CN112536061B - 一种废气处理催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种废气处理催化剂，包括：多孔基底，其包括分子筛、二氧化钛和金属氧化物；为所述多孔基底表面的涂层，其包括贵金属催化剂。所述多孔基底上开有多个平行的气流通道，各通道之间以多孔基底壁隔开；所述涂层的厚度与所述多孔基底壁的厚度之比为1：(5‑50)。本发明的催化剂能够降低废气中烃类化合物同时高效去除NOx的废气处理催化剂和相应废气处理***，所述催化剂包含多孔基底和催化剂涂层，其中涂层厚度与所述多孔基底壁厚有合适的比例范围，既能够满足污染物去除的要求，又能够降低反应压降。
Description
技术领域
本发明涉及一种废气处理催化剂及其制备方法，以及使用该催化剂的废气处理方法，属于废气处理领域。
背景技术
为了脱除各种来源废气中的氮氧化物，氨气(NH3)通常被用作将氮氧化物转化为N2和H2O的还原剂。在使用NH3作为还原剂脱硝的过程中，为了进一步提高脱硝催化剂的反应效率，添加的NH3可能会有一定的过量。这一部分过量的未参与反应的氨排放到大气中可能引起二次污染。
针对这种情况，CN 105555403B公开了一种氨逸出催化剂。该催化剂将氨氧化催化剂与SCR催化剂集成，能够有效降低过量氨的逸出。
上述氨氧化催化剂并未从源头解决该问题，即仍旧利用氨作为还原剂来还原氮氧化物。进一步地，对于某些类别的工业废气，如果能够直接利用废气中的一些烃类作为还原剂还原NOx，则可以更好地解决上述氨逸出的问题。CN 103752331 B公开了一种协同净化烟气的多效催化剂及其制备方法。所述催化剂能够利用VOCs选择性的将NOx还原为N2和H2O，对NOx的净化效率高于95％。然而，该专利中的颗粒催化剂会带来压降的增大，不适合在工业上的应用。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术的问题，提供一种废气处理催化剂及其制备方法。该催化剂能够降低废气中烃类化合物同时高效去除NOx的废气处理催化剂和相应废气处理***，所述催化剂包含多孔基底和催化剂涂层，其中涂层厚度与所述多孔基底壁厚有合适的比例范围，既能够满足污染物去除的要求，又能够降低反应压降。
根据本发明的一个方面，提供了一种废气处理催化剂，包括：
多孔基底，其包括分子筛、二氧化钛和金属氧化物；
位于所述多孔基底表面的涂层，其包括贵金属催化剂。
根据本发明的优选实施方式，所述多孔基底上开有多个平行的气流通道，各通道之间以多孔基底壁隔开；优选地，所述涂层的厚度与所述多孔基底壁的厚度之比为1：(5-50)。
根据本发明的优选实施方式，多孔基底中，分子筛占50-70份，二氧化钛占2-40份，金属氧化物占1-10份。
根据本发明的优选实施方式，所述金属氧化物包括铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物至少一种；优选为铜的氧化物和铁的氧化物，或优选为铜的氧化物和铈的氧化物，更优选为铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物。
根据本发明的优选实施方式，铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物的质量比为(1～10)：(1～5)：(1～5)。
根据本发明的优选实施方式，所述贵金属催化剂包括载体和负载在所述载体上的贵金属；优选所述载体包括氧化物载体，优选所述氧化物包括氧化铝、氧化锆、氧化硅、氧化钛、氧化铈中的至少一种；优选所述贵金属包括Pt和/或Pd；优选所述贵金属元素和载体的重量比为(0.05-5):100。
根据本发明的优选实施方式，所述多孔基底的孔密度为100-600cpsi。
其所施用的铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物与贵金属混合物不同时出现在同一载体上。
根据本发明的另一个方面，提供了一种上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
S1.分别制备多孔基底和贵金属催化剂；
S2.制备包含贵金属催化剂和多孔基底的涂层介质；
S3.将涂层介质涂覆在多孔基底表面。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S1包括：
1A.将贵金属化合物负载到氧化物载体上，焙烧得到贵金属催化剂；
1B.将分子筛、二氧化钛和必要的成型助剂混合，然后加入金属前驱体溶液混合，经挤出、干燥和焙烧，得到多孔基底。
根据本发明的优选实施方式，所述步骤1B中将分子筛、二氧化钛和必要的成型助剂混合以后，会得到具有可塑性的胚体，将胚体通过特定的模具(例如截面为蜂窝状的模具)挤出，即可以得到截面与模具相同的多孔基底。然后经干燥和焙烧，得到多孔基底。
本发明的涂层中还包含多孔基底，其具有如下优点：1)包含多孔基底组分的涂层介质有利于浆料的涂覆及其涂覆的稳定性；2)贵金属催化剂和多孔基底涂层介质一起涂覆有助于贵金属催化剂的分散，尤其是和本发明中具有催化性能的多孔基底进行混合，能够保证废气在接触催化剂扩散的过程中能充分地与贵金属催化剂接触。
根据本发明的优选实施方式，所述成型助剂包括无机助剂和有机助剂。所述无机助剂包括但不限于：铝溶胶、硅溶胶、粘土等；所述有机助剂包括包括但不限于：田菁粉、淀粉、聚乙烯醇、纤维素、甲基纤维素、等等。
根据本发明的另一个方面，提供了一种废气处理方法，包括：将待处理废气与上述催化剂进行接触。优选地，使废气流从催化剂的通道中穿过。
本发明的催化剂能够降低废气中烃类化合物同时高效去除NOx的废气处理催化剂和相应废气处理***，所述催化剂包含多孔基底和催化剂涂层，其中涂层厚度与所述多孔基底壁厚有合适的比例范围，既能够满足污染物去除的要求，又能够降低反应压降。
附图说明
图1表示多孔基底结构示意图：
图2表示根据本发明实施例1的多孔基底的底面图；
图3表示根据本发明实施例1的多孔基底的SEM图；
图4表示根据本发明实施例1的多孔基底的SEM图。
附图标记说明：a为多孔基底端面的边长；d为多孔基底端面上的孔径；w为多孔基底的壁厚；L为多孔基底的长度。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明作进一步的阐述，但不仅限于本实施例。
1、多孔基底几何比表面积Ap
多孔基底几何比表面积Ap，数值以平方米每立方米(m2/m3)表示，按如下公式(1)计算：
式中：
d——多孔基底端面上的孔径数值，单位为毫米(mm)；
n——多孔基底端面上一排孔的数量；
a——多孔基底端面的边长的数值，单位为毫米(mm)。
2、理论平均涂层厚度ε
理论平均涂层厚度ε，数值以毫米(mm)表示，计算方法如下公式(2)计算：
式中：
m——涂层的上载量，单位为克(g)；
ρcoat——涂层材料的密度，单位为kg/m3；
Ap——多孔基底几何比表面积，单位为m2/m3；
VC——多孔基底体积，单位为立方米(m3)。
实施例1废气处理催化剂的制备
多孔基底的制备：称取Y型分子筛粉体、二氧化钛粉体和成型助剂甲基纤维素、田菁粉和硬脂酸镁进行干混，随后在搅拌条件下滴加溶有铜、铁和铈硝酸盐前驱体的水溶液以及铝溶胶进行混炼，在搅拌速度为40转/min的条件下混炼分钟，随后采用多孔蜂窝模具挤出经过混炼的混合物。挤出物经在60℃条件下干燥24小时后在600℃焙烧2小时，得到多孔基底。多孔基底端面孔密度为200cpsi，其几何比表面积为768m2/m3。各组分的重量份为：63份Y型分子筛、31份二氧化钛、3份铜的氧化物、2份铁的氧化物和1份铈的氧化物。
涂层介质的制备过程：将γ-Al2O3粉体浸渍在氯铂酸水溶液中，干燥后在500℃下焙烧得到粉末催化剂1，其中Pt负载量为0.1％的重量分数。将水加入到所得粉末催化剂1，并且在球磨机中球磨得到催化剂浆料1。同样地，将上述多孔基底的粉末与水在球磨机中球磨，得到催化剂浆料2。
30重量份的催化剂浆料1和70重量份的催化剂浆料2混合得到涂层催化剂浆料3。将上述多孔基底浸入涂层催化剂浆料3中。60℃干燥24小时后得到的催化剂并且在550℃焙烧4小时。涂层催化剂浆料的上载量为20g/L，涂层的厚度与多孔基底壁厚的比例为1：15。
实施例2
按与实施例1类似的方式得到废气处理催化剂2，所不同的是，涂层厚度与多孔基底壁厚的比例为1：10。
实施例3
按与实施例1类似的方式得到废气处理催化剂3，所不同的是，涂层厚度与多孔基底壁厚的比例为1：6。
实施例3
按与实施例1类似的方式得到废气处理催化剂4，所不同的是，催化剂浆料1和催化剂浆料2的重量比为70：30，涂层厚度与多孔基底壁厚的比例依旧为1：10。
比较例1
采用整体式挤出多孔脱硝DeNOx催化剂为基底，仅涂覆上述实施例1中的催化剂浆料1，上载量同为20g/L。多孔脱硝DeNOx催化剂是比较常见的已经商用的固定源脱硝用的催化剂，其同样具有平行的孔道结构，组成为V-W-TiO2。
比较例2
制备方法与实施例1中相同，但是不加入催化剂浆料1。
比较例3
制备方法与实施例1中相同，但是不加入催化剂浆料2。
在下列条件下进行催化剂性能测试：
反应温度：420℃
反应空速：10,000h-1
进气中NO浓度：300ppm；C3H6浓度：1475mg/m3；CO浓度：2000ppm。
处理后的废气结果如下表1所示；
表1
在本发明中的提到的任何数值，如果在任何最低值和任何最高值之间只是有两个单位的间隔，则包括从最低值到最高值的每次增加一个单位的所有值。例如，如果声明一种组分的量，或诸如温度、压力、时间等工艺变量的值为50-90，在本说明书中它的意思是具体列举了51-89、52-88……以及69-71以及70-71等数值。对于非整数的值，可以适当考虑以0.1、0.01、0.001或0.0001为一单位。这仅是一些特殊指明的例子。在本申请中，以相似方式，所列举的最低值和最高值之间的数值的所有可能组合都被认为已经公开。
应当注意的是，以上所述的实施例仅用于解释本发明，并不构成对本发明的任何限制。通过参照典型实施例对本发明进行了描述，但应当理解为其中所用的词语为描述性和解释性词汇，而不是限定性词汇。可以按规定在本发明权利要求的范围内对本发明作出修改，以及在不背离本发明的范围和精神内对本发明进行修订。尽管其中描述的本发明涉及特定的方法、材料和实施例，但是并不意味着本发明限于其中公开的特定例，相反，本发明可扩展至其他所有具有相同功能的方法和应用。
Claims (12)
1.一种废气处理方法，包括将待处理废气与催化剂进行接触，同时去除废气中的NOx和烃类化合物；所述催化剂，包括：
多孔基底，其包括分子筛、二氧化钛和金属氧化物；所述金属氧化物包括铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物至少一种；
位于所述多孔基底表面的涂层，其包括贵金属催化剂；
所述涂层的厚度与所述多孔基底壁的厚度之比为1：（5-50）；
所述催化剂的制备方法，包括如下步骤：
S1. 分别制备多孔基底和贵金属催化剂；
S2. 制备包含贵金属催化剂和多孔基底的涂层介质；
S3. 将涂层介质涂覆在多孔基底表面；
所述步骤S1包括：
1A. 将贵金属化合物负载到氧化物载体上，焙烧得到贵金属催化剂；
1B. 将分子筛、二氧化钛和成型助剂混合，然后加入金属前驱体溶液混合，经挤出、干燥和焙烧，得到多孔基底。
2.根据权利要求1所述的废气处理方法，其特征在于，所述多孔基底上开有多个平行的气流通道，各通道之间以多孔基底壁隔开。
3.根据权利要求1所述的废气处理方法，其特征在于，多孔基底中，分子筛占50-70份，二氧化钛占2-40份，金属氧化物占1-10份。
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的废气处理方法，其特征在于，所述金属氧化物为铜的氧化物和铁的氧化物，或为铜的氧化物和铈的氧化物。
5.根据权利要求1-3中任意一项所述的废气处理方法，其特征在于，所述金属氧化物为铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物。
6.根据权利要求5所述的废气处理方法，其特征在于，铜的氧化物、铁的氧化物和铈的氧化物的质量比为（1~10）：（1~5）：（1~5）。
7.根据权利要求1-3中任意一项所述的废气处理方法，其特征在于，所述贵金属催化剂包括载体和负载在所述载体上的贵金属。
8.根据权利要求7所述的废气处理方法，其特征在于，所述载体包括氧化物载体。
9.根据权利要求8所述的废气处理方法，其特征在于，所述氧化物包括氧化铝、氧化锆、氧化硅、氧化钛、氧化铈中的至少一种。
10.根据权利要求1-3中任意一项所述的废气处理方法，其特征在于，所述贵金属包括Pt和/或Pd。
11.根据权利要求10所述的废气处理方法，其特征在于，所述贵金属元素和载体的重量比为（0.05-5）:100。
12.根据权利要求1-3中任意一项所述的废气处理方法，其特征在于，所述多孔基底的孔密度为100-600cpsi。
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