CN111573687A - 一种高硼装载量的中子吸收体材料 - Google Patents

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陈向阳
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郑轶雄
秦慧敏
张兆泉
范武刚
王晓娇
李聪
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Abstract

本发明公开了一种高硼装载量的中子吸收体材料，所述中子吸收体材料为多B化合物，所述多B化合物的化学式为MBx，其中x不小于6，B的质量分数不低于75％，M为Al，Mg，Si，Y热中子吸收截面不超过1.5靶恩的元素及其混合物。本发明所述的中子吸收材料的吸收价值和抗水腐蚀性能优于B4C和ZrB2等常用含B吸收体材料，因此显著提升了中子吸收体的反应性价值和包壳破损下的安全性。

Description

一种高硼装载量的中子吸收体材料
技术领域
本发明涉及中子吸收体材料技术领域，尤其涉及一种高硼装载量的中子吸收体材料。
背景技术
在反应堆首次装料或初始换料周期的初期，堆芯初始剩余反应性较大，需要采用化学补偿毒物、可燃毒物或控制棒来控制这些剩余反应性。
对可燃毒物而言，主要功能体现在两个方面：一是获得最大的燃料利用率、降低燃料循环成本。可燃毒物吸收过剩中子的能力随着运行平稳下降，以把可燃毒物束缚的反应性在燃耗过程中逐渐地、最终充分地释放出来；二是能够提供良好的功率分布控制能力，实现可燃毒物的消耗与燃料燃耗在速率及在空间关系上的最佳匹配。B元素消耗平稳下降并与燃料燃耗良好匹配，几乎没有残留惩罚后果，消耗速率始终平缓下降而被广泛应用，因此国内外用于压水堆堆芯的可燃毒物材料主要有硼不锈钢钢、硼硅玻璃、碳化硼-氧化铝(B4C-Al2O3)和ZrB2。然而上述材料均存在明显缺点，主要表现为上述材料抗水腐蚀性能较差，芯块在包壳破损情况下将迅速被水腐蚀而失去几何结构。因此研发抗水腐蚀能力更强的新材料取代上述材料可显著提升堆芯安全性。值得注意的是对于整体型可燃毒物吸收体富集ZrB2还存在成本昂贵的问题，这是因为B材料价格与10B富集度呈指数增长趋势，富集B材料较天然B材料成本增加几倍到上百倍，因此研发硼装载量更高的吸收体材料替代高富集度ZrB2，降低材料对10B富集度的需求可显著降低材料成本。
综上所述，开发新型高硼装载且抗水腐蚀性能良好的中子吸收体材料来替代目前常用含B中子吸收体材料(如B4C和ZrB2)对提升组件经济性和安全性具有重要意义。
发明内容
本发明针对目前常用中子吸收体材料存在的抗水腐蚀性能差、价格昂贵等问题，提供了一种高硼装载量的中子吸收体材料，其特征在于该材料为多B化合物，具有很高的硼装载量，在功能上可实现长周期反应性调控、慢化剂负温度系数调控或者控制反应堆运行功率和停堆。
本发明提出的一种高硼装载量的中子吸收体材料，所述中子吸收体材料为多B化合物，所述多B化合物的化学式为MBx，其中x不小于6，B的质量分数不低于75％，M为Al，Mg，Si，Y热中子吸收截面不超过1.5靶恩的元素及其混合物，可显著提升中子吸收体的反应性价值和包壳破损下的安全性。
优选地，所述中子吸收体材料可单独或与第一混合材料配合使用，做为可燃毒物组件吸收体材料，用于展平堆芯中子注量分布，实现长周期反应性调控和慢化剂的负温度系数调控。
优选地，所述中子吸收体材料可单独或与第二混合材料配合使用，做为控制棒组件吸收体材料，用于控制反应堆运行功率和停堆。
优选地，所述第一混合材料含有B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过1.5靶恩，所述第一混合材料不含B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过5靶恩。
优选地，所述第二混合材料中至少含有B,Gd,Dy,Tb,Tm,Sm,Eu,Ir,Lu,Ag,In,Cd,Nd,Hf元素中的一种或几种。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
1、本发明提供的一种高硼装载量中子吸收材料AlB12的B装载量为2.14g/cm3，是常用ZrB2中B装载量(1.17g/cm3)的近2倍，可降低对整体型可燃毒物吸收体材料中10B富集度的要求，进而显著降低材料成本。此外，AlB12中Al元素的热中子(E＝0.0253eV)吸收截面比Zr元素更小，寿期末反应残余毒性更小，可一定程度延长燃料组件寿期。
2、本发明提供的一种高硼装载量中子吸收材料AlB12的抗腐蚀性能显著优于B4C和ZrB2。同时AlB12的热导率约为38W/(m·K)，明显优于B4C(10.47-29.31W/(m·K))和ZrB2(23W/(m·K))，有利于吸收体材料将运行过程中产生的热量导出。更高的热导率和更好的抗水腐蚀性能可显著提升包壳管破损情况下的反应堆安全性。
说明书附图
图1为不同10B线密度的ZrB2和AlB12(假定价格均为1)的相对价格与10B线密度关系示意图；
图2为不同10B丰度硼酸的销售价格；
图3为B4C、AlB12和ZrB2芯块抗水腐蚀性能测试结果。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步阐述。
实施例一
本发明提出的一种高硼装载量的中子吸收体材料为多B化合物，多B化合物的化学式为MBx，其中x不小于6，B的质量分数不低于75％，M为Al，Mg，Si，Y等热中子吸收截面不超过1.5靶恩的元素及其混合物，可提升中子吸收体反应性价值以及包壳破损下的安全性，其具有明显优于富集ZrB2的价格优势。优选地，高硼装载量的中子吸收体材料为AlB12，含B材料的成本主要取决于原材料硼酸，而硼酸的价格与硼酸的10B丰度的关系如图2示，假定整体型可燃毒物涂层内径为7.6mm，厚度为6.75m，涂层致密度为80％，通过计算不同10B线密度的AlB12和ZrB2所需的10B丰度后，可推算出AlB12和ZrB2的价格与10B线密度的关系，如图1所示，当10B线密度在大于0.5mg/cm时，富集ZrB2价格较AlB12贵几倍到上百倍。
中子吸收体材料可单独或与第一混合材料配合使用，做为可燃毒物组件中的吸收体材料，用于展平堆芯中子注量分布，实现长周期反应性调控和慢化剂的负温度系数调控，第一混合材料含有B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过1.5靶恩，第一混合材料不含B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过5靶恩；中子吸收体材料可单独或与第二混合材料配合使用，做为控制棒组件中的吸收体材料，用于控制反应堆运行功率和停堆，第二混合材料中至少含有B,Gd,Dy,Tb,Tm,Sm,Eu,Ir,Lu,Ag,In,Cd,Nd,Hf元素中的一种或几种；当与其他吸收体材料配合使用时，本发明所述的中子吸收体材料的质量分数在10％-90％之间。
实施例二
本发明提出的一种高硼装载量的中子吸收体材料为多B化合物，多B化合物的化学式为MBx，其中x不小于6，B的质量分数不低于75％，M为Al，Mg，Si，Y等热中子吸收截面不超过1.5靶恩的元素及其混合物，可提升中子吸收体反应性价值以及包壳破损下的安全性，其具有明显优于ZrB2的抗水腐蚀性能，优选地，高硼装载量的中子吸收材料可以是AlB12，当AlB12、ZrB2芯块具有相同的80％致密度时，在360±2℃水中腐蚀100h后，AlB12和ZrB2两种芯块的单位体积损失的物质的量分别为1.9210×10-5mol和7.0210×10-5mol，相比于ZrB2，AlB12的抗水腐蚀能力提升了3.7倍。
中子吸收体材料可单独或与第一混合材料配合使用，做为可燃毒物组件中的吸收体材料，用于展平堆芯中子注量分布，实现长周期反应性调控和慢化剂的负温度系数调控，第一混合材料含有B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过1.5靶恩，第一混合材料不含B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过5靶恩；中子吸收体材料可单独或与第二混合材料配合使用，做为控制棒组件中的吸收体材料，用于控制反应堆运行功率和停堆，第二混合材料中至少含有B,Gd,Dy,Tb,Tm,Sm,Eu,Ir,Lu,Ag,In,Cd,Nd,Hf元素中的一种或几种；当与其他吸收体材料配合使用时，本发明所述的中子吸收体材料的质量分数在10％-90％之间。
实施例三
本发明提出的一种高硼装载量的中子吸收体材料为多B化合物，多B化合物的化学式为MBx，其中x不小于6，B的质量分数不低于75％，M为Al，Mg，Si，Y等热中子吸收截面不超过1.5靶恩的元素及其混合物，可提升中子吸收体反应性价值以及包壳破损下的安全性，其具有明显优于B4C的抗水腐蚀性能，优选地，高硼装载量的中子吸收材料可以是AlB12，当AlB12、B4C芯块具有相同致密度80％时，在360±2℃水中腐蚀100h后，AlB12和B4C两种芯块单位体积损失的摩尔质量分别为1.9210×10-5mol和110×10-4mol，相比于B4C，AlB12的抗水腐蚀能力分别提升了5.2倍。
中子吸收体材料可单独或与第一混合材料配合使用，做为可燃毒物组件中的吸收体材料，用于展平堆芯中子注量分布，实现长周期反应性调控和慢化剂的负温度系数调控，第一混合材料含有B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过1.5靶恩，第一混合材料不含B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过5靶恩；中子吸收体材料可单独或与第二混合材料配合使用，做为控制棒组件中的吸收体材料，用于控制反应堆运行功率和停堆，第二混合材料中至少含有B,Gd,Dy,Tb,Tm,Sm,Eu,Ir,Lu,Ag,In,Cd,Nd,Hf元素中的一种或几种；当与其他吸收体材料配合使用时，本发明所述的中子吸收体材料的质量分数在10％-90％之间。
通过实施例1～3可明显看出本发明所述的一种高硼装载量的中子吸收体材料在经济性和抗水腐蚀性能两个方面较目前常用的ZrB2和B4C具有明显的优势，可降低对整体型可燃毒物吸收体材料中10B富集度的要求，进而显著降低材料成本，此外，AlB12中Al元素的热中子(E＝0.0253eV)吸收截面比Zr元素更小，寿期末反应残余毒性更小，可一定程度延长燃料组件寿期；抗腐蚀性能和热导率显著优于B4C和ZrB2，有利于吸收体材料将运行过程中产生的热量导出。更高的热导率和更好的抗水腐蚀性能可显著提升包壳管破损情况下的反应堆安全性。
以上显示和描述了本发明的基本原理和主要特征。本行业的技术人员应该了解，本发明不受上述实施例的限制，上述实施例和说明书中描述的只是说明本发明的原理，在不脱离本发明精神和范围的前提下，本发明还会有各种变化和改进，这些变化和改进都落入要求保护的本发明范围内，本发明要求保护范围由所附的权利要求书及其等效物界定。

Claims (5)

1.一种高硼装载量的中子吸收体材料，其特征在于所述中子吸收体材料为多B化合物，所述多B化合物的化学式为MBx，其中x不小于6，B的质量分数不低于75％，M为Al，Mg，Si，Y热中子吸收截面不超过1.5靶恩的元素及其混合物，可提升中子吸收材料体的反应性价值以及包壳破损下的安全性。
2.根据权利要求1所述的一种高硼装载量的中子吸收体材料，其特征在于，所述中子吸收体材料可单独或与第一混合材料配合使用，做为可燃毒物组件吸收体材料，用于展平堆芯中子注量分布，实现长周期反应性调控和慢化剂的负温度系数调控。
3.根据权利要求1所述的一种高硼装载量的中子吸收体材料，其特征在于，所述中子吸收体材料可单独或与第二混合材料配合使用，做为控制棒组件吸收体材料，用于控制反应堆运行功率和停堆。
4.根据权利要求2所述的一种高硼装载量的中子吸收体材料，其特征在于，所述第一混合材料含有B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过1.5靶恩，所述第一混合材料不含B、Er、Gd或其混合物，则该材料中所含其他元素的热中子吸收截面总和不超过5靶恩。
5.根据权利要求3所述的一种高硼装载量的中子吸收体材料，其特征在于，所述第二混合材料中至少含有B,Gd,Dy,Tb,Tm,Sm,Eu,Ir,Lu,Ag,In,Cd,Nd,Hf元素中的一种或几种。
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