CN113745400B - Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法 - Google Patents

Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计，其设计方案包括：基材选取‑插层极化结构设计‑极化翻转所需的能量‑应变的使用‑极化处理，其中，氧化石墨烯实现铁电信息存储的简单结构，不仅维度低，尺度小，而且翻转极化所需要外加电场小；不同于其他二维材料中的铁电极化躺在平面内，该结构的铁电极化垂直于单层薄膜表面，外加电场容易读写数据；本发明的结构设计简单、操作方便，易于加工，可大大提高集成度等优点，且随着应变一定范围内的增大，实现铁电信息存储的所需的外电场可以更小，具有非常可观的应用前景。

Description

Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法
技术领域
本发明电介质材料应用领域，具体涉及一种Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法。
背景技术
具有铁电性质的电介质材料由于其电极化可被外电场调控的特性，在传感，信息存储，光电等多功能器件的应用方面有着极其广阔的发展前景。同时，随着现代科学的发展，微电子集成技术的飞速发展，电子器件愈来愈趋于微型化，集成化和多功能化，但是传统的铁电性材料由于其体材料的特性，受尺寸的限制和表面退极化效应影响，很难满足现代技术日益发展的需求，因此，在低维材料领域寻找和设计合适且具有优良性质的铁电材料以及具有可调控铁电性质的结构成为了新的研究热点。
近年来，利用第一性原理和其他理论工具，人们已经成功预测和设计出一些具有优良铁电性质的二维材料和结构，如：在单层MX(M＝Ge,Sn；X＝S,Se)、In2Se3等材料中可翻转的面内铁电极化；1T-MoS2、层状CuIn2P6在室温下可以有稳定存在的面外铁电性；而单层VOX2(X＝F,Cl,Br,I)、Hf2VC2F2则是磁性和面内铁电性共存的二维多铁材料；同时，从实验技术上也已经成功制备出室温下稳定存在的二维铁电材料，如Chang等人利用分子束外延技术成功制备出性能稳定的SnTe薄膜，并且证明了其铁电性的存在。
石墨烯是迄今为止发现的由单层碳原子组成的世界上最薄的二维纳米材料，具有一般碳材料不具备的光学、电学、力学等优异性能，通过对石墨烯的修饰、魔角、掺杂、应变、插层方法等可有效实现对其性能的调控改性。例如，研究发现通过氢氧根修饰的石墨烯是一类具有多铁性的二维有机材料，由于其由中心对称结构向空间反演对称性破缺的结构转变，使其铁电极化垂直于石墨烯表面。
氧化石墨烯因其表面含有大量的含氧官能团使得碳层带负电荷，很容易吸引阳离子进入层间，并把层间距撑大，这为聚合物和无机纳米粒子的负载提供有利条件。Fe离子具有较大的自发磁偶极矩，磁矩间较大的自旋耦合、离子带电性等特点，在实际生产中具有广泛的应用，这里我们通过插层氧化石墨烯改变其结构对称性，结合外加应变从而调控该结构的二维铁电极化和磁性。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述问题，提供一种通过Fe插层和外加应变实现铁电信息存储和调控的微观结构；该结构不仅具有最小的信息存储单元，还具有极化强度大、极化垂直于薄膜表面，极化翻转势垒低，容易通过外电场调控等特点。
为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：
Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法，所述设计方法包括如下步骤：
步骤一、基材选取：
选取二维的氧化石墨烯作为基材，所述氧化石墨烯是通过O与石墨烯中的C共价结合得到的，其中，石墨烯为C构成六角蜂窝状结构；所述氧化石墨烯中O层关于C原子层呈平面反演对称性分布，即C原子六角蜂窝状结构中，次近邻的C原子与O在同一侧形成共价键，即O和C原子形成了关于C六环的中心对称性结构，体系无极化；
步骤二、插层极化结构设计：
利用Materials Studio 2019和VESTA可视化结构绘图软件，模拟构建Fe插层氧化石墨烯晶体结构，利用VASP软件程序包进行插层后初步的结构优化，计算得到Fe的最佳吸附位置；
步骤三、极化翻转所需的能量：
采取沿c轴方向上下移动Fe原子位置，所述c轴方向为垂直于平面方向，计算确定Fe离子在从平面上方移动到平面下方整个过程中，由于Fe离子移动导致极化翻转需要克服的能量势垒，初步判断该二维材料中铁电极化翻转的可能；
步骤四、应变的使用：
将该Fe插层的氧化石墨烯薄膜固定于晶格匹配的衬底之上，通过外加二维机械应力作用于衬底，对薄膜施加应变。
步骤五、极化处理：
由于Fe离子插层稳定吸附的位置是关于C原子层对称的，故Fe离子插层时随机分布于这些位置，从而可能造成该插层的二维结构无宏观铁电极化，故实际应用时应先对固定于衬底上的铁插层氧化石墨烯薄膜进行单畴化处理；将薄膜置于较强的恒定外电场中进行初始极化，得到单层薄膜为单相单晶。
进一步的，所述步骤二中计算得到Fe的最佳吸附位置：Fe离子位于C六环中心上方，C平面上方相邻的三个O原子中心下方，该结构打破了氧化石墨烯的空间对称性，具有本征的自发极化。
进一步的，所述步骤三中由于Fe离子半径远大于C原子半径，以及Fe与O离子之间的离子性结合，计算发现Fe离子穿越C环中心需克服的能量势垒远高于一般外电场的场强范围。
进一步的，所述步骤四中，计算发现，当二维双轴张应变达到30％时，单层C2O2Fe中单个Fe离子翻转对应的势垒高度仅为0.32eV，且随着张应变的加大势垒高度明显降低，即通过很小的外加电场，即可实现Fe插层氧化石墨烯薄膜中的铁电极化翻转，且不会因为外电场过强而击穿该单层薄膜。
进一步的，所述步骤五对薄膜进行单畴化处理，在垂直于薄膜表面方向逐渐加大电场，实时在位测量薄膜的极化强度，直至薄膜沿电场方向的极化强度不再增加为止；改变电场方向，逐渐增加反向的电场强度，实时测量极化强度的大小，记录电场大小与极化强度的关系，绘制电滞回线。
本发明提供一种基于Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计，使氧化石墨烯实现铁电信息存储的简单结构，不仅维度低，尺度小，而且翻转极化所需要外加电场小；不同于其他二维材料中的铁电极化躺在平面内，该结构的铁电极化垂直于单层薄膜表面，外加电场容易读写数据；本发明的结构设计简单、操作方便，易于加工，可大大提高集成度等优点，且随着应变在一定范围内的增大，实现铁电信息存储的所需的外电场可以更小，具有非常可观的应用前景。
附图说明
图1为Fe插层氧化石墨烯不同侧面的结构图；其中(a)、俯视图，B-D为侧视图，(b)、铁电极化向上,(c)、无铁电极化,(d)、铁电极化向下；
图2为不同应变下原胞的势垒高度(包含单个Fe离子的翻转)图；
图3为30％应变下，随Fe原子位置变化的能量曲线。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明再作进一步详细的说明。
Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法，设计方法包括如下步骤：
步骤一、基材选取：
为了满足纳米多功能器件对于铁电存储单元必须维度低、尺度小的设计要求，这里选择二维的氧化石墨烯作为基材，氧化石墨烯中的C构成六角蜂窝状结构，O与C共价结合，且O关于C六环中心成对称性分布，即C原子六角蜂窝状结构中，次近邻的C原子与O在同一侧形成共价键，即O层关于C原子层面形成了对称性结构，体系无极化；
步骤二、插层极化结构设计：
利用Materials Studio 2019和VESTA可视化结构绘图软件，模拟构建Fe插层氧化石墨烯晶体结构，利用VASP软件程序包进行插层后初步的结构优化，计算得到Fe的最佳吸附位置，发现Fe离子位于C六环中心上方，C平面上方相邻的三个O原子中心下方，具体如图1所示，该结构打破了氧化石墨烯的空间对称性，具有本征的自发极化；
步骤三、极化翻转所需的能量：
采取沿c轴(垂直于平面)方向上下移动Fe原子位置，计算确定Fe离子在从平面上方移动到平面下方整个过程中，由于Fe离子移动导致极化翻转需要克服的能量势垒，初步判断该二维材料中铁电极化翻转的可能。由于Fe离子半径远大于C原子半径，以及Fe与O离子之间的离子性结合，计算发现Fe离子穿越C环中心需克服的能量势垒远高于一般外电场的场强范围。
步骤四、应变的使用：
将Fe插层的氧化石墨烯薄膜固定于衬底，通过外加二维机械应力作用于衬底，对氧化石墨烯施加应变。计算发现，当二维双轴张应变达到30％时，单层C2O2Fe中单个Fe离子翻转对应的势垒高度仅为0.32eV(图2及图3)，这与体相材料PaTiO3中势垒具有可比性，且随着张应变的加大势垒高度明显降低(图2)，意即通过很小的外加电场，即可实现该氧化石墨烯薄膜中的铁电极化翻转，且不会因为外电场过强而击穿单层薄膜。
步骤五、极化处理：
由于Fe离子插层稳定吸附的位置是关于C原子层对称的，故Fe离子插层时可随机分布于这些位置，从而可能造成该插层的二维结构无宏观铁电极化，故实际应用前应先对薄膜进行单畴化处理。可将薄膜置于较强的恒定外电场中进行初始极化，这样可保证得到的单层薄膜为单相单晶。
图1简单给出了Fe插层氧化石墨烯不同侧面的结构图。图中，直径最小的原子为C原子，直径最大的原子为Fe原子，直径介于两者之间的原子为O原子，由图中可见，C六环中，次近邻的C原子上方各有一个O与之配位，形成共价键，O构成了平面正三角晶格，剩下另外三个次近邻C原子与其下方的O原子共价配位，下方的O同样构成平面正三角格子。极化结构中，所有的Fe离子位于C六环中心上方、但在上面的O离子正三角格子的中心下方。由于Fe离子的***，导致该插层二维结构中的铁电极化向上。
根据理论计算结果，没有外加应变时，Fe离子从平面上方移动到平面下方对称位置时，需要的能量太大，见图2，铁电极化翻转困难。为了降低铁电翻转需要的能量，通过外加应变可有效降低能垒，从图3中可见，当张应变达到30％左右时，单个电偶极翻转需要的能量仅为0.32eV，此时稳定态的最大极化强度为1.6*10-10C/m，也即是说，通过较小的外加电场可实现较大铁电极化的翻转。
以上所述是本发明的实施方式和效果展示，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明所述原理的前提下，还可以作出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (2)

1.一种Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法，其特征在于：所述设计方法包括如下步骤：
步骤一、基材选取：
选取二维的氧化石墨烯作为基材，所述氧化石墨烯是通过O与石墨烯中的C共价结合得到的，其中，石墨烯为C构成六角蜂窝状结构；所述氧化石墨烯中O层关于C原子层呈平面反演对称性分布，即C原子六角蜂窝状结构中，次近邻的C原子与O在同一侧形成共价键，即O和C原子形成了关于C六环的中心对称性结构，体系无极化；
步骤二、插层极化结构设计：
利用Materials Studio 2019和VESTA可视化结构绘图软件，模拟构建Fe插层氧化石墨烯晶体结构，利用VASP软件程序包进行插层后初步的结构优化，计算得到Fe的最佳吸附位置；
步骤三、极化翻转所需的能量：
采取沿c轴方向上下移动Fe原子位置，所述c轴方向为垂直于平面方向，计算确定Fe离子在从平面上方移动到平面下方整个过程中，由于Fe离子移动导致极化翻转需要克服的能量势垒，初步判断该二维材料中铁电极化翻转的可能；
步骤四、应变的使用：
将Fe插层的氧化石墨烯薄膜固定于晶格匹配的衬底之上，通过外加二维机械应力作用于衬底，对薄膜施加应变；
步骤五、极化处理：
由于Fe离子插层稳定吸附的位置是关于C原子层对称的，故Fe离子插层时随机分布于这些位置，从而造成该插层的二维结构无宏观铁电极化，故实际应用时应先对固定于衬底上的铁插层氧化石墨烯薄膜进行单畴化处理；将薄膜置于较强的恒定外电场中进行初始极化，得到单层薄膜为单相单晶；
其中，所述步骤二中计算得到Fe的最佳吸附位置：Fe离子位于C六环中心上方，C平面上方相邻的三个O原子中心下方，该结构打破了氧化石墨烯的空间对称性，具有本征的自发极化；
其中，所述步骤四中，计算发现，当二维双轴张应变达到30％时，单层C2O2Fe中单个Fe离子翻转对应的势垒高度仅为0.32eV，且随着张应变的加大势垒高度明显降低，即通过很小的外加电场，即可实现Fe插层氧化石墨烯薄膜中的铁电极化翻转，且不会因为外电场过强而击穿该单层薄膜。
2.根据权利要求1所述的Fe插层氧化石墨烯二维可调铁电极化材料结构设计方法，其特征在于：所述步骤五对薄膜进行单畴化处理，在垂直于薄膜表面方向逐渐加大电场，实时在位测量薄膜的极化强度，直至薄膜沿电场方向的极化强度不再增加为止；改变电场方向，逐渐增加反向的电场强度，实时测量极化强度的大小，记录电场大小与极化强度的关系，绘制电滞回线。
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