CN113903980A - 锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种锂离子电池，所述负极极片包括涂碳铝箔、预锂化硅氧材料层和未预锂化硅氧材料层，所述预锂化硅氧材料层位于所述涂碳铝箔和所述未预锂化硅氧材料层之间，所述正极极片包含补锂添加剂，所述锂离子电池的正极含有补锂添加剂，负极为三层结构设计，底端为涂碳铜箔，将预锂化高首效的硅氧材料置于中间层，未预锂化常规首效的硅氧材料置于顶层。使用涂碳铜箔可提升极片动力学以及降低极片界面阻抗，且通过此三层结构设计既可满足的高能量密度需求，又可使得预锂变得可控又均匀。

Description

锂离子电池
技术领域
本发明属于电池技术领域，涉及一种锂离子电池。
背景技术
氧化亚硅复合石墨材料(C-SiOx)因其具有较高的理论比容量(＞400mAh/g)，以及较低的反应电位(＜0.4V)，而被应用于高能量密度的动力电池体系。然而，由于SiOx的锂化产物Li4SiO4及Li2O的Li-O键能较强，电化学可逆性较差，目前广泛研究的SiOx的首次库伦效率仅75％左右，即使通过预锂化或石墨复合，其首次库伦效率也仅有80-85％左右。均低于正极三元层状材料(LiNixCoyMn1-x-yO2)的首次效率88％和正极磷酸铁锂(Li5FeO4)的首次效率98％。因此，当使用SiOx负极匹配上述正极材料时，会存在较多活性Li的消耗，降低电池整体能量密度。
不仅是硅负极，大部分负极材料都存在一个重要现象：在首次充放电过程中，有机电解液会在负极材料表面与正极迁移过来的锂离子和电子结合，发生还原分解形成电子绝缘、锂离子可导的钝化膜(SEI膜)。在全电池体系中，锂离子全部由正极材料提供，SEI膜的形成消耗了电池中活性锂离子，导致正极材料的浪费和电池容量的降低。
开发一种补锂效果好且首效及能量密度高的的锂离子电池是十分必要的。
发明内容
本发明的目的在于提供一种锂离子电池，所述锂离子电池的正极含有补锂添加剂，负极为三层结构设计，底端为涂碳铜箔，将预锂化高首效的硅氧材料置于中间层，未预锂化常规首效的硅氧材料置于顶层。使用涂碳铜箔可提升极片动力学以及降低极片界面阻抗，且通过此三层结构设计既可满足的高能量密度需求，又可使得预锂变得可控又均匀。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
本发明提供了一种锂离子电池，所述正极极片和负极极片，所述负极极片包括涂碳铝箔、预锂化硅氧材料层和未预锂化硅氧材料层，所述预锂化硅氧材料层位于所述涂碳铝箔和所述未预锂化硅氧材料层之间，所述正极极片包含补锂添加剂。
本发明所述锂离子电池在正极中添加补锂剂，可以提高正极脱锂能量密度，起到负极补锂的作用，且脱出的锂有助于维持负极结构的稳定性，提升全电池的放电能量，提升电芯能量密度。负极极片为三层结构设计，底端为涂碳铜箔，将预锂化高首效的硅氧材料置于中间层，未预锂化常规首效的硅氧材料置于顶层。使用涂碳铜箔可提升极片动力学以及降低极片界面阻抗，且通过此三层结构设计既可满足的高能量密度需求，又可使得预锂变得可控又均匀。
优选地，所述涂碳铝箔的厚度为8～12μm，例如：8μm、9μm、10μm、11μm或12μm等。
优选地，所述预锂化硅氧材料层的厚度为70～90μm，例如：70μm、75μm、80μm、85μm或90μm等。
优选地，所述未预锂化硅氧材料层的厚度为30～50μm，例如：30μm、35μm、40μm、45μm或50μm等。
优选地，所述补锂添加剂包括LixNiO2和/或LiFeO2，其中，x为1～2，例如：1、2等，
优选地，所述涂碳铝箔包括铝箔和位于所述铝箔表面的碳材料和粘结剂。
优选地，所述预锂化硅氧材料层包括预锂化硅氧材料、导电剂、粘结剂和增稠剂。
优选地，所述预锂化硅氧材料、导电剂、粘结剂和增稠剂的质量比为20:(75～77):(2～3):(1～1.5)，例如：20:75:3:1.5、20:77:2:1、20:76.5:2.5:1、20:76.3:2.2：1.5或20:75.5:1:2.3:1.2等。
优选地，所述未预锂化硅氧材料层包括硅氧材料、导电剂和粘结剂。
优选地，所述硅氧材料、导电剂和粘结剂的质量比为(97～98):(0.8～1.2):(1～2)，例如：97:1.2:1.5、97.5:0.9:2、98:1.2:1.8或98:1.1:1.7等。
优选地，所述预锂化硅氧材料层和所述未预锂化硅氧材料层中的导电剂均独立地包括人造石墨、导电炭黑或碳纳米管中的任意一种或至少两种的组合。
优选地，所述预锂化硅氧材料层、所述未预锂化硅氧材料层和所述涂碳铝箔中的粘结剂均独立地包括丁苯橡胶、聚偏氟乙烯或聚丙烯酸中的任意一种或至少两种的组合。
优选地，所述增稠剂包括羧甲基纤维素。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明所述锂离子电池在正极中添加补锂剂，可以提高正极脱锂能量密度，起到负极补锂的作用，且脱出的锂有助于维持负极结构的稳定性，提升全电池的放电能量，提升电芯能量密度。负极极片为三层结构设计，底端为涂碳铜箔，将预锂化高首效的硅氧材料置于中间层，未预锂化常规首效的硅氧材料置于顶层。使用涂碳铜箔可提升极片动力学以及降低极片界面阻抗，且通过此三层结构设计既可满足的高能量密度需求，又可使得预锂变得可控又均匀。
附图说明
图1是本发明实施例1所述负极极片的结构示意图。
附图标记：1-涂碳铝箔，2-预锂化硅氧材料层，3-未预锂化硅氧材料层。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
在已有技术方案中，一种技术方案提供了锂离子电池负极片补锂的方法、补锂负极片及锂离子电池，其所述方法包括将负极片与碳酸氢锂溶液进行接触后干燥，得到补锂负极，其所述方法补锂量及补锂均匀性很难控制，负极边缘及内部电极颗粒难以得到有效的补锂，导致电池一致性差，难以实际生产应用。
另一种技术方案提供了锂离子电池预锂化正极极片及锂离子电池的制备方法，所述正极极片包括集流体以及设置于所述集流体表面的正极浆料，所述正极浆料包括氮化锂。所述锂离子电池预锂化正极极片的制备方法包括：将所述正极浆料涂覆于集流体表面，进行烘干和辊压得到正极极片。其所述正极极片的首效和能量密度偏低。
上述方案存在有补锂效果差或首效及能量密度差的问题。
为了解决至少上述技术问题，本公开提供了一种锂离子电池，所述锂离子电池的正极含有补锂添加剂，负极为三层结构设计，底端为涂碳铜箔，将预锂化高首效的硅氧材料置于中间层，未预锂化常规首效的硅氧材料置于顶层。使用涂碳铜箔可提升极片动力学以及降低极片界面阻抗，且通过此三层结构设计既可满足的高能量密度需求，又可使得预锂变得可控又均匀。
实施例1
本实施例提供了一种锂离子电池，所述锂离子电池通过如下方法制得：
(1)将CMC与去离子水混合制得固含量为1.2％的胶液，将20质量份的预锂化硅氧材料和76质量份的导电炭黑混合，分布加入胶液后加入2.5质量份的丁苯橡胶，调节粘度为4500mPa.S得到预锂化硅氧浆料，将97.5质量份的硅氧材料、1质量份的碳纳米管和1.5质量份的聚丙烯酸与溶剂混合，搅拌得到未预锂化硅氧浆料，将预锂化硅氧浆料涂在厚度为10μm的涂碳铝箔表面，将未预锂化硅氧浆料涂覆在预锂化硅氧浆料层表面，经烘干、辊压，得到负极极片，所述负极极片的结构示意图如图1所示，其中，1为涂碳铝箔。2为预锂化硅氧材料层，3为未预锂化硅氧材料层，预锂化硅氧材料层的厚度为80μm，未预锂化硅氧材料层的厚度为40μm；
(2)将单晶二元材料LiNi0.75Mn0.25O2，正极补锂添加剂LNO以质量比95：3经高速搅拌混合，制备成掺混活性物质粉料，将Super P、CNT、NMP、PVDF以质量比1：0.5：40：1高速分散搅拌2h，制备成导电浆液，将掺混活性物质粉料与导电浆液高速搅拌混合，制备成具有一定粘度的正极浆料，将制备的浆料利用刮刀均匀地涂布在铝箔上，置于鼓风干燥箱中，在120℃下，干燥20min。最后，将干燥的电极片辊压、裁切，制成正极电极片；
(3)将步骤(1)得到的负极极片、步骤(2)得到的正极极片、电解液和隔膜组装后得到所述锂离子电池。
实施例2
本实施例提供了一种锂离子电池，所述锂离子电池通过如下方法制得：
(1)将CMC与去离子水混合制得固含量为1.5％的胶液，将20质量份的预锂化硅氧材料和77质量份的导电炭黑混合，分布加入胶液后加入3质量份的丁苯橡胶，调节粘度为4500mPa.S得到预锂化硅氧浆料，将97.8质量份的硅氧材料、1.2质量份的碳纳米管和1.8质量份的聚丙烯酸与溶剂混合，搅拌得到未预锂化硅氧浆料，将预锂化硅氧浆料涂在厚度为11μm的涂碳铝箔表面，将未预锂化硅氧浆料涂覆在预锂化硅氧浆料层表面，经烘干、辊压，得到负极极片，所述负极极片的结构示意图如图1所示，其中，1为涂碳铝箔。2为预锂化硅氧材料层，3为未预锂化硅氧材料层，预锂化硅氧材料层的厚度为85μm，未预锂化硅氧材料层的厚度为45μm；
(2)将单晶二元材料LiNi0.75Mn0.25O2，正极补锂添加剂LNO以质量比95：3经高速搅拌混合，制备成掺混活性物质粉料，将Super P、CNT、NMP、PVDF以质量比1：0.5：40：1高速分散搅拌2h，制备成导电浆液，将掺混活性物质粉料与导电浆液高速搅拌混合，制备成具有一定粘度的正极浆料，将制备的浆料利用刮刀均匀地涂布在铝箔上，置于鼓风干燥箱中，在120℃下，干燥20min。最后，将干燥的电极片辊压、裁切，制成正极电极片；
(3)将步骤(1)得到的负极极片、步骤(2)得到的正极极片、电解液和隔膜组装后得到所述锂离子电池。
实施例3
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述预锂化硅氧材料层的厚度为60μm，其他条件与参数与实施例1完全相同。
实施例4
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述预锂化硅氧材料层的厚度为100μm，其他条件与参数与实施例1完全相同。
实施例5
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述未预锂化硅氧材料层的厚度为20μm，其他条件与参数与实施例1完全相同。
实施例6
本实施例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述未预锂化硅氧材料层的厚度为40μm，其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例1
本对比例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述负极极片不设置预锂化硅氧材料层，其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例2
本对比例与实施例1区别仅在于，步骤(1)所述负极极片不设置未预锂化硅氧材料层，其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例3
本对比例与实施例1区别仅在于，步骤(2)所述负极极片不加入LNO，其他条件与参数与实施例1完全相同。
对比例4
本对比例与实施例1区别仅在于，使用铝箔作为负极集流体，其他条件与参数与实施例1完全相同。
性能测试：
对实施例1-6与对比例1-4得到的电池进行电化学性能测试，测试标准：常温0.33C充电到4.2V后进行恒压充电到0.05C截止，静置10分钟后0.33C恒流放电到2.5V，此过程重复2-3次后记录其充放电容量，并可计算出首次库伦效率，测试结果如表1所示：
表1
Figure BDA0003283144980000071
Figure BDA0003283144980000081
由表1可以看出，由实施例1-6可得，本发明所述电池的首次充电容量可达0.96Ah以上，首次库伦效率可达85％以上。
由实施例1和实施例3-4对比可得，预锂化硅氧材料层的厚度会影响制得锂离子电池的性能，预锂化硅氧材料层的厚度控制在70～90μm会制得性能优异的锂离子电池，预锂化硅氧材料层的厚度过大，会导致电池的容量偏低，预锂化硅氧材料层的厚度过小，会导致电池的首次效率偏低。
由实施例1和实施例5-6对比可得，未预锂化硅氧材料层的厚度会影响制得锂离子电池的性能，未预锂化硅氧材料层的厚度控制在30～50μm会制得性能优异的锂离子电池，未预锂化硅氧材料层的厚度过大，会造成首效偏低，未预锂化硅氧材料层的厚度过小，会造成容量部分损失。
由实施例1和对比例1对比可得，预锂化硅氧材料具有较高首效，可提升负极整体的效率，降低正极补锂剂的使用量；且预锂化硅氧材料结构较稳定，涂于中间层起到稳定极片结构作用。
由实施例1和对比例2对比可得，纯硅氧材料具有较高的容量，涂于首层可使各活性物质颗粒与正极补锂剂充分接触，确保预锂化的均匀性。
由实施例1和对比例3对比可得，本发明在正极极片中添加补锂添加剂，提高正极脱锂能量密度，起到负极补锂的作用，且脱出的锂有助于维持负极结构的稳定性，提升全电池的放电能量，提升电芯能量密度。
由实施例1和对比例4对比可得，涂碳铜箔中的碳材料有助于电子传导，提升负极导电能力，粘结剂的添加有助于循环过程中极片的稳定性，防止活性物质与箔材脱离。
申请人声明，以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (10)

1.一种锂离子电池，其特征在于，包括：正极极片，所述正极极片包含补锂添加剂；
负极极片，所述负极极片包括涂碳铝箔、预锂化硅氧材料层和未预锂化硅氧材料层，所述预锂化硅氧材料层位于所述涂碳铝箔和所述未预锂化硅氧材料层之间。
2.如权利要求1所述的锂离子电池，其特征在于，所述涂碳铝箔的厚度为8μm至12μm；
优选地，所述预锂化硅氧材料层的厚度为70μm至90μm；
优选地，所述未预锂化硅氧材料层的厚度为30μm至50μm。
3.如权利要求1或2所述的锂离子电池，其特征在于，所述补锂添加剂包括LixNiO2和/或Li5FeO4，其中，x的范围为1至2，优选地，x等于1或2。
4.如权利要求1-3任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述涂碳铝箔包括铝箔和位于所述铝箔表面的碳材料和粘结剂。
5.如权利要求1-4任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述预锂化硅氧材料层包括预锂化硅氧材料、导电剂、粘结剂和增稠剂。
6.如权利要求1-5任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述预锂化硅氧材料、导电剂、粘结剂和增稠剂的质量比为20:(75～77):(2～3):(1～1.5)。
7.如权利要求1-6任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述未预锂化硅氧材料层包括硅氧材料、导电剂和粘结剂。
8.一种如权利要求1-7任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述硅氧材料、导电剂和粘结剂的质量比为(97～98):(0.8～1.2):(1～2)。
9.一种如权利要求1-8任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述预锂化硅氧材料层和所述未预锂化硅氧材料层中的导电剂均独立地包括人造石墨、导电炭黑或碳纳米管中的任意一种或至少两种的组合；
优选地，所述预锂化硅氧材料层、所述未预锂化硅氧材料层和所述涂碳铝箔中的粘结剂均独立地包括丁苯橡胶、聚偏氟乙烯或聚丙烯酸中的任意一种或至少两种的组合。
10.一种如权利要求1-8任一项所述的锂离子电池，其特征在于，所述增稠剂包括羧甲基纤维素。
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