CN112902160B - 一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备 - Google Patents

一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备 Download PDF

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Abstract

本发明属于配气设备相关技术领域，其公开了一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，所述燃气配气设备包括混合罐、连接于所述混合罐的燃烧器及多条输气管路，多条所述输气管路的一端分别连接于所述混合罐，另一端分别连接于主燃气源及多个辅助燃气源，多个所述辅助燃气源分别提供多种不同的辅助燃气；其中，多条所述输气管路均能各自单独被控制。所述燃气配气设备通过辅助燃气与主燃气的混合配气，使得燃气配气***具备一定的灵活性和鲁棒性，维持纳米颗粒产品形状不受燃气成分波动的影响；且所述燃气配气设备的结构简单，灵活性及适用性均较好。

Description

一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备
技术领域
本发明属于配气设备相关技术领域，更具体地，涉及一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备。
背景技术
火焰合成纳米颗粒是一个高温气溶胶过程，包括前驱体化学反应、颗粒成核、表面生长、碰撞、凝并和烧结等颗粒动力学过程。火焰合成过程中组分浓度场、温度场、颗粒停留时间等会对纳米颗粒的尺寸、形貌、晶相等产生重要的影响。常规火焰合成纳米颗粒的过程主要通过调控高温区的颗粒停留时间和颗粒浓度，达到对纳米颗粒的尺寸、形貌和晶型的调控。以采用TiCl4前驱体合成TiO2纳米颗粒的过程为例，在较低温度下，TiCl4与水蒸气发生水解反应占主导，生成球形的钙钛矿型颗粒；在较高温度下，TiCl4与氧气发生氧化反应占主导，生成多面体的金红石型颗粒。
火焰合成所采用的燃气一般是甲烷、氢气、丙烷、一氧化碳等，不同燃料的热值、燃烧温度、碳氢比等存在明显差异，对纳米颗粒产品的形状具有较大影响。在实际生产中，火焰合成***的设计一般需要选定某种燃料作为主燃料，比如使用最广泛的天然气(主成分甲烷)。针对选定的主燃料，需要考虑两方面的问题，一个是燃料气体成分的波动带来的影响；另一个是燃料的可替代性，随着各种燃气市价的变化，可以采用更便宜的其它燃气。因此燃气配气***应具备一定的灵活性和鲁棒性，能够对不同的燃料进行混合配气以达到相同的燃烧效果，包括燃烧热功率、燃烧温度、烟气中组分浓度(如水蒸气)等。
发明内容
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本发明提供了一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，所述燃气配气设备通过辅助燃气与主燃气的混合配气，使得燃气配气***具备一定的灵活性和鲁棒性，维持纳米颗粒产品形状不受燃气成分波动的影响。另一方面，燃气供应不受限于使用单一燃气，石油气、焦炉气、合成气、生物沼气等工业副产品以及可再生能源成为更加经济的燃气选项。
为实现上述目的，按照本发明的一个方面，提供了一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，所述燃气配气设备包括混合罐、连接于所述混合罐的燃烧器及多条输气管路，多条所述输气管路的一端分别连接于所述混合罐，另一端分别连接于主燃气源及多个辅助燃气源，多个所述辅助燃气源分别提供多种不同的辅助燃气；
其中，多条所述输气管路均能各自单独被控制。
进一步地，所述输气管路包括管道、气阀、干燥装置、流量控制计及压力表，所述气阀、所述干燥装置、所述流量控制计及所述压力表沿所述输气管路内的气体流动方向依次设置在所述管道上。
进一步地，所述主燃气源的压力及多个所述辅助燃气源的压力均高于所述混合罐的压力。
进一步地，所述主燃气为天然气、石油气、焦炉气、合成气或者生物沼气。
进一步地，所述辅助燃气为甲烷、氢气、一氧化碳或者乙烷。
进一步地，辅助燃气的路数为两路，两路所述辅助燃气的燃烧热值不同。
进一步地，两路所述辅助燃气与主燃气的碳氢比不同。
进一步地，燃烧器的燃气流量、燃烧热功率、燃烧产物水蒸气摩尔体积分数、燃烧温度分别为Qaim、Paim、Caim、Taim；采用一路主燃气a、两路辅助燃气b、c进行混合配气，则气体体积流量Q满足以下控制方程组：
Figure BDA0002911469370000031
其中，α为替代燃气过量系数，调节燃气配气与目标燃气的流量关系，q为燃气低位热值，γ为设计燃气烟气系数，即单位摩尔燃气产生的烟气量，T为燃气绝热燃烧温度；Qa为主燃气体积流量；Qb为辅助燃气b体积流量；Qc为辅助燃气c体积流量；qa为主燃气低位燃烧热值；qb为辅助燃气b低位燃烧热值；qc为辅助燃气c低位燃烧热值；Ca为主燃气燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Cb为辅助燃气b燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Cc为辅助燃气c燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Ta为主燃气绝热燃烧温度；Tb为辅助燃气b绝热燃烧温度；Tc为辅助燃气c绝热燃烧温度。
总体而言，通过本发明所构思的以上技术方案与现有技术相比，本发明提供的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备主要具有以下有益效果：
1.所述燃气配气设备主要通过主/辅助燃气的燃烧特性调配各自的流量和混合比例，从而调节燃烧器的热功率、燃烧温度和燃烧反应产物中的特定组分(如水蒸气)浓度，使燃气配气***具备一定的灵活性和鲁棒性。
2.本发明选择不同燃烧热值的辅助燃气，对主燃气的燃烧放热实现补偿调节，调节火焰合成装置的热功率；选择不同绝热燃烧温度的辅助燃气，通过主/辅助燃气混合比例调节火焰温度；选择不同碳氢比的辅助燃气，对燃烧反应产物中特定组分(如水蒸气)含量进行调节。
3.通过气体流量控制方程组，选取合适的主燃气/辅助燃气并合理分配体积流量后可以达到设计的燃烧效果，以及实现不同燃气间的可替代性，便于降低燃料成本。
4.所述燃气配气设备的结构简单，实用性较强，有利于推广应用。
附图说明
图1是本发明提供的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备的结构示意图。
图2是本发明实施例1中纯甲烷以当量比燃烧的特定组分(水蒸气)的浓度分布示意图。
图3是本发明实施例1中体积比为乙烷：一氧化碳：氢气＝0.462：0.187：0.351的替代燃料，以当量比燃烧的特定组分(水蒸气)的浓度分布示意图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
请参阅图1，本发明提供的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，所述燃气配气设备包括混合罐、连接于所述混合罐的燃烧器及多条输气管路，多条所述输气管路的一端分别连接于所述混合罐，另一端分别连接于主燃气源及多个辅助燃气源，多个所述辅助燃气源分别提供多种不同的辅助燃气。
所述输气管路包括管道、气阀、干燥装置、流量控制计及压力表，所述气阀、所述干燥装置、所述流量控制计及所述压力表沿所述输气管路内的气体流动方向依次设置在所述管道上。其中，所述主燃气源的压力及多个所述辅助燃气源的压力均高于所述混合罐的压力，使得燃气只能由气源向所述混合罐流动，并在所述混合罐内进行充分混合，然后供给所述燃烧器。
与常规火焰合成装置使用高纯燃气不同，所述燃气配气设备主要使用价格低廉的石油气、焦炉气、合成气或者生物沼气等为主燃气，在辅助燃气的协同调控下为火焰合成提供长时间、稳定的燃气供给。辅助燃气可以选择甲烷、氢气、一氧化碳、乙烷等气体。
实际使用中，经常选用两路辅助燃气，其中一路辅助燃气的燃烧热值较高，另一路辅助燃气的燃烧热值较低，且两种辅助燃气与主燃气的碳氢比不同，以实现对反应组分(水蒸气)的调控。
针对一个特定的火焰合成反应器，其燃气流量、燃烧热功率、燃烧产物水蒸气摩尔体积分数、燃烧温度等参数的设计值分别为Qaim、Paim、Caim、Taim，如果可采用的单一燃气不满足设计要求，需要多种燃气配气掺混，那么可以选择一种较便宜的燃气作为主燃气(比如石油气、焦炉气、合成气或生物沼气等)、单一组分燃气(比如甲烷、氢气、一氧化碳、乙烷、丙烷等)作为辅助燃气。对于有一路主燃气a，两路辅助燃气b、c的混合配气***，气体体积流量Q应当基本满足以下控制方程组：
Figure BDA0002911469370000051
其中，α为替代燃气过量系数，调节燃气配气与目标燃气流量的关系，q为燃气低位热值，γ为设计燃气烟气系数，即单位摩尔燃气产生的烟气量，T为燃气绝热燃烧温度；Qa为主燃气体积流量；Qb为辅助燃气b体积流量；Qc为辅助燃气c体积流量；qa为主燃气低位燃烧热值；qb为辅助燃气b低位燃烧热值；qc为辅助燃气c低位燃烧热值；Ca为主燃气燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Cb为辅助燃气b燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Cc为辅助燃气c燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Ta为主燃气绝热燃烧温度；Tb为辅助燃气b绝热燃烧温度；Tc为辅助燃气c绝热燃烧温度。通过以上公式，选取合适的主燃气/辅助燃气并合理分配体积流量后可以达到设计的燃烧效果，以及实现不同燃气间的可替代性，便于降低燃料成本。
以下以具体实施例来对本发明进行进一步地详细说明。
实施例1
请参阅图1及表1，以常规高纯甲烷燃烧为设计燃烧，实际使用中以乙烷作为主燃料，利用本发明的燃气配气设备实现燃烧气氛的调节，使得乙烷成为替代燃料。需要注意的是，为避免氧气浓度的影响，下述应用例中均按照化学当量进行空气流量的调配。具体步骤如下：
表1各种燃气的参数
Figure BDA0002911469370000061
燃料甲烷的低温热值为35.88MJ/Nm3，绝热燃烧温度为2318K，碳氢比1：4，反应产物中水蒸气摩尔分数为19.0％，替代燃料乙烷低位热值为64.35MJ/Nm3，绝热燃烧温度为2373K，碳氢比为1：3，产物中水蒸气的摩尔分数为16.5％。
为达到目标，可选择一氧化碳和氢气作为辅助燃气。由于甲烷与乙烷的绝热燃烧温度基本相同，参照表1可知，在氢气流量较低的情况下辅助燃气不会对燃烧温度产生显著影响。假定主/辅助燃气的流量比为乙烷：一氧化碳：氢气＝x:y:z，在保持燃气流量不变的情况下，替代燃料需要满足方程组：
64.35x+10.79y+12.64z＝35.88
x+y+z＝1
此方程组变量数多于方程数，属于不定方程，因此主/辅助燃气有多种取值方式，例如以乙烷：一氧化碳：氢气＝0.455：0.389：0.156的体积流量比输入，此时氢气流量较低，对于绝热火焰温度的影响可以近似忽略，计算此配比下的当量燃烧化学反应，可知此时产物中水蒸气摩尔分数约为16.9％，与设计燃料很接近。因此，此时可以近似认为主/辅助燃气达到了设计的燃烧效果。此外，当产生如上所述的不定方程时，可从成本最经济等角度获得最优方案。
当主/辅助燃料需要达到热功率、水蒸气浓度多个参数的替代时，分别考虑燃料的当量化学反应方程式：
C2H6+3.5(O2+3.76N2)＝2CO2+3H2O+11.35N2
H2+0.5(O2+3.76N2)＝H2O+1.88N2
CO+0.5(O2+3.76N2)＝CO2+1.88N2
因此，考虑水蒸气摩尔分数守恒的方程组：
64.35x+10.79y+12.64z＝35.88
(3x+y)/(16.35x+2.88y+2.88z)＝19％
x+y+z＝1
此时有确定解，乙烷：一氧化碳：氢气＝0.462：0.187：0.351。以反应产物水蒸气为例，请参阅图2及图3，在典型的协流扩散燃烧反应器中，以纯甲烷为设计燃料，上述比例的混合气为替代燃料，均以充分燃烧的化学当量比进行Fluent模拟，图2为设计燃料燃烧水蒸气质量分数分布，出口处水蒸气流量为2.156*10-5kg/s，图3为替代燃料，出口处水蒸气流量为2.023*10-5kg/s。需要注意的是，当前仍然严格限制设计燃料与替代燃料的流量相同，当燃气流量没有限制时，上述方程仍会有无穷多解，也就意味着有多种调控方式和手段，同时经济性也可以成为决定性条件之一。此外，不同的主/辅助燃料在同样燃气流量下可能存在非正数的解，例如当选择氢气为设计燃料，以甲烷/乙烷/一氧化碳为主/辅助燃料时，由于氢气热值最低，在上述方程中显然会出现复数解，无法满足实际调节，因此，在选择辅助燃料时优先选取热值与设计燃料相近的主燃料，辅助燃料优先选取热值稍高和稍低的两种。
实施例2
利用本发明提供的燃气配气设备以石油气为主燃料供应火焰合成二氧化钛纳米颗粒(四氯化钛为前驱体)。需要注意的是，为避免氧气浓度的影响，下述实施例中均按照化学反应当量进行空气的调配。具体步骤如下：
石油气成分一般为C1～C4低碳烃类混合气，以C3、C4为主，气态低位热值一般为92.1MJ/Nm3～121.4MJ/Nm3，相较于常规火焰合成使用的纯燃气，其热值偏高，因此不需要辅助燃气提供更多的燃烧热来补偿主燃气的燃烧热功率。此时可选择氢气/一氧化碳作为辅助燃气来调节其它燃烧效果。
丙烷低位热值为93.18MJ/Nm3，正丁烷为123.56MJ/Nm3，异丁烷为122.77MJ/Nm3。为了计算方便，将石油气简化为摩尔分数为25％的丙烷和75％的正丁烷，其气态低位热值为116MJ/Nm3，产物中水蒸气摩尔分数为15.1％，绝热燃烧温度约为2390K，在非严格限制下可认为少量氢气辅助燃气基本不改变燃烧温度。
在以石油气为燃料进行二氧化钛纳米颗粒合成时，增加辅助气氢气的流量可以提高燃烧温度，燃烧速度加快，火焰温度场梯度增大，二氧化钛颗粒会经历更短的停留时间；增加辅助气一氧化碳的流量则可以降低燃烧反应产物中水蒸气的含量，抑制四氯化钛的水解反应。因此，在调控火焰合成燃烧效果时，可以依照实施例1中的方程组调配燃气，例如当燃气比例石油气：一氧化碳：氢气＝0.4：0.5：0.1，此时能产生约54MJ/Nm3的低位热值，水蒸气摩尔分数约为14％。如果要降低燃烧产物水蒸气含量，可以关闭氢气辅助气路，调控主/辅助燃气为石油气：一氧化碳＝0.3：0.7，此时热值约为44MJ/Nm3，水蒸气摩尔分数为12.7％。
本领域的技术人员容易理解，以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：
所述燃气配气设备包括混合罐、连接于所述混合罐的燃烧器及多条输气管路，多条所述输气管路的一端分别连接于所述混合罐，另一端分别连接于主燃气源及多个辅助燃气源，多个所述辅助燃气源分别提供多种不同的辅助燃气；
其中，多条所述输气管路均能各自单独被控制；燃烧器的燃气流量、燃烧热功率、燃烧产物水蒸气摩尔体积分数、燃烧温度分别为Qaim、Paim、Caim、Taim；采用一路主燃气a、两路辅助燃气b、c进行混合配气，则气体体积流量Q满足以下控制方程组：
Figure FDA0003385081690000011
其中，α为替代燃气过量系数，调节燃气配气与目标燃气流量的关系，γ为设计燃气烟气系数，即单位摩尔燃气产生的烟气量，T为燃气绝热燃烧温度；Qa为主燃气体积流量；Qb为辅助燃气b体积流量；Qc为辅助燃气c体积流量；qa为主燃气低位燃烧热值；qb为辅助燃气b低位燃烧热值；qc为辅助燃气c低位燃烧热值；Ca为主燃气燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Cb为辅助燃气b燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Cc为辅助燃气c燃烧产物中水蒸气摩尔体积分数；Ta为主燃气绝热燃烧温度；Tb为辅助燃气b绝热燃烧温度；Tc为辅助燃气c绝热燃烧温度。
2.如权利要求1所述的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：所述输气管路包括管道、气阀、干燥装置、流量控制计及压力表，所述气阀、所述干燥装置、所述流量控制计及所述压力表沿所述输气管路内的气体流动方向依次设置在所述管道上。
3.如权利要求1所述的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：所述主燃气源的压力及多个所述辅助燃气源的压力均高于所述混合罐的压力。
4.如权利要求1所述的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：所述主燃气为纯天然气、石油气、焦炉气、合成气或者生物沼气。
5.如权利要求1所述的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：所述辅助燃气为甲烷、氢气、一氧化碳或者乙烷。
6.如权利要求1-5任一项所述的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：辅助燃气的路数为两路，两路所述辅助燃气的燃烧热值不同。
7.如权利要求6所述的火焰合成纳米颗粒的燃气配气设备，其特征在于：两路所述辅助燃气与主燃气的碳氢比不同。
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