CN111682267B - 柔性锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种柔性锂离子电池，其特征在于，包括：正极片、隔膜和负极片；其中，所述正极片包含多层叠层设置的正极薄膜，所述负极片包含多层叠层设置的负极薄膜，所述隔膜、所述正极薄膜中粘结剂和所述负极薄膜中粘结剂组分相同。本发明柔性锂离子电池，多层叠层设置正负极片，能够有效缓解极片在形变过程中的应力，避免了单层结构极片在变形过程中因最外层形变量大于内层导致极片易于断裂的现象，从而提高了柔性电池的稳定性和安全性。采用与正负极粘结剂相同的材料作为隔膜，通过同种物质之间的亲和力不但使得正极片、负极片和隔膜之间结合紧密，更有利于离子在不同功能层之间的传输，提高了电池的电化学性能。

Description

柔性锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域，尤其涉及一种柔性锂离子电池及其制备方法。
背景技术
近些年来随着智能科技的进步，各种各样的柔性设备也成为电子市场的主力，而柔性电池的缓慢发展却严重制约了柔性消费电子产品的开发和利用。可穿戴电子设备、智能设备的飞速发展，对具有高能量密度、制作成本低、同时兼具良好的柔性的储能装置的需求日益增长。
然而，当前的锂离子电池材料不具备柔性，且在弯曲的过程中集流体容易受到损坏，电极材料在弯曲的过程中颗粒的不良接触导致接触阻抗。目前，电池主要由电极、电解液、隔膜和外壳这些组元构成，其中柔性电极的制备研发则是整个柔性电池的关键所在。传统正/负电极片的制备过程都是将正极或负极活性材料和导电剂、粘结剂、增稠剂等添加剂混合搅拌形成浆料，然后将浆料涂敷于柔性铝箔或铜箔上，制成正/负电极片。然而，正/负极活性物质多为刚性的颗粒物质，刚性的活性颗粒以及金属集流体在弯曲形变时会发生活性物质剥离和脱落等问题，导致电极片破损、刺穿隔膜等情况，使电池失效。从而不能满足柔性设备的需要，限制柔性电池的发展。
目前已有的关于柔性电池的报道，普遍存在容量较低或弯曲性能较差的缺点，不能满足市场的需要。
发明内容
本发明的目的在于提供一种柔性锂离子电池，旨在解决现有柔性锂离子电池容量低，弯曲性能差等技术问题。
本发明的另一目的在于提供一种柔性锂离子电池的制备方法。
为了实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下：
一种柔性锂离子电池，包括：正极片、隔膜和负极片；其中，所述正极片包含多层叠层设置的正极薄膜，所述负极片包含多层叠层设置的负极薄膜，所述隔膜、所述正极薄膜中粘结剂和所述负极薄膜中粘结剂组分相同。
优选地，所述隔膜、所述正极薄膜中粘结剂和所述负极薄膜中粘结剂同时选自：聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸中的至少一种。
优选地，所述正极薄膜的厚度为10微米～1毫米；所述负极薄膜的厚度为10微米～1毫米。
优选地，所述正极片中包含2～50层的所述正极薄膜；所述负极片中包含2～50层的所述负极薄膜。
优选地，所述正极薄膜和所述负极薄膜中，导电剂分别独立地选自：质量比为(6～8)：1的颗粒状导电剂和纤维状导电剂。
优选地，所述正极薄膜中，正极活性物质选自：钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种。
优选地，所述负极薄膜中，负极活性物质选自：钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种。
相应地，一种柔性锂离子电池的制备方法，包括以下制备步骤：
获取包含正极活性物质、正极粘结剂、正极导电剂和正极溶剂的正极浆料，将所述正极浆料沉积于基板上，干燥分离得到正极薄膜；
获取包含负极活性物质、负极粘结剂、负极导电剂和负极溶剂的负极浆料，将所述负极浆料沉积于基板上，干燥分离得到负极薄膜；
将多层正极薄膜叠层压合，得到正极片；
将多层负极薄膜叠层压合，得到负极片；
获取隔膜，将所述隔膜、所述正极片和所述负极片组装，得到柔性锂离子电池；其中，所述正极粘结剂、所述负极粘结剂和所述隔膜采用相同的组分。
优选地，所述正极粘结剂、所述负极粘结剂和所述隔膜同时选自：聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸中的至少一种。
优选地，所述隔膜的厚度为10微米～50微米。
优选地，所述正极导电剂和所述负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的颗粒状导电剂和纤维状导电剂。
优选地，所述正极导电剂和所述负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的Super P和碳纳米管。
优选地，所述正极浆料中，所述正极活性物质、所述正极粘结剂、所述正极导电剂的质量比为(72～80)：(8～20)：(7～9)。
优选地，所述负极浆料中，所述负极活性物质、所述负极粘结剂、所述负极导电剂的质量比为(72～80)：(8～20)：(7～9)。
优选地，所述正极薄膜的厚度为10微米～1毫米；所述负极薄膜的厚度为10微米～1毫米。
优选地，所述正极片中包含2～50层的所述正极薄膜；所述负极片中包含2～50层的所述负极薄膜。
优选地，所述正极活性物质选自：钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种。
优选地，所述负极活性物质选自：钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种。
优选地，所述正极溶剂和所述负极溶剂分别独立地选自：甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、水中的至少一种。
优选地，将多层正极薄膜叠层压合的步骤中：相邻所述正极薄膜之间通过沉积所述正极溶剂使相邻薄膜黏合设置，然后将叠层设置好的多层正极薄膜压合干燥，得到正极片。
优选地，将多层负极薄膜叠层压合的步骤中：相邻所述负极薄膜之间通过沉积所述负极溶剂使相邻薄膜黏合设置，然后将叠层设置好的多层负极薄膜压合干燥，得到负极片。
优选地，获取所述正极浆料的步骤包括：将所述正极粘结剂与所述正极溶剂混合得到正极粘结剂溶液；将所述正极活性物质与所述颗粒状导电剂混合后，研磨20分钟以上干燥得到正极粉料；将所述正极粘结剂溶液、所述纤维状导电剂、所述正极粉料和所述正极溶剂混合处理，得到正极浆料。
优选地，获取所述负极浆料的步骤包括：将所述负极粘结剂与所述负极溶剂混合得到负极粘结剂溶液；将所述负极活性物质与所述颗粒状导电剂混合后，研磨20分钟以上干燥得到负极粉料；将所述负极粘结剂溶液、所述纤维状导电剂、所述负极粉料和所述负极溶剂混合处理，得到负极浆料。
优选地，所述正极浆料中，所述正极活性物质的质量百分浓度为20％～35％。
优选地，所述负极浆料中，所述负极活性物质的质量百分浓度为20～35％。
优选地，所述正极溶剂和所述负极溶剂采用相同的溶剂。
本发明提供的柔性锂离子电池包括：包含多层叠层设置的正极薄膜的正极片，包含多层叠层设置的负极薄膜的负极片，以及所述隔膜与所述正极薄膜中粘结剂和所述负极薄膜中粘结剂采用相同组分。一方面，正极片和负极片均采用多层薄膜叠层压合制得，多层叠层结构的电池极片能够有效缓解极片在形变过程中的应力，避免了单层结构极片在变形过程中因最外层形变量大于内层导致极片易于断裂的现象，从而提高了柔性电池的稳定性和安全性。另一方面，利用粘结剂为正极片和负极片提供柔性支撑体，并采用与粘结剂相同的材料作为隔膜，通过同种物质之间的亲和力不但使得正极片、负极片和隔膜之间结合紧密，而且有利于离子在不同功能层之间的传输，提高了电池的电化学性能。
本发明提供的柔性锂离子电池的制备方法，首先分别采用正极浆料和负极浆料制备正极薄膜和负极薄膜；然后将多层正极薄膜叠层压合制得正极片，将多层负极薄膜叠层压合制得负极片；再将隔膜、正极片和负极片组装得到柔性锂离子电池，其中，所述正极粘结剂、所述负极粘结剂和所述隔膜采用相同的组分。本发明提供的柔性锂离子电池的制备方法，一方面，利用粘结剂为正极片和负极片提供柔性支撑体，并采用与粘结剂相同的材料作为隔膜，通过同种物质之间的亲和力不但使得正极片、负极片和隔膜之间结合紧密，而且有利于离子在不同功能层之间的传输，提高了电池的电化学性能；另一方面，正极片和负极片均采用多层薄膜叠层压合制得，多层叠层结构的电池极片能够有效缓解极片在形变过程中的应力，避免了单层结构极片在变形过程中因最外层形变量大于内层导致极片易于断裂的现象，从而提高了柔性电池的稳定性和安全性。
附图说明
图1是本发明实施例提供的柔性电池结构示意图。
图2是本发明实施例1～4中极片的SEM图。
图3是本发明对比例1极片(左)和实施例1极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图。
图4是本发明对比例2极片(左)和实施例2极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图。
图5是本发明对比例3极片(左)和实施例3极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图。
图6是本发明对比例4极片(左)和实施例4极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图。
图7是本发明实施例6石墨-磷酸铁锂软包电池的倍率性能测试图。
图8是本发明实施例7石墨-钴酸锂软包电池的倍率性能测试图。
图9是本发明实施例8石墨-NCM622软包电池的倍率性能测试图。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和技术效果更加清楚，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。结合本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者多个该特征。在本发明的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。
本发明实施例说明书中所提到的相关成分的重量不仅仅可以指代各组分的具体含量，也可以表示各组分间重量的比例关系，因此，只要是按照本发明实施例说明书相关组分的含量按比例放大或缩小均在本发明实施例说明书公开的范围之内。具体地，本发明实施例说明书中的重量可以是μg、mg、g、kg等化工领域公知的质量单位。
如附图1所示，本发明实施例还提供了一种柔性锂离子电池，包括：正极片、隔膜和负极片；其中，正极片包含多层叠层设置的正极薄膜，负极片包含多层叠层设置的负极薄膜，隔膜、正极薄膜中粘结剂和负极薄膜中粘结剂组分相同。
本发明实施例提供的柔性锂离子电池包括：包含多层叠层设置的正极薄膜的正极片，包含多层叠层设置的负极薄膜的负极片，以及隔膜与正极薄膜中粘结剂和负极薄膜中粘结剂采用相同的组分。一方面，正极片和负极片均采用多层薄膜叠层压合制得，多层叠层结构的电池极片能够有效缓解极片在形变过程中的应力，避免了单层结构极片在变形过程中因最外层形变量大于内层导致极片易于断裂的现象，从而提高了柔性电池的稳定性和安全性。另一方面，利用粘结剂为正极片和负极片提供柔性支撑体，并采用与粘结剂相同的材料作为隔膜，通过同种物质之间的亲和力不但使得正极片、负极片和隔膜之间结合紧密，而且有利于离子在不同功能层之间的传输，提高了电池的能力密度，且在极片变形过程中电阻变化小。
在一些实施例中，正极薄膜中粘结剂和负极薄膜中粘结剂同时选自：聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸中的至少一种。
在一些实施例中，正极薄膜的厚度为10微米～1毫米；负极薄膜的厚度为10微米～1毫米。本发明实施例沉积制备的正极薄膜和负极薄膜分别为10微米～1毫米，该厚度的正/负极薄膜不但有利于在沉积成膜后从基板上分离，而且确保了薄膜具有优异的柔韧性。若薄膜厚度太薄，则薄膜容易破裂，不利于薄膜成型后从基板上脱离，也不利于后续多层薄膜的叠层设置；若薄膜厚度太厚，则降低了薄膜的柔性，从而降低了柔性锂离子电池的性能。
在一些实施例中，正极片中包含2～50层的正极薄膜；负极片中包含2～50层的负极薄膜。本发明实施例正/负极片包含的薄膜层数可根据实际制备的电池容量灵活设置，通过改变极片中薄膜的层数可灵活调节极片的面容量，设置2～50层薄膜的极片充分含量了常规柔性电池对面容量的要求。另外，当一极片的层数确定后，可根据容量平衡常数来确定另外一极片的层数。最优的思路是，在电池的厚度一样的情况下，减小湿法涂布的厚度以此来增加极片的层数，从而在保证电池容量的情况下提高电池的柔性。
在一具体实施例中，正极薄膜的厚度为10微米～50微米，负极薄膜的厚度为10微米～50微米，正极片中包含5～10层的正极薄膜；负极片中包含5～10层的负极薄膜。
在一些实施例中，正极薄膜和负极薄膜中，导电剂分别独立地选自：质量比为(6～8)：1的颗粒状导电剂和纤维状导电剂。本发明实施例导电剂同时包含颗粒状导电剂和纤维状导电剂，通过颗粒状导电剂和纤维状导电剂使正/负极浆料中形成点线缠绕的导电网络结构，不但能有效提高正/负极片的电导率，提高极片的电学性能；而且能够使正/负极活性物质附着在导电网络结构上，防止正/负极活性物质等颗粒从极片中脱落对极片容量发挥及安全性能的影响。颗粒状导电剂和纤维状导电剂的质量比为(6～8)：1，该配比能够在极片中形成最佳的导电网络结构。若纤维状导电剂含量太高，则纤维状导电剂容易团聚，不仅降低极片的导电性，而且会导致极片中存在应力集中点，使极片的柔韧性能变差。若纤维状导电剂含量太低，则导电网络结构不佳，极片中活性物质不能很好的附着在导电网络上，极片易产生掉粉现象；同时，活性物质与导电剂之间不能很好的接触，从而导致极片的导电性能较差。在一些具体实施例中，正极导电剂和负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的SuperP和碳纳米管。
在一些实施例中，正极薄膜中，正极活性物质选自：钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种。在一些实施例中，负极薄膜中，负极活性物质选自：钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种。本发明实施例柔性锂离子电池的正/负极薄膜中，对正/负极活性物质不做具体限定，正极活性材料包括但不限于钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种，负极活性物质包括但不限于钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种，应用范围广。
相应地，本发明实施例提供了一种柔性锂离子电池的制备方法，包括以下制备步骤：
S10.获取包含正极活性物质、正极粘结剂、正极导电剂和正极溶剂的正极浆料，将正极浆料沉积于基板上，干燥分离得到正极薄膜；
S20.获取包含负极活性物质、负极粘结剂、负极导电剂和负极溶剂的负极浆料，将负极浆料沉积于基板上，干燥分离得到负极薄膜；
S30.将多层正极薄膜叠层压合，得到正极片；
S40.将多层负极薄膜叠层压合，得到负极片；
S50.获取隔膜，将隔膜、正极片和负极片组装，得到柔性锂离子电池；其中，正极粘结剂、负极粘结剂和隔膜采用相同的组分。
本发明实施例提供的柔性锂离子电池的制备方法，首先分别采用正极浆料和负极浆料制备正极薄膜和负极薄膜；然后将多层正极薄膜叠层压合制得正极片，将多层负极薄膜叠层压合制得负极片；再将隔膜、正极片和负极片组装得到柔性锂离子电池，其中，正极粘结剂、负极粘结剂和隔膜采用相同的组分。本发明实施例提供的柔性锂离子电池的制备方法，一方面，利用粘结剂为正极片和负极片提供柔性支撑体，并采用与粘结剂相同的材料作为隔膜，通过同种物质之间的亲和力不但使得正极片、负极片和隔膜之间结合紧密，而且有利于离子在不同功能层之间的传输，提高了电池的电化学性能；另一方面，正极片和负极片均采用多层薄膜叠层压合制得，多层叠层结构的电池极片能够有效缓解极片在形变过程中的应力，避免了单层结构极片在变形过程中因最外层形变量大于内层导致极片易于断裂的现象，从而提高了柔性电池的稳定性和安全性。
具体地，上述步骤S10中，获取包含正极活性物质、正极粘结剂、正极导电剂和正极溶剂的正极浆料，将正极浆料沉积于基板上，干燥分离得到正极薄膜。本发明实施例通过将包含正极活性物质、正极粘结剂、正极导电剂和正极溶剂的正极浆料沉积于基板上，干燥后将正极薄膜从基板脱离，得到正极薄膜。在一些实施例中，基本可以采用铝箔、铜箔等。
具体地，上述步骤S20中，获取包含负极活性物质、负极粘结剂、负极导电剂和负极溶剂的负极浆料，将负极浆料沉积于基板上，干燥分离得到负极薄膜。本发明实施例通过将包含负极活性物质、负极粘结剂、负极导电剂和负极溶剂的负极浆料沉积于基板上，在60～80℃左右的条件下干燥后将负极薄膜从基板脱离，得到负极薄膜。在一些实施例中，基本可以采用铝箔、铜箔等。
在一些实施例中，正极导电剂和负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的颗粒状导电剂和纤维状导电剂。本发明实施例导电剂同时包含颗粒状导电剂和纤维状导电剂，通过颗粒状导电剂和纤维状导电剂使正/负极浆料中形成点线缠绕的导电网络结构，不但能有效提高正/负极片的电导率，提高极片的电学性能；而且能够使正/负极活性物质附着在导电网络结构上，防止正/负极活性物质等颗粒从极片中脱落对极片容量发挥及安全性能的影响。颗粒状导电剂和纤维状导电剂的质量比为(6～8)：1，该配比能够在极片中形成最佳的导电网络结构。若纤维状导电剂含量太高，则纤维状导电剂容易团聚，不仅降低极片的导电性，而且会导致极片中存在应力集中点，使极片的柔韧性能变差。若纤维状导电剂含量太低，则导电网络结构不佳，极片中活性物质不能很好的附着在导电网络上，极片易产生掉粉现象；同时，活性物质与导电剂之间不能很好的接触，从而导致极片的导电性能较差。
在一些实施例中，正极导电剂和负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的Super P和碳纳米管，其中，Super P具有高比表面积、堆积紧密等特性，有利于颗粒之间紧密接触在一起，组成了电极中的导电网络；一维结构的碳纳米管作为导电剂可以较好的布起完善的导电网络，与Super P复合在极片中形成点线缠绕的导电网络结构，导电性能优异，并与活物质呈点线接触形式，能够提高极片压实密度，提高电池容量、倍率性能、电池循环寿命和降低电池界面阻抗具有很大的作用。在一些具体实施例中，正极导电剂和负极导电剂包含质量比为6：1、7：1或8：1的Super P和碳纳米管。
在一些实施例中，正极浆料中，正极活性物质、正极粘结剂、正极导电剂的质量比为(72～80)：(8～20)：(7～9)。在一些实施例中，负极浆料中，负极活性物质、负极粘结剂、负极导电剂的质量比为(72～80)：(8～20)：(7～9)。本发明实施例正/负极浆料中活性物质、粘结剂和导电剂的配比，不但充分确保了沉积制得的正/负极片的电化学性能，而且作为极片支撑材料的粘结剂含量使浆料成膜性能好，沉积成膜后易于从基板上分离得到以粘结剂作为柔性支撑体的极片薄膜，使得极片薄膜具有较好的柔韧性，提高极片的稳定性。若粘结剂含量太低，则正/负极浆料太稀，浆料成膜性差，粘结剂对极片薄膜的支撑效果差，难以获得柔性极片薄膜；若粘结剂含量太高，则极片中活性物质及导电剂的含量相应降低，从而降低了极片的导电性、容量等电化学性质，并且太高含量的粘结剂使浆料太粘稠，不利于浆料的均匀沉积，成膜性差，难以得到膜层均匀性好的极片薄膜。
在一些实施例中，正极活性物质选自：钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种。在一些实施例中，负极活性物质选自：钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种。在一些实施例中，正极溶剂和负极溶剂分别独立地选自：甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、水中的至少一种。本发明实施例提供的柔性锂离子电池的制备方法适应于目前不同材料体系的电池制备，正极活性材料包括但不限于钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种，负极活性物质包括但不限于钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种，应用范围广。
在一些实施例中，正极薄膜的厚度为10微米～1毫米；负极薄膜的厚度为10微米～1毫米。本发明实施例沉积制备的正极薄膜和负极薄膜分别为10微米～1毫米，该厚度的正/负极薄膜不但有利于在沉积成膜后从基板上分离，而且确保了薄膜具有优异的柔韧性。若薄膜厚度太薄，则薄膜容易破裂，不利于薄膜成型后从基板上脱离，也不利于后续多层薄膜的叠层设置；若薄膜厚度太厚，则降低了薄膜的柔性，从而降低了柔性锂离子电池的性能。
在一些实施例中，获取正极浆料的步骤包括：将正极粘结剂与正极溶剂混合得到正极粘结剂溶液；将正极活性物质与颗粒状导电剂混合后，研磨20分钟以上干燥得到正极粉料；将正极粘结剂溶液、纤维状导电剂、正极粉料和正极溶剂混合处理，得到正极浆料。
在一些实施例中，获取负极浆料的步骤包括：将负极粘结剂与负极溶剂混合得到负极粘结剂溶液；将负极活性物质与颗粒状导电剂混合后，研磨20分钟以上干燥得到负极粉料；将负极粘结剂溶液、纤维状导电剂、负极粉料和负极溶剂混合处理，得到负极浆料。
本发明上述获取正极/负极浆料的步骤实施例中，首先，将粘结剂溶解在溶剂中形成粘结剂溶液，便于后续粘结剂与其他组分的混合均匀性，在一些实施例中，正极粘结剂溶液和负极粘结剂溶液的质量百分浓度分别为8％～20％。然后，将活性物质与颗粒状的导电剂混合后研磨20分钟以上，进一步细化活性物质和颗粒状的导电剂的粒径，防止大颗粒原料物质在后续的混合浆料中难以分散均匀，提高后续正/负极浆料的分散稳定性，成膜均匀性。接着，将粘结剂溶液、纤维状导电剂、研磨得到的粉料以及溶剂混合处理，形成分散均匀稳定的正/负极浆料。
在一些实施例中，正极浆料中，正极活性物质的质量百分浓度为20％～35％。在一些实施例中，负极浆料中，负极活性物质的质量百分浓度为20％～35％。本发明上述实施例中包含质量百分浓度为20％～35％活性物质的正/负极浆料，既确保了浆料中活性物质的含量，从而确保薄膜的电化学性能，又确保了浆料中各组分的分散稳定性，有利于后续薄膜成膜性能，使制得的薄膜均一性好，若浆料中活性物质的质量百分含量太高，则浆料中其他组分的含量也相应较高，浆料太浓稠，则不利于浆料通过涂布等方式沉积成均匀的薄膜层，薄膜均匀性差，柔性差；若浆料中活性物质的质量百分含量太低，则浆料中其他组分的含量也相应较低，浆料粘度太低，则浆料在基板上成型稳定性差，不但难以制得预期厚度的薄膜，而且成型的薄膜难以从基板上脱离，不利于后续极片的制作。
具体地，上述步骤S30中，将多层正极薄膜叠层压合，得到正极片。
具体地，上述步骤S40中，将多层负极薄膜叠层压合，得到负极片。
本发明上述正极片和负极片的制备步骤中，通过将多层薄膜叠层压合即可得到对应的多层叠层结构的正/负极片，制备工艺简单，多层叠层结构的电池极片能够有效缓解极片在形变过程中的应力，避免了单层结构极片在变形过程中因最外层形变量大于内层导致极片易于断裂的现象，从而提高了柔性电池的稳定性和安全性。
在一些实施例中，将多层正极薄膜叠层压合的步骤中：相邻正极薄膜之间通过喷涂等方式沉积正极溶剂使相邻薄膜黏合设置，然后将叠层设置好的多层正极薄膜压合干燥，得到正极片。
在一些实施例中，将多层负极薄膜叠层压合的步骤中：相邻负极薄膜之间通过喷涂等方式沉积负极溶剂使相邻薄膜黏合设置，然后将叠层设置好的多层负极薄膜压合干燥，得到负极片。
本发明上述多层负极薄膜或多层正极薄膜的叠层压合步骤中，通过在相邻薄膜之间喷涂沉积溶剂，溶剂浸润软化薄膜表面后，便可与相邻薄膜层结合，然后将叠层设置好的复合薄膜层压合干燥，即得到多层叠层结构的正/负极片。具体地，可在第一层薄膜表面喷涂沉积溶剂，溶剂使薄膜中粘结剂润湿软化，此时将第二层薄膜叠层设置在第一薄膜软化的表面，两层薄膜能够通过软化的表面较好的结合在一起，然后在第二层薄膜表面喷涂沉积溶剂后叠层设置第3层薄膜，依次类推，直到获得预期层数结构的复合薄膜层后，在复合薄膜层表面施加一定的压力使层叠设置的多层薄膜层压实结合紧密，在60～80℃左右的条件下干燥出去溶剂成分，便得到多层叠层结构的正/负极片。
在一些实施例中，正极片中包含2～50层的正极薄膜；负极片中包含2～50层的负极薄膜。本发明实施例正/负极片包含的薄膜层数可根据实际制备的电池容量灵活设置，通过改变极片中薄膜的层数可灵活调节极片的面容量，设置2～50层薄膜的极片充分含量了常规柔性电池对面容量的要求。另外，当一极片的层数确定后，可根据容量平衡常数来确定另外一极片的层数。最优的思路是，在电池的厚度一样的情况下，减小湿法涂布的厚度以此来增加极片的层数，从而在保证电池容量的情况下提高电池的柔性。在一具体实施例中，正极薄膜的厚度为10微米～50微米，负极薄膜的厚度为10微米～50微米，正极片中包含5～10层的正极薄膜；负极片中包含5～10层的负极薄膜。
在一些实施例中，正极溶剂和负极溶剂采用相同的溶剂。本发明实施例正/负极片中采用同种溶剂，使各膜层相容性更好，有利于进一步提高电池的稳定性。
具体地，上述步骤S50中，获取隔膜，将隔膜、正极片和负极片组装，得到柔性锂离子电池；其中，正极粘结剂、负极粘结剂和隔膜采用相同的组分。本发明实施例将隔膜、正极片和负极片组装，便可得到柔性锂离子电池，正极粘结剂、负极粘结剂和隔膜采用相同的组分。本发明实施例采用与粘结剂相同的材料作为隔膜，通过同种物质之间的亲和力不但使得正极片、负极片和隔膜之间结合紧密，而且有利于离子在不同功能层之间的传输，提高了电池的电化学性能。另外，由于隔膜采用与粘结剂相同的材料，因而在组装电池时，可直接通过在隔膜或正极片或负极片表面喷涂沉积溶剂，使极片或隔膜表面软化，从而使隔膜紧密的结合在正极片和负极片之间，提高电池的稳定性和安全性，并且工艺简单，容易操作。
在一些实施例中，正极粘结剂、负极粘结剂和隔膜同时选自：聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸中的至少一种，这些物质不但具有较好的粘结性能，在正极片和负极片中起到支撑作用，将极片中各功能材料粘结形成有机整机，使极片柔性好，不易出现掉粉现象；而且具有优异的离子导通作用，这些物质作为隔膜时能够使电池正极片和负极片分隔开，防止正极片和负极接触而短路。
在一些实施例中，隔膜的厚度为10微米～50微米，若隔膜太薄将会影响电池的安全性能，若隔膜太厚又不但增加了离子的传输路径，影响电池性能的发挥，而且降低了电池的柔性。
为使本发明上述实施细节和操作能清楚地被本领域技术人员理解，以及本发明实施例柔性锂离子电池及其制备方法的进步性能显著的体现，以下通过多个实施例来举例说明上述技术方案。
实施例1
一种磷酸铁锂(LFP)为活性材料制备多层LFP极片，制备方法如下：
1、将PVDF与纯度99.9％的NMP溶液按8：92的质量比例混合，使用磁力搅拌12h来充分搅拌以配置8％的PVDF溶液；
2、分别称取1.54g LFP粉末和0.14g Super P，混合后用研钵研磨0.5h，之后置于鼓风烘箱中烘30min；
3、在瓶子中一次加入步骤(2)获得的原料、0.5g LB117-NMP系碳纳米管(固含量为4％)、0.85g纯度99.9％的NMP溶液、3.75g步骤(1)得到的PVDF溶液，置于磁力搅拌机上，转速为150r min-1，混合时间为12h；
4、将步骤(3)得到的浆料在铝箔的正面涂布400μm，后置于80℃的真空烘箱中烘8h；
5、将步骤(4)得到的极片从铝箔上揭下来，在极片上喷涂NMP溶液后再叠上一层极片，依次喷涂NMP溶液和叠加极片从而获得三层的LFP极片，将一重物压于多层极片上，后将极片放置于60℃的烘箱中烘干，三层的LFP极片的厚度约为100微米。
实施例2
一种钴酸锂(LCO)为活性材料制备多层LCO极片，制备方法如下：
1、将PVDF与纯度99.9％的NMP溶液按8：92的质量比例混合，使用磁力搅拌12h来充分搅拌以配置8％的PVDF溶液；
2、分别称取1.66g LCO粉末和0.14g Super P，混合后用研钵研磨0.5h，之后置于鼓风烘箱中烘30min；
3、在瓶子中一次加入步骤(2)获得的原料、0.5g LB117-NMP系碳纳米管、0.5g纯度99.9％的NMP溶液、2.5g步骤(1)得到的PVDF溶液，置于磁力搅拌机上，转速为120r min-1，混合时间为12h；
4、将步骤(3)得到的浆料在铝箔的正面涂布400μm，后置于80℃的真空烘箱中烘8h；
5、将步骤(4)得到的极片从铝箔上揭下来，在极片上喷涂NMP溶液后再叠上一层极片，依次喷涂NMP溶液和叠加极片从而获得三层的LCO极片，将一重物压于多层极片上，后将极片放置于60℃的烘箱中烘干，三层的LCO极片的厚度约为100微米。
实施例3
一种NCM622为活性材料制备多NCM622极片，制备方法如下：
1、将PVDF与纯度99.9％的NMP溶液按8：92的质量比例混合，使用磁力搅拌12h来充分搅拌以配置8％的PVDF溶液；
2、分别称取1.66g NCM622粉末和0.14g Super P，混合后用研钵研磨0.5h，之后置于鼓风烘箱中烘30min；
3、在瓶子中一次加入步骤(2)获得的原料、0.5g LB117-NMP系碳纳米管、0.7g纯度99.9％的NMP溶液、2.5g步骤(1)得到的PVDF溶液，置于磁力搅拌机上，转速为150r min-1，混合时间为12h；
4、将步骤(3)得到的浆料在铝箔的正面涂布400μm，后置于80℃的真空烘箱中烘8h；
5、将步骤(4)得到的极片从铝箔上揭下来，在极片上喷涂NMP溶液后再叠上一层极片，依次喷涂NMP溶液和叠加极片从而获得三层的NCM622极片，将一重物压于多层极片上，后将极片放置于60℃的烘箱中烘干，三层的NCM622极片的厚度约为100微米。
实施例4
一种钛酸锂(LTO)为活性材料制备多层LTO极片，制备方法如下：
1、将PVDF与纯度99.9％的NMP溶液按8：92的质量比例混合，使用磁力搅拌12h来充分搅拌以配置8％的PVDF溶液；
2、分别称取1.66g LTO粉末和0.14g Super P，混合后用研钵研磨0.5h，之后置于鼓风烘箱中烘30min；
3、在瓶子中一次加入步骤(2)获得的原料、0.5g LB117-NMP系碳纳米管、1.5g纯度99.9％的NMP溶液、2.5g步骤(1)得到的PVDF溶液，置于磁力搅拌机上，转速为250r min-1，混合时间为12h；
4、将步骤(3)得到的浆料在铝箔的正面涂布400μm，后置于80℃的真空烘箱中烘8h；
5、将步骤(4)得到的极片从铝箔上揭下来，在极片上喷涂NMP溶液后再叠上一层极片，依次喷涂NMP溶液和叠加极片从而获得多层的LTO极片，将一重物压于多层极片上，后将极片放置于60℃的烘箱中烘干，三层的LTO极片的厚度约为100微米。
实施例5
一种倍率型石墨(AG)为活性材料制备多层AG极片，制备方法如下：
1、将PVDF与纯度99.9％的NMP溶液按8：92的质量比例混合，使用磁力搅拌12h来充分搅拌以配置8％的PVDF溶液；
2、分别称取1.54g AG粉末和0.14g Super P，混合后用研钵研磨0.5h，之后置于鼓风烘箱中烘30min；
3、在瓶子中一次加入步骤(2)获得的原料、0.5g LB117-NMP系碳纳米管、1g纯度99.9％的NMP溶液、3.75g步骤(1)得到的PVDF溶液，置于磁力搅拌机上，转速为150r min-1，混合时间为12h；
4、将步骤(3)得到的浆料在铝箔的正面涂布400μm，后置于80℃的真空烘箱中烘8h；
5、将步骤(4)得到的极片从铝箔上揭下来，在极片上喷涂NMP溶液后再叠上一层极片，依次喷涂NMP溶液和叠加极片从而获得三层的AG极片，将一重物压于多层极片上，后将极片放置于60℃的烘箱中烘干，三层的AG极片的厚度约为100微米。
实施例6
一种石墨-磷酸铁锂软包电池，正极为实施例1制备的LFP极片，隔膜为PVDF，负极为实施例5制备的AG极片。
实施例7
一种石墨-钴酸锂软包电池，正极为实施例2制备的LCO极片，隔膜为PVDF，负极为实施例5制备的AG极片。
实施例8
一种石墨-NCM622软包电池，正极为实施例3制备的NCM622极片，隔膜为PVDF，负极为实施例5制备的AG极片。
对比例1
一种LFP极片，将质量比为8:1:1的LFP、PVDF和碳黑的正极浆料涂布在铝箔集流体上，干燥后，形成厚度约为100微米的LFP极片。
对比例2
一种LCO极片，将质量比为8:1:1的LCO、PVDF和碳黑的正极浆料涂布在铝箔集流体上，干燥后，形成厚度约为100微米的LCO极片。
对比例3
一种NCM622极片，将质量比为8:1:1的NCM622、PVDF和碳黑的正极浆料涂布在铝箔集流体上，干燥后，形成厚度约为100微米的NCM622极片。
对比例4
一种LTO极片将质量比为8:1:1的LTO、PVDF和碳黑的正极浆料涂布在铝箔集流体上，干燥后，形成厚度约为100微米的LTO极片。
进一步的，为了验证本发明实施例制备的极片及电池的进步性，本发明实施例进行了性能测试。
测试例1
本测试例通过扫描电镜在20k倍下对实施例1～4制备的极片形貌进行测试，测试结果如附图2所示，其中，(1)为实施例1的LFP极片SEM图；(2)为实施例2的LCO极片SEM图；(3)为实施例3的NCM622极片SEM图；(4)为实施例4的LTO极片SEM图。从测试附图可知，本发明实施例1～4制备的极片中，活性物质粒径小且均一，活性物质间相互粘结，结合稳定性好。
测试例2
本测试例分别对实施例1～4和对比例1～4极片的拉伸情况下的电阻性能进行了测试，将极片放置在金属箔后，置于拉伸仪中，极片通过铜箔与鳄鱼夹相接，鳄鱼夹通过导线连接万用表，万用表采集极片在循环拉伸过程中电阻的变化情况。
测试结果如附图3～6所示，其中，附图3为对比例1商业化的LFP极片(左)和实施例1制备的LFP极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图；附图4为对比例2商业化的LCO极片(左)和实施例2制备的LCO极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图；附图5为对比例3商业化的NCM622极片(左)和实施例3制备的NCM622极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图；附图6为对比例4商业化的LTO极片(左)和实施例4制备的LTO极片(右)在拉伸测试中的电阻测试图。由上述测试可知，对比例1～4商业化的极片在拉伸一两百次之后电阻性能明显有增大趋势，说明在拉伸的过程中极片可能出现掉粉等现象，导致极片电阻增大。而实施例1～4制备的极片即使拉伸几千上万次，极片的电阻值变化很小，说明本发明实施例制备的多层叠层结构的复合极片有更好的柔韧性和稳定性。
测试例3
本测试例对实施例6～8制备的软包电池的倍率性能通过充放电测试柜进行了测试，测试结果如附图7～9所示(横坐标为循环次数，左纵坐标为电池的克容量，右纵坐标为电池容量保持率)，其中，附图7为实施例6石墨-磷酸铁锂软包电池的倍率性能测试；附图8为实施例7石墨-钴酸锂软包电池的倍率性能测试；附图9为实施例8石墨-NCM622软包电池的倍率性能测试。由测试结果可知，本发明实施例6～8制备的软包电池循环稳定性好，电池能量密度高。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种柔性锂离子电池，其特征在于，包括：正极片、隔膜和负极片；其中，所述正极片包含多层叠层设置的正极薄膜，所述负极片包含多层叠层设置的负极薄膜，所述隔膜、所述正极薄膜中粘结剂和所述负极薄膜中粘结剂组分相同；所述粘结剂为所述正极片和所述负极片提供柔性支撑体；所述正极薄膜的厚度为10微米～1毫米；所述负极薄膜的厚度为10微米～1毫米；所述正极片中包含2～50层的所述正极薄膜；所述负极片中包含2～50层的所述负极薄膜；所述隔膜的厚度为10微米～50微米；所述正极导电剂和所述负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的颗粒状导电剂和纤维状导电剂。
2.如权利要求1所述的柔性锂离子电池，其特征在于，所述隔膜、所述正极薄膜中粘结剂和所述负极薄膜中粘结剂同时选自：聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸中的至少一种；和/或，
所述正极薄膜中，正极活性物质选自：钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种；和/或，
所述负极薄膜中，负极活性物质选自：钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种。
3.一种柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
获取包含正极活性物质、正极粘结剂、正极导电剂和正极溶剂的正极浆料，将所述正极浆料沉积于基板上，干燥分离得到正极薄膜；
获取包含负极活性物质、负极粘结剂、负极导电剂和负极溶剂的负极浆料，将所述负极浆料沉积于基板上，干燥分离得到负极薄膜；
将多层正极薄膜叠层压合，得到正极片；所述正极粘结剂为所述正极片提供柔性支撑体；
将多层负极薄膜叠层压合，得到负极片；所述负极粘结剂为所述负极片提供柔性支撑体；
获取隔膜，将所述隔膜、所述正极片和所述负极片组装，得到柔性锂离子电池；其中，所述正极粘结剂、所述负极粘结剂和所述隔膜采用相同的组分；
所述正极薄膜的厚度为10微米～1毫米；所述负极薄膜的厚度为10微米～1毫米；所述正极片中包含2～50层的所述正极薄膜；所述负极片中包含2～50层的所述负极薄膜；所述隔膜的厚度为10微米～50微米；所述正极导电剂和所述负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的颗粒状导电剂和纤维状导电剂。
4.如权利要求3所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述正极粘结剂、所述负极粘结剂和所述隔膜同时选自：聚偏氟乙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚四氟乙烯、聚丙烯酸中的至少一种。
5.如权利要求4所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述正极导电剂和所述负极导电剂均包含质量比为(6～8)：1的Super P和碳纳米管；和/或，
所述正极浆料中，所述正极活性物质、所述正极粘结剂、所述正极导电剂的质量比为(72～80)：(8～20)：(7～9)；和/或，
所述负极浆料中，所述负极活性物质、所述负极粘结剂、所述负极导电剂的质量比为(72～80)：(8～20)：(7～9)。
6.如权利要求5所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述正极活性物质选自：钴酸锂、磷酸铁锂、三元材料中的至少一种；和/或，
所述负极活性物质选自：钛酸锂、石墨类、硅基材料中的至少一种；和/或，
所述正极溶剂和所述负极溶剂分别独立地选自：甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺、二甲基亚砜、水中的至少一种。
7.如权利要求3～6任一所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，将多层正极薄膜叠层压合的步骤中：相邻所述正极薄膜之间通过沉积所述正极溶剂使相邻薄膜黏合设置，然后将叠层设置好的多层正极薄膜压合干燥，得到正极片；和/或，
将多层负极薄膜叠层压合的步骤中：相邻所述负极薄膜之间通过沉积所述负极溶剂使相邻薄膜黏合设置，然后将叠层设置好的多层负极薄膜压合干燥，得到负极片。
8.如权利要求4～5任一所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，获取所述正极浆料的步骤包括：将所述正极粘结剂与所述正极溶剂混合得到正极粘结剂溶液；将所述正极活性物质与所述颗粒状导电剂混合后，研磨20分钟以上干燥得到正极粉料；将所述正极粘结剂溶液、所述纤维状导电剂、所述正极粉料和所述正极溶剂混合处理，得到正极浆料；和/或，
获取所述负极浆料的步骤包括：将所述负极粘结剂与所述负极溶剂混合得到负极粘结剂溶液；将所述负极活性物质与所述颗粒状导电剂混合后，研磨20分钟以上干燥得到负极粉料；将所述负极粘结剂溶液、所述纤维状导电剂、所述负极粉料和所述负极溶剂混合处理，得到负极浆料。
9.如权利要求8所述的柔性锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述正极浆料中，所述正极活性物质的质量百分浓度为20％～35％；和/或，
所述负极浆料中，所述负极活性物质的质量百分浓度为20％～35％；和/或，
所述正极溶剂和所述负极溶剂采用相同的溶剂。
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