CN114094183A - 电解液及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种电解液及其应用,所述电解液包括非水溶剂、锂盐和添加剂,所述添加剂包括四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,本发明通过本发明在电解液中添加四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,可以改善电池在45~60℃高温下的循环及存储性能。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,涉及一种电解液及其应用。
背景技术
进来随着全球市场需求及政策法规的指引,新能源电动汽车及储能业务呈现急剧增长;其中做为电芯化学体系的主要技术路线之一,磷酸铁锂材料凭借较低的成本、较广阔的来源、较高的安全特性,占据较高的市场份额。特别是其低成本及高安全特性,使其在储能行业备受青睐。
储能电芯受使用环境影响,在高热地区使用加上本身产生热量可使工作温度超过45℃以上,电芯在此期间循环使用时寿命急剧缩减。
开发一种在45~60℃的高温下,兼顾循环性能和存储性能的电解液是十分必要的。
发明内容
本发明的目的在于提供一种电解液及其应用,本发明通过本发明在电解液中添加四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,可以改善电池在45~60℃高温下的循环及存储性能。
为达到此发明目的,本发明采用以下技术方案:
相对于现有技术,本发明具有以下有益效果:
第一方面,本发明提供了一种电解液,所述电解液包括非水溶剂、锂盐和添加剂,所述添加剂包括四乙烯硅烷(TVSi)和碳酸亚乙烯酯(VC)。
本发明在电解液中添加四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,提升电解液在45~60℃之间的性能,其中,VC做为传统的添加剂可以改善循环与高温性能;通过加入TVSi,其含有较多不饱和的双键能够吸收电解液中不稳定的自由基,减少副反应,在负极表面得电子生成有机碳酸盐保护负极,从而改善高温循环和存储特性,相较于VC来说较少添加量就可以明显改善高温循环与存储。
优选地,所述非水溶剂包括碳酸二甲酯、碳酸乙基甲酯、碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯或碳酸二乙酯中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述非水溶剂包括碳酸亚乙酯、碳酸乙基甲酯和碳酸二甲酯。
优选地,所述碳酸亚乙酯(EC)、碳酸乙基甲酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸丙烯酯(PC)的质量比为(1~5):(2~7):(1~6):(0~4),例如:1:2:3:0、1:5:4:2、2:6:4:3、3:7:5::3或5:7:6:1等。
优选地,所述锂盐包括六氟磷酸锂、二氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述锂盐的质量浓度为10~15%,例如:10%、11%、12%、13%、14%或15%等。
优选地,以所述电解液的质量为100%计,所述四乙烯硅烷的质量分数为0.01~1%,例如:0.01%、0.05%、0.1%、0.2%、0.3%、0.5%或1%等。
若四乙烯硅烷的添加量过小,对电解液的高温性能改善不明显,若四乙烯硅烷的添加量过大,由于其本身阻抗较大,加入过多会造成电芯阻抗较大从而恶化性能。
优选地,以所述电解液的质量为100%计,所述碳酸亚乙烯酯的质量分数为0.1~3%,例如:0.1%、0.5%、1%、1.5%、2%或3%等。
优选地,所述四乙烯硅烷和所述碳酸亚乙烯酯的质量比为1:(10~30),例如:1:10、1:15、1:20、1:25或1:30等。
若碳酸亚乙烯酯的浓度过低,无法明显改善电解液的高温循环性能,若碳酸亚乙烯酯的浓度过大,电解液的高温存储容量恢复率明显下降。
第二方面,本发明提供了一种锂离子电池,所述锂离子电池包含如第一方面所述的电解液。
优选地,所述锂离子电池还包括正极、负极和隔膜。
优选地,所述正极的活性物质包括磷酸铁锂、钴酸锂、锰酸锂或三元镍钴锰材料中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述负极的活性物质包括结晶碳、无定形碳、碳复合材料、天然石墨或人造石墨中的任意一种或至少两种的组合。
优选地,所述隔膜包括PP/PE/PP隔膜。
相对于现有技术,本发明具有以下有益效果:
(1)本发明在电解液中添加四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,提升电解液在45~60℃之间的性能,其中,VC做为传统的添加剂可以改善循环与高温性能;通过加入TVSi,其含有较多不饱和的双键能够吸收电解液中不稳定的自由基,减少副反应,在负极表面得电子生成有机碳酸盐保护负极,从而改善高温循环和存储特性,相较于VC来说较少添加量就可以明显改善高温循环与存储性能。
(2)使用本发明所述电解液制成电池在45℃循环1000圈容量保持率可达56%以上,55℃循环800圈容量保持率可达61.1%以上,60℃循环800圈容量保持率可达63.4%以上,高温存储容量恢复率可达76.4%以上,通过调节电解液中四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯的质量分数,制得电池在45℃循环1000圈容量保持率可达91%,55℃循环800圈容量保持率可达87.7%,60℃循环800圈容量保持率可达83.5%,高温存储容量恢复率可达96.4%。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了,所述实施例仅仅是帮助理解本发明,不应视为对本发明的具体限制。
在已有技术方案中,一种技术方案提供了高压实磷酸铁锂锂离子电池非水电解液及锂离子电池。其所述非水电解液包括非水性有机溶剂、电解质锂盐和添加剂,所述添加剂包括常规添加剂和氟代醚类添加剂。其所述非水电解液中的添加剂具有良好的浸润性能和耐氧化性能,可有效解决高压实磷酸铁锂锂离子电池因正负极片压实密度过大,导致极片和隔膜吸液量不足和活化时间过长,从而影响磷酸铁锂电池的循环性能、高温储存性能和低温放电性能以及生产效率的问题。但是其所述电解液在45℃以上高温条件下,循环性能明显降低。
另一种技术方案提供了电池用非水电解液,其用于包含磷酸铁锂作为正极活性物质的锂二次电池,所述电池用非水电解液含有式(1)表示的化合物。式(1)中,R11及R12各自独立地表示碳原子数为1~12的脂肪族基团或碳原子数为1~12的氟代脂肪族基团。R11-N=C=N-R12(1)。其所述电解液的高温存储性能较差。
上述方案制备方电解液存在有在高温条件下循环性能较差或存储性能较差的问题。
为了解决至少上述技术问题,本公开提供了一种电解液及其应用,所述电解液包括非水溶剂、锂盐和添加剂,所述添加剂包括四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,本发明通过本发明在电解液中添加四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,可以改善电池在45~60℃高温下的循环及存储性能。
在本公开的实施例中,电解液包括非水溶剂、锂盐和添加剂,所述添加剂包括四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,在电解液中添加四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯,提升电解液在45~60℃之间的性能,其中,VC做为传统的添加剂可以改善循环与高温性能;通过加入TVSi可以明显改善高温循环与存储性能。
实施例1
本实施例提供了一种电解液,所述电解液的组成如下:将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为0.1%,碳酸亚乙烯酯的质量分数为2%。
实施例2
本实施例提供了一种电解液,所述电解液的组成如下:将EC/EMC/DMC/PC按比值约为3:4:3:2的组分混合成非水性有机溶剂,并与12wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为0.2%,碳酸亚乙烯酯的质量分数为2.5%。
实施例3
本实施例提供了一种电解液,所述电解液的组成如下:将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为0.005%,碳酸亚乙烯酯的质量分数为2%。
实施例4
将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为1.5%,碳酸亚乙烯酯的质量分数为2%。
实施例5
将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为0.1%,碳酸亚乙烯酯的质量分数为0.05%。
实施例6
将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为0.1%,碳酸亚乙烯酯的质量分数为4%。
对比例1
将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,不添加四乙烯硅烷,碳酸亚乙烯酯的质量分数为4%。
对比例2
将EC/EMC/DMC按比值约为3:4:3的组分混合成非水性有机溶剂,并与14wt%的LiPF6混合后,并且相对于100重量份的非水电解液计,四乙烯硅烷的质量分数为0.1%,不添加碳酸亚乙烯酯。
性能测试:
将作为正极活物质的97重量%的磷酸铁锂,作为导电剂的2重量%的炭黑,作为粘结剂的1重量%的PVDF添加到作为溶剂的NMP中,做成正极混合物浆料。将所述正极混合物浆料涂布到作为正极集电体的厚度约为15um的铝箔并进行了干燥,并随后对其进行辊压模切得到正极;
将作为负极活性物质的98重量%人造石墨、作为粘结剂的1重量%的SBR、作为增稠剂的1重量%的CMC溶于水中,制备了负极混合物浆料。将所述负极混合物浆料涂布到作为负极集电体的厚度为8um的铜箔进行干燥,之后对其辊压模切得到负极;
将所述正极和负极与由三层PP/PE/PP形成的隔膜一同以常规方法制造了叠片时软包电池,之后注入实施例1-6和对比例1-2所制备的非水性电解质溶液并完成了锂二次电池的制备。
将上述锂二次电池分别在45℃、55℃、60℃环境下进行循环,测量其容量保持率,电压区间2.5V~3.65V,充放电倍率为1C/1C;在60℃环境下存储30d,测量电芯容量恢复率,测试结果如表1所示:
表1
由表1可以看出,由实施例1至6可得,使用本发明所述电解液制成电池在45℃循环1000圈容量保持率可达56%以上,55℃循环800圈容量保持率可达61.1%以上,60℃循环800圈容量保持率可达63.4%以上,高温存储容量恢复率可达76.4%以上,通过调节电解液中四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯的质量分数,制得电池在45℃循环1000圈容量保持率可达91%,55℃循环800圈容量保持率可达87.7%,60℃循环800圈容量保持率可达83.5%,高温存储容量恢复率可达96.4%。
由实施例1和实施例3至4对比可得,电解液中四乙烯硅烷的质量分数会影响电解液的性能,将电解液中四乙烯硅烷的质量分数控制在0.01~1%,制得电解液可以兼顾电解液的高温循环性能和高温存储容量恢复率,若四乙烯硅烷的添加量过小,对电解液的高温性能改善不明显,若四乙烯硅烷的添加量过大,由于其本身阻抗较大,加入过多会造成电芯阻抗较大从而恶化性能。
由实施例1和实施例5至6对比可得,电解液中碳酸亚乙烯酯的质量分数会影响电解液的性能,将电解液中碳酸亚乙烯酯的质量分数控制在0.1~3%,制得电解液可以兼顾电解液的高温循环性能和高温存储容量恢复率,若碳酸亚乙烯酯的浓度过低,无法明显改善电解液的高温循环性能,若碳酸亚乙烯酯的浓度过大,电解液的高温存储容量恢复率明显下降。
由实施例1和对比例1对比可得,本发明通过加入TVSi,其含有较多不饱和的双键能够吸收电解液中不稳定的自由基,减少副反应,在负极表面得电子生成有机碳酸盐保护负极,从而改善高温循环和存储特性,相较于VC来说较少添加量就可以明显改善高温循环与存储。
由对比例1和对比例2对比可得,本发明通过加入碳酸亚乙烯酯可以改善电解液的循环与高温性能,将碳酸亚乙烯酯换成其他碳酸酯类化合物,制得电解液的性能明显变差,因为碳酸亚乙烯酯可以和TVSi协同作用不仅可以保证电解液的高温循环性能还能兼顾电解液的高温存储性能。
申请人声明,以上所述仅为本发明的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,所属技术领域的技术人员应该明了,任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种电解液,其特征在于,所述电解液包括非水溶剂、锂盐和添加剂,所述添加剂包括四乙烯硅烷和碳酸亚乙烯酯。
2.如权利要求1所述的电解液,其特征在于,所述非水溶剂包括碳酸二甲酯、碳酸乙基甲酯、碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯或碳酸二乙酯中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述非水溶剂包括碳酸亚乙酯、碳酸乙基甲酯和碳酸二甲酯;
优选地,所述碳酸亚乙酯、碳酸乙基甲酯、碳酸二甲酯和碳酸丙烯酯的质量比为(1至5):(2至7):(1至6):(0至4)。
3.如权利要求1或2所述的电解液,其特征在于,所述锂盐包括六氟磷酸锂、二氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂中的任意一种或至少两种的组合;
优选地,所述锂盐的质量浓度为10%至15%。
4.如权利要求1至3中任一项所述的电解液,其特征在于,以所述电解液的质量为100%计,所述四乙烯硅烷的质量分数为0.01%至1%;
优选地,以所述电解液的质量为100%计,所述碳酸亚乙烯酯的质量分数为0.1%至3%。
5.如权利要求1至4中任一项所述的电解液,其特征在于,所述四乙烯硅烷和所述碳酸亚乙烯酯的质量比为1:(10至30)。
6.一种锂离子电池,其特征在于,所述锂离子电池包含如权利要求1至5中任一项所述的电解液。
7.如权利要求6所述的锂离子电池,其特征在于,所述锂离子电池还包括正极、负极和隔膜。
8.如权利要求7所述的锂离子电池,其特征在于,所述正极的活性物质包括磷酸铁锂、钴酸锂、锰酸锂或三元镍钴锰材料中的任意一种或至少两种的组合。
9.如权利要求7所述的锂离子电池,其特征在于,所述负极的活性物质包括结晶碳、无定形碳、碳复合材料、天然石墨或人造石墨中的任意一种或至少两种的组合。
10.如权利要求7所述的锂离子电池,其特征在于,所述隔膜包括PP/PE/PP隔膜。
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