CN111617728A - 一种热交换式重整反应器及重整制氢*** - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种热交换式重整反应器及重整制氢***。重整反应器主要由反应器本体、第一端盖、第二端盖组成。反应器本体具有一个内腔，并与供热介质入口和供热介质出口连通，以使供热介质能够流经内腔。反应部安装在这个内腔之中，并能够与供热介质进行热交换。在反应部内填充有催化剂载体，催化剂载体由金属丝制成，金属丝的表面附有催化剂涂层。本发明的有益效果是：整个重整制氢***采用可拆式结构设计，在维修时可对金属丝进行更换，催化剂失效的金属丝可拆卸进行再生使用，进而延长设备使用寿命。整个***的设计具有结构简单、拆装方便、成本低、寿命长、安全可靠的优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种重整制氢***，具体涉及一种以金属丝团簇作为催化剂载体的热交换式重整反应器，属于甲醇水蒸气重整制氢技术领域。
背景技术
甲醇重整制氢以甲醇和水的混合物为原料，先受热蒸发成气态，然后在重整器中进行催化转化，得到重整气。重整反应是一个吸热反应，对温度敏感，必须使原料和催化剂持续处在合适的温度区间，才能使重整反应持续高效平稳进行。保持重整器温度稳定，防止出现局部高温区域，引起重整催化剂失活，为重整器持续稳定供热，是甲醇重整制氢燃料电池研究的热点。
现有的甲醇水蒸汽重整制氢***中，列管式反应器、板式反应器、微通道反应器等形式均具有或兼有反应效率低、压降大、寿命短、更换不便等缺点。需要一种新型的重整反应器，克服上述缺点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是：现有的重整反应器存在反应效率低、压降大、寿命短、更换不便。
为了解决上述技术问题，本发明提供了一种热交换式重整反应器，重整反应器包括：
反应器本体，反应器本体具有第一内腔，反应器本体带有供热介质入口与供热介质出口以使供热介质能够流经第一内腔；
第一端盖，第一端盖连接在重整反应器本体的第一端，第一端盖带有重整气体入口；
第二端盖，第二端盖连接在重整反应器本体的第二端，第二端盖带有重整气体出口；
反应部，反应部安装在第一内腔之中并能够与供热介质进行热交换；反应部的第一端连接在第一内腔的第一隔板并与重整气体入口连通，反应部的第二端连接在第一内腔的第二隔板并与重整气体出口连通；
催化剂载体，催化剂载体填充在反应部内；催化剂载体由金属丝制成，金属丝的表面附有催化剂涂层。
在一些实施例中，第一内腔中设有折流结构用于延长供热介质流经第一内腔的流程。
在一些实施例中，折流结构包括依次交替错位排布的多块折流板。
在一些实施例中，相邻两块折流板之间的距离为第一内腔的直径的1/5～1/2。
在一些实施例中，第一端盖固定安装在反应器本体的第一端，第二端盖以可拆卸方式安装在反应器本体的第二端。
在一些实施例中，第一端盖与反应器本体的第一端之间具有第二内腔，第二内腔中安装有均流板。
在一些实施例中，一个供热介质出口设置在反应器本体上方并靠近反应器本体的第二端，两个供热介质入口分别设置在反应器本体下方沿轴向的不同位置。
在一些实施例中，反应部的外壁设有换热翅片。
在一些实施例中，反应部包括直形圆管，每个反应部内沿轴向紧实填充多个催化剂载体。
在一些实施例中，反应部的第一端和第二端都设有丝网隔板。
在一些实施例中，催化剂载体采用铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，圆柱状团簇体的孔隙率为40％～85％。
在一些实施例中，每个圆柱状团簇体的直径为15～30mm，长度为15～30mm。
在一些实施例中，反应部内填充的圆柱状团簇体数量的富余量为20～50％。
在一些实施例中，铁铬铝丝的直径为0.01～3mm。
在一些实施例中，在一些实施例中，催化剂涂层为Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3，铁铬铝丝表面的催化剂涂层厚度为0.005～2mm。
本发明的第二方面，提供了一种热交换式重整反应制氢***，包括上述热交换式重整反应器。
本发明的有益效果是：整个重整制氢***采用可拆式结构设计，在维修时可对铁铬铝丝进行更换，失效的铁铬铝丝可拆卸进行再生使用，进而延长设备使用寿命。整个***的设计具有结构简单、拆装方便、成本低、寿命长、安全可靠的优点。
附图说明
图1是本发明重整反应制氢***低温电堆工况的工作原理图。
图2是本发明重整反应制氢***高温电堆工况的工作原理图。
图3是本发明一个较佳实施例中热交换式重整反应器的整体外观示意图。
图4是本发明一个较佳实施例中热交换式重整反应器(除去第一端盖后)的结构示意图。
图5是本发明一个较佳实施例中热交换式重整反应器(除去第二端盖后)的结构示意图。
图6是本发明一个较佳实施例中热交换式重整反应器的内部结构示意图。
图7是本发明一个较佳实施例中热交换式重整反应器的横向剖切结构示意图。
以上各图中的附图标记如下：
100 重整器本体
110 第一壳体
111 供热介质入口
112 供热介质入口
113 供热介质出口
114 壳体法兰
120 第二壳体
130 第一隔板
140 第二隔板
150 上折流板
160 下折流板
170 重整反应管
171 前挡板
172 后挡板
173 换热翅片
180 均流板
210 第一端盖
211 重整气体入口
220 第二端盖
221 重整气体出口
222 端盖法兰
具体实施方式
除非另作定义，本专利的权利要求书和说明书中所使用的技术术语或者科学术语应当为本专利所属技术领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。
本说明书以及权利要求书中所使用的“第一”、“第二”以及类似的词语并不表示任何顺序、数量或者重要性，而只是用来区分不同的组成部分。“一个”或者“一”等类似词语并不表示数量限制，而是表示存在至少一个。在本专利的描述中，除非另有说明，“多个”的含义是两个或两个以上。“包括”或者“具有”等类似的词语意指出现在“包括”或者“具有”前面的元件或者物件涵盖出现在“包括”或者“具有”后面列举的元件或者物件及其等同元件，并不排除其他元件或者物件。
在本专利的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“左”、“右”、“水平”、“横”、“纵”、“顶”、“底”、“内”、“外”、“顺时针”、“轴向”、“径向”、“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本专利和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本专利的限制。
本发明提供了一种以金属丝团簇作为催化剂载体的热交换式重整制氢***。在其中的重整反应器中，铁铬铝丝团簇催化剂载体制成圆柱形结构，并安装紧实。在反应管前端采用焊点或卡簧结构进行限位；考虑到可更换性，在后端采用法兰连接或卡箍结构。采用间壁式换热设计，反应管外部有翅片结构增强传热性能，反应管内部的重整反应吸热，外部由高温尾气提供热量。其中重整反应流路有均流板、反应管路及催化剂。用于供热的高温尾气流路设有折流结构。
本发明采用涂覆有催化剂的铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，将其塞入反应管中，采用多根反应管并联放大，反应管数量可根据实际需求功率调节。在反应管之间通入催化燃烧反应的高温尾气，通过热交换以抵消重整制氢反应的吸热，并维持在340～380℃之间运行。高温尾气在重整反应器内部沿着折流板流动，增加传热效果。反应管前后端设计限位结构，反应管中的铁铬铝丝团簇体的数量根据实际功率及使用寿命可以调节。
以下结合附图对本发明的较佳实施例进行具体描述。
图1和图2所示是重整制氢***的工作原理图。在铁铬铝丝团簇体催化剂载体的表面涂敷有Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3催化剂，甲醇和水蒸气混合液经过蒸发器气化后进入反应器中进行反应，产生的气体从反应器出口排出，经过PROX去CO后进入低温电堆进行反应发电，或直接进入高温电堆发电。采用甲醇和水蒸气混合液中甲醇与水最佳摩尔比为4：6，重整反应的最佳温度为350℃。
图3所示是本实施例中提供的热交换式重整反应器，主要由反应器本体100、第一端盖210、第二端盖220组成。第一端盖200连接在重整反应器本体100的轴向第一端，第一端盖210设有重整气体入口211。第二端盖220连接在重整反应器本体100的轴向第二端，第二端盖220设有重整气体出口221。甲醇和水蒸气混合物先经过蒸发器气化后，再经过重整气体入口211进入反应器本体100中进行重整反应，反应产生的气体从重整气体出口221排出。重整反应需要吸收热量，热量来自热交换。
反应器本体100的内部结构如图5所示，这些内部结构都安装在由第一壳体110、第二壳体120、第一端盖210、第二端盖220组合形成的反应器外壳之中。反应器本体100内的第一隔板130、第二隔板140与第一壳体110形成了一个内腔。重整反应管170被安装在这个内腔中，重整反应管170的气体入口位于第一隔板130，重整反应管170的出口位于第二隔板140。重整反应管170的气体入口与重整气体入口211连通；优选地，在它们两者之间设有均流板180。第二壳体120通过焊接方式连接在第一壳体110作为其延伸段，均流板180设在第二壳体120内，如图3所示。第一端盖210也通过焊接方式连接在第二壳体120，保证良好的气密性。
如图3所示，第一壳体110带有供热介质入口111、供热介质入口112以及供热介质出口113。其中，供热介质入口111靠近第一壳体110第一端设置，供热介质入口112设置在沿轴向的1/3～2/3处，其作为热量补偿入口。供热介质通常是热空气，热量来自甲醇水的燃烧放热，也可以来自电堆发电同时产生的余热等。从供热介质入口111、供热介质入口112流入腔体的热空气根据重整反应的需要，按照空间和时间调节，保持重整反应的温度恒定，重整反应器的适合工作温度在340～380℃之间。可以先开启供热介质入口111，过些时候再开启供热介质入口111；或者。也可以两者同时开启，但供热介质入口111流量较大，供热介质入口112流量较小，作为热量的补充来源。供热介质出口113设置在第一壳体110上方靠近第二端的位置。
重整反应管170外表面设有换热结构，图6中所示螺旋形状的换热翅片173仅是一种形式，可以为其他形式，例如直翅片式或平行的圆环状换热片，用于强化换热。在腔体内设置有折流结构以延长供热介质流经第一内腔的流程，利于更充分换热。折流结构的一种优选形式是如图6所示的多块折流板依次交替错位排列。优选地，相邻两块折流板之间的距离为内腔内径的1/5～1/2。在图6中，上折流板150和下折流板160都是单弓形折流板，可以为其他形式，例如其他弓形(双弓形、多弓形)或圆盘-圆环形折流板。热气流在折流板间隔出的空间内作回折形流动，使介质强制对流，与换热翅片173的每个换热面充分接触。
第二端盖220连接在反应器本体100的第二端。第二端盖220具有重整气体出口221，重整反应管170的出口与重整气体出口221连通。为了方便内部结构的维修更换，第二端盖220与反应器本体100以法兰方式连接。第二端盖220的底部向外延伸形成端盖法兰222，反应器本体100的第二端也向外延伸形成壳体法兰114。端盖法兰222与壳体法兰114各自带有对应的螺孔，依靠螺栓将两者固定，如图4所示。在本实施例中，第一端盖210与第二端盖220都是球面形状的，也可以制成其他形状，例如锥形。
重整反应管170内部为圆柱状，放置催化剂载体(图中未示出)。催化剂载体采用由铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，铁铬铝丝的直径为0.01～3mm，优选直径为0.02～0.3mm。
铁铬铝丝表面预先涂附催化剂，催化剂涂层包括但不限于Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3，催化剂涂层厚度为0.005～2mm，优选的催化剂涂层厚度0.02～0.8mm。采用铁铬铝丝是因为其耐高温且成本低廉，可以采用其他金属丝代替铁铬铝丝。为了进一步加强催化效率，重整反应管170内壁也涂附有同样的催化剂，内壁催化剂涂层的厚度为0.005～2mm。优选的，内壁催化剂涂层的厚度0.01～1mm。
圆柱状团簇体表面和内部多孔，孔隙率为40％～85％，优选的，孔隙率为60～75％，便于使重整气原料通过时与催化剂充分接触，提高催化转化效率。
优选地，每个重整反应管170内沿轴向紧实填充多个圆柱状团簇体。单个重整反应管170的长度为15～30cm。每个圆柱状团簇体的直径为15～30mm，长度为15～30mm，优选的，每个圆柱状团簇体的直径为20～25mm，长度为20～25mm。更优选的，每个圆柱状团簇体的直径为20mm，长度为20mm。重整反应管170内设有限位部(图中未示出)。限位部可以是焊点凸起或卡簧结构，用于勾住团簇体限制其在重整反应管170内的滑动。重整反应管170的入口端设有前挡板171，出口端设有后挡板172，用于阻挡团簇体从重整反应管170滑出，前挡板171与后挡板172上都有密布的小孔，便于气体顺利通过。
更优选地，每个重整反应管170内置9个铁铬铝丝团簇体。在重整反应管170的入口处，催化反应程度较高，此处铁铬铝丝团簇体表面的催化剂充分参与催化反应。越往后端，催化反应程度越低。因此，不同位置的催化剂的使用程度是不同的，其使用寿命也不同。据实验验证，在9个铁铬铝丝团簇体中，前面6个是主要参与反应的，气体到第7个及以后时，重整反应几乎已完毕，第7～9个铁铬铝丝团簇体是作为备用的。也就是说，重整反应管170内填充的铁铬铝丝团簇体数量的富余量为50％。铁铬铝丝团簇体数量的富余量合适范围是20～50％。若富余量过小，对重整反应器运行寿命改善有限；若富余量过大，则不经济。
随着逐渐使用，第1个铁铬铝丝团簇体的催化剂将会完全失效，此时第2个至第7个(共6个)铁铬铝丝团簇体参与催化反应，第8个与第9个依然是闲置的。当第2个铁铬铝丝团簇体也失效时，依靠第3个至第8个(共6个)铁铬铝丝团簇体参与催化反应，第9个闲置，以此类推，以保证重整反应器的2000～5000h运行寿命。
实施例1
为1000W重整反应器的设计。内部采用7个重整反应管均匀排布，重整反应管两端开口，重整反应管直径为20mm，长度为180mm。整个反应器的直径为150mm。前端盖、空腔段、反应段采用焊接结构连接成一体。重整反应管与隔板采用焊接结构。反应段与后端盖采用法兰连接，螺纹孔6个M6。重整气体入口和出口均为内直径50mm。供热介质入口内直径30mm，供热介质出口内直径30mm。
反应器前部入口处设置均流板以均布流体。反应段采用单弓形折流板，对向错开排列，共5块。
反应管前端、后端均采用丝网卡簧进行限位，保证流道的通畅的同时，保证铁铬铝丝柱不活动，且可拆卸。反应管内侧涂有催化剂，外侧采用螺距为10的翅片，高度为3mm。
铁铬铝丝团簇体采用6个串联，并增加3个余量，单反应管内共9个，整个反应器共63个。团簇体直径20mm，高度20mm，孔隙率为70％。铁铬铝丝的丝径为1mm，涂覆催化剂厚度为0.04mm。
反应管内采用Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3催化剂的铁铬铝丝团簇体以特定排列方式排布。
与现有技术相比，本实施例提供的重整制氢***具有以下特点：
(1)铁铬铝丝团簇体不仅涂覆的催化剂具有可靠性，同时在经济性上也有相当的优势；
(2)铁铬铝丝团簇体的总表面积大，催化器覆盖率高，制氢反应的催化效果和效率高；
(3)催化剂涂层与铁铬铝丝的结合力高，不易开裂和脱落；
(4)反应管可以按照需要进行数目可调；
(5)铁铬铝丝团簇体的数目可以在反应管内按照需要可调；
(6)反应温度可以通过供热介质的流量、流速、温度等进行调节；
(7)重整反应器及反应管可以根据功率需要进行并联放大；
(8)维修更换方便，铁铬铝丝团簇体上的催化剂失效以后，将其可以拆卸下来再生使用。
以上详细描述了本发明的较佳具体实施例。应当理解，本领域的普通技术人员无需创造性劳动就可以根据本发明的构思作出诸多修改和变化。因此，凡本技术领域中技术人员依本发明的构思在现有技术的基础上通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案，皆应在由权利要求书所确定的保护范围内。
Claims (16)
1.一种热交换式重整反应器，其特征在于，包括：
反应器本体，所述反应器本体具有第一内腔，所述反应器本体带有供热介质入口与供热介质出口以使供热介质能够流经所述第一内腔；
第一端盖，所述第一端盖连接在所述重整反应器本体的第一端，所述第一端盖带有重整气体入口；
第二端盖，所述第二端盖连接在所述重整反应器本体的第二端，所述第二端盖带有重整气体出口；
反应部，所述反应部安装在所述第一内腔之中并能够与所述供热介质进行热交换；所述反应部的第一端连接在所述第一内腔的第一隔板并与所述重整气体入口连通，所述反应部的第二端连接在所述第一内腔的第二隔板并与所述重整气体出口连通；
催化剂载体，所述催化剂载体填充在所述反应部内；所述催化剂载体由金属丝制成，所述金属丝的表面附有催化剂涂层。
2.根据权利要求1所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述第一内腔中设有折流结构用于延长所述供热介质流经所述第一内腔的流程。
3.根据权利要求2所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述折流结构包括依次交替错位排布的多块折流板。
4.根据权利要求3所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，相邻两块所述折流板之间的距离为所述第一内腔的直径的1/5～1/2。
5.根据权利要求1所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述第一端盖固定安装在所述反应器本体的第一端，所述第二端盖以可拆卸方式安装在所述反应器本体的第二端。
6.根据权利要求5所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述第一端盖与所述反应器本体的第一端之间具有第二内腔，所述第二内腔中安装有均流板。
7.根据权利要求1所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，一个所述供热介质出口设置在所述反应器本体上方并靠近所述反应器本体的第二端，两个所述供热介质入口分别设置在所述反应器本体下方沿轴向的不同位置。
8.根据权利要求1所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述反应部的外壁设有换热翅片。
9.根据权利要求1所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述反应部包括直形圆管，每个所述反应部内沿轴向紧实填充多个所述催化剂载体。
10.根据权利要求9所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述反应部的第一端和第二端都设有丝网隔板。
11.根据权利要求9所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述催化剂载体采用铁铬铝丝制成的圆柱状团簇体，所述圆柱状团簇体的孔隙率为40％～85％。
12.根据权利要求11所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，每个所述圆柱状团簇体的直径为15～30mm，长度为15～30mm。
13.根据权利要求11所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述反应部内填充的所述圆柱状团簇体数量的富余量为20～50％。
14.根据权利要求11所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，所述铁铬铝丝的直径为0.01～3mm。
15.根据权利要求11所述的一种热交换式重整反应器，其特征在于，其特征在于，所述催化剂涂层为Pt-In/γ-Al2O3或Pd-ZnO/γ-Al2O3，所述铁铬铝丝表面的所述催化剂涂层厚度为0.005～2mm。
16.一种热交换式重整反应制氢***，其特征在于，包括如权利要求1～15任意一项所述的一种热交换式重整反应器。
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|---|---|---|---|
| CN202010604726.1A CN111617728A (zh) | 2020-06-29 | 2020-06-29 | 一种热交换式重整反应器及重整制氢*** |
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