CN113140768A - 一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构 - Google Patents

一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，该结构放置于一体式可逆燃料电池阴极一侧，包括亲疏水特性间隔交替的气体扩散层和复合功能催化层；所述的气体扩散层包括亲疏水特性间隔交替的孔径大于25μm的气体扩散支撑层和亲疏水特性间隔交替的孔径为0.1‑10μm的气体扩散微孔层。与现有技术相比，本发明具有膜电极阴极一侧水和气的分离与定位传输的优点，提高了电池水管理和传质效率，保证了可逆燃料电池高性能输出。

Description

一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，具体涉及一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构。
背景技术
能源是现代社会赖以生存和发展的基础。随着人类社会的不断进步，人类赖以生存的煤炭、石油和天然气等化石燃料正日渐枯竭，同时，化石燃料的消耗带来空气污染日益严重、全球气候变暖加快的问题。因此，开发新能源，提高燃料利用率，探索代替石油等化石燃料的清洁能源技术，已成为本世纪人类必须解决的世界性课题。作为新型的储能电池，一体式可再生燃料电池URFC(Unitized Regenerativefuel cell)兼具发电和电解功能，比能量可高达400-1000Wh/kg，是目前最轻的高能可充电池的几倍。作为储能物质的“水”可循环使用，反应物与产物仅在氢、氧和水间转换，且具有使用中无自放电，无电池容量限制等优点，是一种新型高效环保的储能***。
膜电极(MEA)是URFC的核心部件，它是燃料发生电化学反应产生电能的场所，同时还兼具电解水制取氢气和氧气的功能，其性能、可靠性和稳定性的高低直接决定了一体式可逆燃料电池性能的优劣。现有的一体式可逆燃料电池的MEA阴极侧通常由阴极侧气体扩散层、阴极侧催化层以及质子交换膜组成。当一体式可逆燃料电池执行燃料电池(FC)功能时，氧气经过气体扩散层在双功能催化层上发生反应：O2+4H++4e-→2H2O，对外输出电能，生成的水储存；执行电解池(WE)功能时，水经过气体扩散层在阴极一侧的双功能催化层上发生反应：2H2O-4e-→O2+4H+，在外加电能下，存储的水电解成氢气和氧气储存。从一体式可逆燃料电池的功能看，阴极侧MEA需要满足FC时分配气体，排出生成水，WE时分配水，排出所生成氧气的可逆要求。但是，无论是FC模式还是WE模式，由于反应物与生成物的流动介质相态不同且流通方向相反，给阴极侧MEA的水气管理提出了很高的要求。
传统的MEA阴极侧气体扩散层为了防止水淹，通常采用疏水性结构，导致了WE模式下催化层无法获取大量的水供应；同时，传统的MEA结构无法将反应物与生成物有效分离，造成气体和水管理难以达标，反应物传质不足，URFC***效率低下，严重制约了一体式可再生燃料电池的推广应用。目前国内外关于一体式燃料电池MEA亲疏交替结构的研究尚属空白。在有关MEA结构及制备方法的专利中，中国发明专利CN102437347A设计了一款局部亲水的气体扩散层，该装置可以通过简单的工序有效去除燃料电池组中产生的水，进而改进燃料电池组的性能。美国发明专利US20200131657A1利用喷涂工艺实现了催化层Pt颗粒与Ir的分层堆叠，扩散层采用疏水处理，改善了一体式可再生燃料电池的性能。中国发明专利CN112331858A研制了一种催化剂原位生长于有序结构微孔层上的燃料电池，由于催化层均匀生长在有序微孔层中，增大了催化反应面积，提高了燃料电池的效率。中国发明专利CN103165904B提供了一种燃料电池氧化还原和水解双效催化剂的特定组合，便于双向可逆电池的正常运行。然而，这些方案无法实现水气定位传输，难以满足一体式可逆燃料电池的水气管理要求。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种膜电极阴极一侧水和气的分离与定位传输，提高了电池水管理和传质效率，保证了可逆燃料电池高性能输出的一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，该结构放置于一体式可逆燃料电池阴极一侧，包括亲疏水特性间隔交替的气体扩散层和复合功能催化层；
所述的气体扩散层包括亲疏水特性间隔交替的孔径大于25μm的气体扩散支撑层和亲疏水特性间隔交替的孔径为0.1-10μm的气体扩散微孔层。
进一步地，所述的气体扩散支撑层包括疏水性支撑层、亲水性支撑层和碳纸；所述的疏水性支撑层和亲水性支撑层交错并排在碳纸中。
所述的疏水性支撑层和亲水性支撑层通过“浸渍涂层-辐射接枝”的方法在碳纸中交错并排。
电解模式的反应水与发电模式生成的水更容易聚集在亲水性支撑层上，因此亲水性支撑层是水的主要通道，由于疏水性支撑层含水较少，氧气主要通过疏水性支撑层进行传输，因此，疏水性支撑层是氧气的主要通道。
进一步地，所述的气体扩散微孔层包括疏水性微孔层和亲水性微孔层，所述的疏水性微孔层和亲水性微孔层交错并排在气体扩散支撑层的一侧。
所述的疏水性微孔层通过将混合均匀的粘稠多孔疏水性浆料涂在气体扩散支撑层上形成，所述的亲水性微孔层通过将混合均匀的粘稠多孔亲水性浆料间隔涂在气体扩散支撑层上形成。
进一步地，所述疏水性微孔层的位置与疏水性支撑层对应，所述亲水性微孔层的位置与亲水性支撑层对应。
进一步地，所述的疏水性支撑层、亲水性支撑层、疏水性微孔层和亲水性微孔层的厚度比为(190-210):(190-210):(38-42):(38-42)。
进一步地，所述的复合功能催化层包括依次交错并排的：
发电催化剂层，只用于电池模式下燃料的氧化反应的催化；
电解催化剂层，只用于水的电解催化；
双功能催化剂层，既可以实现发电又可以实现电解。
复合功能催化层的制备方式就是将相应催化剂浆料混合均匀后依次涂在气体扩散层的外侧。
进一步地，所述的电解催化剂层的位置与气体扩散层的亲水性支撑层对应，专门用于电解；所述的发电催化剂层的位置与气体扩散层的疏水性支撑层对应。专门用于发电。
进一步地，所述的双功能催化剂层位于发电催化剂层和电解催化剂层之间。作为过渡层既可以发电也可以电解。
进一步地，所述的发电催化剂层中包括Pt颗粒组成的发电催化剂，所述的电解催化剂层中包括IrOx颗粒组成的电解催化剂，所述的双功能催化剂层中包括由Pt和IrOx颗粒组成的双功能催化剂。
进一步地，所述发电催化剂层的位置与疏水性支撑层对应，所述电解催化剂层的位置与亲水性支撑层对应。
进一步地，所述的疏水性，可经疏水性溶液浸泡获得；所述的亲水性，可经亲水性溶液浸泡获得。
本发明实现发电与电解的区域化管理与过渡，电解催化剂层对应于气体扩散层的亲水性支撑层，专门用于电解；发电催化剂层对应于气体扩散层的疏水性支撑层，专门用于发电；双功能催化剂层作为过渡层既可以发电也可以电解。
可逆燃料电池发电时，氧气扩散至“发电-双功能”催化层，即发电催化剂层和双功能催化剂层发生反应，生成的水首先在亲水性微孔层聚集，再向亲水性支撑层聚集，随后向极板微通道汇集进入电解水主流道并排出；
可逆燃料电池电解时，水由阴极极板电解水主流道向亲水性支撑层聚集，随后主要被分配到“电解-双功能”催化层，即电解催化剂层和双功能催化剂层电解产氧，产生的氧气经过疏水性支撑层扩散至极板阴极主流道。
亲疏交替的结构实现了一体式可逆燃料电池发电与电解两种模式下的水气分离，复合功能的催化层结构实现了发电与电解模式的“专区专用”，提升了一体式可逆燃料电池性能，提高了一体式可逆燃料电池的使用寿命。
与现有技术相比，本发明通过设计一种亲疏水特***替的气体扩散层结构及其对应的催化层结构，实现了在发电和电解两种工作模式下，膜电极阴极一侧水和气的分离与定位传输，提高了电池水管理和传质效率，保证了可逆燃料电池的高性能输出。
附图说明
图1为实施例中阴极侧膜电极结构示意图；
图2为实施例中气体扩散层示意图；
图3为实施例中复合多功能催化层结构示意图；
图4为实施例中可逆燃料电池发电模式时阴极侧膜电极的功能示意图；
图5为实施例中可逆燃料电池电解模式时阴极侧膜电极的功能示意图；
图中标号所示：疏水性支撑层1、亲水性支撑层2、疏水性微孔层3、亲水性微孔层4、发电催化剂层5、电解催化剂层6、双功能催化剂层7。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，该结构放置于一体式可逆燃料电池阴极一侧，包括亲疏水特性间隔交替的气体扩散层和复合功能催化层；
所述的气体扩散层包括亲疏水特性间隔交替的孔径大于25μm的气体扩散支撑层和亲疏水特性间隔交替的孔径为0.1-10μm的气体扩散微孔层。
气体扩散支撑层包括疏水性支撑层1、亲水性支撑层2和碳纸；所述的疏水性支撑层1和亲水性支撑层2交错并排在碳纸中。疏水性支撑层1和亲水性支撑层2通过“浸渍涂层-辐射接枝”的方法在碳纸中交错并排。
气体扩散微孔层包括疏水性微孔层3和亲水性微孔层4，所述的疏水性微孔层3和亲水性微孔层4交错并排在气体扩散支撑层的一侧。疏水性微孔层3通过将混合均匀的粘稠多孔疏水性浆料涂在气体扩散支撑层上形成，所述的亲水性微孔层4通过将混合均匀的粘稠多孔亲水性浆料间隔涂在气体扩散支撑层上形成。
疏水性微孔层3的位置与疏水性支撑层1对应，所述亲水性微孔层4的位置与亲水性支撑层2对应。疏水性支撑层1、亲水性支撑层2、疏水性微孔层3和亲水性微孔层4的厚度比为(190-210):(190-210):(38-42):(38-42)。
复合功能催化层包括依次交错并排的：发电催化剂层5，只用于电池模式下燃料的氧化反应的催化；电解催化剂层6，只用于水的电解催化；双功能催化剂层7，既可以实现发电又可以实现电解。复合功能催化层的制备方式就是将相应催化剂浆料混合均匀后依次涂在气体扩散层的外侧。
电解催化剂层6的位置与气体扩散层的亲水性支撑层2对应，专门用于电解；所述的发电催化剂层5的位置与气体扩散层的疏水性支撑层1对应。专门用于发电。双功能催化剂层7位于发电催化剂层5和电解催化剂层6之间。作为过渡层既可以发电也可以电解。发电催化剂层5中包括Pt颗粒组成的发电催化剂，所述的电解催化剂层6中包括IrOx颗粒组成的电解催化剂，所述的双功能催化剂层7中包括由Pt和IrOx颗粒组成的双功能催化剂。发电催化剂层5的位置与疏水性支撑层1对应，所述电解催化剂层6的位置与亲水性支撑层2对应。
实施例1
一种一体式可逆燃料电池亲疏水特***替的膜电极阴极结构，如图1，包括碳纸，亲疏交替的疏水性支撑层1和亲水性支撑层2，亲疏交替的疏水性微孔层3和亲水性微孔层4，以及复合多功能催化层。
如图2，气体扩散支撑通过“浸渍涂层-辐射接枝“的方法亲疏间隔地分布在碳纸中，气体扩散微孔层亲疏间隔地分布在气体扩散支撑的一侧。复合功能催化层喷涂在气体扩散微孔层上。疏水性支撑层1和疏水性微孔层3为发电和电解两种模式下氧气的主要传输通道，而亲水性支撑层2和亲水性微孔层4为两种模式下水的主要传输通道。双功能催化剂层7既可以实现发电又可以实现电解，而电解催化剂层6只用于水的电解催化，发电催化剂层5只用于电池模式下的氧化反应的催化。
具体地，本实施例中阴极只有氧气与水的定位传输，氧气的主要通道疏水性支撑层1通过经疏水性溶液聚四氟乙烯(PTFE)混合后的浆料浸渍、烧结而得；疏水性微孔层3通过经疏水性溶液聚四氟乙烯(PTFE)混合后的浆料间隔喷涂在碳纸的一侧而得。水的主要通道亲水性支撑层2通过在对应亲水区域进行辐射并接枝经聚丙烯腈(PAN)等亲水性材料混合的浆料、随后烧结而得；亲水性微孔层4通过经亲水性溶液聚丙烯腈(PAN)混合后的浆料间隔喷涂在气体扩散支撑的一侧而得。
本实施例中，各结构的截面均为矩形，亲水性支撑层2厚度约为40微米，疏水性支撑层1厚度约为40微米，疏水性微孔层3和亲水性微孔层4的厚度约为200微米。
疏水性支撑层1和亲水性支撑层2交错并排分布在碳纸中，电解模式的反应水与发电模式生成的水更容易聚集在亲水性支撑层2上，因此，亲水性支撑层2是水的主要通道；由于疏水性支撑层1含水较少，氧气主要通过疏水性支撑层1进行传输，因此，疏水性支撑层1是氧气的主要通道。
具体地，本实例中复合功能催化层结构，包含以下三种催化剂组分：由Pt颗粒组成的发电催化剂层5、由Pt、IrOx颗粒组成的双功能催化剂层7与由IrOx颗粒组成的电解催化剂层6。复合功能催化层由将相应催化剂浆料混合均匀后依次喷涂在气体扩散微孔层上而制得。
本实施例可实现发电与电解的区域化管理与过渡，电解催化剂层6对应于气体扩散层的亲水性支撑层2，专门用于电解；发电催化剂层5对应于气体扩散层的疏水性支撑层1，专门用于发电；双功能催化剂层7作为过渡层既可以发电也可以电解。
本发明的工作过程如下：该MEA阴极一侧的工作原理如图4和5所示。
图4是发电模式的示意图，燃料电池发电时，氧气通过疏水性支撑层1进入到催化层，在发电催化层5和双功能催化层7发生反应，产生的水通过亲水性支撑层2传输出去；
图5是电解模式的示意图，燃料电池电解时，反应水主要通过亲水性支撑层2传输到催化层上，并在电解催化层6和双功能催化层7发生水解反应，产生的氧气主要通过疏水性支撑层1传输出去，从而实现水气的定位分离传输。
本发明实现了在发电和电解两种工作模式下，水和气的定位分离传输，提高了电池水管理和传质效率，保证了一体式可逆燃料电池的高性能输出。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明作其它形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述揭示的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (10)

1.一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，该结构放置于一体式可逆燃料电池阴极一侧，其特征在于，包括亲疏水特性间隔交替的气体扩散层和复合功能催化层；
所述的气体扩散层包括亲疏水特性间隔交替的气体扩散支撑层和亲疏水特性间隔交替的气体扩散微孔层。
2.根据权利要求1所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的气体扩散支撑层包括疏水性支撑层(1)、亲水性支撑层(2)和碳纸；所述的疏水性支撑层(1)和亲水性支撑层(2)交错并排在碳纸中。
3.根据权利要求2所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的气体扩散微孔层包括疏水性微孔层(3)和亲水性微孔层(4)，所述的疏水性微孔层(3)和亲水性微孔层(4)交错并排在气体扩散支撑层的一侧。
4.根据权利要求3所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述疏水性微孔层(3)的位置与疏水性支撑层(1)对应，所述亲水性微孔层(4)的位置与亲水性支撑层(2)对应。
5.根据权利要求3所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的疏水性支撑层(1)、亲水性支撑层(2)、疏水性微孔层(3)和亲水性微孔层(4)的厚度比为(190-210):(190-210):(38-42):(38-42)。
6.根据权利要求2所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的复合功能催化层包括依次交错并排的：
发电催化剂层(5)，只用于电池模式下燃料的氧化反应的催化；
电解催化剂层(6)，只用于水的电解催化；
双功能催化剂层(7)，既可以实现发电又可以实现电解。
7.根据权利要求6所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的电解催化剂层(6)的位置与气体扩散层的亲水性支撑层(2)对应；所述的发电催化剂层(5)的位置与气体扩散层的疏水性支撑层(1)对应。
8.根据权利要求6所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的双功能催化剂层(7)位于发电催化剂层(5)和电解催化剂层(6)之间。
9.根据权利要求6所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述的发电催化剂层(5)中包括Pt颗粒组成的发电催化剂，所述的电解催化剂层(6)中包括IrOx颗粒组成的电解催化剂，所述的双功能催化剂层(7)中包括由Pt和IrOx颗粒组成的双功能催化剂。
10.根据权利要求6所述的一种一体式可逆燃料电池膜电极阴极侧结构，其特征在于，所述发电催化剂层(5)的位置与疏水性支撑层(1)对应，所述电解催化剂层(6)的位置与亲水性支撑层(2)对应。
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