CN111573869B - 一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提出了一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法，该方法对海水进行静置、过滤处理后，构建“GO原始结构—基团修饰构建具有不同带电性质的单层结构—修饰密度调节，构建有不同表面结构的单层GO—构建少层结构”关系；构建“石墨炔或者2D‑COF原始结构—空洞调节，构建具有不同空洞尺寸的单层结构—修饰基团构建具有不同带电性质的单层结构—构建少层结构”关系；对海水中各成分进行分子动力学模拟；构建“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”关系模型。本发明通过研究揭示类石墨烯海水脱盐的内在机制，为新型脱盐材料的设计提供理论基础。

Description

一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法
技术领域
本发明涉及一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法。
背景技术
人类常用的淡水资源仅占全球水总量的十万分之七，加上不合理利用造成的污染与浪费，目前全世界面临着严重的淡水短缺问题。随着经济的发展和人口的增加，淡水需求增加与储量短缺之间的矛盾更加突出。因此，淡水资源的开发与保护是全世界面临的严峻问题。目前，淡水开发的主要途径是海水脱盐(去除海水中有害的盐离子等成分，又称海水淡化)和污水处理及其回收利用。由于海水占全球水储量的97％，海水脱盐被认为是开发淡水资源最有效的途径之一。然而，目前应用最广泛的反渗透膜海水脱盐技术常常会污染膜材料，且较低的水渗透速率和离子分离性能难以满足现代社会对海水淡化的需求。
据了解，石墨烯具有极薄的厚度、超凡的坚硬度、柔韧度和化学稳定性等特点，理论研究和实验结果都证实孔洞石墨烯是一种潜在的高性能海水脱盐材料，且孔洞尺寸是影响脱盐性能的关键因素之一。然而，理想的单层石墨烯不具有水分子可透过的孔洞结构，尽管实验上可以通过紫外诱导氧化刻蚀、电子束钻孔、粒子束轰击等方式在石墨烯上打孔，但要精确控制孔洞尺寸与分布依然很难。此外，单层石墨烯的分离也比较难，而常用的少层石墨烯结构易发生层间堆叠，难以产生可供水透过的层间孔隙。因此，类石墨烯或者具有规则大孔洞结构材料有望替代石墨。
氧化石墨烯(Graphene Oxide，GO)就是一类表面被基团修饰改性的石墨烯材料，尽管其单层结构中依然没有可供水透过的孔洞结构，但是其少层结构层间可被表面修饰基团分隔形成有利于水透过的孔隙结构。研究发现，GO是一种拥有巨大发展潜力的新型海水脱盐材料。另一方面，具有天然规则孔洞结构的二维材料也是潜在的海水脱盐材料，例如具有规则大孔洞的二维材料石墨炔与二维共价有机骨架(Two-Dimensional CovalentOrganic Framework，2D-COF)，然而目前为止尚未发现。因此，具有超快海水脱盐性能的反渗透材料亟待开发。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，克服现有技术的不足而提供一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法。
本发明提供一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法，包括以下步骤：
S1、通过水泵将海水输送到静置工序和过滤工序，依次对海水进行静置、过滤处理；转至步骤S2；
S2、构建“GO原始结构—基团修饰构建具有不同带电性质的单层结构—修饰密度调节，构建有不同表面结构的单层GO—构建少层结构”关系；其中，GO为氧化石墨烯(Graphene Oxide)一类表面被基团修饰改性的石墨烯材料脱盐材料；转至步骤S3；
S3、构建“石墨炔或者2D-COF原始结构—空洞调节，构建具有不同空洞尺寸的单层结构—修饰基团构建具有不同带电性质的单层结构—构建少层结构”关系；其中，2D-COF为有规则大孔洞的二维材料石墨炔与二维共价有机骨架，是一种天然规则孔洞结构的二维材料，也是潜在的海水脱盐材料；转至步骤S4；
S4、对步骤S1获得的海水中的各成分采用第一性原理计算和GO和石墨炔或者2D-COF的材料进行分子动力学模拟；转至步骤S5；
S5、构建“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制(GO和2D-COF)—宏观脱盐性能”关系模型。
本发明通过选题紧跟国际前沿与民生需求。在世界淡水短缺与水污染问题日益突显的背景下，海水脱盐是解决淡水短缺最有效的方法之一，已经成为全球研究的热点，本发明揭示了类石墨烯海水脱盐的内在机制，为新型脱盐材料的设计提供理论基础。并且，本发明通过调节表面、孔洞尺寸与带电性质，分析影响材料海水脱盐的关键因素，揭示了类石墨烯结构海水脱盐的微观机制。同时，本发明通过构建“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”之间的关系，了解到材料的几何与电子结构将影响其微观脱盐机制与宏观性能，并构建这种结构-性能之间的关系，为新型材料的设计奠定基础。
优选地，在步骤S1中，所述静置工序为将海水抽取到静置池中静置2—5小时，所述静置池为水泥池或储水箱，经过静置的海水进行过滤工序；所述过滤工序选用两端均带有过滤网的输水管，所述输水管的进水端设置有可拆卸的粗过滤网，粗过滤网用于对海水进行粗过滤，以滤除海水中较大的固定体颗粒或者杂质，所述输水管的出水端设置有可拆卸的细过滤网，细过滤网用于对海水进行进一步过滤，以滤除海水中较小的固体悬浮颗粒或者杂质。
优选地，在步骤S5中，微观脱盐机制包括GO微观脱盐机制研究和2D-COF微观脱盐机制研究。
优选地，所述GO微观脱盐机制研究包括单层GO材料表面改性对海水扩散的影响和少层GO结构(2～3层)的海水脱盐机制，所述单层GO材料表面改性对海水扩散的影响包括GO表面电荷修饰的影响和GO表面几何结构调节对海水扩散的影响，所述少层GO结构(2～3层)的海水脱盐机制为孔隙尺寸与层间距的影响。
优选地，所述2D-COF微观脱盐机制包括孔洞尺寸的影响、孔洞电荷性质的影响和少层结构(2～3层)的海水脱盐性能。
本发明以GO结构(单层结构中无海水可透过的孔洞结构材料，简称无孔材料)、2D-COF结构(单层结构中带有规则的较大孔洞结构材料，简称孔洞材料)为研究对象，通过表面或者孔隙修饰的改性方法调节孔隙尺寸及其带电性质，研究海水中各成分在不同孔隙尺寸与带电性质结构中渗透速率的变化趋势，总结影响海水脱盐性能的关键因素，通过分析离子渗透过程中与材料孔隙之间的相互作用，揭示海水脱盐的关键物理化学微观机制，预测材料在实际使用条件下的性能，总结研究结果，建立“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”之间的关系，并以此为基础设计和筛选有利于实际运用的材料。
总之，本发明通过研究揭示类石墨烯海水脱盐的内在机制，为新型脱盐材料的设计提供理论基础。
具体实施方式
下面对本发明的技术方案做进一步的详细说明：本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护权限不限于下述的实施例。
本实施例提出了一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法，包括以下步骤：
S1、通过水泵将海水输送到静置工序和过滤工序，依次对海水进行静置、过滤处理。静置工序为将海水抽取到静置池中静置2—5小时，静置池为水泥池或储水箱。经过静置的海水进行过滤工序。过滤工序选用两端均带有过滤网的输水管，输水管的进水端设置有可拆卸的粗过滤网，粗过滤网用于对海水进行粗过滤，以滤除海水中较大的固定体颗粒或者杂质；输水管的出水端设置有可拆卸的细过滤网，细过滤网用于对海水进行进一步过滤，以滤除海水中较小的固体悬浮颗粒或者杂质。
S2、构建“GO原始结构—基团修饰构建具有不同带电性质的单层结构—修饰密度调节，构建有不同表面结构的单层GO—构建少层结构”关系。其中，GO为氧化石墨烯(Graphene Oxide)一类表面被基团修饰改性的石墨烯材料脱盐材料。
S3、构建“石墨炔或者2D-COF原始结构—空洞调节，构建具有不同空洞尺寸的单层结构—修饰基团构建具有不同带电性质的单层结构—构建少层结构”关系。其中，2D-COF为有规则大孔洞的二维材料石墨炔与二维共价有机骨架，是一种天然规则孔洞结构的二维材料，也是潜在的海水脱盐材料。
S4、对步骤S1获得的海水中的各成分采用第一性原理计算和GO和石墨炔或者2D-COF的材料进行分子动力学模拟。
S5、构建“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制(GO和2D-COF)—宏观脱盐性能”关系模型。
在步骤S5中，微观脱盐机制包括GO微观脱盐机制研究和2D-COF微观脱盐机制研究。GO微观脱盐机制研究包括单层GO材料表面改性对海水扩散的影响和少层GO结构(2～3层)的海水脱盐机制，单层GO材料表面改性对海水扩散的影响包括GO表面电荷修饰的影响和GO表面几何结构调节对海水扩散的影响；少层GO结构(2～3层)的海水脱盐机制为孔隙尺寸与层间距的影响。2D-COF微观脱盐机制包括孔洞尺寸的影响、孔洞电荷性质的影响和少层结构(2～3层)的海水脱盐性能。其具体研究方案如下：
(1)GO海水脱盐的微观机制研究
对于GO材料，将采用表面修饰的方式调节其表面的几何结构与带电性质，并通过理论计算研究海水中各成分与单层GO结构表面、以及海水中各成分与少层GO结构的相互作用关系，分析材料的层间孔隙尺寸及其带电性质对海水中各成分渗透性能的影响，最终揭示GO材料海水脱盐的微观机制。
(a)单层GO材料表面改性对海水扩散的影响
GO表面电荷修饰的影响：通过在GO表面接入不同的带电基团(例如—COOH、—O—、—CnH2n-1、—CnH2n+1、—OH、—NH2、—F等)调节GO材料表面的带电性质，计算不同基团修饰材料对海水中各成分(海水中各成分主要包括Na+、K+、Ca2+、Mg2+、Sr2+、Cl–、SO42–、Br–、F–以及水分子等)的吸附，分析带电性质的变化对各成分吸附的影响规律，通过计算各成分与材料的之间的微观相互作用(主要包括电荷相互作用、轨道杂化作用等)，预测带电性质对海水扩散作用的影响。
GO表面几何结构调节对海水扩散的影响：通过控制基团的修饰密度来调节表面几何结构，研究不同修饰密度的材料对海水中各成分的吸附作用，分析各种离子与水分子在表面的扩散机制。通过过渡态搜索研究不同成分在表面的扩散性能(包括扩散过程中的相互作用关系、扩散路径、扩散势垒等)。
(b)少层GO结构(2～3层)的海水脱盐机制
孔隙尺寸与层间距的影响：将在上一步研究的基础上，选择有利于水扩散和阻挡离子扩散的修饰方案，构建少层GO结构。计算海水与材料之间的相互作用，分析少层结构中层间孔隙尺寸及其带电性质对海水各成分渗透的影响。通过过渡态方法计算海水中各成分的渗透能垒，分析少层结构层间距、孔隙尺寸及其带电性质的影响规律与内在机制。
预测海水脱盐性能：通过分子动力学方法模拟少层结构在实际温度与压力条件下的热稳定性与海水脱盐性能，结合第一性原理计算的结果，建立“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”之间的关系。同时设计并筛选可实用化的材料改性方案，为新型GO膜材料的设计与开发提供指导作用。
(2)2D-COF海水脱盐的微观机制研究
不同于石墨烯材料，2D-COF的单层结构具有较大的孔洞，能够允许部分小分子通过。对于此类材料，将通过调节孔洞结构(例如尺寸与电荷)来研究影响海水渗透的关键因素，最终揭示二维孔洞材料海水脱盐的微观机制。此外，由于在实际使用过程中，单层二维材料难以分离，少层结构更为常见，因此也将研究少层(2～3层)结构的海水脱盐性能。
孔洞尺寸的影响：通过基团替换或者修饰等方式调节孔洞结构，构建具有合适孔洞尺寸的2D-COF结构，采用第一性原理计算海水中各种成分在孔洞附近的吸附性能，同时采用过渡态搜索研究海水中各成分在不同孔洞结构中的渗透行为，总结孔洞尺寸大小对海水各成分渗透性能的影响规律。
孔洞电荷性质的影响：通过替代掺杂(即B、N替代原结构中的C原子)或者孔洞边缘修饰(即基团修饰)，调节孔洞结构的带电性质，采用第一性原理计算海水中各种成分在孔洞附近的吸附性能，同时采用过渡态搜索计算海水各成分通过各类孔洞结构的过渡态，分析带电性质对海水各成分渗透性能的影响规律，揭示带电性质影响海水脱盐的微观机制，并进一步分析孔洞尺寸及其电荷性质的协同作用。
少层结构的海水脱盐性能：在上一步研究的基础上，选择有利于海水脱盐的孔洞修饰方式，构建并优化少层结构。计算海水各成分与材料之间的相互作用关系，阐述少层结构中影响海水各成分渗透的结构因素，揭示少层结构的层间距及其带电性质影响海水脱盐的微观机制。此外，通过分子动力学模拟少层结构在实际温度与压力条件下的热稳定性与海水脱盐性能。
综上可知，研究海水中各成分在不同孔隙尺寸与带电性质结构中渗透速率的变化趋势，总结影响海水脱盐性能的关键因素，通过分析离子渗透过程中与材料孔隙之间的相互作用，揭示海水脱盐的关键物理化学微观机制，预测材料在实际使用条件下的性能，建立“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”之间的关系，并以此为基础设计和筛选有利于实际运用的材料，理论研究成果对隔离污染物、处理污染废水等方面的膜材料设计与实验合成也将具有重要的指导作用。此外，该研究成果还可为新型气体分离膜、污染物的隔离膜设计甚至生物膜材料的设计提供重要的参考价值。
本发明中，使用时通过选题紧跟国际前沿与民生需求。在世界淡水短缺与水污染问题日益突显的背景下，海水脱盐是解决淡水短缺最有效的方法之一，已经成为全球研究的热点。本发明首次提出将二维COF材料用以海水脱盐，揭示类石墨烯海水脱盐的内在机制，为新型脱盐材料的设计提供理论基础；通过调节表面、孔洞尺寸与带电性质，分析影响材料海水脱盐的关键因素，揭示类石墨烯结构海水脱盐的微观机制，即孔隙尺寸与带电性质调节海水脱盐的机制；通过构建“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”之间的关系，材料的几何与电子结构将影响其微观脱盐机制与宏观性能，构建这种结构-性能之间的关系，将为新型材料的设计奠定基础。
以上所述，仅为本发明中的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉该技术的人在本发明所揭露的技术范围内，可理解想到的变换或替换，都应涵盖在本发明的包含范围之内，因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。

Claims (2)

1.一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐研究方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、通过水泵将海水输送到静置工序和过滤工序，依次对海水进行静置、过滤处理；转至步骤S2；
S2、构建“GO原始结构—基团修饰构建具有不同带电性质的单层结构—修饰密度调节，构建有不同表面结构的单层GO—构建少层结构”关系；转至步骤S3；
S3、构建“石墨炔或者2D-COF原始结构—空洞调节，构建具有不同空洞尺寸的单层结构—修饰基团构建具有不同带电性质的单层结构—构建少层结构”关系；转至步骤S4；
S4、对步骤S1获得的海水中的各成分采用第一性原理计算或GO原始结构计算或石墨炔或者2D-COF的材料进行分子动力学模拟；转至步骤S5；
S5、构建“海水成分—孔隙结构—微观脱盐机制—宏观脱盐性能”关系模型；微观脱盐机制包括GO微观脱盐机制研究和2D-COF微观脱盐机制研究；
所述GO微观脱盐机制研究包括单层GO材料表面改性对海水扩散的影响和少层GO结构的海水脱盐机制，所述单层GO材料表面改性对海水扩散的影响包括GO表面电荷修饰的影响和GO表面几何结构调节对海水扩散的影响，所述少层GO结构的海水脱盐机制为孔隙尺寸与层间距的影响；
所述2D-COF微观脱盐机制包括孔洞尺寸的影响、孔洞电荷性质的影响和少层结构的海水脱盐性能。
2.根据权利要求1所述一种羟基官能化单层薄膜材料海水脱盐的研究方法，其特征在于，在步骤S1中，所述静置工序为将海水抽取到静置池中静置 2—5 小时，所述静置池为水泥池或储水箱；所述过滤工序选用两端均带有过滤网的输水管，所述输水管的进水端设置有可拆卸的粗过滤网，粗过滤网用于对海水进行粗过滤，以滤除海水中较大的固体颗粒或者杂质，所述输水管的出水端设置有可拆卸的细过滤网，细过滤网用于对海水进行进一步过滤，以滤除海水中较小的固体悬浮颗粒或者杂质。
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