CN113150346B - 一种双层聚电解质膜 - Google Patents
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Abstract
本发明属于功能材料技术领域，尤其涉及一种双层聚电解质膜，及其制备方法和纳米发电机。双层聚电解质膜包括第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜，第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜层叠设置，上、下两层呈现相反带电的可迁移离子，从而在离子浓度差的驱动下会促使相反带电的可迁移离子定向扩散而产生电能。一对导电碳胶带电极和双层聚电解质膜通过类似三明治结构组装得到单个发电机。由于单个发电机优异的机械柔性和可裁切的特性，借助高精度的激光加工手段，发电机单元可以通过错位有序堆叠实现大规模集成。集成器件的电压输出随着串联单元的数量线性增加，实现了上千伏的产电输出。集成的发电机可以进一步通过折纸技术进行变形，实现小型化和选择性供电功能。
Description
技术领域
本发明属于功能材料技术领域，具体的，本发明涉及一种双层聚电解质膜，尤其涉及一种异质的双层聚电解质膜及其制备方法和纳米发电机。
背景技术
许多细胞质膜中存在不对称结构的脂质双层，比如红细胞膜。中性脂质(如磷脂酰胆碱)主要分布在外小叶中，而阴离子脂质(如磷脂酰丝氨酸)主要分布在内小叶中。不对称的带电脂质分布可以在双层膜两侧诱导出跨膜电位。
现阶段的研究表明，聚电解质中含氧官能团可以高效吸附水分子，并解离出可迁移离子，从而改变材料的离子电导。所以，聚电解质膜对湿气具有极佳的响应能力。但目前，关于仿生的异质结构的双层聚电解质膜的研究还处于空白阶段。
发明内容
本发明的目的是提出一种双层聚电解质膜，基于已有研究，聚电解质中含氧官能团可以高效吸附水分子，并解离出可迁移离子，从而改变材料的离子电导，本发明利用双层聚电解质膜的这一特性，制备纳米发电机。
本发明提出的一种双层聚电解质膜，包括第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜，所述的第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜层叠设置；所述的第二层聚阴离子膜的厚度与第一层聚阳离子膜的厚度比为0.57～2.7。
本发明提出的双层聚电解质膜的制备方法，包括以下步骤：
(1)将浓度为175-700mg/mL的聚阴离子材料的水溶液倒入塑料培养皿中，然后晾膜和干燥，干燥温度为30～60℃，干燥时间为4～10小时，得到聚阴离子膜；
(2)在步骤(1)制备的聚阴离子膜表面喷涂浓度为150～300mg/mL的聚阳离子材料水溶液，在聚阴离子膜表面原位形成聚阳离子膜，得到异质的双层聚电解质膜，双层聚电解质膜厚度为25～400微米；
本发明提出的纳米发电机，包括一对电极和发电层，一对电极和发电层如三明治堆叠设置，一对电极分别置于发电层的上表面和下表面，所述的发电层为本发明制备的双层聚电解质膜。
本发明提出的双层聚电解质膜，其优点是：
本发明的双层聚电解质膜，由聚阳离子膜形成的第一层和由聚阴离子膜形成的第二层组成。双层聚电解质膜上下两层呈现相反带电的可迁移离子(比如：氢离子和氯离子)，从而在离子浓度差的驱动下会促使相反带电的可迁移离子定向扩散，从而产生电能。一对导电碳胶带电极和双层聚电解质膜通过类似三明治结构组装得到单个发电机。由于单个发电机优异的机械柔性和可裁切的特性，借助激光加工手段，发电机单元可以通过错位有序堆叠实现大规模集成。集成器件的电压输出随着串联单元的数量线性增加，实现了上千伏的产电输出。集成的发电机可以进一步通过折纸技术进行变形，实现小型化和选择性供电功能。
附图说明
本发明的上述的方面结合下面附图对实施例的描述进行解释，其中：
图1是本发明提出的双层聚电解质膜的结构示意图。
图2是本发明提出的纳米发电机的结构示意图。
图3是本发明一个实施例的纳米发电机在25％相对湿度和25℃下产生电压的曲线图。
图4是本发明提出的大规模制备纳米发电机阵列的结构示意图。
图5是本发明提出的错位顺序堆叠的结构示意图。
图1-图5中，1为第一层聚阳离子膜，2为第二层聚阴离子膜，3为1和2共同组成的发电层，4为上电极层，5为下电极层，6为测试的产电信号的电表，7为多个上电极阵列层，8为多个发电层阵列，9为多个下电极阵列层。
图5中，D为上电极阵列和下电极阵列错位距离，d为上电极阵列和产电阵列错位距离。
具体实施方式
本发明提出的双层聚电解质膜，其结构如图1所示，包括第一层聚阳离子膜1和第二层聚阴离子膜2，第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜层叠设置，第二层聚阴离子膜的厚度与第一层聚阳离子膜的厚度比为0.57～2.7。
上述双层聚电解质膜中，第一层聚阳离子膜的厚度为7.6～121.2微米，第二层聚阴离子膜的厚度为17.4～278.8微米。其中的聚阳离子膜为聚二烯丙基二甲基氯化铵或聚烯丙基胺盐酸盐。其中的聚阴离子膜为聚苯乙烯磺酸、聚苯乙烯磺酸钠或全氟磺酸。
本发明提出的双层聚电解质膜的制备方法，包括以下步骤：
(1)将浓度为175-700mg/mL的聚阴离子材料的水溶液倒入塑料培养皿中，然后晾膜和干燥，干燥温度为30～60℃，干燥时间为4～10小时，得到聚阴离子膜；
(2)在步骤(1)制备的聚阴离子膜表面喷涂浓度为150～300mg/mL的聚阳离子材料水溶液，在聚阴离子膜表面原位形成聚阳离子膜，得到异质的双层聚电解质膜，双层聚电解质膜厚度为25～400微米；
本发明提出的纳米发电机，其结构如图2所示，包括一对电极和发电层，一对电极即即上电极层3、下电极层4和发电层5成三明治堆叠设置，发电层5为本发明方法制备的第一层聚阳离子膜1和第二层聚阴离子膜2组成的双层聚电解质膜。所述的一对电极的材料为导电碳胶带。
利用本发明方法制备的异质双层聚电解质膜，其尺寸最大可达到0.067平方米。其中的聚阳离子膜为聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)或聚烯丙基胺盐酸盐(PAH)。其中的聚阴离子膜为聚苯乙烯磺酸(PSS)、聚苯乙烯磺酸钠(PSSNa)或全氟磺酸(Nafion)。
以下结合附图和实施例，详细介绍本发明内容。
带电脂质分布可以在双层膜两侧诱导出跨膜电位。基于仿生设计的理念，如果在一层聚阴离子膜的表面再构造一层聚阳离子的膜，就可以得到带电相反的可迁移离子(比如：氢离子和氯离子)的异质分布，因此，在离子浓度差梯度驱动下氢离子和氯离子会在材料内部沿着相反的方向扩散，而高分子链骨架由于大体积无法迁移，从而随着相反带电的自由离子的迁移，会在外电路形成电流并在材料两端形成电势差，从而对外产生电能。
本发明实施例的异质的双层聚电解质膜，由一体化的第一层和第二层形成，由聚阳离子膜形成的第一层和由聚阴离子膜形成的第二层。双层聚电解质膜上下两层呈现相反带电的可迁移离子(比如：氢离子和氯离子)，从而在离子浓度差的驱动下会促使相反带电的可迁移离子定向扩散，从而产生电能。一对导电碳胶带电极和双层聚电解质膜通过类似三明治结构组装得到单个发电机。由于单个发电机优异的机械柔性和可裁切的特性，借助激光加工手段，发电机单元可以通过错位有序堆叠实现大规模集成。集成器件的电压输出随着串联单元的数量线性增加，实现了上千伏的产电输出。集成的发电机可以进一步通过折纸技术进行变形，实现小型化和选择性供电功能。
采用本发明实施例的制备方法，通过简单的晾膜和喷涂的方法，可获得大面积、机械柔性、可折叠、可裁切、发电能力强的异质的双层聚电解质膜，并且，该制备方法简便、可连续化、具有大规模生产的潜力。
本发明实施例的纳米发电机，通过将异质的聚电解质膜作为产电层和一对电极组装成三明治结构，可以使纳米发电机在空气环境下产生开路电压和短路电流，产电信号具有优异的稳定性，并且整个产电过程不带来环境污染，纳米发电机可以重复使用。本领域技术人员能够理解的是，前面针对异质的双层聚电解质膜所描述的特征和优点，仍适用于该纳米发电机。
本发明的纳米发电机，还可以由多个三明治堆叠设置，涉及到错位有序堆叠的集成技术。由于纳米发电机单元具有优良的机械柔性、可裁切性、大面积制备等特性，所以可以采用紫外激光对电极和产电材料进行自动加工成阵列。首先借助激光加工手段大规模得到电极和产电阵列，其结构如图4所示，图4中，6为多个上电极阵列层，7为多个发电层阵列，8为多个下电极阵列层。下电极阵列上堆叠发电阵列，再在产电阵列上堆叠上电极阵列，获得大规模集成的纳米发电机。
将得到的上电极阵列、发电阵列和下电极阵列进行错位有序堆叠，错位有序堆叠的示意图如图5所示，图5中，D为上电极阵列和下电极阵列的错位距离，d为上电极阵列和发电阵列的错位距离。D与d的比值在3～5。
本发明实施例的错位有序堆叠技术可以实现纳米发电机的大规模有效集成。并且基于米发电机单元可连续的电压输出、简单的器件结构、高精度的激光加工优势，集成的发电机可以实现高电压输出。
以下介绍本发明的实施例：
实施例1
在该实施例中，制备得到异质的双层聚电解质膜，具体的步骤如下：
(1)将分子量为75000的聚阴离子材料聚(4-苯乙烯磺酸)(PSS)配成500mg/ml的水溶液，倒入直径为9毫米的塑料培养皿中，然后置入45℃烘箱中，鼓风干燥4小时，即可得到聚阴离子膜，聚苯乙烯磺酸膜(PSS)，厚度为70微米，
(2)在步骤(1)制备的聚阴离子膜表面喷涂聚阳离子材料水溶液，将分子量为100,000聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)200mg/mL的水溶液在空气环境下喷涂至步骤(1)制备的聚苯乙烯磺酸膜(PSS)表面，因此可以在PSS膜表面原位形成一层PDDA膜，PDDA膜的厚度为30微米。
(3)最后得到的异质的双层聚电解质膜具有很好的机械柔性和可折叠性，厚度为100微米。
实施例2
(1)将分子量为500,000的聚阴离子材料聚苯乙烯磺酸钠(PSSNa)配成700mg/ml的水溶液，倒入直径为9毫米的塑料培养皿中，然后置入60℃烘箱中，鼓风干燥10小时，即可得到聚阴离子膜，聚苯乙烯磺酸膜(PSSNa)，厚度为278.8微米。
(2)在步骤(1)制备的聚阴离子膜表面喷涂聚阳离子材料水溶液，将分子量为18,000聚烯丙基胺盐酸盐(PAH)150mg/mL的水溶液在空气环境下喷涂至步骤(1)制备的聚苯乙烯磺酸膜(PSSNa)表面，因此可以在PSSNa膜表面原位形成一层PAH膜，PAH膜的厚度为7.6微米。
(3)最后得到的异质的双层聚电解质膜厚度为286.4微米。
实施例3
(1)将聚阴离子材料全氟磺酸(Nafion)配成200mg/ml的水溶液，倒入直径为9毫米的塑料培养皿中，然后置入30℃烘箱中，鼓风干燥4小时，即可得到聚阴离子膜全氟磺酸(Nafion)，厚度为40微米。
(2)在步骤(1)制备的聚阴离子膜表面喷涂聚阳离子材料水溶液，将分子量为100,000聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)200mg/mL的水溶液在空气环境下喷涂至步骤(1)制备的全氟磺酸膜(Nafion)表面，因此可以在Nafion膜表面原位形成一层PDDA膜，PDDA膜的厚度为30微米。
(3)最后得到的异质的双层聚电解质膜厚度为70微米。
实施例4
在该实施例中，制备得到的基于异质的双层聚电解膜的纳米发电机。具体的步骤如下：
(1)将7321型的导电碳胶带裁切成尺寸为1×2厘米的大小，一片作为下电极，一片作为上电极；
(2)将制备的异质的双层聚电解质膜(PDDA-PSS)裁切成尺寸为1×1厘米，作为产电层，然后将产电层夹在上下电极之间，组装成类似三明治结构的纳米发电机，同时保证产电层和电极之间接触良好。
在该实施例中，纳米发电机放置在空气环境中(相对湿度为25％，温度为25℃)，将纳米发电机两端与凯瑟琳测试仪器相连，仪器实时记录产生的电学信号。该异质的双层聚电解质膜具有良好的亲水性，可以不断的从空气环境吸附水汽分子，从而诱导材料内部官能团发生解离。其中PSS层具有磺酸官能团，吸附水分子后可解离出正电性的氢离子，而PDDA层具有铵根官能团，吸附水分子后可解离出负电性的氯离子。由于相反电荷的可迁移离子的异质分布可以形成离子浓度梯度，因此在浓度梯度的作用下，自由离子可以从高浓度向低浓度扩散，具体为氢离子可以由PSS层向PDDA层迁移，而氯离子可以从PDDA层向PSS层迁移。离子的定向迁移可以诱导电信号的产生。该纳米发电机可以产生约0.95V的开路电压，并连续工作约258小时后，开路电压的保持率为67％，显示出良好的稳定性。如图3所示。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型，仍涵盖在本发明的保护范围。
Claims (4)
1.一种纳米发电机，其特征在于，所述纳米发电机包括一对电极和发电层，所述一对电极和所述发电层如三明治堆叠设置，所述一对电极分别置于所述发电层的上表面和下表面，所述发电层为双层聚电解质膜，所述双层聚电解质膜包括第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜，所述的第一层聚阳离子膜和第二层聚阴离子膜层叠设置；所述的第二层聚阴离子膜的厚度与第一层聚阳离子膜的厚度比为0.57～2.7；
所述的聚阳离子膜为聚二烯丙基二甲基氯化铵或聚烯丙基胺盐酸盐，所述的聚阴离子膜为聚苯乙烯磺酸、聚苯乙烯磺酸钠或全氟磺酸。
2.如权利要求1所述的纳米发电机，其特征在于，所述的第一层聚阳离子膜的厚度为7.6～121.2微米，所述的第二层聚阴离子膜的厚度为17.4～278.8微米。
3.如权利要求1所述的纳米发电机，其特征在于，所述电极的材料为导电碳胶带。
4.如权利要求1所述的纳米发电机，其特征在于，所述双层聚电解质膜的制备方法包括以下步骤：
(1)将浓度为175-700mg/mL的聚阴离子材料的水溶液倒入塑料培养皿中，然后晾膜和干燥，干燥温度为30～60℃，干燥时间为4～10小时，得到聚阴离子膜；
(2)在步骤(1)制备的聚阴离子膜表面喷涂浓度为150～300mg/mL的聚阳离子材料水溶液，在聚阴离子膜表面原位形成聚阳离子膜，得到异质的双层聚电解质膜，双层聚电解质膜厚度为25～400微米。
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