CN112836363B - 一种适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法，包括如下步骤，S1、建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx‑OH关系计算式；S2、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，利用针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx‑OH关系计算式和太阳辐射‑OH关系公式，计算烟羽中的OH有效浓度OHeff；S3、根据烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算烟羽扩散中生成的一次硫酸盐浓度。优点是：提出了新的氮氧化物浓度NOx‑烟羽中光氧化剂OH浓度关系式，该关系式与之前的方案相比，更适用于以中国为代表的发展中国家的高污染、强氧化性的大气环境条件。
Description
技术领域
本发明涉及大气细颗粒物估算技术领域，尤其涉及一种适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法。
背景技术
近年来以大气细颗粒物(PM2.5)为主的灰霾污染问题在我国引起广泛关注，大气颗粒物污染影响大气能见度、大气化学过程和公共健康，同时具有显著的气候效应和生态环境效应。硫酸盐作为PM2.5的主要无机组分，主要来自工业、电厂燃煤产生的二氧化硫(SO2)氧化。燃煤高架源排放的富硫烟羽中存在OH+SO2→H2SO4的快速气粒转化过程，由于烟羽中氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs)、OH自由基浓度显著高于环境，以及烟羽中温、湿、风等气象因子的影响，烟羽中硫酸盐粒子生成显著高于一般大气中的气相氧化过程，是模式中的典型次网格现象。这部分H2SO4可以凝结到既有粒子上或自身核化形成新粒子，称为一次硫酸盐。因此，准确测算高架点源的一次硫酸盐粒子排放浓度对于准确认识目前我国乃至全球的大气污染和气候变化问题具有至关重要的意义。
目前广泛采用的一次硫酸盐计算方法主要分为三类，一类是固定参数法，既假定一小部分SO2直接作为一次硫酸盐均匀地排放到模式网格中。在早期研究中，次网格硫酸盐在SO2中的比例估算范围从小于1％到5％不等。目前气溶胶模式中次网格硫酸盐占SO2排放总量的比例大致在2％-5％，也有一部分模式没有考虑这部分排放。这种假定一定比例SO2平均到网格作为次网格硫酸盐排放的处理方式虽然能在平均尺度上一定程度的表征这一现象，但不能准确的表达烟羽中生成粒子在不同时间空间尺度上的变化，也没有考虑硫酸气冷凝成粒子后对其它气溶胶粒子的影响。
第二类方法是在三维欧拉网格模型内嵌入高斯烟团或羽流模型计算方法(以下简称Pi nG模型法)，减少与点源排放或其他次网格尺度变化的网格平均相关的误差。嵌入的高斯模型采用空气污染物扩散所遵循的高斯分布公式。将追踪次网格尺度过程(例如，高点源排放)，直到在某一个位置上精细尺度的变化不再重要，这时候再用欧拉网格来接手计算，而次网格则继续追踪次网格尺度的过程。Pi nG模型法发展较早，始于上世纪七八十年代，特别是在对于臭氧的研究中应用广泛，现在也被用于多种空气污染物的研究。但研究仍然以局地空气质量影响和评估为主，与之结合的三维欧拉模式也均是区域模式。和其他精细尺度模型方法一样，Pi nG模型的植入大大增加了模式的计算量。尤其是对于关注全球气溶胶效应的地球***模式来说，不仅是时间和空间尺度上计算量的增加，同时考虑气溶胶微物理过程的情况下，如果植入Pi nG模型，计算负担将是对数值模式发展的一个巨大限制，同时该方法也无法应用于在对高架源排放口实时监测中的一次硫酸盐生成量估算。
第三类方法是参数化方案，例如P6次网格硫酸盐参数化方案。计算一次硫酸盐生成量的关键是计算烟羽中的光氧化剂OH自由基浓度，该方法利用大量模拟结果和观测校验构建得到了高架点源的烟羽中的OH浓度(OHeff)，结合测算点距离点源的距离d和风速v，计算出单个网格中的一次硫酸盐生成总量，再将其平均到网格中。该方法既考虑了一次硫酸盐形成理化过程的主要，也避免了欧拉模型嵌入高斯分布计算的巨大计算量，有效减小了计算负担。但该方法构建时采用的关键参数是依据美国空气质量状况背景下的大气氧化性，适用的大气NOx浓度范围仅为0-8ppb，不适用于我国(尤其是中国东部地区)及其他发展中国家的城市和郊区的大气污染背景(大气NOx浓度往往高于15ppb)。
发明内容
本发明的目的在于提供一种适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法，从而解决现有技术中存在的前述问题。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种适用于中国高架点源一次硫酸盐生成量估算方法，包括如下步骤，
S1、建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式；
S2、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，利用针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式和太阳辐射-OH关系公式，计算烟羽中的OH有效浓度OHeff；
S3、根据烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算烟羽扩散中生成的一次硫酸盐浓度。
优选的，所述针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式为，
其中，x为无量纲参量，用于表征NOx浓度主导的OHeff浓度影响关系；CNOx是大气中NOx的浓度，ENOx是排放源处NOx的排放量，v是风速，PBLH是大气边界层高度，d是测算点与排放源之间的距离。
优选的，所述排放源特征参数包括排放源处NOx的排放量、排放源处SO2的排放量以及测算点与排放源之间的距离；所述大气环境参数为大气中NOx的浓度；所述气象条件参数包括大气边界层高度、风速和太阳向下短波辐射通量。
优选的，步骤S2具体为，
S21、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，并将上述参数代入针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式，获取第一结果x；
S22、利用第一结果x，计算由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1，计算公式为，P1＝-0.014x6+0.0027x5+0.1713x4-0.0466x3-0.7893x2-0.1739x+6.9414；
S23、将气象条件参数代入太阳辐射-OH关系公式，获取第二结果y；利用第二结果y，计算由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2；所述太阳辐射-OH关系公式为，
其中，y为无量纲参量，用于表征太阳辐射强度主导的OHeff浓度影响关系；SWDF为太阳向下短波辐射通量，S0为大气层顶的太阳常数，取1370W/m2，T为晴空大气的假定透射率，取0.76；
由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2的计算公式为，
P2＝(-1345y3+4002y2-471.8y+42.72)×104；
S24、根据由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1以及由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2，计算获取烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算公式为，
OHeff＝0.82·10P1·log(P2)/6.8。
优选的，步骤S3具体为，根据烟羽中的OH有效浓度OHeff以及排放源处SO2的排放量，计算获取高架点源烟羽扩散过程中生成的一次硫酸盐浓度
计算公式分别如下，
其中，
为排放源处SO2的排放通量；dt为排放时间；dz为烟羽扩散的体积，即计算模型中的网格体积；fox为SO2向硫酸盐转化的氧化比例。
本发明的有益效果是：提出了新的氮氧化物浓度NOx-烟羽中光氧化剂OH浓度关系式，可表征高架点源排放的SO2快速转化生成一次硫酸盐的日变化特点，使计算得到的一次硫酸盐浓度具备更合理的时间和空间不均一性特征，该关系式与之前的方案相比，更适用于以中国为代表的发展中国家的高污染、强氧化性的大气环境条件。
附图说明
图1是本发明估算方法的原理流程图；
图2是本发明与P6次网格硫酸盐参数化方案中的NOx浓度与OH浓度曲线对比示意图；
图3是中国华北(a:望都)和华南(b:广州)OH浓度观测和模拟值日变化；
图4是本发明与P6次网格硫酸盐参数化方案生成的一次硫酸盐浓度日变化对比。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施方式仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例一
如图1所示，本实施例中，提供了适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法，包括如下步骤，
S1、建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式；
S2、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，利用针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式和太阳辐射-OH关系公式，计算烟羽中的OH有效浓度OHeff；
S3、根据烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算烟羽扩散中生成的一次硫酸盐-浓度。
本实施例中，本发明提供的估算方法具体包括三个部分，分别为建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式、计算烟羽中的OH有效浓度OHeff、计算烟羽扩散中生成的一次硫酸盐浓度。下面分别针对这三部分内容进行详细的解释。
一、建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式
该部分内容对应步骤S1的内容，具体的是参考现有技术中P6次网格硫酸盐参数化方案，建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式。
所述针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式为，
其中，x为无量纲参量，用于表征NOx浓度主导的OHeff浓度影响关系；CNOx是大气中NOx的浓度，ENOx是排放源处NOx的排放量，v是风速，PBLH是大气边界层高度，d是测算点与排放源之间的距离。
二、计算烟羽中的OH有效浓度OHeff
该部分对应步骤S2的内容，步骤S2具体为，
S21、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，并将上述参数代入针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式，获取第一结果x；
S22、利用第一结果x，计算由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1，计算公式为，
P1＝-0.014x6+0.0027x5+0.1713x4-0.0466x3-0.7893x2-0.1739x+6.9414；
S23、将气象条件参数代入太阳辐射-OH关系公式，获取第二结果y；利用第二结果y，计算由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2；所述太阳辐射-OH关系公式为，
其中，y为无量纲参量，用于表征太阳辐射强度主导的OHeff浓度影响关系；SWDF为太阳向下短波辐射通量，S0为大气层顶的太阳常数，取1370W/m2，T为晴空大气的假定透射率，取0.76；
由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2的计算公式为，
P2＝(-1345y3+4002y2-471.8y+42.72)×104；
S24、根据由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1以及由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2，计算获取烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算公式为，
OHeff＝0.82·10P1·log(P2)/6.8。
步骤S2在执行的过程中，首先应该获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数；所述排放源特征参数包括排放源处NOx的排放量、排放源处SO2的排放量以及测算点与排放源之间的距离；所述大气环境参数为大气中NOx的浓度；所述气象条件参数包括大气边界层高度、风速和太阳向下短波辐射通量。
之后，将获取的排放源特征参数和大气环境参数代入建立的针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式，获取第一结果(x的值)；
将第一结果代入由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1的计算公式，获取由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1；
之后，将气象条件参数代入太阳辐射-OH关系公式，获取第二结果(y的值)；
将第二结果代入由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2的计算公式，获取由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2；
再将NOx主导的OHeff浓度控制分量P1和由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2，代入烟羽中的OH有效浓度OHeff计算公式中，获取烟羽中的OH有效浓度OHeff。
三、计算烟羽扩散中生成的一次硫酸盐浓度
该部分对应步骤S3的内容，步骤S3具体为，根据烟羽中的OH有效浓度OHeff以及排放源处SO2的排放量，计算获取高架点源烟羽扩散过程中生成的一次硫酸盐浓度
计算公式分别如下，
其中，
为排放源处SO2的排放通量，单位为g/m2/s；dt为排放时间；dz为烟羽扩散的体积，即计算模型中的网格体积；fox为SO2向硫酸盐转化的氧化比例。
步骤S3在具体实施的过程中，首先将获取的烟羽中的OH有效浓度OHeff代入到氧化比例fox的计算公式中，获取SO2向硫酸盐转化的氧化比例fox；
将SO2向硫酸盐转化的氧化比例fox代入到盐酸浓度的计算公式中，获取高架点源烟羽扩散过程中生成的一次硫酸盐浓度。高架点源烟羽扩散过程中生成的一次硫酸盐浓度用于数值模式模拟预测中的一次硫酸盐生成量测算。
实施例二
本实施例中，如图2所示，利用本发明提出的针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式，当NOx浓度在10-30ppb之间时，OH浓度约在2-6×106cm-3之间，而原方案在NOx大于10ppb时OH浓度已经低于2×106cm-3。根据图3所展示的中国地区OH浓度模拟和观测结果日变化图，从华南到京津冀，OH浓度在白天大部分时段远大于2×106cm-3；其中，图3a表示华北望都OH浓度观测和模拟值日变化；图3b表示华南广州OH浓度观测和模拟值日变化。
本发明基于针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式，推导出了新的氮氧化物浓度NOx-快速氧化比例fox-一次硫酸盐浓度
(或质量
)三者关系式。根据观测得到的中国地区OH浓度结果，可显示原方案中提供的NOx-fox仅适用于低NOx浓度条件。而新提出的
关系不仅适用于低NOx浓度条件，也适用于高NOx浓度条件。如图4所示，以中国城市北京(图4a)和武汉(图4b)的夏季为例，P6方案中由于不能合理地表征出高浓度NOx环境下的一次硫酸盐氧化过程，导致生成的一次硫酸盐浓度维持在一个很低的水平，北京和武汉在午后的一次硫酸盐浓度分别低于0.5μg/m3和5μg/m3。而本发明提出的方案中不仅日变化幅度得到改善，一次硫酸盐的平均浓度也明显增高。
通过采用本发明公开的上述技术方案，得到了如下有益的效果：
本发明提供了一种适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法，提出了新的氮氧化物浓度NOx-烟羽中光氧化剂OH浓度关系式，可表征高架点源排放的SO2快速转化生成一次硫酸盐的日变化特点，使计算得到的一次硫酸盐浓度具备更合理的时间和空间不均一性特征，该关系式与之前的方案相比，更适用于以中国为代表的发展中国家的高污染、强氧化性的大气环境条件。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视本发明的保护范围。
Claims (1)
1.一种适用于中国的高架点源一次硫酸盐生成量估算方法，其特征在于：包括如下步骤，
S1、建立针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式；
S2、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，利用针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式和太阳辐射-OH关系公式，计算烟羽中的OH有效浓度OHeff；
S3、根据烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算烟羽扩散中生成的一次硫酸盐浓度；
所述针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式为，
其中，x为无量纲参量，用于表征NOx浓度主导的OHeff浓度影响关系；CNOx是大气中NOx的浓度，ENOx是排放源处NOx的排放量，v是风速，PBLH是大气边界层高度，d是测算点与排放源之间的距离；
所述排放源特征参数包括排放源处NOx的排放量、排放源处SO2的排放量以及测算点与排放源之间的距离；所述大气环境参数为大气中NOx的浓度；所述气象条件参数包括大气边界层高度、风速和太阳向下短波辐射通量；
步骤S2具体为，
S21、获取排放源特征参数、大气环境参数和气象条件参数，并将上述参数代入针对中国地区大气氧化性的高架点源OHeff浓度的NOx-OH关系计算式，获取第一结果x；
S22、利用第一结果x，计算由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1，计算公式为，
P1＝-0.014x6+0.0027x5+0.1713x4-0.0466x3-0.7893x2-0.1739x+6.9414；
S23、将气象条件参数代入太阳辐射-OH关系公式，获取第二结果y；利用第二结果y，计算由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2；所述太阳辐射-OH关系公式为，
其中，y为无量纲参量，用于表征太阳辐射强度主导的OHeff浓度影响关系；SWDF为太阳向下短波辐射通量，S0为大气层顶的太阳常数，取1370W/m2，T为晴空大气的假定透射率，取0.76；
由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2的计算公式为，
P2＝(-1345y3+4002y2-471.8y+42.72)×104；
S24、根据由NOx主导的OHeff浓度控制分量P1以及由太阳辐射主导的OHeff浓度控制分量P2，计算获取烟羽中的OH有效浓度OHeff，计算公式为，
OHeff＝0.82·10P1·log(P2)/6.8；
步骤S3具体为，根据烟羽中的OH有效浓度OHeff以及排放源处SO2的排放量，计算获取高架点源烟羽扩散过程中生成的一次硫酸盐浓度
计算公式分别如下，
其中，
为排放源处SO2的排放通量；dt为排放时间；dz为烟羽扩散的体积，即计算模型中的网格体积；fox为SO2向硫酸盐转化的氧化比例。
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