CN113117487A - 烟气同时脱硫脱硝的工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种烟气同时脱硫脱硝的工艺。该工艺包括如下步骤：将原烟气预除尘得到预除尘烟气；将二氧化氯与空气混合获得氧化剂，将氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气；将氧化烟气通入流化床吸收塔内，与喷入流化床吸收塔内的吸收剂干粉接触，且向流化床吸收塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气；其中，吸收剂干粉包括粉煤灰和碱激发剂。本发明的工艺可实现同时高效脱硫脱硝，且经济环保。

Description

烟气同时脱硫脱硝的工艺
技术领域
本发明涉及一种烟气同时脱硫脱硝的工艺。
背景技术
近年来，烟气治理逐渐步入正轨，得到了较多较好成果，其中烟气中二氧化硫的脱除率较高，但氮氧化物的脱除率很难提升，主要难点在于NO的脱除。目前对NO的脱除通常采用氧化法或者还原法，其中氧化法是先将NO氧化为易溶于水的高价氮氧化物，从而达到和二氧化硫同时被碱性吸收剂吸收脱除的效果。氧化NO通常需要氧化剂的参与，但是脱除烟气中的高价氮氧化物和二氧化硫需要吸收剂的参与。但是，目前采用的氧化剂和吸收剂制备成本较高，脱硫脱硝效果不佳。
CN104028103A公开了一种利用液相二氧化氯催化氧化后进行烟气同时脱硫脱硝的方法。二氧化氯水溶液由二氧化氯制备装置生成，浓度为0.0015～0.015mol/L，在吸收塔内进行喷淋，用以氧化烟气中的NO，但由于二氧化氯的浓度低，喷淋量较大，且增大了塔体积及前期设备投资，增大了工艺实施的难度。
CN1962034A公开了一种烟气同时脱硫脱硝脱汞的方法。该方法直接将烟气与高活性吸收剂接触进行脱硫脱硝脱汞，高活性吸收剂包括粉煤灰、消石灰和添加剂。但是该方法脱硫脱硝效果不佳，尤其是脱硝效率偏低。
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发明内容
有鉴于此，本发明的一个目的在于提供一种烟气同时脱硫脱硝的工艺，该工艺可实现同时高效脱硫脱硝，且经济环保。
本发明采用如下技术方案实现上述目的。
本发明提供一种烟气同时脱硫脱硝的工艺，包括如下步骤：
(1)将原烟气预除尘得到预除尘烟气；将二氧化氯与空气混合获得氧化剂，将氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气；其中，单位时间内通入的氧化剂中的二氧化氯与单位时间内通入的原烟气中含有的一氧化氮的摩尔比为1.1～3；
(2)将氧化烟气通入流化床吸收塔内，与喷入流化床吸收塔内的吸收剂干粉接触，且向流化床吸收塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气；其中，吸收剂干粉包括30～50重量份的粉煤灰和40～60重量份的碱激发剂。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(1)中，二氧化氯占氧化剂的体积分数为4～10vol％。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(1)中，二氧化氯通过以下步骤获得：将氯酸盐水溶液、过氧化物溶液和硫酸水溶液混合加入二氧化氯发生器中反应，获得二氧化氯；其中，氯酸盐水溶液的浓度为15～40wt％，硫酸水溶液的浓度为30～60wt％；过氧化物溶液为25～38wt％的双氧水。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(1)中，氯酸盐为氯酸钠；其中，二氧化氯发生器的反应温度为50～90℃，加入二氧化氯发生器中的氯酸钠水溶液中的氯酸钠、双氧水中的过氧化氢和硫酸水溶液中的H2SO4的摩尔比为1:0.55～1:0.5～1。
根据本发明的工艺，优选地，原烟气的含硫量为600～4000mg/Nm3，含氮量为200～600mg/Nm3，含氧量5～23wt％，且含湿量5～12wt％；预除尘烟气在烟气管道内的流速为6～15m/s；氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触的时间为1～3s。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(2)中，碱激发剂为氢氧化钙和/或氧化钙；其中，氢氧化钙的纯度为70～95wt％，氧化钙的纯度为70～95wt％。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(2)中，基于100重量份的粉煤灰，粉煤灰包括20～60重量份的二氧化硅、20～40重量份的三氧化二铝和1～20重量份的氧化钙。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(2)中，吸收剂干粉通过以下方法制备：将粉煤灰和碱激发剂加入吸收剂制备装置中混合得到混合物，再加入水进行反应得到反应产物，然后将反应产物经过干燥和研磨获得吸收剂干粉；吸收剂干粉的粒径为150～350目。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(2)中，水的重量份数与混合物的重量份数之比为10～20，反应温度为50～80℃，反应时间为5～20h。
根据本发明的工艺，优选地，步骤(2)中，氧化烟气在流化床吸收塔内的流速为2～5m/s；氧化烟气与吸收剂干粉在流化床吸收塔内接触的时间为1～6s。
本发明的工艺采用二氧化氯与空气混合形成的混合气体作为氧化剂，采用粉煤灰和碱激发剂的混合物作为吸收剂进行脱硫脱硝，脱硫效率达到99.6％以上，脱硝效率达到95％以上；进一步地，运行成本低，脱硫脱硝副产物易于处理，不会产生二次污染。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。
以二氧化氯和空气混合作为氧化剂，以粉煤灰和氢氧化钙作为吸收剂为例，对烟气同时脱硫脱硝的反应原理如下：
(1)ClO2的制备
NaClO3+H2O2+H2SO4→ClO2+NaSO4+H2O+O2(主)
(2)NO的氧化
2ClO2+5NO+H2O→2HCl+5NO2(主)
2ClO2+4NO→Cl2+4NO2(副)
2NO2+H2O→HNO2+HNO3(副)
5HNO2+2ClO2+H2O→5HNO3+2HCl(副)
(3)吸收剂干粉的制备
Ca(OH)2+SiO2+H2O→(CaO)x(SiO2)y(H2O)z(主)
Ca(OH)2+SiO2+Al2O3+H2O→(CaO)x(Al2O3)y(SiO2)z(H2O)w(主)
Ca(OH)2+Al2O3+H2O→(CaO)x(Al2O3)y(H2O)z(主)
CaO+H2O→Ca(OH)2(副)
(4)脱硝原理
(CaO)x(SiO2)y(H2O)z+2NO2+2NO+2O2→2Ca(NO3)2·2H2O+CaSiO3+nH2O(主)
(CaO)x(Al2O3)y(H2O)z+6NO2+6NO+4O2→3Ca(NO3)2·2H2O+2Al(NO3)3+nH2O(主)
(CaO)x(Al2O3)y(SiO2)z(H2O)w+6NO2+6NO+5O2→2Ca(NO3)2·2H2O+2Al(NO3)3+nH2O+CaSiO3(主)
NO+NO2+Ca(OH)2→Ca(NO2)2+H2O(副)
Ca(NO2)2+O2→Ca(NO3)2(副)
HNO2+HNO3+1/2O2+Ca(OH)2→Ca(NO3)2+2H2O(副)
4ClO2+2Ca(OH)2→Ca(ClO2)2+Ca(ClO3)2+2H2O(副)
2Cl2+2Ca(OH)2→CaCl2+Ca(ClO)2+2H2O(副)
(5)脱硫原理
(CaO)x(SiO2)y(H2O)z+2SO2+O2→2CaSO4·2H2O+CaSiO3+nH2O(主)
(CaO)x(Al2O3)y(H2O)z+5SO2+5/2O2→2CaSO4·2H2O+Al2(SO4)3+nH2O(主)
(CaO)x(Al2O3)y(SiO2)z(H2O)w+5SO2+5/2O2→2CaSO4·2H2O+Al2(SO4)3+nH2O+CaSiO3(主)
本发明的烟气同时脱硫脱硝的工艺包括如下步骤：(1)氧化步骤和(2)脱硫脱硝步骤。任选地，步骤(1)中还包括二氧化氯的制备步骤。下面进行详细描述。
＜氧化步骤＞
将原烟气预除尘得到预除尘烟气。原烟气的含尘量可以为80～200mg/Nm3，优选为100～150mg/Nm3，更优选为120～150mg/Nm3。原烟气在通入烟气管道前进行预除尘处理，获得预除尘烟气通入烟气管道中。在某些实施方案中，明采用静电除尘器对原烟气进行预除尘处理。
原烟气的含硫量(含硫量为二氧化硫含量)可以为600～4000mg/Nm3，优选为1000～3000mg/Nm3，更优选为1500～2500mg/Nm3。原烟气的含氮量(含氮量为一氧化氮含量)可以为200～600mg/Nm3，优选为200～400mg/Nm3，更优选为220～250mg/Nm3。原烟气的含氧量可以为5～23wt％，优选为10～20wt％，更优选为15～20wt％。原烟气的含湿量可以为5～12wt％，优选为8～12wt％，更优选为10～12wt％。由于预除尘处理仅除去大颗粒灰尘，烟气含硫量、含氮量、含氧量和含湿量基本上没有变化。采用上述烟气含硫量、含氮量、含氧量和含湿量，可以协助提高烟气的脱硫脱硝效果。
将二氧化氯与空气混合获得氧化剂，将氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气。在本发明中，单位时间内通入的氧化剂中的二氧化氯与单位时间内通入的原烟气中含有的一氧化氮的摩尔比可以为1.1～3，优选为1.2～2，更优选为1.5～1.8。采用上述摩尔比，可以在节约二氧化氯用量的基础上，提高一氧化氮的氧化率，进而提高脱硝效率。
二氧化氯占氧化剂的体积分数可以为4～10vol％，优选为5～8vol％，更优选为7～8vol％。采用上述氧化剂的配比，可以提高一氧化氮的氧化率，同时减少氧化剂的使用量。
预除尘烟气在烟气管道内的流速可以为6～15m/s，优选为8～15m/s，更优选为10～12m/s。此外，氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触的时间可以为1～3s。通过将烟气流速控制在上述范围内，既保证一氧化氮的氧化率，又能保证处理速率。
在本发明中，二氧化氯可以通过以下步骤获得：将氯酸盐水溶液、过氧化物溶液和硫酸水溶液混合加入二氧化氯发生器中反应，获得二氧化氯。
氯酸盐水溶液的浓度可以为15～40wt％，优选为25～40wt％，更优选为25～35wt％。硫酸水溶液的浓度可以为30～60wt％，优选为45～60wt％，更优选为50～60wt％。
过氧化物溶液可以为浓度为25～38wt％双氧水，优选为26～37wt％，更优选为27～36wt％。根据本发明的一个具体实施方式，双氧水中过氧化氢的浓度可以为27.5wt％。根据本发明的另一个实施方式，双氧水中过氧化氢的浓度还可以为35wt％。采用上述浓度范围的双氧水，可以控制反应速率，提高生产二氧化氯的安全性。
氯酸盐可以选自氯酸钠、氯酸钾和氯酸镁中的一种；优选地，氯酸盐选自氯酸钠或者氯酸钾中的一种；更优选地，氯酸盐为氯酸钠。根据本发明的一个具体实施方式，氯酸盐为氯酸钠，加入二氧化氯发生器中的氯酸钠水溶液中的氯酸钠、双氧水中的过氧化氢和硫酸水溶液中的H2SO4的摩尔比为1:0.55～1:0.5～1，优选为1:0.6～1:0.6～1，更优选为1:0.7～1:0.7～1。二氧化氯发生器内的反应温度为50～90℃，优选为60～80℃，更优选为70～80℃。采用上述摩尔比和反应温度范围，可以控制二氧化氯生成速率，提高生成的二氧化氯的纯度；进一步地，提高二氧化氯生成的安全系数。
采用上述方法制备二氧化氯，将空气加入二氧化氯发生器中，与产生的二氧化氯混合形成氧化剂，再通过引风机输出氧化剂。
＜脱硫脱硝步骤＞
将氧化烟气通入流化床吸收塔内，与喷入流化床吸收塔内的吸收剂干粉接触，且向流化床吸收塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。在本发明中，吸收剂干粉包括粉煤灰和碱激发剂。经碱激发剂激发后的粉煤灰的表面特性发生改变，形成的吸收剂干粉吸附性增强，比表面积增大，活性位点增多，脱硫脱硝效率显著提高；粉煤灰中含有的Fe3+和Mg2+也对脱硫脱硝反应具有催化作用，进一步协助提高脱硫脱硝效率。粉煤灰的重量份数可以为30～50重量份，优选为40～50重量份，更优选为40～45重量份。碱激发剂的重量份数可以为40～60重量份，优选为50～60重量份，更优选为50～55重量份。采用上述配比的吸收剂，可以提高吸收剂吸收氧化烟气中的高价氮氧化物和二氧化硫的效率。
碱激发剂为氢氧化钙和/或氧化钙，优选为氢氧化钙或氧化钙中的一种，更优选为氢氧化钙。当碱激发剂含有氢氧化钙时，氢氧化钙的纯度为70～95wt％，优选为75～90wt％，更优选为80～90wt％。当碱激发剂含有氧化钙时，氧化钙的纯度为70～95wt％，优选为75～90wt％，更优选为80～90wt％。
根据本发明的一个具体实施方式，基于100重量份的粉煤灰，粉煤灰包括20～60重量份的二氧化硅、20～40重量份的三氧化二铝和2～20重量份的氧化钙。根据本发明的另一个具体实施方式，粉煤灰包括30～60重量份的二氧化硅、30～40重量份的三氧化二铝和1～20重量份的氧化钙。根据本发明的再一个具体实施方式，粉煤灰包括60重量份的二氧化硅、35重量份的三氧化二铝和1.6重量份的氧化钙。
吸收剂干粉通过以下方法制备：将粉煤灰和碱激发剂加入吸收剂制备装置中混合得到混合物，再加入水进行反应得到反应产物，然后将反应产物经过干燥和研磨获得吸收剂干粉。吸收剂干粉的粒径可以为150～350目，优选为200～350目，更优选为200～300目。采用上述粒径范围的吸收剂干粉，可以提高脱硫脱硝效果。水的重量份数与混合物的重量份数之比可以为10～20，优选为12～18，更优选为12～15。反应温度可以为50～80℃，优选为60～80℃，更优选为65～75℃。反应时间可以为5～20h，优选为8～18h，更优选为10～15h。采用上述制备条件制备的吸收剂吸附性能更强。
氧化烟气在流化床吸收塔内的流速可以为2～5m/s，优选为3～5m/s，更优选为3～4m/s。氧化烟气与吸收剂干粉在流化床吸收塔内接触的时间可以为1～6s，优选为2～5s，更优选为3～4s。
单位时间内通入的吸收剂干粉所含钙元素与单位时间内通入的原烟气所含硫元素的摩尔比Ca/S为1.1～1.5，优选为1.2～1.5，更优选为1.2～1.3。采用上述Ca/S摩尔比，在节约成本的基础上，提高脱硫效率。
单位时间内通入的吸收剂干粉所含钙元素与单位时间内通入的原烟气所含氮元素的摩尔比为Ca/N，其为0.5～1.2，优选为0.5～1.0，更优选为0.6～0.8。采用上述Ca/N摩尔比，在节约成本的基础上，提高脱硝效率。
氧化烟气在流化床吸收塔入口处的温度可以为110～200℃，优选为110～180℃，更优选为120～150℃。
根据本发明的一个具体实施方式，脱硫脱硝烟气经过流化床吸收塔顶的布袋除尘器除尘，获得的净化烟气从烟囱排放，获得的脱硫脱硝副产物输送至副产物储罐或者喷入流化床吸收塔内重复利用。
实施例1
采用计量泵将氯酸钠水溶液、双氧水和硫酸水溶液输送至二氧化氯发生器中进行反应，获得二氧化氯，与通入二氧化氯发生器中的空气混合获得氧化剂。将氧化剂通过引风机输入至烟气管道中；将原烟气经过静电除尘器除尘后得到预除尘烟气；将预除尘烟气通入烟气管道中。预除尘烟气与氧化剂在烟气管道内接触，将一氧化氮氧化，获得氧化烟气。
将氧化烟气通入流化床吸收塔内与喷入的吸收剂干粉接触，再向流化床吸收塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气。
表1
参数 数值 单位
烟气管道入口处的烟气流量(标况) 400000 Nm<sup>3</sup>/h
流化床吸收塔入口处的氧化烟气的温度 120 ℃
原烟气中SO<sub>2</sub>的含量 2300 mg/Nm<sup>3</sup>
原烟气中NO的含量 230 mg/Nm<sup>3</sup>
原烟气含湿量 10 ％
原烟气含氧量 18 ％
原烟气含尘量 120 mg/Nm<sup>3</sup>
烟气管道内的烟气流速 12 m/s
流化床吸收塔内的烟气流速 3.8 m/s
氯酸钠水溶液 30 wt％
双氧水 275 wt％
硫酸水溶液 60 wt％
氯酸钠:过氧化氢:H<sub>2</sub>SO<sub>4</sub>的摩尔比 1:0.7:0.7 -
二氧化氯发生器反应温度 45 ℃
二氧化氯占氧化剂的体积分数 8 vol％
烟气管道内ClO<sub>2</sub>/NO的摩尔比 1.5 -
Ca/S摩尔比 1.3 -
Ca/N摩尔比 0.6 -
制备吸收剂干粉时水与混合物的质量比 15
制备吸收剂干粉时反应时间 15 h
制备吸收剂干粉时反应温度 75 ℃
粉煤灰中二氧化硅:三氧化二铝:氧化钙的质量比 60:35:1.6
氢氧化钙的纯度 90 wt％
吸收剂干粉的粒径 200～300 目
将上述方法应用于90m2烧结机脱硫脱硝项目中，各运行参数见表1。获得的脱硫脱硝烟气通过流化床吸收塔顶的布袋除尘器进行除尘，获得的净化烟气参数见表2。
表2
项目 数量 单位
排烟温度 65 ℃
脱硫效率 99.6 ％
脱硝效率 95.7 ％
比较例1
除以下表3中的运行参数，其余运行参数均与实施例1相同，获得的净化烟气参数见表4。
表3
参数 数值
ClO<sub>2</sub>/NO摩尔比 1
表4
项目 数量 单位
排烟温度 65 ℃
脱硫效率 99.7 ％
脱硝效率 93 ％
对比例2
除以下表5中的运行参数，其余运行参数均与实施例1相同，获得的净化烟气参数见表6。
表5
参数 数值
ClO<sub>2</sub>/NO摩尔比 0.6
表6
项目 数量 单位
排烟温度 65 ℃
脱硫效率 99.3 ％
脱硝效率 88.6 ％
对比例3
在本对比例中，除以下表7中的运行参数，其余运行参数均与实施例1相同，本对比例获得的净化烟气参数见表8。
表7
参数 数值
ClO<sub>2</sub>/NO摩尔比 3.2
表8
项目 数量 单位
排烟温度 65 ℃
脱硫效率 99.7 ％
脱硝效率 95.2 ％
继续增加ClO2/NO摩尔比，脱硫效率和脱硝效率没有明显增加，但增加了运行成本和***负荷。
本发明并不限于上述实施方式，在不背离本发明的实质内容的情况下，本领域技术人员可以想到的任何变形、改进、替换均落入本发明的范围。

Claims (10)

1.一种烟气同时脱硫脱硝的工艺，其特征在于，包括如下步骤：
(1)将原烟气预除尘得到预除尘烟气；将二氧化氯与空气混合获得氧化剂，将氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触，获得氧化烟气；其中，单位时间内通入的氧化剂中的二氧化氯与单位时间内通入的原烟气中含有的一氧化氮的摩尔比为1.1～3；
(2)将氧化烟气通入流化床吸收塔内，与喷入流化床吸收塔内的吸收剂干粉接触，且向流化床吸收塔内喷淋水，获得脱硫脱硝烟气；其中，吸收剂干粉包括30～50重量份的粉煤灰和40～60重量份的碱激发剂。
2.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(1)中，二氧化氯占氧化剂的体积分数为4～10vol％。
3.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(1)中，二氧化氯通过以下步骤获得：将氯酸盐水溶液、过氧化物溶液和硫酸水溶液混合加入二氧化氯发生器中反应，获得二氧化氯；其中，氯酸盐水溶液的浓度为15～40wt％，硫酸水溶液的浓度为30～60wt％；过氧化物溶液为25～38wt％的双氧水。
4.根据权利要求3所述的工艺，其特征在于，步骤(1)中，氯酸盐为氯酸钠；其中，二氧化氯发生器的反应温度为50～90℃，加入二氧化氯发生器中的氯酸钠水溶液中的氯酸钠、双氧水中的过氧化氢和硫酸水溶液中的H2SO4的摩尔比为1:0.55～1:0.5～1。
5.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于：
原烟气的含硫量为600～4000mg/Nm3，含氮量为200～600mg/Nm3，含氧量5～23wt％，且含湿量5～12wt％；
预除尘烟气在烟气管道内的流速为6～15m/s；氧化剂与预除尘烟气在进入流化床吸收塔之前的烟气管道内接触的时间为1～3s。
6.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(2)中，碱激发剂为氢氧化钙和/或氧化钙；其中，氢氧化钙的纯度为70～95wt％，氧化钙的纯度为70～95wt％。
7.根据权利要求6所述的工艺，其特征在于，步骤(2)中，基于100重量份的粉煤灰，粉煤灰包括20～60重量份的二氧化硅、20～40重量份的三氧化二铝和1～20重量份的氧化钙。
8.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(2)中，吸收剂干粉通过以下方法制备：将粉煤灰和碱激发剂加入吸收剂制备装置中混合得到混合物，再加入水进行反应得到反应产物，然后将反应产物经过干燥和研磨获得吸收剂干粉；吸收剂干粉的粒径为150～350目。
9.根据权利要求8所述的工艺，其特征在于，步骤(2)中，水的重量份数与混合物的重量份数之比为10～20，反应温度为50～80℃，反应时间为5～20h。
10.根据权利要求1～9任一项所述的工艺，其特征在于，步骤(2)中，氧化烟气在流化床吸收塔内的流速为2～5m/s；氧化烟气与吸收剂干粉在流化床吸收塔内接触的时间为1～6s。
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