CN111505068B - 一种实时监测人工湿地中cod浓度的生物传感器方法和装置 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种实时监测人工湿地中COD浓度的生物传感器方法和装置，步骤是：A、在湿地中部或底部设置阳极导电填料层，阳极填料层中设置集电极；B、在湿地填料表层设置阴极导电填料层，该层中设置阴极集电极；C、阳极和阴极填料层通过非导电隔离填料层分隔；D、输出电量信号通过电信号检测器显示；E、污水由底部进入湿地，从上部阴极导电填料层的出水口排出；F、污水流经***过程中，通过显示的电量信号得到实时污水的浓度。该装置自下而上铺设有底部非导电、阳极导电、非导电、阴极导电填料层。方法简单，操作便捷，响应时间短、灵敏度高，稳定性好，实时高效反馈污水COD浓度和有机负荷，保障***的稳定运行和净化效果。

Description

一种实时监测人工湿地中COD浓度的生物传感器方法和装置
技术领域
本发明属于环境保护领域，更具体涉及一种实时监测并反馈进水有机冲击负荷的生物传感器的方法，同时还涉及一种实时监测并反馈进水有机冲击负荷的生物传感器的装置。适用于实时监测进水COD以及预测冲击有机负荷，并调整相应的运行管理模式，保障***及出水的稳定。
背景技术
微生物燃料电池(MFC)是近十年备受关注的生物电化学装置，通过微生物自身代谢，实现了有机物的降解和电子的转移，使化学能直接转化为电能。MFC的微型化、可实时在线监测的特点使得其在生物传感器领域得到了较广泛的研究和应用。但MFC生物传感器较的质子交换膜成本，同时需要维持阳极厌氧环境以及频繁更换阴极液以提供合适的电子受体，使得其在实际污水监测中的应用与推广受到限制(Chouler,J.,Lorenzo,M.,WaterQuality Monitoring in Developing Countries；Can Microbial Fuel Cells be theAnswer？Biosensors,2015,5,450-470)。
借助垂直流人工湿地自下而上形成的天然的氧化还原梯度，将电极嵌入人工湿地中形成人工湿地-微生物燃料电池(CW-MFC)耦合***，表现出对COD浓度的较好的电压信号响应效果(Doherty,L.,Zhao,Y.,Zhao,X.,Hu,Y.,Hao,X.,Xu,L.and Liu,R.A review of arecently emerged technology:Constructed wetland--Microbial fuel cells.WaterResearch,2015,85,38-45.)，该***无需质子交换膜，也无需刻意营造特定的电极室环境，大大降低了成本，使得采用CW-MFC型生物传感器实现COD的实时监测具备了可行性。
但是，通过电压的响应来实时反馈COD浓度的方式也存在一定的缺陷。比如当污水含难降解有机物、组成复杂时，电压信号往往响应滞后、不稳定，导致不能真实准确的反映COD浓度情况。而且，阳极区的厌氧环境利于硝酸盐还原菌、硫酸盐还原菌的生长，而这些菌属的生长会直接利用阳极产生的电子进行硝酸盐、硫酸盐还原，因而会对输出的电压信号产生干扰。
另外，对于生物处理工艺，污水的冲击负荷往往会造成灾难性的后果，即使是抗冲击负荷较强的生物膜工艺也只能被动应付。人工湿地在污水净化过程中由于填料的挂膜更接近生物膜工艺，对于水量突然增大引起的水力冲击负荷和污染物浓度增加引起的有机冲击负荷等也会被动承受，导致出雍水、生物膜脱落、水水质恶化等后果。
如何能采取经济有效的方法主动测定反馈污水中的有机负荷或者是COD浓度，并根据冲击有机负荷调整相应的运行参数来保障人工湿地的稳定运行以及出水水质效果是实际工程中亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种垂直流人工湿地净化污水过程中对COD浓度进行实时监测的生物传感器的方法，方法简单易行，操作便捷，响应时间短、灵敏度高，稳定性好，可实时高效反馈***的有机负荷，可根据有机冲击负荷实行调整进水水量，保障***的稳定运行和净化效果。
本发明的另一个目的在于提供一种垂直流人工湿地净化污水过程中对COD浓度进行实时监测的生物传感器的装置。装置简单，操作方便，成本低廉；将COD浓度转换成电量信号反馈，电量信号随时间变化稳定、直接，可快速反馈发生有机冲击负荷，可及时指导调整运行参数，避免浓度骤增引起的出水水质恶化；同时电量信号较电压信号稳定，不会出现因水力冲造成生物膜不稳定引起的信号波动问题。
为了实现上述的目的，本发明采用以下技术措施：
技术构思是：在垂直流人工湿地的不同填料层中埋入阴极、阳极电极层，利用垂直流人工湿地中垂向天然的氧化还原电位差以及不同深度填料层的厌氧、缺氧、好氧微环境，富集阳极产电菌群，产电菌群以污水中的有机物为底物产生电子并通过外部导线形成电路，产生的电信号可以作为污水COD浓度的指示。在垂直流人工湿地垂直方向上的不同位置，设置阳极导电填料层、阴极导电填料层，并通过外部导线连接形成电流回路，形成CW-MFC传感器，通过电量信号指示污水中COD浓度，避免了常规电压信号受到水力冲击、微生物菌群的不稳定造成的电压信号的波动。
一种实时监测人工湿地中COD浓度的生物传感器的方法，其步骤如下：
A、在垂直流人工湿地中部或底部设置阳极导电填料层，阳极填料层中设置集电极；
B、在垂直流人工湿地填料表层设置阴极导电填料层，该层中设置阴极集电极，该层一半暴露于空气中，一半保持污水浸润；湿地植物根系植入该层以下；
C、阳极填料层和阴极填料层通过非导电隔离填料层分隔；
D、阳极集电极的一端和阴极集电极的一端通过外导线和负载连接，形成电路；
E、输出电量信号通过电信号检测器显示；
F、污水由底部进入人工湿地，从上部阴极导电填料层的出水口排出；
G、污水流经***过程中，通过即时显示的电量信号得到实时污水的浓度，指导人工湿地运行参数调整。
上述七个步骤中关键在于步骤A中的阳极填料层的设置，以及步骤B中阴极填料层一半暴露于空气中，一半保持污水浸润。阳极填料层的设置决定了产电菌群的富集程度和稳定性，以及是否出现某些特定的消耗电子的脱氮除磷功能菌群，影响电信号的稳定。阴极填料层的设置，需充分利用空气中的氧气作为电子受体，利于电子的传递。
采用本发明中的方法，污水流经人工湿地过程中能产生稳定的电量信号，实时反馈出污水中的COD浓度，灵敏度可以达到52.92C/(mg·L-1)。
一种实时监测人工湿地中COD浓度的生物传感器装置，该装置自下而上铺设有底部非导电填料层、阳极导电填料层、非导电填料隔离层、阴极导电填料层；其特征在于：阳极导电填料层分别与底部非导电填料层、非导电填料隔离层相连，阴极导电填料层与非导电填料隔离层相连，在非导电填料隔离层中种植湿地植物，阳极集电极、阴极集电极通过外导线负载连接，阳极集电极和阴极集电极分别放置在阳极导电填料层及阴极导电填料层内。
所述的一种实时监测人工湿地中COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：
所述的阳极填料层和阴极导电填料层内填料为颗粒活性炭或石墨颗粒；颗粒活性炭和石墨颗粒的粒径为1-5mm。
所述的阳极集电极和阴极集电极为石墨毡、石墨棒或不锈钢网。
所述的装置中非导电填料隔离层为砾石、砂石、无烟煤、生物陶粒中的一种或一至四种中的任意一种；
所述的湿地植物为美人蕉、芦竹、风车草、芦苇、水甜茅、大米草中的一种或一至六种的任意组合；
通过上述的技术措施：本发明最关键的部件是阳极填料层、阴极填料层以及它们的有效连接。阳极填料层的导电填料材质、性状，在装置中的位置、厚度等参数直接影响着阳极产电菌群的生长富集。阴极填料层的设置要与空气接触并且保持污水的浸润，以确保充足的电子受体，加速电子传递效率。阳极填料层和阴极填料层分别通过阳极集电极和阴极集电极通过外部导线实现连接，阳极集电极和阴极集电极实现高效的收集电子并通过外部导线形成连通电路，确保了电信号的输出。同时，本发明中的电信号以输出电量来表征，能实时、真实的反馈COD浓度，避免了现有技术中电压信号的波动问题、以及非全时段的响应等问题。采用本发明中的技术措施，可实时监测COD在0-1000mg/L范围的污水，电量信号在0-40h内均与COD浓度呈现良好的线性关系。
本发明与现有的技术相比，具有以下的优点和效果：
1、本发明采用输出电量作为传感器信号较电压信号更稳定，且出现信号的任何时刻都与所测污水浓度有很好的线性关系，较电压信号的响应时间更迅速。
2、本发明形成的CW-MFC一体化的传感器，只需要通过填埋阳极填料层和阴极填料层以及简单的导线连接即可实现污水COD浓度的电量信号转换，无需外加化学电极，无需更换电极，无需更新常规微生物燃料电池的电极液，维护简便、成本低廉。
附图说明
图1为一种实时监测人工湿地中COD浓度的装置示意图。
其中：1-底部非导电填料层；2-阳极导电填料层；3-非导电填料隔离层；4-阴极导电填料层；5-湿地植物；6-阳极集电极；7-阴极集电极；8-导线(普通)；9-外部线路负载(市场上购置，普通)；10-电信号采集器(市场上购置，普通)。
图2A为采用本发明中装置形成的生物传感器，并采用电压作为响应信号对不同COD浓度下的响应电压(U)随时间(t)变化图。
图2B为采用本发明中的方法和装置形成的生物传感器，对不同COD浓度的响应电量(Q)随时间(t)变化图。
图3A为采用本发明中三种传感器装置MS1、MS2、MS3，对COD为400mg/L的污水的电压信号(U)随时间(t)的变化图。
图3B为采用本发明中方法和装置形成的三种传感器MS1、MS2、MS3，对COD为400mg/L的污水电量信号(Q)随时间(t)的变化图。
具体实施方式
以下结合图1、图2A、图2B、图3A、图3B对发明的具体实施例进行解释和说明，并不构成对本发明的限制。
实施例1：
一种实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器方法，其步骤如下：
A、在垂直流人工湿地底部非导电填料层1上方设置阳极导电填料层2，阳极导电填料层2中***卷成筒状的阳极集电极6；
B、在阳极导电填料层2的上方设置非导电填料隔离层3；
C、在非导电填料隔离层3上方设置阴极导电填料层4，阴极导电填料层4中***环状的阴极极集电极7；
D、湿地植物5穿过环状的阴极极集电极7，且湿地植物5的根系主要分布在非导电填料隔离层3的中上部；
E、阳极集电极6的一端和阴极集电极7的一端通过导线8和外部线路负载9连接，形成电路，电信号采集器10的两端与外部线路负载9连接；
F、污水连续由***底部进入并依次沿底部非导电填料层1、阳极导电填料层2呈推流式上升，被阳极导电填料层2中的产电菌群充分利用，有机物作为底物被产电菌群在自身代谢过程中转化为电子；
G、接着污水流入非导电填料隔离层3，该层主要功能是作为阳极导电填料层2和阴极导电填料层4间的分隔器；
H、随后污水流入阴极导电填料层4，并在该层排出；
I、最后污水在流经***过程中，COD转化为的电量信号通过电信号采集器10即时显示出来；
J、实时显示的电量信号，通过COD浓度和电量信号的线性关系方程，得到实时污水从的浓度。
实验结果表明：采用该方法后，污水的COD浓度可实时通过显示的电量信号换算、指示，电信号稳定，反映的污水COD浓度准确、高效。以电压为响应信号时，稳定的电压信号持续的时间为11.7小时，且电压信号从污水进入***的第5小时才趋于稳定。而以电量为响应信号时，电量信号从污水进入***的那一刻即出现响应并趋于稳定，且电量信号的持续时间为17.8小时，直到污水中的COD被消耗完。可见，采用电量响应信号的优势和效果。
实施例2：
一种实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，该装置自下而上铺设有底部非导电填料层1、阳极导电填料层2、非导电填料隔离层3、阴极导电填料层4，其特征在于：阳极导电填料层2分别与底部非导电填料层1、非导电填料隔离层3相连，阴极导电填料层4与非导电填料隔离层3相连，在非导电填料隔离层3中种植湿地植物5，阳极集电极6、阴极集电极7通过导线8连接，阳极集电极6和阴极集电极7分别放置在阳极导电填料层2及阴极导电填料层4内，阳极集电极6的一端和阴极集电极7的一端分别与导线8及外部线路负载9连接、外部线路负载9两侧分别接在电信号采集器10的两端。
所述的一种实时监测人工湿地中COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：所述的阳极填料层2和阴极导电填料层4内填料为颗粒活性炭或石墨颗粒；颗粒活性炭和石墨颗粒粒径为1或2或3或4或5mm。
所述的底部非导电填料层1、非导电填料隔离层3为砾石、砂石、无烟煤、生物陶粒中的一种或一至四种中的任意一种。
所述的湿地植物5为美人蕉、芦竹、风车草、芦苇、水甜茅、大米草中的一种或一至五种的任意组合。
所述的阳极导电填料层2中嵌入阳极集电极6，阳极集电极6可以是一根(片)或者多(2－6)根(片)串联在一起的石墨毡、石墨棒或不锈钢网。
所述阳极集电极6和阴极集电极7为石墨毡、石墨棒或不锈钢网。
所述导线8为普通，市场可购买。
所述外部线路负载9电阻为500-1000Ω。
所述电信号采集器10可采集并终端显示实时电压、电流、电量信号等。
所处理的污水在装置中的停留时间为2.2至138小时。
实验结果表明：采用该装置后，污水在净化过程中，进水的动态COD浓度可通过电量信号实时、真实指示。阳极富集的Geobacter和Geothrix的相对丰度分别为3.36％、3.17％。阳极同时也富集了一定丰度的反硝化菌属，分别为Thermogutta(3.65％)、Gemmobacter(2.92％)、Thauera(2.91％)、Hydrogenophaga(1.12％)、Aridibacter(1.69％)、Hyphomicrobium(2.18％)，这些反硝化菌属会直接利用产电菌产生的电子用于硝酸盐还原，因而减少了通过导线传输出的电压，使得电压信号出现不稳定(图2A)。但是，电量信号缺却一直呈现较好的直线趋势，足以证明电量信号的可靠性。
实施例3：
一种实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器方法，其实施过程是：实施过程同实施例1中的步骤A-J。
采用本发明中的方法和装置实时监测污水中的COD，实验结果显示：
1、相较于输出电压，采用输出电量作为COD浓度的响应信号，其稳定性大大增强。如图2A，采用电压信号时，输出电压随时间呈现出短时间内快速上升，随后较长的时间内稳定在高值，之后缓慢下降直到没有信号，因此需要取稳定电压值才能反映真实浓度值。而采用电量信号(图2B)则从出现信号开始的时间直到信号消失时间，均可真实表征实时浓度，因此更为科学，更为方便。
2、产生的实时电量与COD浓度具备良好的线性关系(见表1中MS1传感器)。
当所测污水COD浓度为0-400mg/L时，实时的电量信号和污水COD的线性关系方程为：CCOD(t)＝0.019Q(t)+37.69(1),R2＝0.993；
当所测污水COD浓度为400-1000mg/L时，实时的电量信号和污水COD的线性关系方程为：CCOD(t)＝0.0053Q(t)+264.82(2),R2＝0.980；
(1)、(2)式中Q(t)为t时刻电量数值，单位为库伦C，CCOD(t)为t时刻所测污水的COD浓度值，单位为mg/L。
所述的污水COD浓度范围为0-1000mg·L-1。(当污水流经***后，无响应的电信号或电信号为0时，可近似认为COD浓度为0)
所述的阳极填料层深度15cm，位于距离底部装置总高度的1/5-1/2处。
所述的阳极填料层顶面距离阴极填料层底面20cm。
其它实施步骤与实施例1相同。
实施例4：
采用本发明中的方法，避免了因装置构型不同造成的电压信号开始稳定的时间的不同，设置三组不同构型的传感器装置，分别命名为MS1、MS2、MS3(各组结构参数如表1所示)，实时监测污水中的COD浓度，实验结果表明：
1、三种装置的电压信号如图3(A)所示，输出电压信号均随时间呈现出首先短时间内快速上升，随后较长时间内稳定在高值，最后缓慢下降直到没有信号。但是三种装置出现稳定电压的时间不一致，稳定电压持续的时间也不同。MS1、MS2、MS3分别在2h、3h、5h后进入稳定期，稳定电压信号持续的时间分别为40.67h、21.00h、11.17h。三种装置的输出电量信号如图3(B)所示，从零时刻开始，电量随时间的变换呈现均匀直线增长。表明有信号出现时，每个时刻都能真实反映污水中的COD浓度。
2、MS1、MS2、MS3中阳极富集的反硝化菌属Thermogutta、Gemmobacter、Thauera、Hydrogenophaga、Aridibacter、Hyphomicrobium、Ralstonia、Ornatilinea、Longilinea、Exiguobacterium的总相对丰度分别为9.58％、9.04％、15.37％。阳极富集的这些反硝化菌属会争夺阳极产生的电子，而影响输出电压(图3(A))中电压的稳定性。但是，三个装置输出的电量信号(图3(B))却不受影响，电信号与污水COD浓度的线性相关系数分别达到0.993、0.980、0.999。
3、传感器MS1、MS2、MS3的灵敏度分别为52.92、65.78、23.78C/(mg·L-1)；电量信号的响应时间分别为43.2h、31h、17.8h。
所述的污水COD浓度范围为400mg·L-1。
其它实施步骤与实施例1相同。
表1
Figure BDA0002434418490000131
Figure BDA0002434418490000141

Claims (7)

1.一种使用生物传感器装置实时监测人工湿地中COD浓度的方法，其特征在于，在垂直流人工湿地的不同填料层中埋入阴极、阳极电极层，利用垂直流人工湿地中垂向天然的氧化还原电位差以及不同深度填料层的厌氧、缺氧、好氧微环境，富集阳极产电菌群，产电菌群以污水中的有机物为底物产生电子并通过外部导线形成电路，产生的电信号可以作为污水COD浓度的指示，其步骤是：
A、在垂直流人工湿地中部或底部设置阳极导电填料层，阳极导电填料层中设置阳极集电极；
B、在垂直流人工湿地填料表层设置阴极导电填料层，该层中设置阴极集电极，该层一半暴露于空气中，一半保持污水浸润，湿地植物根系植入该层以下；
C、阳极导电填料层和阴极导电填料层通过非导电填料隔离层分隔；
D、阳极集电极的一端和阴极集电极的一端通过外导线和负载连接，形成电路；
E、输出电量信号通过电信号检测器显示；
F、污水由底部进入人工湿地，从上部阴极导电填料层的出水口排出；
G、污水流经***过程中，通过即时显示的电量信号得到实时污水的COD浓度，指导人工湿地运行参数调整。
2.权利要求1所述的方法实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，该装置自下而上铺设有底部非导电填料层(1)、阳极导电填料层(2)、非导电填料隔离层(3)、阴极导电填料层(4)，其特征在于：阳极导电填料层(2)分别与底部非导电填料层(1)、非导电填料隔离层(3)相连，阴极导电填料层(4)与非导电填料隔离层(3)相连，在非导电填料隔离层(3)中种植湿地植物(5)、阳极集电极(6)、阴极集电极(7)通过导线(8)连接，阳极集电极(6)和阴极集电极(7)分别放置在阳极导电填料层(2)及阴极导电填料层(4)内，阳极集电极(6)的一端和阴极集电极(7)的一端分别与导线(8)及外部线路负载(9)连接、外部线路负载(9)两侧分别接在电信号采集器(10)的两端。
3.根据权利要求1所述的方法实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：所述的阳极导电填料层(2)中嵌入阳极集电极(6)，阳极集电极(6)为一根或2－6根串联在一起的石墨毡、石墨棒或不锈钢网。
4.根据权利要求1所述的方法实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：所述的阳极导电填料层(2)和阴极导电填料层(4)内填料为颗粒活性炭或石墨颗粒；颗粒活性炭和石墨颗粒粒径为1－5mm。
5.根据权利要求2所述的方法实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：所述的底部非导电填料层(1)、非导电填料隔离层(3)为砾石、砂石、无烟煤、生物陶粒中的任意一种。
6.根据权利要求1所述的方法实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：所述的湿地植物(5)为美人蕉、芦竹、风车草、芦苇、水甜茅、大米草中的一种或二 至五种的任意组合。
7.根据权利要求1所述的方法实时监测人工湿地COD浓度的生物传感器装置，其特征在于：所述阳极集电极(6)和阴极集电极(7)为石墨毡、石墨棒或不锈钢网。
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CN101620201A (zh) * 2009-08-03 2010-01-06 广东省生态环境与土壤研究所 一种生化需氧量的测定方法和bod传感器及应用
CN101918823A (zh) * 2007-10-17 2010-12-15 水体检测有限公司 水分析
CN106315858A (zh) * 2016-10-09 2017-01-11 河海大学 一种适用于偶氮染料降解的套筒型微生物染料电池与人工湿地耦合***
CN108264148A (zh) * 2018-04-03 2018-07-10 中国科学院水生生物研究所 一种原位利用污水产电强化上行垂直流人工湿地脱氮效能的方法及装置

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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First study to explore the feasibility of applying microbial fuel cells into constructed wetlands for COD monitoring;Lei Xu et.al;《Bioresource Technology》;20170701;第243卷;第846-849、853页 *
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