CN112110748A - 一种二维高导热C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种二维高导热C/C‑ZrC‑SiC复合材料的制备方法。首先，将中间相沥青基碳纤维两级碳化后编织成碳布；然后喷涂中间相沥青粉末与Si‑Zr合金粉末后进行真空热压。热压脱模后进行碳化处理，碳化后进行石墨化和陶瓷化处理。最后，对上述石墨化的复合材料利用先驱液浸渍热解法继续增密至2.11g/cm3以上，最终得到具有较好的抗氧化、耐烧蚀性能的C/C‑ZrC‑SiC复合材料X或Y向的导热系数为150～250W/(m·K)。
Description
技术领域
本发明属于结构功能一体化复合材料技术领域，具体涉及一种二维高导热C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法。
背景技术
超高温陶瓷改性C/C复合材料继承了C/C复合材料和超高温陶瓷的特性，具有轻质高强、耐腐蚀、抗氧化、抗热震、耐烧蚀以及高温力学性能好等优异特性，是未来超高温环境下服役的理想候选材料， C/C-ZrC-SiC复合材料是典型的超高温陶瓷改性C/C复合材料。但高导热C/C-ZrC-SiC复合材料如采用中间相沥青基碳纤维作为增强体和热传导的载体，由于高导热中间相沥青基碳纤维的模量很高，编织工艺性能差，编织时极容易出现纤维损伤而导致最终复合材料的力学性能和导热性能明显降低。而且如何提高C/C-ZrC-SiC的导热性能，即通过降低复合材料服役时的表面温度提高其材料部件的可靠性也是一个亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种轻质高强、耐腐蚀、抗氧化、抗热震、耐烧蚀以及高温力学性能好的二维高导热C/C-ZrC-SiC复合材料制备方法。
本发明提供了一种C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)对中间相沥青碳纤维进行一级碳化得到碳纤维I，然后将所述碳纤维I二级碳化得到碳纤维II，将碳纤维II编织成碳布I后，将中间相沥青粉末的混悬液喷涂至所述碳布I表面，烘干得到碳布II；然后将Si-Zr合金粉末喷涂至所述碳布II表面，得到碳布III；
(2)将碳布III真空热压和三级碳化后，进行石墨及陶瓷化处理，得到多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架；
(3)采用包括有机锆源和有机硅源的先驱液对所述多孔C/C- ZrC-SiC复合材料骨架进行浸渍热解增密，即得所述二维C/C-ZrC-SiC 复合材料。
所述一级碳化的温度为500～700℃。
所述碳纤维I的强度为0.30～0.45GPa。
所述碳纤维I的模量为8～50GPa。
所述二级碳化的温度为1000～1800℃。
所述碳纤维II的强度为100～300GPa。
所述碳纤维II的模量为1～2GPa。
所述碳布I为平纹、斜纹或缎纹碳布。
所述喷涂为两面喷涂。
所述步骤(1)中还包括对碳布II进行胶模辊压。
所述真空热压的压力为1～5Mpa。
所述真空热压的气压小于9kPa。
所述真空热压的升温速率为0.1～2℃/min。
所述真空热压的温度为450～550℃。
所述三级碳化的气氛包括氮气。
所述三级碳化的升温速率为0.5～5℃/min。
所述三级碳化的温度为1000℃。
所述三级碳化的的保温时间为10～60min。
所述石墨及陶瓷化的压力为0.1～1Mpa。
所述石墨及陶瓷化的升温速率为1～10℃/min
所述石墨及陶瓷化的温度为2900～3100℃。
所述石墨及陶瓷化的保温时间为10～60min。
所述中间相沥青粉末的混悬液的溶解比为12～17g/100ml。
所述中间相沥青粉末的混悬液的液相包括异丙醇。
所述中间相沥青粉末的重量为所述碳纤维II重量的60～70wt％。
所述Si-Zr合金粉末的粒度为0.1～10μm。
所述Si-Zr合金粉末中Si和Zr的原子比为4∶1。
所述Si-Zr合金粉末的喷涂量为碳布II质量的65～75wt％
所述有机硅源包括聚碳硅烷。
所述有机锆源包括有机锆化合物。
所述先驱液采用的溶剂包括二甲苯。
所述有机硅源和有机锆源的重量比为12：(4～6)。
所述先驱液的溶解比为80～90g/100ml。
所述浸渍热解增密为将多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架浸渍于所述先驱液中，然后进行固化和热解。
所述固化的温度为80～120℃。
所述固化时间为1～4h。
所述固化的气氛包括氮气或氩气。
所述热解的温度为1400～1600℃。
本发明先将沥青纺丝氧化后得到的中间相沥青碳纤维进行低温的一级碳化，得到低温碳纤维I后，再将低温碳纤维I进行高温的二级碳化，得到高温碳纤维II。对中间相沥青碳纤维进行两级碳化可调节碳纤维和模量和强度，使其在编织时不易发生损伤，同时还减小了碳布成型时的毛丝和后续热处理的体积收缩，最终减小了复合材料内部的热失配现象。然后将中间相沥青粉末的溶液和Si-Zr合金粉末喷涂至碳布II的上下两面后，对其进行真空热压，使中间相沥青粉末和 Si-Zr合金粉末均匀地附着于碳纤维表面，然后再将其碳化，并进行石墨及陶瓷化处理，可将ZrC-SiC复相陶瓷快速引入碳纤维，得到均匀附着有ZrC和SiC的碳布，从而将高导热通道引入所述复合材料内部。最后，利用先驱液浸渍热解对复合材料骨架内部残留的孔隙和裂纹进行进一步封填，最终可以较低的成本制备得到导热性能好、并具有较好的热防护性能和力学性能的C/C-ZrC-SiC复合材料。
在本发明的某些具体实施方式中，对中间相沥青碳纤维进行一级碳化时的温度为500～700℃；一级碳化后得到的碳纤维I的强度为 0.30～0.45GPa；模量为8～50GPa。碳纤维的模量和强度均会随着热处理的温度升高和时间的增加而有所提高。进行一级低温碳化可赋予碳纤维一定强度以防止高温碳化对碳纤维进行牵伸时碳纤维直接断裂。
在本发明的某些具体实施方式中，对碳纤维I进行二级碳化时的温度为1000～1800℃；得到的碳纤维II的强度为100～300GPa，模量为1～2GPa。二级高温碳化可消除碳纤维的“屈曲缺陷”，赋予碳纤维更高的强度。如果碳化温度过低，虽然碳纤维模量低，但强度偏低，后续编织过程中易损伤；如果碳化温度过高，虽然强度提高了，但模量增加的更大，其丝柔韧性急剧下降，编织性能也随之降低。
在本发明的某些具体实施方式中，由碳纤维II编织得到的碳布I 为平纹、斜纹或缎纹碳布。将碳纤维编织成其他纹理的碳布也可以实现本发明。
本发明的某些具体实施方式中，在对碳布I和碳布II表面喷涂粉体时，采用的喷涂方式为两面喷涂。采用其他的喷涂方式也可实现本发明。
本发明的某些具体实施方式中，喷涂完合粉末后，还对碳布II进行了胶模辊压。胶模辊压可提高碳布的均匀性和平整性。不采用胶模辊压也可实现本发明。
本发明的某些具体实施方式中，对碳布III进行真空热压的压力为 1～5MPa。真空热压的气压小于9kPa。真空热压的升温速率为0.1～2℃/min。所述真空热压的温度为450～550℃。优选的，所述真空热压的御花园温制度为RT～260℃，升温速率为1～2℃/min； 260～500℃，升温速率为0.1～0.5℃/min。采用的温度过高，碳纤维会直接碳化，温度过低，碳纤维的焦化反应不完全。
本发明的某些具体实施方式中，对碳布III进行三级碳化的气氛优选为氮气。进行三级碳化时的升温速率为0.5～5℃/min。进行三级碳化采用的温度为1000℃，保温时间为10-60min。优选的所述三级碳化的升温制度为：RT～500℃升温速率为5℃/min；500～1000℃，升温速率为0.5～1℃/min；升温至1000℃后保温10～60min后自然冷却降至室温。
本发明的某些具体实施方式中，对碳布III进行石墨及陶瓷化处理的温度为2900～3100℃。石墨及陶瓷化处理的气氛优选为氩气。优选的升温制度为：RT～1600℃，升温速率为5～10℃/min；1600～2200℃升温速率为1～3℃/min，样品施加0.1～1MPa的压力；2200～3000℃的升温速率为3～5℃/min，终温保温10～60min后，自然冷却至室温。本发明不需要将碳布III分别进行石墨化处理和陶瓷化处理，可直接将石墨化和陶瓷化处理合并成为一个热处理过程。中间相沥青基碳纤维的导热需要石墨化在石墨化温度大于2800℃才可引发，在这个过程中，当热处理温度达到1800～2200℃时，Si-Zr合金会被引入中间相沥青基碳纤维内，并发生碳化反应，变成ZrC和SiC。这使得碳布III在石墨化过程中，同时完成了Si-Zr合金的陶瓷化过程，并得到多孔C/C- ZrC-SiC复合材料骨架。
在本发明的某些具体实施方式中，所述中间相沥青粉末分散于醇中形成混悬液。采用醚，酚等其他有机溶剂也可制备得到中间相沥青粉末的混悬液。优选的，所述醇可选择异丙醇。采用其他种类的醇也可实现本发明。
在本发明的某些具体实施方式中，所述中间相沥青粉末的混悬液溶解比为12～17g/100ml。溶解比过大则会导致混悬液的分层，分散不均匀；溶解比过小则会导致喷涂效率降低。
在本发明的某些具体实施方式中，所述碳布I中，中间相沥青粉末质量为碳纤维质量的60～70wt％。碳纤维质量分数过低，则制备得到的复合材料的导热性和强度不高；碳纤维质量分数过高则难以成型组分均匀的复合材料。
在本发明的某些具体实施方式中，所述真空热压采用的压力为 1～5MPa，采用的气压小于9kPa。所述真空热压采用的温度为 900～1000℃。采用的温度过高，碳纤维会直接碳化，温度过低，碳纤维的焦化反应不完全。
在本发明的某些具体实施方式中，所述Si-Zr粉末的粒度为 0.1～10μm。Si-Zr粉末的粒径过大会导致分散均匀性难以控制，热处理反应时也易产生组分偏聚；而粒度太小，则粉易团聚。所述Si-Zr 粉末中Si和Zr的原子比为4∶1。所述Si-Zr粉末的喷涂量为碳纤维质量的65～75wt％。
在本发明的某些具体实施方式中，采用的有机硅源为聚碳硅烷；采用的有机锆源为有机锆化合物。采用其他有机硅源也可实现本发明。优选的，所述有机锆化合物可以为乙酰丙酮锆。采用其他有机锆化合物也可实现本发明。
在本发明的某些具体实施方式中，所述有机锆源和有机硅源的先驱液中，有机硅源和有机锆源的重量比为12：(4～6)。有机硅源和有机锆源的重量比会影响SiC的含量。SiC含量太高或太低，则 ZrC-SiC复相陶瓷的耐烧蚀效果不佳。ZrC-SiC复相陶瓷中，SiC可形成自愈合的SiO2阻氧层，提高复合材料的耐氧化性能；而在所述复合材料的使用过程中ZrC可氧化生成ZrO2；ZrO2是一种高温合金，其可提高复合材料的耐冲刷性能。
在本发明的某些具体实施方式中，有机锆源和有机硅源的先驱液的溶解比为80～90g/100ml。
在本发明的某些具体实施方式中，采用的浸渍热解法具体为：将碳布浸渍于所述所述包括有机锆源和有机硅源的先驱液中，然后进行固化和热解。
在本发明的某些具体实施方式中，所述固化的温度为80～120℃；所述固化时间为1～4h；所述热解的温度为1400～1600℃。
在本发明的某些具体实施方式中，溶解有机锆源和有机硅源的溶剂为二甲苯。也可选择其他的有机溶剂。采用其他可溶解有机锆源和有机硅源的有机溶剂也可实现本发明。
在本发明的某些具体实施方式中，所述固化的温度为80～120℃。
在本发明的某些具体实施方式中，所述固化的气氛为氮气或氩气。采用其他惰性气氛也可实现本发明。
相比现有技术，本发明采用两级碳化法进一步优化了碳纤维的模量和强度，改善了中间相沥青基碳纤维的编织工艺性，减小了中间相沥青基碳纤维编织成型时的毛丝和后续热处理的体积收缩，最终减小了复合材料内部的热失配现象。
传统金属熔渗法引入热通道时会产生对纤维损伤过大、陶瓷相分布不均匀，而先驱液浸渍热解法引入热通道的周期长，成本高。相对于上述现有技术，本发明先驱液浸渍热解法在复合材料内部引入高导热通道，利用热压法快速引入均匀的ZrC-SiC复相陶瓷，再使用先驱液浸渍热解对石墨化-陶瓷化后复合材料内部的孔隙和裂纹进行进一步封填，即得一种高导热性的C/C-ZrC-SiC复合材料。本发明所述制备方法制备得到的C/C-ZrC-SiC复合材料不仅具有较好的热防护性能和导热性能，而且力学性能损失小、成本较低，是一种具有潜力的高导热碳纤维陶瓷基复合材料的工程化制备方法。本发明某些具体技术方案中制备得到的C/C-ZrC-SiC复合材料的X或Y向的导热系数为 150～250W/(m·K)。
综上所述，本发明有益效果如下：
1、本发明通过合理设计两级碳化温度来中间相沥青基碳纤维的强度和模量来调整模态，然后把低模态中间相沥青基碳纤维编织成二维织物，减小了碳纤维编织时的毛丝和后续热处理的体积收缩，避免了碳纤维和中间相沥青在后续热处理过程中的收缩不匹配。
2、本发明通过在中间相沥青基碳纤维碳布表面喷涂中间相沥青，结合后续的碳化石墨化来形成复合材料内部的高导热通道。通过在中间相沥青上喷涂Si-Zr合金粉来快速引入SiC-ZrC复相陶瓷，控制Si- Zr合金粉的成分保证SiC-ZrC的反应性和均匀性。
3、本发明通过合理的热处理温度保证Si-Zr合金粉和沥青碳充分反应，且不损伤碳纤维；本发明将复合材料的石墨化和陶瓷化一起进行，减化了制备过程，而上述石墨化和陶瓷化处理带来的孔隙和裂纹被后续少数的先驱液浸渍热解产生的SiC-ZrC复相陶瓷填充，使得复合材料的热防护性能得到优化。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明做进一步描述。
本发明的具体实施方式中，所述的中间相沥青基碳纤维通过熔融纺丝、不熔化、热处理的工艺得到连续长丝，经过预氧化和碳化后制得。
实施例1
首先，对中间相沥青碳纤维于500℃下进行一级碳化得到模量为 8GPa，强度为0.30GPa碳纤维I。对碳纤维I于1000℃下进行二级碳化处理，调节碳纤维的模量为105GPa和强度为1.02GPa，即得碳纤维II。把上述碳纤维II编织成平纹碳布I。然后采用异丙醇配置溶解比为15g/100ml的中间相沥青粉末混悬液，均匀两面喷涂至平纹碳布I，至中间相沥青粉末质量为碳纤维质量的60wt％后烘干得到碳布 II。在上述碳布II继续两面喷涂粉末粒度为0.1μm，Si和Zr的原子比为4∶1的Si-Zr合金粉末；金属粉末的喷涂量为碳纤维质量的65wt％，得到碳布III。对所述碳纤维布III进行胶膜辊压。
然后，将所述碳布III放在钢模里进行叠层真空热压。真空热压时样品的压力为1MPa，抽真空的气压为8.5kPa。所述真空热压的升温制度为RT～260℃，升温速率为2℃/min；260～500℃，升温速率为 0.5℃/min。热压脱模后对碳布III进行1000℃碳化处理，碳化气氛为氮气，气压为1kPa(设1个大气压为0kPa)升温制度为RT～500℃升温速率为5℃/min；500～1000℃，升温速率为1℃/min；升温至1000℃后保温60min后自然冷却降至室温。碳化后于3000℃下进行石墨化和陶瓷化处理得到多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架。石墨化和陶瓷化处理的气氛为氩气。石墨化和陶瓷化处理的升温制度为RT～1600℃，升温速率为10℃/min；1600～2200℃升温速率为3℃/min，样品施加 0.2MPa的压力；2200～3000℃的升温速率为5℃/min，终温保温60min 后，自然冷却至室温。
最后，将60g聚碳硅烷和25g乙酰丙酮锆共同溶于100ml二甲苯得到ZrC-SiC液相先驱液。采用ZrC-SiC液相先驱液对所述多孔 C/C-ZrC-SiC复合材料骨架溶液浸渍后于80℃下固化4h后，于氩气气氛，5℃/min的升温速率升至1400℃以将其陶瓷化。得到密度为2.11g/cm3的C/C-ZrC-SiC复合材料。所述C/C-ZrC-SiC复合材料X 或Y向的导热系数为152W/(m·K)，2400℃等离子烧蚀的线性烧蚀速率为0.82μm/s，1500℃静态空气氧化氧化失重为5.73mg/cm2。
实施例2
首先，对中间相沥青碳纤维于600℃下进行一级碳化得到模量为36GPa，强度为0.37GPa碳纤维I。对碳纤维I于1600℃下进行二级碳化处理，调节碳纤维的模量为220GPa和强度为1.6GPa，即得碳纤维II。把上述碳纤维II编织成八枚缎纹碳布I。然后采用异丙醇配置溶解比为15g/100ml的中间相沥青粉末混悬液，均匀两面喷涂至平纹碳布I，至中间相沥青粉末质量为碳纤维质量的65wt％后烘干得到碳布II。在上述碳布II继续两面喷涂粉末粒度为5μm，Si和Zr的原子比为4∶1的Si-Zr合金粉末；金属粉末的喷涂量为碳纤维质量的70wt％，得到碳布III。对所述碳纤维布III进行胶膜辊压。
然后，将所述碳布III放在钢模里进行叠层真空热压。真空热压时样品的压力为3MPa，抽真空的气压为8kPa。所述真空热压的升温制度为RT～260℃，升温速率为1℃/min；260～500℃，升温速率为0.1 ℃/min。热压脱模后对碳布III进行1000℃碳化处理，碳化气氛为氮气，气压为3kPa(设1个大气压为0kPa)升温制度为RT～500℃升温速率为5℃/min；500～1000℃，升温速率为0.5℃/min；升温至1000℃后保温10min后自然冷却降至室温。碳化后于3000℃下进行石墨化和陶瓷化处理得到多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架。石墨化和陶瓷化处理的气氛为氩气。石墨化和陶瓷化处理的升温制度为RT～1600℃，升温速率为5℃/min；1600～2200℃升温速率为1℃/min，样品施加1MPa 的压力；2200～3000℃的升温速率为3℃/min，终温保温10min后，自然冷却至室温。
最后，将60g聚碳硅烷和25g乙酰丙酮锆共同溶于100ml二甲苯得到ZrC-SiC液相先驱液。采用ZrC-SiC液相先驱液对所述多孔C/C- ZrC-SiC复合材料骨架溶液浸渍后于100℃下固化2h后，于氩气气氛，5℃/min的升温速率升至1500℃以将其陶瓷化。得到密度为2.18g/cm3的C/C-ZrC-SiC复合材料。所述C/C-ZrC-SiC复合材料X 或Y向的导热系数为246W/(m·K)，2400℃等离子烧蚀的线性烧蚀速率为0.71μm/s，1500℃静态空气氧化氧化失重为4.28mg/cm2。
实施例3
首先，对中间相沥青碳纤维于700℃下进行一级碳化得到模量为 48GPa，强度为0.45GPa碳纤维I。对碳纤维I于1800℃下进行二级碳化处理，调节碳纤维的模量为290GPa和强度为2GPa，即得碳纤维 II。把上述碳纤维II编织成斜纹碳布I。然后采用异丙醇配置溶解比为15g/100ml的中间相沥青粉末混悬液，均匀两面喷涂至平纹碳布I，至中间相沥青粉末质量为碳纤维质量的70wt％后烘干得到碳布II。在上述碳布II继续两面喷涂粉末粒度为10μm，Si和Zr的原子比为4：1 的Si-Zr合金粉末；金属粉末的喷涂量为碳纤维质量的75wt％，得到碳布III。对所述碳纤维布III进行胶膜辊压。
然后，将所述碳布III放在钢模里进行叠层真空热压。真空热压时样品的压力为5MPa，抽真空的气压为5kPa。所述真空热压的升温制度为RT～260℃，升温速率为1.5℃/min；260～500℃，升温速率为0.3 ℃/min。热压脱模后对碳布III进行1000℃碳化处理，碳化气氛为氮气，气压为5kPa(设1个大气压为0kPa)升温制度为RT～500℃升温速率为5℃/min；500～1000℃，升温速率为0.8℃/min；升温至1000 ℃后保温30min后自然冷却降至室温。碳化后于3000℃下进行石墨化和陶瓷化处理得到多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架。石墨化和陶瓷化处理的气氛为氩气。石墨化和陶瓷化处理的升温制度为RT～1600℃，升温速率为8℃/min；1600～2200℃升温速率为2℃/min，样品施加 0.5MPa的压力；2200～3000℃的升温速率为4℃/min，终温保温30min 后，自然冷却至室温。
最后，将60g聚碳硅烷和25g乙酰丙酮锆共同溶于100ml二甲苯得到ZrC-SiC液相先驱液。采用ZrC-SiC液相先驱液对所述多孔C/C- ZrC-SiC复合材料骨架溶液浸渍后于120℃下固化1h后，于氩气气氛，8℃/min的升温速率升至1600℃以将其陶瓷化。得到密度为2.13g/cm3的C/C-ZrC-SiC复合材料。所述C/C-ZrC-SiC复合材料X 或Y向的导热系数为208W/(m·K)，2400℃等离子烧蚀的线性烧蚀速率为0.94μm/s，1500℃静态空气氧化氧化失重为8.65mg/cm2。
Claims (10)
1.一种二维高导热C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
包括以下步骤：
(1)对中间相沥青碳纤维进行一级碳化得到碳纤维I，然后将所述碳纤维I二级碳化得到碳纤维II，将碳纤维II编织成碳布I后，将中间相沥青粉末的混悬液喷涂至所述碳布I表面，烘干得到碳布II；然后将Si-Zr合金粉末喷涂至所述碳布II表面，得到碳布III；
(2)将碳布III真空热压和三级碳化后，进行石墨及陶瓷化处理，得到多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架；
(3)采用包括有机锆源和有机硅源的先驱液对所述多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架进行浸渍热解增密，即得所述二维C/C-ZrC-SiC复合材料。
2.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述一级碳化的温度为500～700℃；
所述碳纤维I的强度为0.30～0.45GPa；
所述碳纤维I的模量为8～50GPa。
3.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述二级碳化的温度为1000～1800℃；
所述碳纤维II的强度为100～300GPa；
所述碳纤维II的模量为1～2GPa。
4.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述碳布I为平纹、斜纹或缎纹碳布；
所述喷涂为两面喷涂；
所述步骤(1)中还包括对碳布II进行胶模辊压。
5.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述真空热压的压力为1～5Mpa；
所述真空热压的气压小于9kPa；
所述真空热压的升温速率为0.1～2℃/min；
所述真空热压的温度为450～550℃；
所述三级碳化的气氛包括氮气；
所述三级碳化的升温速率为0.5～5℃/min；
所述三级碳化的温度为1000℃；
所述三级碳化的的保温时间为10～60min；
所述石墨及陶瓷化的压力为0.1～1Mpa；
所述石墨及陶瓷化的升温速率为1～10℃/min
所述石墨及陶瓷化的温度为3000℃；
所述石墨及陶瓷化的保温时间为10～60min。
6.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述中间相沥青粉末的混悬液的溶解比为12～17g/100ml；
所述中间相沥青粉末的混悬液的液相包括异丙醇；
所述中间相沥青粉末的重量为所述碳纤维II重量的60～70wt％。
7.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述Si-Zr合金粉末的粒度为0.1～10μm；
所述Si-Zr合金粉末中Si和Zr的原子比为4∶1；
所述Si-Zr合金粉末的喷涂量为碳布II质量的65～75wt％。
8.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述有机硅源包括聚碳硅烷；
所述有机锆源包括有机锆化合物；
所述先驱液采用的溶剂包括二甲苯。
9.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述有机硅源和有机锆源的重量比为12∶4～6；
所述先驱液的溶解比为80～90g/100ml。
10.如权利要求1所述的二维C/C-ZrC-SiC复合材料的制备方法，其特征在于：
所述浸渍热解增密为将多孔C/C-ZrC-SiC复合材料骨架浸渍于所述先驱液中，然后进行固化和热解；
所述固化的温度为80～120℃；
所述固化时间为1～4h；
所述固化的气氛包括氮气或氩气；
所述热解的温度为1400～1600℃。
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