CN113193125B - 一种高功率质量比的柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高功率质量比的柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法。本发明采用化学气相沉积法及离子束抛光技术制备厚度小于5μm的帕利灵薄膜作为柔性基底,再在其上制备由金属网格和透明导电氧化物组成的透明导电功能层,以及钙钛矿太阳能电池的其他功能层,由此获得的柔性钙钛矿太阳能电池的光电转换效率可以超过20%,功率质量比可超过30W/g,弯折半径可小于1mm,弯折300个循环后电池性能衰减小于5%。本发明提供的高功率质量比的柔性钙钛矿太阳能电池具有质量小、柔性高、功率质量比非常高的特点,在航天航空等领域有很大的应用潜力,在智能设备、可穿戴设备等领域也有其独特优势。
Description
技术领域
本发明属于光电功能器件领域,特别涉及一种柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
柔性太阳能电池因其重量小、单位材料消耗少、柔性可弯曲、可伸缩等相比于传统刚性太阳能电池的独特优势,在航天航空、军用装备等领域有迫切的需求,在智能设备、可穿戴设备等民用领域也有广阔的应用前景。功率质量比对于柔性太阳能电池的是一个非常重要的参数,它表示的是单位质量的太阳能电池发电能力的强弱。以航天航空等对质量十分敏感的领域为例,高的功率质量比意味着可以占用更少的发射质量,产生更多的电能,装载更多的燃料和设备,因此对功率质量比的追求是没有极限的。
硅基太阳能电池以其相对较高的光电转换效率和良好的稳定性一直占据着太阳能电池市场的绝大部分份额,然而受限于其材料本身的固有特性,柔性差,功率质量比低(通常低于0.5W/g),硅基太阳能电池在柔性领域几乎没有发展潜力。现阶段柔性太阳能电池采用的技术路线通常是使用柔性衬底的薄膜太阳能电池,主要有铜铟镓硒(CIGS)、碲化镉(CdTe)、砷化镓(GaAs)等几种材料。其中基于铜铟镓硒(CIGS)、碲化镉(CdTe)材料的柔性太阳能电池由于效率较低,因此功率质量比也偏低。基于砷化镓(GaAs)材料的柔性太阳能电池具有较高的能量转化效率,多结砷化镓太阳能电池的功率质量比可达到3W/g,但是其制备成本高昂,难以大规模应用。
近年来,有机无机杂化钙钛矿材料因其制备成本低,工艺简单,载流子扩散距离长,载流子迁移率较高,在可见和红外波段吸收能力强,在太阳能电池、光电收发器等应用领域获得了很多的关注。基于钙钛矿材料制备的太阳能电池既拥有高的光电转换效率,同时也是一种薄膜太阳能电池,其薄膜制备工艺赋予了它质量小、可与柔性衬底结合的特点。因此利用钙钛矿材料制备高功率质量比的柔性太阳能电池成为了可能。
为了实现高功率质量比的柔性太阳能电池必须使用柔性透明的衬底,并且除了要满足高柔性、高透光性等特性之外,还要求这种衬底必须具有很高的平整度、很小的质量厚度。当前柔性太阳能电池中常用的衬底材料如PET(聚苯二甲酸乙二醇酯)、PEN(聚萘二甲酸乙二醇酯)等柔性基底,由于其基于双向拉伸制备的工艺原因,当厚度很薄的时候有很大的自发卷曲的倾向,增加薄膜厚度以抑制其自发卷曲又会导致其厚度和质量较大,很难满足器件对高功率质量比的需求。
发明内容
为了克服现有技术的不足之处,本发明提供了一种基于帕利灵(聚对二甲苯,Parylene)衬底和透明导电氧化物电极制备的超高功率质量比的超薄超轻柔性钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
本发明所使用的帕利灵材料基底采用化学气相沉积法(CVD)制备,在0.1~100μm厚度范围内均可获得致密均匀的薄膜,且其基于光滑衬底的沉积工艺可以解决超薄薄膜自发卷曲的问题。然而,基于气相沉积技术制备的帕利灵存在表面粗糙度过大的问题,本发明使用离子束抛光技术改善了其表面粗造度,最终使用厚度小于5μm的帕利灵薄膜作为柔性基底,以此基底制备的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率可以超过20%,功率质量比可超过30W/g,远超过现阶段有报道的多结砷化镓电池,其弯折半径可小于1mm,弯折300个循环后电池性能衰减小于5%。本发明能够为柔性钙钛矿太阳能电池在航天航空以及其他相近领域的应用提供技术铺垫。
具体的,本发明的技术方案如下:
一种柔性钙钛矿太阳能电池,包括衬底及其上的钙钛矿太阳能电池功能层,其特征在于,所述衬底为帕利灵(Parylene)超薄薄膜,该帕利灵超薄薄膜是采用化学气相沉积法制备致密均匀的帕利灵薄膜,然后使用离子束抛光技术改善其表面,得到的厚度小于5μm的帕利灵薄膜;在衬底之上依次为透明导电功能层和钙钛矿太阳能电池的其他功能层,其中所述透明导电功能层由金属网格和透明导电氧化物组成。
本发明的柔性钙钛矿太阳能电池中,所述帕利灵薄膜材料可以为Parylene-C(聚2-氯对二甲苯),Parylene-D(聚2,5-二氯对二甲苯),Parylene-N(聚对二甲苯)以及其他Parylene衍生物,例如Parylene HT、Parylene F、Parylene AF4、Parylene AF8,等等。
所述透明导电功能层由金属网格和透明导电氧化物组成,其中形成金属网格的金属材料可以为金(Au)、银(Ag)、铝(Al)、镍(Ni)、钛(Ti)或其他不与钙钛矿材料发生反应的金属,也可以是以上金属的合金材料或纳米材料。所述透明导电氧化物可以为ITO(氧化铟锡)、FTO(掺氟二氧化锡)或其他透明导电氧化物。
所述透明导电功能层的厚度优选为100~300nm。
本发明的柔性钙钛矿太阳能电池可以是正式结构或反式结构。一般的,对于正式结构的钙钛矿太阳能电池,在所述透明导电功能层之上依次为电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和金属电极;对于反式结构的钙钛矿太阳能电池,在所述透明导电功能层之上依次为空穴传输层、钙钛矿吸光层、电子传输层和金属电极。所述钙钛矿吸光层优选采用有机无机钙钛矿材料。
本发明还提供了所述柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
1)在硬质基底上采用化学气相沉积法制备致密均匀的帕利灵薄膜;
2)使用离子束抛光技术改善帕利灵薄膜表面;
3)在改善后的帕利灵薄膜表面上制备透明导电功能层,得到柔性透明导电电极;
4)在柔性透明导电电极上完成钙钛矿太阳能电池其他功能层的制备;
5)将制备好的钙钛矿太阳能薄膜电池从硬质基底上揭下,即完成所述柔性钙钛矿太阳能电池的制备。
上述步骤1)中,所述硬质基底可以是玻璃衬底、石英衬底、硅衬底等。
上述步骤2)中,优选的,通过离子束抛光技术使帕利灵薄膜的表面粗造度控制在8nm以下。
上述步骤3)中,先在帕利灵薄膜表面镀上一层金属,然后通过光刻和刻蚀形成金属网格,再在带金属网格的帕利灵薄膜上制备透明导电氧化物薄膜,形成由金属网格和透明导电氧化物组成的柔性透明导电电极。其中,将透明导电氧化物材料通过磁控溅射、热蒸发、激光沉积、原子层沉积等方法制备得到透明导电氧化物薄膜。
上述步骤4)可以制备P-I-N型和N-I-P型太阳能电池,各功能层的制备工艺可以是旋涂法、蒸镀法、喷涂法、刮涂法或其他工艺方式。
与现有技术相比,本发明所具有的技术优势为:
1.本发明提供的高功率质量比的柔性钙钛矿太阳能电池,具有质量小、柔性高,尤其是功率质量比非常高的特点,在航天航空等领域有很大的应用潜力,在智能设备、可穿戴设备等领域也有其独特优势。
2.本发明提供的高功率质量比的柔性钙钛矿太阳能电池,在柔性透明衬底方面使用帕利灵材料替代了在柔性太阳能电池领域常用的PET、PEN等材料。相比于PET、PEN等材料,帕利灵材料大幅度降低了柔性衬底的厚度和质量,使超薄柔性衬底(<5μm)在柔性太阳能电池领域实现了有意义的应用。
3.本发明提供的高功率质量比的柔性钙钛矿太阳能电池,使用有机无机钙钛矿材料作为吸光活性层材料,有机无机杂化钙钛矿材料相比于传统的硅基以及Ⅲ-Ⅴ族半导体材料具有制备成本低,工艺简单等优点,且做为一种新兴的光电转换材料当前是学界研究的热点材料,其光电转换效率仍有很大的提升空间,因此本发明所强调的电池功率质量比随着有机无机钙钛矿材料的发展也不仅限于本发明所达到的程度。
附图说明
图1是本发明所述高功率质量比柔性钙钛矿太阳能电池的结构示意图。
图中:1-帕利灵薄膜衬底,2-透明导电功能层,3-电子(正式)或空穴(反式)传输层,4-钙钛矿吸光层,5-空穴(正式)或电子(反式)传输层,6-金属电极。
图2是本发明所制备的高功率质量比柔性钙钛矿太阳能电池J-V曲线图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施案例对本发明进行详细描述,但是本发明的实施不限于以下的实施方式。
实施案例1:
(1)将玻璃衬底浸入洗涤剂中超声清洗,然后用去离子水涮去洗涤剂,再依次浸入去离子水、丙酮和异丙醇中超声清洗。
(2)在玻璃衬底上沉积Parylene-C薄膜,厚度2μm。
(3)利用离子束抛光技术改善帕利灵(Parylene)薄膜表面粗糙度,将薄膜表面的表面粗造度控制在8nm以下。
(4)在抛光后的Parylene-C薄膜表面镀上一层Ni金属层,厚度200nm。
(5)在Ni金属层上旋涂光刻胶,前烘固化后进行光刻。
(6)光刻后通过显影得到光刻胶形成的网格图案。
(7)通过湿法刻蚀去掉不需要的金属部分形成导电金属网格。
(8)洗去光刻胶。
(9)在带导电金属网格的Parylene-C薄膜上溅射一层250nm厚度的ITO。
(10)在Parylene/(Ni,ITO)基底上旋涂与水按体积比1:2稀释的SnO2水分散液,旋涂转速每分钟4000转、旋涂时间30秒,旋涂结束后在150℃保持30分钟。
(11)转移置于紫外-臭氧清洗机中清洗20分钟,然后转移置手套箱中自然冷却至室温完成退火,完成电子传输层的制备。
(12)将碘化铅(PbI2)溶于DMSO和DMF的混合溶剂中,DMSO和DMF的体积比为1:9,70℃加热完全溶解,然后旋涂在上一步制备完成的电子传输层上,旋涂转速每分钟2000转,旋涂时间30秒,旋涂结束后在70℃温度保持1分钟,然后自然冷却至室温完成退火,完成钙钛矿吸光层的制备。
(13)将Spiro-OMeTAD溶于氯苯(CB)溶剂中,浓度为72.3mg/mL,剧烈搅拌使其完全溶解。然后在1mL该溶液中依次加入28.8μL的4-叔丁基吡啶(4-tert-butylpyridine)和17.5μL的Li-TFSI的乙腈溶液(浓度为520mg/mL),搅拌均匀。然后旋涂在上一步制备完成的钙钛矿吸光层上,旋涂速度每分钟4000转、旋涂时间30秒,旋涂结束后即完成空穴传输层的制备。
(14)将上一步完成空穴传输层制备的电池半成品转移置金属蒸镀舱内,利用真空热蒸发法配合掩模版制备80nm厚的金(Au)电极,最后将薄膜电池从衬底上揭下,即可完成本发明所述正式柔性钙钛矿太阳能电池的制备。
实施案例2:
(1)将玻璃衬底浸入洗涤剂中超声清洗,然后用去离子水涮去洗涤剂,再依次浸入去离子水、丙酮和异丙醇中超声清洗。
(2)在玻璃衬底上沉积Parylene-C薄膜,厚度2μm。
(3)利用离子束抛光技术改善帕利灵(Parylene)薄膜表面粗糙度,将薄膜表面的表面粗造度控制在8nm以下。
(4)在抛光后的Parylene-C薄膜表面镀上一层Ni金属层,厚度200nm。
(5)在Ni金属层上旋涂光刻胶,前烘固化后进行光刻。
(6)光刻后通过显影得到光刻胶形成的网格图案。
(7)通过湿法刻蚀去掉不需要的金属部分形成导电金属网格。
(8)洗去光刻胶。
(9)在带导电金属网格的Parylene-C薄膜上溅射一层250nm厚度的ITO。
(10)将PTAA溶于氯苯(CB)中,浓度为2mg/mL,在手套箱中旋涂于Parylene/(Ni,ITO)基底上,旋涂转速4000转每分钟,旋涂时间30秒,旋涂结束后在150℃温度加热保持20分钟,自然冷却至室温退火,完成空穴传输层的制备。
(11)按照所需比例称取碘化铅(PbI2),溴化铅(PbBr2),甲脒碘(FAI),甲胺溴(MABr),和碘化铯(CsI)五种粉末于同一个试剂瓶中,加入DMSO和DMF的混合溶剂,二者的体积比为1:4,控制最终前驱体溶液中铅离子的浓度为1.41mmor/mL。然后放置于90℃热台上加热使其充分溶解,然后冷却至室温备用。
(12)将上述溶液以两步法方式旋涂于空穴传输层上,第一步旋涂速度2000转每分钟,旋涂时间10秒,第二步旋涂速度6000转每分钟,旋涂时间30秒,在第二步旋涂结束前15秒时,在基底上方滴加100微升反溶剂。旋涂结束后在100℃温度加热保持60分钟,后自然冷却退火,完成钙钛矿吸光层的制备。
(13)将PC61BM溶于氯苯(CB)溶剂中,浓度为20mg/mL,在60℃的热台上搅拌2小时。然后旋涂于之前制备好的钙钛矿吸光层上,旋涂速度1000转每分钟、旋涂时间30秒即可完成电子传输层的制备。
(14)将BCP的异丙醇饱和溶液旋涂在电子传输层上形成一层缓冲层,旋涂速度1000转每分钟,旋涂时间30秒,然后转移置金属蒸镀舱内,利用真空热蒸发法配合掩模版制备80nm厚的铜(Cu)电极,最后将薄膜电池从衬底上揭下,即可完成本发明所述反式柔性钙钛矿太阳能电池的制备。
如图2所示,本发明制备的柔性钙钛矿太阳能电池开路电压为1.102V,短路电流密度为31.744mA/cm2,光电转换效率(PCE)达到20.2%,单位面积功率质量比高达30.9W/g,具备了轻质、柔性、高功率质量比的特征。
需要注意的是,公布实施例的目的在于帮助进一步理解本发明,但是本领域的技术人员可以理解:在不脱离本发明及所附权利要求的精神和范围内,各种替换和修改都是可能的。因此,本发明不应局限于实施例所公开的内容,本发明要求保护的范围以权利要求书界定的范围为准。
Claims (8)
1.一种柔性钙钛矿太阳能电池,包括衬底及其上的钙钛矿太阳能电池功能层,其特征在于,所述衬底为帕利灵超薄薄膜,该帕利灵超薄薄膜是采用化学气相沉积法制备致密均匀的帕利灵薄膜,然后使用离子束抛光技术改善其表面,得到的厚度小于5 μm的帕利灵薄膜;在衬底之上依次为透明导电功能层和钙钛矿太阳能电池的其他功能层,其中所述透明导电功能层由金属网格和透明导电氧化物组成,所述其他功能层由电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和金属电极组成;所述柔性钙钛矿太阳能电池通过以下方法制备得到:
1)在硬质基底上采用化学气相沉积法制备致密均匀的帕利灵薄膜;
2)使用离子束抛光技术改善帕利灵薄膜表面,使其表面粗糙度控制在8 nm以下;
3)在改善后的帕利灵薄膜表面上制备透明导电功能层,得到柔性透明导电电极,具体是:先在帕利灵薄膜表面镀上一层金属,然后通过光刻和刻蚀形成金属网格,再在带金属网格的帕利灵薄膜上制备透明导电氧化物薄膜,形成由金属网格和透明导电氧化物组成的柔性透明导电电极;
4)在柔性透明导电电极上完成钙钛矿太阳能电池其他功能层的制备;
5)将制备好的钙钛矿太阳能薄膜电池从硬质基底上揭下,获得所述柔性钙钛矿太阳能电池。
2.如权利要求1所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述帕利灵薄膜的材料选自下列材料中的一种或多种:Parylene-C、Parylene-D、Parylene-N、Parylene HT、Parylene F、Parylene AF4和Parylene AF8。
3.如权利要求1所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述金属网格的材料选自金、银、铝、镍、钛和其他不与钙钛矿材料发生反应的金属中的一种或多种的合金;所述透明导电氧化物为ITO或FTO。
4.如权利要求1所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述柔性钙钛矿太阳能电池为正式结构或反式结构;对于正式结构的钙钛矿太阳能电池,在所述透明导电功能层之上依次为电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层和金属电极;对于反式结构的钙钛矿太阳能电池,在所述透明导电功能层之上依次为空穴传输层、钙钛矿吸光层、电子传输层和金属电极。
5.如权利要求1所述的柔性钙钛矿太阳能电池,其特征在于,所述柔性钙钛矿太阳能电池中的钙钛矿吸光层采用有机无机钙钛矿材料。
6.权利要求1~5任一所述柔性钙钛矿太阳能电池的制备方法,包括以下步骤:
1) 在硬质基底上采用化学气相沉积法制备致密均匀的帕利灵薄膜;
2) 使用离子束抛光技术改善帕利灵薄膜表面,使其表面粗糙度控制在8 nm以下;
3) 在改善后的帕利灵薄膜表面上制备透明导电功能层,得到柔性透明导电电极,具体是:先在帕利灵薄膜表面镀上一层金属,然后通过光刻和刻蚀形成金属网格,再在带金属网格的帕利灵薄膜上制备透明导电氧化物薄膜,形成由金属网格和透明导电氧化物组成的柔性透明导电电极;
4) 在柔性透明导电电极上完成钙钛矿太阳能电池其他功能层的制备;
5) 将制备好的钙钛矿太阳能薄膜电池从硬质基底上揭下,即完成所述柔性钙钛矿太阳能电池的制备。
7.如权利要求6所述的制备方法,其特征在于,步骤1)中,所述硬质基底是玻璃衬底、石英衬底或硅衬底。
8.如权利要求6所述的制备方法,其特征在于,步骤3)中通过磁控溅射、热蒸发、激光沉积或原子层沉积的方法制备透明导电氧化物薄膜。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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