***230，在探测器231处形成衍射、图像和谱学信号，并被探测器231记录。构成照明***228和成像***230的多个电磁透镜具有放大、偏转和平移功能。探测器231可以为照相底片、成像板、闪烁体CCD相机、直接电子探测相机，以及用于获得电子能量损失谱的能量过滤***等。

图3所示的激光引入港233的顶壁2332和底壁分别通过六角固定螺钉2336与场发射***232和显微镜***234连通。为了保证连接部位的密封，在激光引入港233的顶壁2332和底壁外侧各有一个密封圈以保证整体内部的真空度。

通过设置激光引入港233，并配合有密封贯通其的调节杆2335，本实施例的超快成像装置200在现有技术的场发射透射电镜基础上能够在高真空环境下无需拆卸各组合部件即可灵活并且精准地通过例如前后平动该调节杆，以及拧转使其转动而调整入射到光阴极的探测激光的角度，散射角光通量和聚焦点，降低了设备操作复杂度。

在光发射模式下，光阴极221需要先将灯丝温度降到1400K以下以至完全没有热场电子被发射出来，然后利用光电效应通过探测激光将脉冲光电子激发出来用于成像。而在热场发射模式下，光阴极221的灯丝温度调节范围为300～1800K。先将灯丝加热到1800K，再给灯丝施加一定的拔出电场，通过第一拔出极223将热激发电子拔出，通过第二拔出极224控制该电子束的聚焦度，尽可能使筛选出的电子以更好的聚焦度进入成像***。

本实施例中设置第二拔出极224能够有效地控制该电子团簇或者包络以具有更小的散射角或者具有更大的会聚角，其结合第一拔出极223协同调整各自电压值，可以有效地调控脉冲光电子前进到目标样品上的聚焦精细度以及单位时间电子通过量。

超快激光器201还可以为其他类型的可以产生飞秒或者纳秒的激光器。

反射镜227还可是表面抛光的金属Al或者镀有Mo，Al等材料的高反射率和高导电率材料的反射镜。

引入港233、调节杆2335等均采用无磁不锈钢材料制成，但本发明并不限于此，这些部件也可以为钨青铜或者没有磁性和不能被磁化的材料。

场发射***232和显微镜***234通常是一起集成在场发射透射电镜中的，并且可商购获得。本实施例中，场发射透射电镜中本体采用的是JEOL公司的2100F场发射透射电镜。

另外还可以根据所需脉冲光电子性质适当选用不同的场参数，其范围并不脱离本申请的思想涵盖范围。

图5示出了根据图2的超快成像装置200在热场发射模式下拍摄的形貌图和衍射照片、电子能量损失谱及其电子全息结果。图5中，a是金标样的高分像,图像分辨率0.23nm；b是单晶金的电子衍射图，c是电子能量损失谱，分辨率约1eV；d为铁纳米颗粒的电子全息结果。可以看出利用本实例中的热场发射功能下，空间分辨率同样相当高。

图6示出了根据图2的超快成像装置200在光发射模式下拍摄各种样品的测得信息。其中，a是光发射模式的光斑，大小为2nm；b金单晶的电子衍射；c是PbFeO3样品的磁畴结构；d是石墨样品的高分辨像；e是光发射模式下的电子能量损失谱；f和g分别是铁纳米线的电子全息图和相位信息。可以看出利用本实施例中，所获得的光电子具有很好的电子相干性。光发射图像空间分辨率最高可以达到0.34纳米。

图7示出了根据本发明实施例的超快成像装置的计算时间零点的各步骤的实验获得数据。其中(a)为负时间延迟(t＝-10ps)和正时间延迟(t＝20ps)的衍射花样以及两者差值；(b)为(100)衍射环的强度衰减随时间演化关系，(c)为不同时间延迟下的电子能量损失谱(如前文所述，其通过能量过滤***获得)。电子与光子产生互作用时，在零损失峰两侧，整倍的光量子能量处出现一系列的卫星峰。计算时间零点具体步骤如下：

第一，使探测激光精确照射在光阴极221上并产生脉冲光电子，脉冲光电子照射到样品上，通过成像***230获得衍射或显微图像信息并由探测器231记录。根据本发明的一个实施例，使探测激光精确照射在光阴极221包括步骤：

(1)，通过使光阴极221发射热场电子，确定所述光阴极221发光光路；

(2)，调节探测激光使其按所述光阴极221发光光路进入场发射***232并照射光阴极221；

(3)，根据第一激光位置监控***213，通过调整第一三维电控位移台210以调节所述第一聚焦透镜209的位置，以及通过调节杆2335调节反光镜227，使所述探测激光经过所述第一聚焦透镜209精确照射在光阴极221上，以及所述脉冲光电子能够通过所述反光镜227的狭缝进入样品室235。

第二，使泵浦激光与脉冲光电子精确照射在样品上的同一位置处并产生超快过程。根据本发明的一个实施例，使所述泵浦激光与所述脉冲光电子精确照射在样品上的方法包括如下步骤：

(1)，将样品布置为荧光材料，如硫化锌，将脉冲光电子束经照明***228聚焦后，照射在样品室235的样品所在位置，根据其由所述脉冲光电子发射的荧光确定样品发光路线。通过第二激光引入窗口220可以观察到荧光材料发射的绿光；在需要泵浦激光经过的光路上设置两个限制光阑，使得荧光材料发射的亮光通过两个限制光阑；

(2)，将一束泵浦激光引入样品室235使其照射到样品被脉冲光电子束所聚集的区域上，调节所述泵浦激光，使其通过两个限制光阑，按样品发光路线进入所述样品室235；

(3)，放置第二聚焦透镜215，调整第二三维电控位移台214以调节所述第二聚焦透镜15的位置，使经过第二聚焦透镜215的泵浦激光仍然可以透过限制光阑精确照射在所述样品所在位置。

第三，根据所述超快过程的电子能量损失谱寻找电子脉冲与激光脉冲时间零点。其过程主要包括：

(1)，初步确定样品的超快过程空间信息：采用逐步扫描的方式调节第二三维电控位移台214的XY位置，使得泵浦激光可以穿过样品所在位置，通过成像***234的镜筒内壁多次反射，照射到探测器231上，形成一个圆环形散射光斑，此时泵浦激光离样品所在位置已经比较接近；

(2)，精确确定样品的超快过程的空间信息：以多壁碳纳米管作为样品，通过多壁碳纳米管在泵浦激光照射下产生的晶格膨胀而进一步精确确定其位置；具体的，扫描第二三维位移台14中的X轴(或Y轴)位置，同时记录每一个X位置处的多壁碳纳米管衍射花样，通过径向积分可以得到衍射环位置，衍射环位置会随着X轴位置的调节发生变化，其反映了泵浦激光不同位置处照射样品时产生不同程度的膨胀，位置变化最大处即为泵浦激光的中心位置；其中，还需要测量进入所述激光引入窗口之前的泵浦光路和探测光路的光程差；测量所述泵浦激光到达所述样品与所述探测激光到达所述光阴极各自所走的光程；计算脉冲光电子到达所述样品所需的时间并换算成光程；根据所获得的各个光程重新调整所述超快成像装置光路，使得时间零点的最终位置位于所述延迟器8的中间位置；调节第二三维位移台14的Z轴位置，使得多壁碳纳米管膨胀幅度最大，此时泵浦激光经第二聚焦透镜15聚焦后的焦点准确地落在样品处。

(3)，初步确定样品的超快过程时间零点信息：利用热场发射电子确定多壁碳纳米管的基本特性。调节探测激光产生脉冲光电子，并通过成像***30，探测***31获得多壁碳纳米管样品的衍射图像。

改变泵浦激光与探测激光之间的时间延迟，分别得到时间零点前后(例如，t＝-10皮秒、t＝+20皮秒，负号代表泵浦激光到来之前)的两个瞬间的多壁碳纳米管衍射信息。

将t＝+20皮秒的衍射图像扣除t＝-10皮秒的衍射图像，得到两者之间的差异，该差异反映了纳米管层间的膨胀，类似的，计算不同时间延迟所对应的一系列的所述差异值，找出膨胀最大的位置即为时间零点，该手段对时间零点的分辨率为2ps，仍然需要进一步精确确定。

(4)，精确确定样品的超快过程的时间零点信息：根据上一步骤所确定的时间零点，结合电子能量损失谱，寻找电子与光子产生互作用时的电子能量损失谱零峰以及其两侧整数倍光子能量处的一系列卫星峰；其中卫星峰仅出现在时间零点附近，且持续时间很短，约为电子脉宽与激光脉宽的卷积；由此所确定的电子能量损失谱零峰即对应精确时间零点，其时间分辨率小于500fs。

根据所确定的时间零点，可以精确记录不同的所述泵浦激光和所述探测激光之间的时间延迟对应的所述样品的衍射或显微图像信息；将其组合得到所述样品被泵浦激光激发后发生超快过程中的衍射或显微图像。

根据上述方法以及根据本发明的超快成像装置，可以观察物质在飞秒到纳秒时间尺度，以及原子空间尺度上发生的，各种超快结构变化过程，实现了时间分辨超快电子衍射和图像，超快电子能量损失谱以及超快电子全息等功能。

其能够实现单晶、多晶样品的原位激光激发以及超快衍射及显微图像测量，时间分辨率≤300fs，能量分辨率≤2eV，还可以和多种原位技术结合实现电场、磁场、高低温的调节，样品温度范围10K-1200K。

所述超快透射电子显微镜***能细致地测试样品在不同激光参数及环境温度下的超快结构变化过程，包括不同激发波长、脉冲宽度、激光功率、重复频率，以及样品温度等，采集到的信号包括衍射、显微图像以及能量损失谱等，通过分析衍射峰位置、强度，图像衬度变化等分析超快结构变化过程。

虽然上述确定脉冲激光和泵浦激光作用时间零点并根据其获得样品超快过程图像等信息的具体方法和步骤是通过例如图2的本发明的优选实施例的超快成像装置200进行描述的，但是该方法并不局限于此，类似的可以使用例如图1所示的现有技术中的超快成像装置结合能量过滤***以获得电子能量损失谱，然后确定零峰以及两侧的卫星峰特征，并将该零峰位置对应时刻作为作用零点。

虽然本发明已经通过优选实施例进行了描述，然而本发明并非局限于这里所描述的实施例，在不脱离本发明范围的情况下还包括所作出的各种改变以及变化。

Claims (12)

1.一种超快成像装置，包括：超快激光器，用于产生探测激光和泵浦激光，其中所述泵浦激光用于激发样品；场发射***，其具有受所述探测激光激发以生成脉冲光电子的或者受热发射热场电子的光阴极；以及照明***、成像***和探测器；其中，所述场发射***接收所述超快激光器产生的所述探测激光并能够根据其生成所述脉冲光电子，所述照明***将所述脉冲光电子聚焦到所述样品并经由所述成像***获得衍射或显微图像信息以被所述探测器探测；

其特征在于，所述场发射***还包括：

第一拔出极，其具有第一电压的正电势，用于从所述光阴极分离出所述脉冲光电子；

第二拔出极，其具有第二电压的正电势，用于驱动所述脉冲光电子向加速***加速移动，并由所述照明***将其聚焦；

其中所述加速***用于将所述脉冲光电子加速到第三电压。

2.根据权利要求1所述的超快成像装置，其特征在于，

所述第一电压的范围在0kV-4.5kV之间；

所述第二电压的范围在5kV-8.5 kV之间；以及

所述第三电压的范围在80kV-200kV之间。

3.根据权利要求1所述的超快成像装置，其特征在于，还包括布置在所述场发射***和照明***之间的用于引入所述探测激光的激光引入港以及与其配合的调节杆，所述激光引入港为具有顶壁、底壁和侧壁的腔体，所述侧壁上具有反射镜调节口，以及所述调节杆在其一端具有反射镜，所述反射镜和调节杆的一部分被所述反射镜调节口密封在所述激光引入港的腔体内且所述调节杆可以平动或者转动。

4.根据权利要求3所述的超快成像装置，其特征在于，所述反射镜设置有多个在0.7mm至1.0mm范围内的不同宽度的平行狭缝。

5.根据权利要求3所述的超快成像装置，其特征在于，所述激光引入港的侧壁上还具有第一激光引入窗口和用于外接到真空离子泵的离子泵接口，所述顶壁和底壁上相对布置有第一开口和第二开口以供所述探测激光和/或脉冲光电子通过。

6.根据权利要求5所述的超快成像装置，其特征在于，所述激光引入港由无磁不锈钢材料或钨青铜材料构成，所述第一激光引入窗口包括镀有紫外线增透膜的熔融石英玻璃。

7.根据权利要求1所述的超快成像装置，其特征在于，还包括分束器、第一和第二激光频率转换元件、第一和第二聚焦透镜、第一和第二激光位置监控设备和延迟器，其中：

所述超快激光器输出激光，经过所述分束器分为两束，其中一束所述激光经过所述第一激光频率转换元件产生探测激光，所述探测激光经过所述第一聚焦透镜进入所述激光引入港，所述第一激光位置监控设备用于监控所述探测激光入射到所述光阴极的光斑位置的偏移；另一束所述激光经过所述第二激光频率转换元件产生泵浦激光，所述第二激光位置监控设备用于监控所述泵浦激光入射到所述样品上的光斑位置的偏移。

8.根据权利要求2所述的超快成像装置，其特征在于，所述第三电压为80kV, 120kV,160kV或200kV。

9.一种用于权利要求1至8任意一项所述的超快成像装置的方法，其特征在于，包括：

（1）使所述探测激光精确照射在所述光阴极上并产生所述脉冲光电子，所述脉冲光电子照射所述样品并获得衍射或显微图像信息；

（2）使所述泵浦激光与所述脉冲光电子照射在所述样品上的同一位置处并产生超快过程；

（3）根据所述超快过程的电子能量损失谱确定所述脉冲光电子与所述泵浦激光的作用时间零点以及确定其空间重合点；

（4）根据所确定的时间零点和空间重合点，获得所述泵浦激光和探测激光之间的不同时间延迟的至少一个所述衍射或显微图像信息，以获得所述超快过程中的衍射或显微图像。

10.根据权利要求9所述的用于超快成像装置的方法，其特征在于，步骤（1）还包括：

（1.1），通过使所述光阴极发射热场电子，确定所述光阴极发光光路；

（1.2），调节所述探测激光使其按所述光阴极发光光路照射所述光阴极；

（1.3），使所述探测激光精确照射所述光阴极。

11.根据权利要求9所述的用于超快成像装置的方法，其特征在于，步骤（2）还包括：

（2.1），利用荧光材料作为所述样品，根据其所发射的荧光确定所述样品发光路线；

（2.2），调节所述泵浦激光使其按所述样品发光路线照射所述样品；

（2.3），使所述泵浦激光精确照射所述样品。

12.根据权利要求9所述的用于超快成像装置的方法，其特征在于，步骤（3）中根据所述超快过程的电子能量损失谱确定所述脉冲光电子与所述泵浦激光的作用时间零点的步骤包括：

（3.1），将多壁碳纳米管作为所述样品，利用所述泵浦激光在衍射模式下使所述多壁碳纳米管受激发而径向膨胀，通过判断所述径向膨胀的样品位置和起始时间初步确定所述脉冲光电子与所述泵浦激光的所述作用时间零点和空间重合点；

（3.2），利用激光在样品表面产生的近场效应，通过电子能量损失谱确定零损失峰及其两侧整数倍光子能量处的多个卫星峰，并将该零损失峰值对应的时刻确定为时间零点，其中，所述卫星峰仅出现在时间零点两侧且其持续时间等于所述脉冲光电子脉宽与所述泵浦激光脉宽的卷积。