CN112933897B - 空气净化装置及其制作方法、以及空气净化方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种空气净化装置及其制作方法、以及空气净化方法。其中，所述空气净化装置包括电源、阴极、阳极及粒子电极，所述阴极和所述阳极通过导线电性连接于所述电源的正负极，所述粒子电极设于所述阳极和所述阴极之间，所述粒子电极于所述电源通电时可产生活性物种，以降解空气中的气态污染物。本发明的技术方案能够提高气态污染物的处理能力，且适用于空气各种气态污染物的去除。

Description

空气净化装置及其制作方法、以及空气净化方法
技术领域
本发明涉及空气净化技术领域，特别涉及一种空气净化装置及其制作方法、以及空气净化方法。
背景技术
挥发性有机物(VOCs)是指常温下饱和蒸汽压大于70Pa、常压下沸点在260℃以下的有机化合物，或在20℃条件下蒸汽压大于或者等于10Pa具有相应挥发性的全部有机化合物。在如今的许多生活和生产过程中会产生VOCs，对于空气的污染极大，破坏生态***，甚至会影响全球气候环境。而且，VOCs还会严重损害人体健康，轻微的会导致头痛、恶心等，严重的可能会导致中毒，对人体的生命安全造成重大威胁。经过医学研究表明，在含有VOCs的空气环境中生活，会导致新生儿畸形，智力障碍。所以，对于VOCs的净化降解对于人类以及人类的生活环境有着非常重要的意义。
目前，针对这些气态污染物的空气净化方法主要是吸附法、低温等离子法、催化氧化法及光催化法等，这些方法都有一些特点，但也各有其致命的缺点，近年来也有采用电化学氧化法进行气态污染物的降解净化，即通过电化学反应器进行这些气态污染物的氧化降解。目前在液相电解质中采用电化学法降解气态污染物的反应器构造简单，采用普通平板电极板作为阴阳极并连接电源即可实现，都是采用阴极电极和阳极电极配合的二维电极进行气态污染物的氧化降解，而在气相环境中采用电化学法降解气态污染物则需要用阳极、阴极并配置质子膜才能形成电化学反应回路，且这种二维电极比表面积小，电流效率低，处理气态污染物处理能力低，适应不了实际中各种气态污染物净化要求。
发明内容
本发明的主要目的是提供一种空气净化装置及其制作方法、以及空气净化方法，旨在提高气态污染物的处理能力，且适用于空气各种气态污染物的去除。
为实现上述目的，本发明提出的空气净化装置，包括电源、阴极、阳极及粒子电极，所述阳极和所述阴极通过导线电性连接于所述电源的正负极，所述粒子电极设于所述阳极和所述阴极之间，所述阳极、所述阴极及所述粒子电极于所述电源通电时可产生活性物种，以降解空气中的气态污染物。
可选的实施例中，所述粒子电极为负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶导电粒子电极。
可选的实施例中，所述粒子电极的横截面形状为锯齿状，所述粒子电极的锯齿角度范围为60°-120°。
可选的实施例中，所述阳极为负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极或泡沫金属材料电极；和/或，所述阴极为负载催化剂的气体扩散电极。
可选的实施例中，所述电源为直流电源，所述直流电源的电压范围为0.5V-30000V。
可选的实施例中，所述阴极与所述阳极的间距范围为0.5mm-200mm。
可选的实施例中，所述阴极、所述阳极及所述粒子电极均为环状结构，所述阴极和所述阳极套设排列，所述粒子电极设于所述阴极和所述阳极之间。
可选的实施例中，所述阴极、所述阳极及所述粒子电极均设置多个，多个所述阴极、多个所述阳极及多个所述粒子电极并联排列，且所述粒子电极设于相邻的阳极和阴极之间，多个所述阴极串联且电性连接于所述电源的负极，多个所述阳极串联且电性连接于所述电源的正极。
可选的实施例中，相邻的阳极、粒子电极及阴极构成一个三维电极，相邻两个三维电极的间距范围为0-1000mm。
本发明还提出了一种空气净化装置的制作方法，用于制作如前所述的空气净化装置，包括以下步骤：
提供一电源，并分别制作阴极、阳极及粒子电极；
将所述粒子电极设置在所述阴极和所述阳极之间，并通过导线将所述阴极和所述阳极均电性连接于电源，得到电化学反应器，其中，所述粒子电极于所述电源通电时可产生羟基自由基等活性物种，以降解空气中的气态污染物。
可选的实施例中，制作粒子电极的步骤包括：
配制浓度为1mg/mL-10mg/mL的氧化石墨分散液和浓度为0.05g/mL-0.5g/mL的氯化铁溶液；
混合所述氧化石墨分散液和所述氯化铁溶液，得到混合溶液；
将所述混合溶液置于80℃-120℃下反应5h-12h，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶；
对所述负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶进行水洗、冷冻、干燥及成型，得到粒子电极。
可选的实施例中，制作阴极的步骤包括：
提供一泡沫镍网，并分别制备催化层和防水透气层；
将所述催化层、泡沫镍网及所述防水透气层依次叠合在一起，经过冷压成型得到阴极；
可选的实施例中，制作阳极的步骤包括：
提供一多孔导电吸附材料电极，并配置金属氧化物；
将金属氧化物涂覆在多孔导电吸附材料电极的表面，干燥后得到阳极；
或将钛氧化物负载在泡沫钛上。
本发明还提出了一种空气净化方法，应用于如前所述的空气净化装置，包括以下步骤：
在正极和负极之间施加直流电压；
将含有气态污染物的空气由阴极侧或阳极侧通入，并流向粒子电极，再穿过另一对应阳极或阴极并流出，粒子电极产生活性物种以去除气态污染物。
本发明的技术方案，空气净化装置为三维电极电化学反应器，包括阴极、阳极及粒子电极，粒子电极设于阴极和阳极之间，阴极通过导线电性连接于电源的负极，阳极通过导线电性连接于电源的正极。在对空气进行净化时，阴极和阳极接通电源，并向空气净化装置内通入含有气态污染物的空气，此时粒子电极与通电后阴极的相互配合下产生羟基自由基等活性物种，该活性物种可以快速且高效地去除空气的气态污染物，以达到净化空气的目的。本发明采用三维电极电化学反应器，相较于二维电极电化学反应器，可以极大地提高气态污染物的降解效果，提升气态污染物的去除能力，为大气污染防治与室内空气净化产业的突破提供新的技术途径。并且，本发明三维电极电化学反应器可以实现对空气中各种气态污染物(包括水溶性较差的气态有机污染物)的高效去除，应用范围较广。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图示出的结构获得其他的附图。
图1为本发明空气净化装置一实施例中的剖视结构示意图；
图2为本发明空气净化装置中的三维电极一实施例的结构示意图；
图3为本发明空气净化装置中的三维电极另一实施例的结构示意图。
附图标号说明：
标号 名称 标号 名称
11 进气口 1 阳极
12 出气口 2 阴极
13 空气通道 3 粒子电极
14 三维电极
本发明目的的实现、功能特点及优点将结合实施例，参照附图做进一步说明。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
需要说明，本发明实施例中所有方向性指示(诸如上、下、左、右、前、后……)仅用于解释在某一特定姿态(如附图所示)下各部件之间的相对位置关系、运动情况等，如果该特定姿态发生改变时，则该方向性指示也相应地随之改变。
另外，在本发明中如涉及“第一”、“第二”等的描述仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示其相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括至少一个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是至少两个，例如两个，三个等，除非另有明确具体的限定。
在本发明中，除非另有明确的规定和限定，术语“连接”、“固定”等应做广义理解，例如，“固定”可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系，除非另有明确的限定。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
另外，本发明各个实施例之间的技术方案可以相互结合，但是必须是以本领域普通技术人员能够实现为基础，当技术方案的结合出现相互矛盾或无法实现时应当认为这种技术方案的结合不存在，也不在本发明要求的保护范围之内。
本发明提出一种空气净化装置，用于去除空气中的气态污染物，气态污染物包括气态无机污染物和气态有机污染物。
本发明空气净化装置采用的是三维电极电化学反应器，三维电极电化学反应器是在二维电解槽中充填第三电极材料组成新型电极***，使得电化学反应可以发生在第三电极上，增大了电极的比表面积，提高了电流效率，除此之外，三维电极反应器还和电芬顿反应协同作用对气态污染物进行降解能够提高反应活性，循环高效产生高效率氧化活性物质，加快氧化降解效率，其降解效果要优于二维电极电化学反应器的效果，对气体污染物的降解有着较大的应用前景。
三维电极电化学反应器装填的第三电极材料一般是颗粒状或碎屑状的电极材料。三维电极主极板的选择对体系的性能以及处理效果有着显著影响，主极板材料的选择多种多样，往往根据不同处理要求和成本需求而进行合理选择与设计。目前三维电极电化学反应器以及电芬顿技术主要应用于废水处理，对于气态污染物的净化应用存在很大的发展空间。而本发明中将三维电极应用于去除空气中的气态污染物，拓宽了三维电极处理污染物的应用领域。
在本发明的一实施例中，空气净化装置包括电源、阴极、阳极及粒子电极，阳极和阴极通过导线电性连接于电源的正负极，粒子电极设于阳极和阴极之间，粒子电极于电源通电时可产生活性物种，以降解空气中的气态污染物。
本发明空气净化装置为三维电极电化学反应器，包括阴极、阳极及粒子电极，粒子电极设于阴极和阳极之间，阴极通过导线电性连接于电源的负极，阳极通过导线电性连接于电源的正极。在对空气进行净化时，阴极和阳极接通电源，并向空气净化装置内通入含有气态污染物的空气，此时粒子电极与通电后阳极、阴极的相互配合下产生羟基自由基等活性物种，该活性物种可以快速且高效地去除空气的气态污染物，以达到净化空气的目的。本发明采用三维电极电化学反应器，相较于二维电极电化学反应器，可以极大地提高气态污染物的降解效果，提升气态污染物的去除能力，为大气污染防治与室内空气净化产业的突破提供新的技术途径。并且，本发明三维电极电化学反应器可以实现对空气中各种气态污染物(包括水溶性较差的气态有机污染物)的高效去除，应用范围较广。
需要说明的是，粒子电极所产生的活性物种羟基自由基等活性物种是强氧化性物种，能将气态有机污染物进行氧化降解，从而达到降解和净化空气的目的，而且氧化降解后产物为水和二氧化碳，不会造成空气中的二次污染，绿色环保。
可选的实施例中，粒子电极为负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶导电粒子电极。
这里采用氧基氯化铁(FeOCl)作为粒子电极的催化活性成分，其结构呈二维层状，层间由氯原子以范德华力相连，一个氧原子与三个铁原子相连，一个铁原子与三个氧原子及一个氯原子键。在采用本发明空气净化装置对空气进行净化时，空气中的氧气在阴极处被还原生产过氧化氢，粒子电极的氧基氯化铁中的二价铁离子可以和电极阴极产生的过氧化氢发生电芬顿反应，产生羟基自由基活性物种，参与气态污染物的降解，以提高降解效率。并且能够对大部分气态有机污染物进行氧化，从而达到降解和净化空气的目的，而且氧化降解后产物为水和二氧化碳，不会造成空气中的二次污染，绿色环保。
同时，采用石墨烯气凝胶作为粒子电极催化剂的载体，是因为石墨烯气凝胶是唯一可以导电的气凝胶，能够减少电能的消耗，并且呈多孔网状结构，比表面积大，孔隙大，吸附能力强，在三维电极结构进行降解气态有机污染物时，大大增加与气态有机污染物的接触面积，能够使粒子电极的催化活性组分充分反应，提高传质效率，从而大大提高气态有机污染物的降解效率。
可选的实施例中，阴极、阳极及粒子电极的形状大致相同，其形状可以为圆柱形片状、折线形片状、长条形片状、圆形片状、线形中的一种或多种组合，当然地，阴极、阳极及粒子电极的形状亦可以不同，在此不作限制，均在本发明的保护范围之内。
可选的实施例中，粒子电极的横截面形状为锯齿状，粒子电极的锯齿角度范围为60°-120°。
这里粒子电极选用锯齿状，锯齿状的粒子电极设于阳极和阴极之间，当该三维电极电化学反应器参与空气净化时，空气会沿着粒子电极的折叠空气进入反应器，并且空气与粒子电极的接触面积相对较大，如此可以进一步提升气态污染物的降解效率。
为了能保证空气能够充分地接触粒子电极，以提高其降解效率，要合理设计粒子电极的形状，比如设计粒子电极的锯齿角度为60°、70°、80°、90°、100°、110°或120°。
当然地，在其他一些实施例中，粒子电极也可以设置为波浪形状结构、或其他折叠结构，均在本发明的保护范围之内。
可选地，阳极为负载金属氧化物催化剂的多孔导电吸附材料电极、泡沫金属材料电极中的至少一种。
当该三维电极电化学反应器参与空气净化时，阳极中的金属氧化物催化剂能够将吸附于电极表面的水分子氧化成羟基自由基等活性物种，该活性物种与气态污染物快速且有效地发生反应，便可实现对其有效降解，且其降解效率高，无二次污染物，同时可以快速杀灭空气中的致病菌及病毒。
可选地，金属氧化物催化剂为钛氧化物催化剂、锡氧化物催化剂、铅氧化物催化剂、锰氧化物催化剂、钌氧化物催化剂、铱氧化物催化剂、以及前面所述金属氧化物中的复合金属氧化物催化剂中的至少一种。
可选地，负载金属氧化物催化剂的载体为活性炭、碳纳米管及石墨烯中的至少一种。
可选的实施例中，金属氧化物催化剂的负载量范围为1wt％-60wt％，比如金属氧化物催化剂的负载量为1wt％、10wt％、20wt％、30wt％、40wt％、50wt％或60wt％。
可选地，多孔导电吸附材料电极为碳纸电极、碳布电极、碳纤维布电极、碳颗粒布电极及活性炭布电极中的至少一种。
可选的实施例中，阴极为负载催化剂的气体扩散电极。
当该三维电极电化学反应器参与空气净化时，水在阳极表面生成羟基自由基，氧气在电极阴极还原生成过氧化氢，过氧化氢进一步分解产生羟基自由基。羟基自由基和过氧化氢是具有高度活性的强氧化剂，其中羟基自由基对气态污染物的氧化作用以三种反应方式进行：脱氢反应、亲电子反应和电子转移反应，形成活化的有机自由基，使其更易氧化成其它有机物或者产生连锁自由基反应，使气态污染物得以迅速降解。
其中，负载催化剂的气体扩散电极可选为Pd/C气体扩散电极、CN-GDE气体扩散电极中的至少一种。
可以理解的，本发明三维电极电化学反应器中的阴极、阳极及粒子电极三者共同参与气态污染物的降解，并且电极之间产生电芬顿协同作用，如此能够极大地提高气态污染物的降解效率。
可选的实施例中，电源为直流电源，所述直流电源的电压范围为0.5V-30000V。
需要说明的是，空气净化装置还包括固定槽，阴极、阳极及感应电极均固定安装于固定槽内，固定槽的形状可以根据电极的形状来设置，比如固定槽的形状可以为圆柱状或方体状，固定槽的相对两表面开设有气体进口和气体出口，用于空气的进入或流出。
可选地，阴极与阳极的间距范围为0.5mm-200mm，比如阴极与阳极的间距为0.5mm、1mm、2mm、4mm、6mm、8mm、10mm、50mm、100mm、150mm或200mm。
可选的实施例中，阴极、阳极及粒子电极均为环状结构，阴极和阳极套设排列，粒子电极设于阴极和阳极之间。
参照图2和图3，阴极、阳极及粒子电极可以均为空心圆柱形，当然也可以均为空心方体状，阳极和阴极相互套设排列，粒子电极位于二者之间。粒子电极为锯齿形的环状结构，装配后粒子电极的锯齿状尖角刚好与阴极和阳极接触并相对固定，这样便组装成了三维电极，在对空气净化时，空气由粒子电极与电极的空隙中流入。
可选的实施例中，阴极、阳极及粒子电极均设置多个，多个阴极、多个阳极及多个粒子电极交错排列，且粒子电极设于相邻的阳极和阴极之间，多个阴极串联且电性连接于电源的负极，多个阳极串联且电性连接于电源的正极。
如图1所示，在本发明的一实施例中，空气净化装置包括进气口11、出气口12、空气通道13及三维电极14；空气通道13可以为圆柱状或者长方体状，在空气通道13间隔设有多个电芬顿三维电极14，通过固定槽固定。在进行空气中气态污染物净化时，空气经过进气口11进入空气净化装置，经过空气通道13到达三维电极14，并通过三维电极中粒子电极3的锯齿间隙进入，在电极阳极1和电极阴极2产生的电场作用下，发生电芬顿反应，在电极阴极2产生过氧化氢活性物质，与电极阳极1提供的二价铁离子发生还原反应产生具有强氧化性的羟基自由基，并且粒子电极能够产生二价铁离子参与氧化还原反应，加速产生羟基自由基，达到净化空气中气态污染物的目的。
如图2所示，在本发明的一实施例中，三维电极包括电极阳极1、电极阴极2和粒子电极3；电极阴极2与电极阳极1均为空心的圆柱状结构，电极阳极1间隔设置在电极阴极2外周；粒子电极3由板材折叠成锯齿形，沿着相邻两个电极阴极2和电极阳极1环状排列；每一个粒子电极的锯齿状尖角刚好与相邻的两个电极阴极和电极阳极接触并相对固定。将所有的电极阳极串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极串联，最后和电源负极相连，并根据数学计算方法计算内层环状或长方体结构电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小。
如图3所示，在本发明的一实施例中，三维电极包括电极阳极1、电极阴极2和粒子电极3；电极阴极2与电极阳极1均为空心的长方体结构，电极阳极1间隔设置在电极阴极2外周；粒子电极3由板材折叠成锯齿形，沿着相邻两个电极阴极2和电极阳极1交错排列；每一个粒子电极的锯齿状尖角刚好与相邻的两个所述电极阴极和所述电极阳极接触并相对固定。将所有的电极阳极串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极串联，最后和电源负极相连，并根据数学计算方法计算内层环状或长方体结构电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小。
需要说明的是，相邻的阳极、粒子电极及阴极构成一个三维电极，相邻两个三维电极的间距范围为0-1000mm。
可以理解的，可以利用多个三维电极同时对气态污染物进行降解处理，如此可以增大单位时间内气体的处理量，提升空气净化能力。
本发明还提出一种空气净化装置的制作方法，用于制作如前所述的空气净化装置。
在本发明的一实施例中，空气净化装置的制作方法包括以下步骤：
提供一电源，并分别制作阴极、阳极及粒子电极；
将所述粒子电极设置在所述阴极和所述阳极之间，并通过导线将所述阴极和所述阳极均电性连接于电源，得到电化学反应器，其中，所述粒子电极于所述电源通电时可产生羟基自由基等活性物种，以降解空气中的气态污染物。
这里粒子电极采用的是负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶导电粒子电极，可以通过以下步骤制备得到：
配制浓度为1mg/mL-10mg/mL的氧化石墨分散液和浓度为0.05g/mL-0.5g/mL的氯化铁溶液；
混合所述氧化石墨分散液和所述氯化铁溶液，得到混合溶液；
将所述混合溶液置于80℃-120℃下反应5h-12h，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶；
对所述负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶进行水洗、冷冻、干燥及成型，得到粒子电极。
具体地，首先取氧化石墨与去离子水混合，超声10-30min，配置浓度为1-10mg/ml的氧化石墨分散液；然后将FeCl3·6H2O溶于去离子水中(0.05g/ml-0.5g/ml)，逐滴加入氧化石墨分散液中(m氧化石墨：m六水合氯化铁＝1:10-1:50)，搅拌配置成氧化石墨溶液；之后将所得氧化石墨溶液置于80℃-120℃烘箱中进行水热反应5h-12h，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)；之后将所得石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)用去离子水水洗3-10次后放于冰箱中冷冻5h-10h，最后将样品冷冻干燥12h-60h，得到负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶(FeOCl/GA)粒子电极，将其压成板状(厚度为0.2mm-2mm)，再进行弯曲折叠成为圆柱状或长方体排列的锯齿状粒子电极。
其中，阴极采用的是Pd/C气体扩散电极、CN-GDE气体扩散电极中的至少一种，可以通过以下步骤制备得到：
提供一泡沫镍网，并分别制备催化层和防水透气层；
将所述催化层、泡沫镍网及所述防水透气层依次叠合在一起，经过冷压成型得到阴极。
当阴极采用的是Pd/C气体扩散电极时，其具体制作步骤包括：
(1)选择100-300目筛的20-50g活性炭作为Pd催化剂载体，对活性炭进行预处理：先用1wt％-10wt％NaOH溶液进行洗涤0.5h-3h，然后将洗涤之后的活性炭和5wt％-15wt％的HNO3溶液在70-90℃下油浴回流1h-5h，再用纯净水洗涤、干燥，得到处理后的活性炭备用。
(2)将活性炭悬浮在70℃-90℃的水中进行搅拌，将0.25-1g PdCl2溶于25ml-100ml，0.5-5mol/l的盐酸中，同时超声振荡70℃-90℃溶解，将溶解的PdCl2溶液边搅拌边滴入活性炭悬浮液中，80℃-100℃蒸发至干燥。然后在H2气氛中200-300℃还原1.5-3h。
(3)称取Pd/C催化剂0.25-2.5g与10-50ml浓度为1-20wt％聚四氟乙烯乳液(去离子水为溶剂)，并加入40-80wt％浓度的造孔剂NH4HCO3 1-10ml，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯乳液:V无水乙醇＝1:1-10:1，此过程在70-90℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为50-70℃双辊辊压机进行滚压使PTFE纤维化，制成催化层(厚度为0.2-2mm)。
(4)称取活性炭、乙炔黑与10-50ml浓度为1-20wt％聚四氟乙烯乳液(去离子水为溶剂)，乙炔黑与活性炭质量比为1:3-1:10，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯乳液:V无水乙醇＝1:1-10:1，此过程在70-90℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为50-70℃双辊辊压机进行滚压，制成防水透气层(厚度为0.2-2mm)。
(5)对泡沫镍网(100-300目、厚度为0.2-2mm)进行预处理：先用丙酮除油，水洗，再用0.5-5mol/l的盐酸浸泡，最后水洗，并按催化层、泡沫镍网、防水透气层的顺序叠合在一起，在油压机上以1-10MPa的压力冷压0.5-5min成型制成电极阴极。
其中阳极采用的是负载金属氧化物催化剂，可以通过以下步骤制作得到：
提供一多孔导电吸附材料电极，并配置金属氧化物涂液；
将金属氧化物涂液涂抹在多孔导电吸附材料电极的表面，干燥后得到阳极。
当阳极中的金属氧化物催化剂选用锡氧化物催化剂时，其具体操作步骤如下：
(1)将SnCl4·5H2O(0.5-5g)、Sb2O3加入25-100ml，0.5-5mol/l的HCl溶解，加入1-20ml无水乙醇，配成涂液，控制Sn与Sb摩尔比为(50-200):10.
(2)在所得涂液中加入0.05-0.5mol/l HF掺杂剂，控制F、Sn和Sb的摩尔比为(0.1-1)︰(50-200):10，并加入聚乙二醇1-20ml进行超声振荡10-30min，之后静置陈化1-5h；制得溶胶凝胶涂液，将所得涂液均匀涂抹在多孔导电吸附材料电极(碳纸电极、碳布电极、碳纤维布电极、碳颗粒布电极及活性炭布电极)上，得到电极阳极。
最后，通过三辊辊压机将电极阴极和电极阳极卷成空心圆柱状结构的电极板，或者折叠成长方体结构的电极板，将电极阳极和电极阴极交错排列，控制电极阳极与电极阴极之间的间隙距离为2-10mm，电极阳极和电极阴极个数为将粒子电极排列成空心圆柱状或长方体放置在电极阳极和电极阴极之间，形成的整个三维电极呈圆环状或长方体结构，所述锯齿状的粒子电极的折叠角度为60°-120°。
本发明还提出了一种空气净化方法，应用于如前所述的空气净化装置。
在本发明的一实施例中，空气净化方法包括以下步骤：
在正极和负极之间施加直流电压；
将含有气态污染物的空气由阴极侧或阳极侧通入，并流向粒子电极，再穿过另一对应阳极或阴极并流出，粒子电极产生活性物种以去除气态污染物。
参阅图1，在进行空气中气态污染物净化时，空气经过进气口11进入空气净化装置，经过空气通道13到达三维电极14，并通过电芬顿三维电极粒子电极3的锯齿间隙进入，在电极阳极1和电极阴极2产生的电场作用下，发生电芬顿反应，在电极阴极2产生过氧化氢活性物质，与电极阳极1提供的亚铁离子发生还原反应产生具有强氧化性的羟基自由基，并且粒子电极能够产生亚铁离子参与氧化还原反应，加速产生羟基自由基，达到净化空气中气态污染物的目的。
下面通过具体实施例对本发明空气净化装置及其制作方法、以及空气净化方法进行详细说明。
实施例1
1)电极阴极的制备：
选择的300目筛的30g活性炭作为Pd的载体，用5wt％NaOH溶液洗涤活性炭2h，然后将洗涤之后的活性炭和10wt％的HNO3溶液在75℃下油浴回流1.5h，再用纯净水洗涤、干燥，得到处理后的活性炭，备用；
将处理过的活性炭悬浮在80℃的水中进行搅拌；取1g PdCl2溶于100ml 2mol/L的盐酸中，同时超声振荡70℃溶解，将溶解的PdCl2溶液边搅拌边滴入活性炭悬浮液中，80℃蒸发至干燥。然后在H2气氛中250℃还原2h，得Pd/C催化剂；
称取Pd/C催化剂1.5g与20ml 10wt％聚四氟乙烯乳液，并加入60wt％造孔剂NH4HCO3 2ml，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，此过程在80℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为55℃双辊辊压机进行滚压使聚四氟乙烯纤维化，制成催化层；
称取活性炭和乙炔黑，两者质量和为15g，乙炔黑与活性炭质量比为1:6；称取20ml10wt％聚四氟乙烯乳液，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，制成防水透气层；
对泡沫镍网(300目)进行预处理：先用丙酮除油，水洗，再用盐酸浸泡，最后水洗，得到处理后的泡沫镍网备用；
按催化层(178.98mm×25mm×1mm)、处理后的泡沫镍网(178.98mm×25mm×1mm)、防水透气层(178.98mm×25mm×1mm)的顺序叠合在一起，在油压机上以5MPa的压力冷压1min成型(178.98mm×25mm×1mm)，制成电极阴极(最外一层电极阴极)；
2)电极阳极制备：
在SnCl4·5H2O(1g)和Sb2O3中加HCl溶解，控制Sn与Sb摩尔比为100︰10，加入10ml无水乙醇，配制成涂液；加入0.05mol/l HF，控制F、Sn及Sb摩尔比为0.2︰100︰10，加入2ml聚乙二醇进行超声振荡15min，之后静置陈化2h，制得溶胶凝胶涂液，将所得溶胶凝胶涂液均匀涂抹在活性炭布材料上，得到电极阳极(188.4mm×25mm×1mm)(最外一层电极阳极)。
3)粒子电极制备：
取氧化石墨与去离子水混合，超声5min，配置浓度为6mg/ml的氧化石墨分散液；将FeCl3·6H2O溶于去离子水中(0.15g/ml)，逐滴加入氧化石墨分散液中(m氧化石墨：m六水合氯化铁＝1:30)，边加边搅拌，配置成氧化石墨溶液，继续搅拌一小时后，置于95℃的烘箱中水热反应6小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)，用去离子水水洗三遍后放于冰箱中冷冻8小时，最后将样品冷冻干燥48小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶(FeOCl/GA)的粒子电极，将其用压机压制为板状(370mm×25mm×1mm)，将粒子电极折叠弯曲成排列为圆柱的锯齿状(锯齿状的折叠角度为60°)结构的粒子电极。
4)空气净化装置制备：
如图2所示，通过三辊辊压机将电极阴极2和电极阳极1卷成空心圆柱状结构的电极板，控制电极阴极板2和电极阳极1版间距为2mm，电极阴极2和电极阳极1之间设有粒子电极3。具体是将电极阳极1、电极阴极2以及粒子电极3交错排列成环状结构，粒子电极3位于每个电极阳极1和电极阴极2之间。将所有的电极阳极1串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极2串联，最后和电源负极相连。
如图1所示，将图2所示三维电极固定在反应器的固定槽当中，反应器的长度为600mm，放置了4个所述的三维电极，每个三维电极之间的间隔为96mm。空气从空气净化装置一端进入，通过粒子电极时，从粒子电极锯齿状的空隙进入，吸附在电极阴极和电极阳极以及粒子电极的表面，空气中的水分在阳极催化剂表面氧化成羟基自由基，空气中的氧气与电极阴极表面的催化剂发生反应，生成过氧化氢；过氧化氢与粒子电极上的亚铁离子发生电芬顿反应生成羟基自由基，氧化降解空气中的甲苯和甲醛，净化后的空气从反应器的另一端排出。
根据数学计算方法计算内层环状电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小以及甲苯和甲醛的净化率。具体计算方式如下：
(1)甲苯测定采用气相色谱法，甲苯净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲苯的浓度，C2为空气出气口甲苯的浓度；
(2)甲醛测定采用分光光度法，甲醛净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲醛的浓度，C2为空气出气口甲醛的浓度；
放置三维电极的固定槽为80mm×30mm×80mm的圆柱状，所制作的三维电极为圆环状，最外一层的电极阳极直径设置为60mm，高度设置为25mm，电极阴极厚度为1mm，电极阳极厚度为1mm，相邻两层电极阴极或电极阳极之间间距为2mm，粒子电极折叠角度为60°，粒子电极厚度为1mm。
电极阳极和电极阴极板都为10个，锯齿状粒子电极为(2×10)-1＝19个；
最外层电极阳极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×60mm＝188.4mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层电极阴极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×(60-1-2)mm＝178.98mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层粒子电极：取圆柱状时底周长为185mm(178.98mm<185mm<188.4mm)，折叠成锯齿状，每个小锯齿的长度约为2.31mm，粒子电极长(锯齿展开总长度)＝185/2.31×2.31×2＝370mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)。内层圆柱状状电极阳极、电极阴极以及锯齿状粒子电极的尺寸依次减小，其尺寸大小根据上述参数及计算方式依次计算。
实施例2
1)电极阴极的制备：
选择的300目筛的30g活性炭作为Pd的载体，用5wt％NaOH溶液洗涤活性炭2h，然后将洗涤之后的活性炭和10wt％的HNO3溶液在75℃下油浴回流1.5h，再用纯净水洗涤、干燥，得到处理后的活性炭，备用；
将处理过的活性炭悬浮在80℃的水中进行搅拌；取1g PdCl2溶于100ml 2mol/L的盐酸中，同时超声振荡70℃溶解，将溶解的PdCl2溶液边搅拌边滴入活性炭悬浮液中，80℃蒸发至干燥。然后在H2气氛中250℃还原2h，得Pd/C催化剂；
称取Pd/C催化剂1.5g与20ml 10wt％聚四氟乙烯乳液，并加入60wt％造孔剂NH4HCO3 2ml，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，此过程在80℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为55℃双辊辊压机进行滚压使聚四氟乙烯纤维化，制成催化层；
称取活性炭和乙炔黑，两者质量和为15g，乙炔黑与活性炭质量比为1:6；称取20ml10wt％聚四氟乙烯乳液，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，制成防水透气层；
对泡沫镍网(300目)进行预处理：先用丙酮除油，水洗，再用盐酸浸泡，最后水洗，得到处理后的泡沫镍网备用；
按催化层(280mm×30mm×1mm)、处理后的泡沫镍网(280mm×30mm×1mm)、防水透气层(280mm×30mm×1mm)的顺序叠合在一起，在油压机上以5MPa的压力冷压1min成型(280mm×30mm×1mm)，制成电极阴极(最外一层电极阴极)；
2)电极阳极制备：
在SnCl4·5H2O(1g)和Sb2O3中加HCl溶解，控制Sn与Sb摩尔比为100︰10，加入10ml无水乙醇，配制成涂液；加入0.05mol/l HF，控制F、Sn和Sb摩尔比为0.2︰100︰10，加入2ml聚乙二醇进行超声振荡15min，之后静置陈化2h；制得溶胶凝胶涂液，将所得溶胶凝胶涂液均匀涂抹在活性炭布材料上，得到电极阳极(320mm×30mm×1mm)(最外一层电极阳极)。
3)粒子电极制备：
取氧化石墨与去离子水混合，超声5min，配置浓度为3mg/ml的氧化石墨分散液；将FeCl3·6H2O溶于去离子水中(0.15g/ml)，逐滴加入氧化石墨分散液中(m氧化石墨：m六水合氯化铁＝1:20)，边加边搅拌，配置成氧化石墨溶液，继续搅拌一小时后，置于95℃的烘箱中水热反应6小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)，用去离子水水洗三遍后放于冰箱中冷冻8小时，最后将样品冷冻干燥48小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶(FeOCl/GA)的粒子电极，将其用压机压制为板状(254.7mm×25mm×1mm)，将粒子电极折叠弯曲成排列为长方体的锯齿状(锯齿状的折叠角度为60°)结构的粒子电极。
4)空气净化装置制备：
如图3所示，将电极阴极2和电极阳极1卷成长方体结构的电极板，控制电极阴极板5和电极阳极1版间距为4mm，电极阴极2和电极阳极1之间设有粒子电极3。具体是将电极阳极1、电极阴极2以及粒子电极3交错排列成长方体结构，粒子电极3位于每个电极阳极1和电极阴极2之间。将所有的电极阳极1串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极2串联，最后和电源负极相连。
如图1所示，将图3所示三维电极固定在反应器的固定槽当中，反应器的长度为600mm，放置了4个三维电极，每个三维电极之间的间隔为96mm。空气从空气净化装置一端进入，通过粒子电极时，从粒子电极锯齿状的空隙进入，吸附在电极阴极和电极阳极以及粒子电极的表面，空气中的氧气与电极阴极表面的催化剂发生反应，生成过氧化氢；过氧化氢与粒子电极上的亚铁离子发生电分顿反应生成羟基自由基，氧化降解空气中的甲苯和甲醛，净化后的空气从反应器的另一端排出。
根据数学计算方法计算内层电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小以及甲苯和甲醛的净化率。具体计算方式如下：
(1)甲苯测定采用气相色谱法，甲苯净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲苯的浓度，C2为空气出气口甲苯的浓度；
(2)甲醛测定采用分光光度法，甲醛净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲醛的浓度，C2为空气出气口甲醛的浓度；
放置三维电极的固定槽为80mm×30mm×80mm的长方体，所制作的三维电极为长方体结构，最外一层的电极阳极长度、高度设置为80mm，宽度设置为30mm，电极阴极厚度为1mm，电极阳极厚度为1mm，相邻两层电极阴极或电极阳极之间间距为4mm，粒子电极折叠角度为90°，粒子电极厚度为1mm。
电极阳极为8个，电极阴极板为8个，锯齿状粒子电极为2×8-1＝15个；
最外层电极阳极：长(长方体正面周长)＝4×80mm＝320mm，宽(长方体高度)为30mm(固定槽宽度)；
最外层电极阴极：长(长方体正面周长)＝4×(80-2×1-2×4)mm＝280mm，宽(长方体高度)为30mm(固定槽宽度)；
最外层粒子电极：折叠成长方体时周长为(80-2)×2+70×2＝296mm，折叠成锯齿状，每个小锯齿的长度约为5.64mm，粒子电极长(锯齿展开总长度)＝296/8×5.64×2＝417.36mm，宽(长方体高度)为30mm(固定槽宽度)。内层长方体电极阳极、电极阴极以及锯齿状粒子电极的尺寸依次减小，其尺寸大小根据上述参数及计算方式依次计算。
实施例3
1)电极阴极的制备：
选择的300目筛的30g活性炭作为Pd的载体，用5wt％NaOH溶液洗涤活性炭2h，然后将洗涤之后的活性炭和10wt％的HNO3溶液在75℃下油浴回流1.5h，再用纯净水洗涤、干燥，得到处理后的活性炭，备用；
将处理过的活性炭悬浮在80℃的水中进行搅拌；取1g PdCl2溶于100ml 2mol/L的盐酸中，同时超声振荡70℃溶解，将溶解的PdCl2溶液边搅拌边滴入活性炭悬浮液中，80℃蒸发至干燥。然后在H2气氛中250℃还原2h，得Pd/C催化剂；
称取Pd/C催化剂1.5g与20ml 10wt％聚四氟乙烯乳液，并加入60wt％造孔剂NH4HCO3 2ml，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，此过程在80℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为55℃双辊辊压机进行滚压使聚四氟乙烯纤维化，制成催化层；
称取活性炭和乙炔黑，两者质量和为15g，乙炔黑与活性炭质量比为1:6；称取20ml10wt％聚四氟乙烯乳液，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，制成防水透气层；
对泡沫镍网(300目)进行预处理：先用丙酮除油，水洗，再用盐酸浸泡，最后水洗，得到处理后的泡沫镍网备用；
按催化层(166.42mm×25mm×1mm)、处理后的泡沫镍网166.42mm×25mm×1mm)、防水透气层(166.42mm×25mm×1mm)的顺序叠合在一起，在油压机上以5MPa的压力冷压1min成型(166.42mm×25mm×1mm)，制成电极阴极(最外一层电极阴极)；
2)电极阳极制备：
在SnCl4·5H2O(1g)和Sb2O3中加HCl溶解，控制Sn与Sb摩尔比为100︰10，加入10ml无水乙醇，配制成涂液；加入0.05mol/l HF，控制F、Sn和Sb摩尔比为0.2︰100︰10，加入2ml聚乙二醇进行超声振荡15min，之后静置陈化2h；制得溶胶凝胶涂液，将所得溶胶凝胶涂液均匀涂抹在活性炭布材料上，得到电极阳极(188.4mm×25mm×1mm)(最外一层电极阳极)。
3)粒子电极制备：
取氧化石墨与去离子水混合，超声5min，配置浓度为6mg/ml的氧化石墨分散液；将FeCl3·6H2O溶于去离子水中(0.05g/ml)，逐滴加入氧化石墨分散液中(m氧化石墨：m六水合氯化铁＝1:30)，边加边搅拌，配置成氧化石墨溶液，继续搅拌一小时后，置于95℃的烘箱中水热反应6小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)，用去离子水水洗三遍后放于冰箱中冷冻8小时，最后将样品冷冻干燥48小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶(FeOCl/GA)的粒子电极，将其用压机压制为板状(204.43mm×25mm×1mm)，将粒子电极折叠弯曲成排列为圆柱的锯齿状(锯齿状的折叠角度为60°)结构的粒子电极。
4)空气净化装置制备：
如图2所示，通过三辊辊压机将电极阴极2和电极阳极1卷成空心圆柱状结构的电极板，控制电极阴极板2和电极阳极1版间距为6mm，电极阴极2和电极阳极1之间设有粒子电极3。具体是将电极阳极1、电极阴极2以及粒子电极3交错排列成环状结构，粒子电极3位于每个电极阳极1和电极阴极2之间。将所有的电极阳极1串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极2串联，最后和电源负极相连。
如图1所示，将图2所示三维电极固定在反应器的固定槽当中，反应器的长度为600mm，放置了4个所述的三维电极，每个三维电极之间的间隔为96mm。空气从空气净化装置一端进入，通过粒子电极时，从粒子电极锯齿状的空隙进入，吸附在电极阴极和电极阳极以及粒子电极的表面，空气中的水分在阳极催化剂表面氧化成羟基自由基，空气中的氧气与电极阴极表面的催化剂发生反应，生成过氧化氢；过氧化氢与粒子电极上的亚铁离子发生电分顿反应生成羟基自由基，氧化降解空气中的甲苯和甲醛，净化后的空气从反应舱的另一端排出。
根据数学计算方法计算内层环状电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小以及甲苯和甲醛的净化率。具体计算方式如下：
(1)甲苯测定采用气相色谱法，甲苯净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲苯的浓度，C2为空气出气口甲苯的浓度；
(2)甲醛测定采用分光光度法，甲醛净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲醛的浓度，C2为空气出气口甲醛的浓度；
放置三维电极的固定槽为80mm×30mm×80mm的圆柱状，所制作的三维电极为圆环状，最外一层的电极阳极直径设置为60mm，高度设置为25mm，电极阴极厚度为1mm，电极阳极厚度为1mm，相邻两层电极阴极或电极阳极之间间距为6mm，粒子电极折叠角度为120°，粒子电极厚度为1mm。
电极阳极和电极阴极板都为5个，锯齿状粒子电极为2×5-1＝9个；
最外层电极阳极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×60mm＝188.4mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层电极阴极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×(60-1-6)mm＝166.42mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层粒子电极：取圆柱状时底周长为177mm(166.42mm<177mm<188.4mm)，折叠成锯齿状，每个小锯齿的长度约为12mm，粒子电极长(锯齿展开总长度)＝177/20.78×12×2＝204.43mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)。内层圆柱状状电极阳极、电极阴极以及锯齿状粒子电极的尺寸依次减小，其尺寸大小根据上述参数及计算方式依次计算。
实施例4
1)电极阴极的制备：
选择的300目筛的30g活性炭作为Pd的载体，用5wt％NaOH溶液洗涤活性炭2h，然后将洗涤之后的活性炭和10wt％的HNO3溶液在75℃下油浴回流1.5h，再用纯净水洗涤、干燥，得到处理后的活性炭，备用；
将处理过的活性炭悬浮在80℃的水中进行搅拌；取1g PdCl2溶于100ml 2mol/L的盐酸中，同时超声振荡70℃溶解，将溶解的PdCl2溶液边搅拌边滴入活性炭悬浮液中，80℃蒸发至干燥。然后在H2气氛中250℃还原2h，得Pd/C催化剂；
称取Pd/C催化剂1.5g与20ml 10wt％聚四氟乙烯乳液，并加入60wt％造孔剂NH4HCO3 2ml，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，此过程在80℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为55℃双辊辊压机进行滚压使聚四氟乙烯纤维化，制成催化层；
称取活性炭和乙炔黑，两者质量和为15g，乙炔黑与活性炭质量比为1:6；称取20ml10wt％聚四氟乙烯乳液，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，制成防水透气层；
对泡沫镍网(300目)进行预处理：先用丙酮除油，水洗，再用盐酸浸泡，最后水洗，得到处理后的泡沫镍网备用；
按催化层(160.14mm×25mm×1mm)、处理后的泡沫镍网(160.14mm×25mm×1mm)、防水透气层(160.14mm×25mm×1mm)的顺序叠合在一起，在油压机上以5MPa的压力冷压1min成型(160.14mm×25mm×1mm)，制成电极阴极(最外一层电极阴极)；
2)电极阳极制备：
在SnCl4·5H2O(1g)和Sb2O3中加HCl溶解，控制Sn与Sb摩尔比为100︰10，加入10ml无水乙醇，配制成涂液；加入0.05mol/l HF，控制F、Sn和Sb摩尔比为0.2︰100︰10，加入2ml聚乙二醇进行超声振荡15min，之后静置陈化2h；制得溶胶凝胶涂液，将所得溶胶凝胶涂液均匀涂抹在活性炭布材料上，得到电极阳极(188.4mm×25mm×1mm)(最外一层电极阳极)。
3)粒子电极制备：
取氧化石墨与去离子水混合，超声5min，配置浓度为10mg/ml的氧化石墨分散液；将FeCl3·6H2O溶于去离子水中(0.15g/ml)，逐滴加入氧化石墨分散液中(m氧化石墨：m六水合氯化铁＝1:50)，边加边搅拌，配置成氧化石墨溶液，继续搅拌一小时后，置于95℃的烘箱中水热反应6小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)，用去离子水水洗三遍后放于冰箱中冷冻8小时，最后将样品冷冻干燥48小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶(FeOCl/GA)的粒子电极，将其用压机压制为板状(350mm×25mm×1mm)，将粒子电极折叠弯曲成排列为圆柱的锯齿状(锯齿状的折叠角度为60°)结构的粒子电极。
4)空气净化装置制备：
如图2所示，通过三辊辊压机将电极阴极2和电极阳极1卷成空心圆柱状结构的电极板，控制电极阴极板2和电极阳极1版间距为8mm，电极阴极2和电极阳极1之间设有粒子电极3。具体是将电极阳极1、电极阴极2以及粒子电极3交错排列成环状结构，粒子电极3位于每个电极阳极1和电极阴极2之间。将所有的电极阳极1串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极2串联，最后和电源负极相连。
如图1所示，将图2所示三维电极固定在反应器的固定槽当中，反应器的长度为600mm，放置了4个所述的三维电极，每个三维电极之间的间隔为96mm。空气从空气净化装置一端进入，通过粒子电极时，从粒子电极锯齿状的空隙进入，吸附在电极阴极和电极阳极以及粒子电极的表面，空气中的氧气与电极阴极表面的催化剂发生反应，生成过氧化氢；过氧化氢与粒子电极上的亚铁离子发生电分顿反应生成羟基自由基，氧化降解空气中的甲苯和甲醛，净化后的空气从反应舱的另一端排出。
根据数学计算方法计算内层环状电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小以及甲苯和甲醛的净化率。具体计算方式如下：
(1)甲苯测定采用气相色谱法，甲苯净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲苯的浓度，C2为空气出气口甲苯的浓度；
(2)甲醛测定采用分光光度法，甲醛净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲醛的浓度，C2为空气出气口甲醛的浓度；
放置三维电极的固定槽为80mm×30mm×80mm的圆柱状，所制作的三维电极为圆环状，最外一层的电极阳极直径设置为60mm，高度设置为25mm，电极阴极厚度为1mm，电极阳极厚度为1mm，相邻两层电极阴极或电极阳极之间间距为8mm，粒子电极折叠角度为60°，粒子电极厚度为1mm。
电极阳极和电极阴极板都为4个，锯齿状粒子电极为2×4-1＝7个；
最外层电极阳极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×60mm＝188.4mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层电极阴极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×(60-1-8)mm＝160.14mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层粒子电极：取圆柱状时底周长为175mm(160.14mm<175mm<188.4mm)，折叠成锯齿状，每个小锯齿的长度约为9.24mm，粒子电极长(锯齿展开总长度)＝175/9.24×9.24×2＝350mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)。内层圆柱状状电极阳极、电极阴极以及锯齿状粒子电极的尺寸依次减小，其尺寸大小根据上述参数及计算方式依次计算。
实施例5
1)电极阴极的制备：
选择的300目筛的30g活性炭作为Pd的载体，用5wt％NaOH溶液洗涤活性炭2h，然后将洗涤之后的活性炭和10wt％的HNO3溶液在75℃下油浴回流1.5h，再用纯净水洗涤、干燥，得到处理后的活性炭，备用；
将处理过的活性炭悬浮在80℃的水中进行搅拌；取1g PdCl2溶于100ml 2mol/L的盐酸中，同时超声振荡70℃溶解，将溶解的PdCl2溶液边搅拌边滴入活性炭悬浮液中，80℃蒸发至干燥。然后在H2气氛中250℃还原2h，得Pd/C催化剂；
称取Pd/C催化剂1.5g与20ml 10wt％聚四氟乙烯乳液，并加入60wt％造孔剂NH4HCO3 2ml，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，此过程在80℃水浴环境中进行；将凝聚膏体通过温度为55℃双辊辊压机进行滚压使聚四氟乙烯纤维化，制成催化层；
称取活性炭和乙炔黑，两者质量和为15g，乙炔黑与活性炭质量比为1:6；称取20ml10wt％聚四氟乙烯乳液，加入无水乙醇调成凝聚膏体，V聚四氟乙烯:V无水乙醇＝4:1，制成防水透气层；
对泡沫镍网(300目)进行预处理：先用丙酮除油，水洗，再用盐酸浸泡，最后水洗，得到处理后的泡沫镍网备用；
按催化层(153.86mm×25mm×1mm)、处理后的泡沫镍网(153.86mm×25mm×1mm)、防水透气层(153.86mm×25mm×1mm)的顺序叠合在一起，在油压机上以5MPa的压力冷压1min成型(153.86mm×25mm×1mm)，制成电极阴极(最外一层电极阴极)；
2)电极阳极制备：
在SnCl4·5H2O(1g)和Sb2O3中加HCl溶解，控制Sn与Sb摩尔比为100︰10，加入10ml无水乙醇，配制成涂液；加入0.05mol/l HF，控制F、Sn和Sb摩尔比为0.2︰100︰10，加入2ml聚乙二醇进行超声振荡15min，之后静置陈化2h；制得溶胶凝胶涂液，将所得溶胶凝胶涂液均匀涂抹在活性炭布材料上，得到电极阳极(188.4mm×25mm×1mm)(最外一层电极阳极)。
3)粒子电极制备：
取氧化石墨与去离子水混合，超声5min，配置浓度为6mg/ml的氧化石墨分散液；将FeCl3·6H2O溶于去离子水中(0.3g/ml)，逐滴加入氧化石墨分散液中(m氧化石墨：m六水合氯化铁＝1:30)，边加边搅拌，配置成氧化石墨溶液，继续搅拌一小时后，置于95℃的烘箱中水热反应6小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶(FeOCl/GH)，用去离子水水洗三遍后放于冰箱中冷冻8小时，最后将样品冷冻干燥48小时，得到负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶(FeOCl/GA)的粒子电极，将其用压机压制为板状(344mm×25mm×1mm)，将粒子电极折叠弯曲成排列为圆柱的锯齿状(锯齿状的折叠角度为60°)结构的粒子电极。
4)空气净化装置制备：
如图2所示，通过三辊辊压机将电极阴极2和电极阳极1卷成空心圆柱状结构的电极板，控制电极阴极板2和电极阳极1版间距为10mm，电极阴极2和电极阳极1之间设有粒子电极3。具体是将电极阳极1、电极阴极2以及粒子电极3交错排列成环状结构，粒子电极3位于每个电极阳极1和电极阴极2之间。将所有的电极阳极1串联，最后与电源正极相连，将所有的电极阴极2串联，最后和电源负极相连。
如图1所示，将图2所示三维电极固定在反应器的固定槽当中，反应器的长度为600mm，放置了4个所述的三维电极，每个三维电极之间的间隔为96mm。空气从空气净化装置一端进入，通过粒子电极时，从粒子电极锯齿状的空隙进入，吸附在电极阴极和电极阳极以及粒子电极的表面，空气中的氧气与电极阴极表面的催化剂发生反应，生成过氧化氢；过氧化氢与粒子电极上的亚铁离子发生电分顿反应生成羟基自由基，氧化降解空气中的甲苯和甲醛，净化后的空气从反应器的另一端排出。
根据数学计算方法计算内层环状电极阳极、电极阴极以及粒子电极的尺寸大小以及甲苯和甲醛的净化率。具体计算方式如下：
(1)甲苯测定采用气相色谱法，甲苯净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲苯的浓度，C2为空气出气口甲苯的浓度；
(2)甲醛测定采用分光光度法，甲醛净化率＝(C1-C2)/C1×100％
C1为空气进气口甲醛的浓度，C2为空气出气口甲醛的浓度；
放置三维电极的固定槽为80mm×30mm×80mm的圆柱状，所制作的三维电极为圆环状，最外一层的电极阳极直径设置为60mm，高度设置为25mm，电极阴极厚度为1mm，电极阳极厚度为1mm，相邻两层电极阴极或电极阳极之间间距为10mm，粒子电极折叠角度为60°，粒子电极厚度为1mm。
电极阳极和电极阴极板都为3个，锯齿状粒子电极为2×3-1＝5个；
最外层电极阳极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×60mm＝188.4mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层电极阴极：长(即圆柱状底周长)＝3.14×(60-1-10)mm＝153.86mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)；
最外层粒子电极：取圆柱状时底周长为172mm(153.86mm<172mm<188.4mm)，折叠成锯齿状，每个小锯齿的长度约为11.55mm，粒子电极长(锯齿展开总长度)＝172/11.55×11.55×2＝344mm，宽(圆柱状高度)为25mm<30mm(固定槽宽度)。内层圆柱状状电极阳极、电极阴极以及锯齿状粒子电极的尺寸依次减小，其尺寸大小根据上述参数及计算方式依次计算。
李澜等通过凹凸棒石黏土对甲醛具有一定的吸附作用，8h后其对0.7m2模拟仓中气态甲醛的去除率为58.06％。张韬等以海泡石精矿处理室内低浓度甲醛，发现2h后其对甲醛的去除率可达94％。傅晓桦等人研究了在常压、18℃、气体流量为1000ml/min和甲醛初始浓度为82.8mg/m3的条件下，甲醛脱除率与电压的关系，发现甲醛脱除率随着极板间所施加电压的增大而增大,在电压大于18k V之后趋于稳定，脱除率在65％左右。
党小庆、黄家玉等通过介质阻挡放电光催化净化高浓度(2000mg/m3)甲苯废气的净化率达70％以上，对于低浓度(1000mg/m3以下)甲苯废气的净化率达80％以上。
表1为不同条件下空气净化装置对于其反应舱内空气中甲醛和甲苯的净化效率。在交流电压220V，反应器的温度为25℃，相对湿度为60％的环境中，5个不同的制备条件实施。
表1不同条件下空气净化装置对于其反应舱内空气中甲醛和甲苯的净化效率
Figure BDA0002922234750000261
Figure BDA0002922234750000271
从表1中可以看出，在实施例1的制备条件下，在60min后对于空气净化装置内气态污染物甲醛(20ppm)的净化率达到了95％以上，甲苯(20ppm)的净化率达到了93％以上。说明本发明专利制备的空气净化装置对于甲醛和甲苯的最优净化率要高于其他的净化方式；说明本发明专利制备的空气净化装置对于空气中气态污染物具有优良的净化效率，达到了空气净化的目的。
因此，本发明三维电极反应器，除了能够应用在空气环境中，而且其中除了电极阳极能够发生催化氧化反应，电极阴极特别是粒子电极都能够与空气中的气态污染物发生催化氧化反应，电极阴极能够产生过氧化氢，并且第三极粒子电极能够提供芬顿反应需要的亚铁离子，能够与过氧化氢高效产生羟基自由基活性物质，能够高效的净化空气，相对于活性炭作为第三极粒子电极，提高了其净化空气污染物VOCs的效率。
以上所述仅为本发明的优选实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是在本发明的发明构思下，利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构变换，或直接/间接运用在其他相关的技术领域均包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (11)

1.一种空气净化装置，其特征在于，所述空气净化装置包括电源、阴极、阳极及粒子电极，所述阳极和所述阴极通过导线电性连接于所述电源的正负极，所述粒子电极设于所述阳极和所述阴极之间，所述粒子电极于所述电源通电时可产生活性物种，以降解空气中的气态污染物；
所述粒子电极为负载氧基氯化铁的石墨烯气凝胶导电粒子电极。
2.如权利要求1所述的空气净化装置，其特征在于，所述粒子电极的横截面形状为锯齿状，所述粒子电极的锯齿角度范围为60°-120°。
3.如权利要求1所述的空气净化装置，其特征在于，所述阳极为负载金属氧化物的多孔导电吸附材料电极、负载金属氧化物的泡沫金属电极中的至少一种；
和/或，所述阴极为负载催化剂的气体扩散电极。
4.如权利要求1所述的空气净化装置，其特征在于，所述电源为直流电源，所述直流电源的电压范围为0.5V-30000V。
5.如权利要求1所述的空气净化装置，其特征在于，所述阴极与所述阳极的间距范围为0.5mm-200mm。
6.如权利要求1至5中任一项所述的空气净化装置，其特征在于，所述阴极、所述阳极及所述粒子电极均设置多个，多个所述阴极、多个所述阳极及多个所述粒子电极交错排列，且所述粒子电极设于相邻的阳极和阴极之间，多个所述阴极串联且电性连接于所述电源的负极，多个所述阳极串联且电性连接于所述电源的正极。
7.如权利要求6所述的空气净化装置，其特征在于，相邻的阳极、粒子电极及阴极构成一个三维电极，相邻两个三维电极的间距范围为0-1000mm。
8.一种空气净化装置的制作方法，用于制作如权利要求1至7中任一项所述的空气净化装置，其特征在于，包括以下步骤：
提供一电源，并分别制作阴极、阳极及粒子电极；
将所述粒子电极设置在所述阴极和所述阳极之间，并通过导线将所述阴极和所述阳极均电性连接于电源，得到电化学反应器，其中，所述粒子电极于所述电源通电时可产生活性物种，以降解空气中的气态污染物。
9.如权利要求8所述的空气净化装置的制作方法，其特征在于，制作粒子电极的步骤包括：
配制浓度为1mg/mL-10mg/mL的氧化石墨分散液和浓度为0.05g/mL-0.5g/mL的氯化铁溶液；
混合所述氧化石墨分散液和所述氯化铁溶液，得到混合溶液；
将所述混合溶液置于80℃-120℃下反应5h-12h，得到负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶；
对所述负载氧基氯化铁的石墨烯水凝胶进行水洗、冷冻、干燥及成型，得到石墨烯气凝胶粒子电极。
10.如权利要求9所述的空气净化装置的制作方法，其特征在于，制作阴极的步骤包括：
提供一泡沫镍网，并分别制备催化层和防水透气层；
将所述催化层、泡沫镍网及所述防水透气层依次叠合在一起，经过冷压成型得到阴极；
制作阳极的步骤包括：
提供一多孔导电吸附材料电极或泡沫金属材料电极，并配置金属氧化物；
将金属氧化物涂覆在多孔导电吸附材料电极或泡沫金属材料电极的表面得到阳极。
11.一种空气净化方法，应用于如权利要求1至7中任一项所述的空气净化装置，其特征在于，包括以下步骤：
在正极和负极之间施加直流电压；
将含有气态污染物的空气由阴极侧或阳极侧通入，并流向粒子电极，再穿过另一对应阳极或阴极并流出，粒子电极产生活性物种以去除气态污染物。
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