CN111463444A - 一种水系有机肟类/锌复合液流电池及其组装方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种水系有机肟类/锌复合液流电池及其组装方法,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极;以一片开有流道的石墨板作为正极流场板;以锌片作为负极及负极流场板;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以两片石墨毡或碳纸作为电极。本发明的水系有机肟类/锌复合液流电池具有良好的电化学性能,且具有活性分子结构可调、电池功率与能量可灵活设计、成本低且易规模化组装应用等优点,适用于规模化储能,在如光伏发电等间歇性发电项目的电力储存和电网的削峰填谷中具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于大规模储能领域,具体涉及一种水系有机肟类/锌复合液流电池及其组装方法。
背景技术
人类不断发展的历史,展示了人类对能源的源源不断的需求,可是随着化石能源逐年增加的开采与消耗,环境问题的加重与化石资源的有限性,不断地提醒着人们开发可再生的新型能源的重要性。与此同时,光能,风能和潮汐能这些清洁可再生能源的开发,是为危机的解决提供了新思路。但是与此同时,这些能源的能源密度很低,具有很明显的非稳态特性,并且具有很明显的时空不确定性,是不能直接接入电网进行传输和利用的,因此急需规模化的大功率高效储能技术,来进一步推动这些能源技术的发展和利用。而现在常用的技术如超级电容器、压缩空气、钠硫电池、液流电池等各类不同形式的储能***中,液流电池具有能量和功率分开设计,即电池的容量决定于电解液的浓度和容积,而电池的功率则决定于组成电池单元的数量与大小;正负极活性分别存储于分隔的存储罐中,反应的进程可以控制,并且电池不易进行自放电,具有相当的安全性和高循环效率。因而液流电池在规模化的大功率高效储能***中,具有独特的优势。
对于现有的液流电池体系,较为成熟的是全钒液流电池和锌溴液流电池。对于全钒液流电池,受限于钒化合物的溶解度较低,电池存在容量较低的不足。而对于锌溴液流电池,溴水溶液具有很强的腐蚀性,对电池长周期运行是很大的隐患,并且废液的处理对环境也存在危害。
近年来有更多的有机分子被报道用于开发新型的液流电池,有机分子相对无机分子有更多的种类,可选择性大大提高,并且由于不同官能团的引入会对分子性质产生不同的影响。对于有机分子核心结构进行的修饰和外接官能团,能改善活性物质的溶解度和电位,进而改善电池的性能。
近年来,醌类、氮氧自由基类,紫罗碱类和嗪类等活性物质已被报道用于水系有机液流电池,并表现出较好的电化学性能。但依然存在着因活性物质溶解度小、化学稳定性不高等带来的电池能量密度低及寿命短等问题。
发明内容
本发明提供一种水系有机肟类/锌复合液流电池及其组装方法,促进现有技术中能量密度低及寿命短等问题的解决;同时,提供一类尚未报道的基于肟类活性物质的水系有机肟类/锌复合液流电池。
为达到上述目的,本发明采用如下技术方案:
一种水系有机肟类/锌复合液流电池,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极;以一片开有流道的石墨板作为正极流场板;以锌片作为负极及负极流场板;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以两片经过高温氧化或稀酸预处理石墨毡或碳纸作为电池电极。
进一步地,含有对苯二肟结构式的有机分子在支持电解质中的浓度为0.001~3mol/L。
进一步地,含有对苯二肟结构式的有机分子为对苯二肟及其衍生物。
进一步地,所述对苯二肟衍生物具体为:在对苯二肟苯环上有亲水性官能团,所述亲水性官能团为-OH、-NH2、-COOH、-SO3H或含有亲水官能团的烷类取代基,官能团数目为1-3个。
进一步地,酸性水溶液为硫酸溶液,浓度为0.1~5mol/L。
进一步地,碱性水溶液为氢氧化钾溶液,浓度为1~6mol/L。
进一步地,中性水溶液为氯化钾溶液,浓度为0.1~2mol/L。
一种水系有机肟类/锌复合液流电池的组装方法,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极;以锌片作为负极;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以石墨毡或碳纸作为电极;电池的组装顺序依次为锌片、石墨毡或碳纸电极、阴离子交换膜、石墨毡或碳纸电极、石墨板流道。
与现有技术相比,本发明具有以下有益的技术效果:
本发明提供的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极,利用的是对苯二肟类活性分子能够发生可逆的氧化还原反应、较高的氧化还原电位、良好的电化学可逆性和动力学表现。特别的,在酸性、碱性和中性水溶液条件下,与负极锌片匹配则可得到具有高电压的水系有机肟类/锌复合液流电池。此外,由于肟类分子是含有羰基的醛、酮类化合物与羟胺作用生成的一类有机化合物,具有较好的稳定性和氧化还原可逆性等特点,本发明利用对苯二肟类活性分子中含有双羟基,易与水分子形成氢键,溶解度提高,可以得到高能量密度的有机肟类/锌复合液流电池。与此同时,该类分子主要组成元素为碳、氮、氢、氧,来源广泛且易得,在规模化液流电池的生产与利用中,造价与成本相对于当下热门的全钒液流电池等会得到较大的下降。
附图说明
图1为本发明实施例1中所制得的对苯二肟的氢氧化钾溶液循环伏安法测试结果,以银/氯化银为参比电极,在扫速为25mV/s,50mV/s,80mV/s以及100mV/s下的循环伏安测试得到结果。
图2为本发明实施例1中所制得的对苯二肟的氢氧化钾溶液在循环伏安法测试中不同扫速下的峰值电流与扫速平方根所做线性拟合。
图3为本发明实施例2中所制得对苯二肟的硫酸溶液循环伏安法测试结果,以银/氯化银为参比电极,在扫速为25mV/s,50mV/s,80mV/s以及100mV/s下的循环伏安测试得到结果。
图4为本发明实施例2中所制得对苯二肟的硫酸溶液在循环伏安法测试中不同扫速下的峰值电流与扫速平方根所做线性拟合。
图5为本发明实施例3中所制得的对苯二肟的氯化钾溶液循环伏安法测试结果,以银/氯化银为参比电极,在扫速为25mV/s,50mV/s,80mV/s以及100mV/s下的循环伏安测试得到结果。
图6为本发明实施例3中所制得对苯二肟的氯化钾溶液在循环伏安法测试中不同扫速下的峰值电流与扫速平方根所做线性拟合。
图7为本发明实施例4中所组装电池在25mA的电流恒流100周进行充放电下的周数-容量-库伦效率-能量效率图。
图8为本发明实施例4中所组装电池在25mA的电流进行充放电下的第一圈的时间-电压曲线。
图9为本发明实施例5中所组装电池的不同电流放电情况下的周数-容量-库伦效率-能量效率图。
具体实施方式
下面对本发明的实施方式做进一步详细描述:
本发明提供的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,电池以含有对苯二肟结构式的活性分子发生氧化还原反应进行充放电;以一片开有流道的石墨板作为正极流场板;以锌片作为负极及负极流场板;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以两片石墨毡或碳纸作为电池电极。
对苯二肟的结构式为:
对称的两个羟基取代基易产生推电子效应,提高了分子氧化还原电位;同时易与水分子形成氢键,增大了分子溶解度。
对苯二肟衍生物的结构式为:
其中R1、R2可为亲水性官能团-OH、-NH2、-COOH、-SO3H或含有亲水官能团的烷类取代基。
含有对苯二肟结构式的活性分子在电解质中的浓度为0.001~3mol/L。
其中,酸性水溶液为硫酸溶液,浓度为0.1~5mol/L。
碱性水溶液为氢氧化钾溶液,浓度为1~6mol/L。
中性水溶液为氯化钾溶液,浓度为0.1~2mol/L。
所述活性分子,在可通过含苯环的简单分子进行有限步骤的取代、加成、氧化反应制得。
此肟基有机肟类水系锌二次复合液流电池的工作原理为:含有对苯二肟结构式的活性分子含有肟基和苯环结构的活性分子,在酸性、碱性、和中性水溶液环境下发生可逆的电化学互变异构反应。
所用电极材料为经过高温氧化或稀酸预处理的石墨毡或碳纸。
一种水系有机肟类/锌复合液流电池的组装方法,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极;以锌片作为负极;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以石墨毡或碳纸作为电极;电池的组装顺序依次为锌片、石墨毡或碳纸电极、阴离子交换膜、石墨毡或碳纸电极、石墨板流道。
下面结合实施例对本发明做进一步详细描述:
实施例1
称取0.0055g对苯二肟溶解于40毫升1mol/L的氢氧化钾溶液中,振荡摇匀,待形成均匀稳定溶液后,得到0.001mol/L对苯二肟的氢氧化钾溶液。将上述所制备溶液用三电极体系进行循环伏安测试,所用参比电极为银/氯化银电极,对电极为石墨电极,工作电极为玻璃碳电极。所选择的扫速为25mV/s,50mV/s,80mV/s和100mV/s。
由图1中CV数据可得,对苯二肟在碱性支持电解质下,有一对明显可逆的氧化还原峰,电化学可逆性良好,同时以银/氯化银电极作为参比电极,对苯二肟的平均电势在0.05V以上,作为正极物质表现出较正的氧化还原电位。
在图2中,对其氧化还原电位峰值与扫速平方根的线性拟合,可知两线斜率在大致相同,可证明对苯二肟分子在碱性支持电解质下具有可逆的电化学性能,其氧化反应和还原反应的扩散系数大致相同。
实施例2
称取0.0055g对苯二肟溶解于40毫升1mol/L的硫酸溶液中,振荡摇匀,待形成均匀稳定溶液后,得到0.001mol/L对苯二肟的硫酸溶液。将上述所制备溶液用三电极体系进行循环伏安测试,所用参比电极为银/氯化银电极,对电极为石墨电极,工作电极为玻璃碳电极。所选择的扫速为25mV/s,50mV/s,80mV/s和100mV/s。
由图3中CV数据可得,对苯二肟在酸性支持电解质下,有一对明显可逆的氧化还原峰,电化学可逆性良好,同时以银/氯化银电极作为参比电极,对苯二肟的平均电势在0.6V以上,作为正极物质表现出较正的氧化还原电位。
在图4中,对其氧化还原电位峰值与扫速平方根的线性拟合,可知两线斜率在大致相同,可证明对苯二肟分子在酸性支持电解质下具有可逆的电化学性能,其氧化反应和还原反应的扩散系数大致相同。
实施例3
称取0.0055g对苯二肟溶解于40毫升1mol/L的氯化钾溶液里,振荡摇匀,待形成均匀稳定溶液后,得到0.001mol/L对苯二肟的氯化钾溶液。将上述所制备溶液用三电极体系进行循环伏安测试,所用参比电极为银/氯化银电极,对电极为石墨电极,工作电极为玻璃碳电极。所选择的扫速为25mV/s,50mV/s,80mV/s和100mV/s。
由图5中CV数据可得,对苯二肟在中性支持电解质下,有一对明显可逆的氧化还原峰,电化学可逆性良好,同时以银/氯化银电极作为参比电极,对苯二肟的平均电势在0.1V以上,作为正极物质表现出较正的氧化还原电位。
在图6中,对其氧化还原电位峰值与扫速平方根的线性拟合,可知两线斜率在大致相同,可证明对苯二肟分子在中性支持电解质下具有可逆的电化学性能,其氧化反应和还原反应的扩散系数大致相同。
实施例4
称取0.2762g对苯二肟溶解于40毫升6mol/L氢氧化钾溶液中,振荡搅拌,待形成均匀稳定溶液后,配置成0.05mol/L的对苯二肟溶液,取15mL作为正极。将打磨至光亮的锌片作为负极。将石墨毡放入1mol/L的稀硫酸溶液里面,进行搅拌浸泡4小时,取出后用去离子水清洗,完成后干燥备用。以锌片-石墨毡电极-阴离子交换膜-石墨毡电极-石墨板流道的顺序和位置组装该电池,并以蠕动泵对液体进行驱动。
对该电池进行性能测试,以充电截止电压为2.0V、放电截止电压0.3V和电流为50mA的条件进行恒电流充放电测试,可得到周数-库伦效率、能量效率、容量图和首周充放电曲线。
图7表示电池100周充放电的周数-库伦效率、能量效率、容量曲线,从图中可知,自第六周开始,随着充放电周数的增加,电池的库伦效率保持在90%以上,逐渐增加到接近百分之100%,而能量效率自30%逐渐增长最终达到60%左右。这表明该电池可以正常稳定的工作,并保持较高的能量效率与库伦效率。
图8表示电池首周充放电容量-电压曲线,表示该电池可以正常稳定工作,且库伦效率较高。
实施例5
称取0.552g对苯二肟溶解于40毫升6mol/L氢氧化钾溶液中,振荡搅拌,待形成均匀稳定溶液后,得到0.1mol/L对苯二肟的氢氧化钾溶液,取15mL作为正极。将打磨至光亮的锌片作为负极。将石墨毡进行热处理,具体操作为将石墨毡放如马弗炉中,五百度加热十个小时,待冷却至室温后取出,后续直接使用。以锌片-石墨毡电极-阴离子交换膜-石墨毡电极-石墨板流道的顺序和位置组装该电池,并以蠕动泵对液体进行驱动。
对电池进行充放电性能测试,采用不同的电流进行充放电测试,分别选取20mA,40mA,60mA,80mA,100mA,120mA和140mA电流,可得库伦和能量效率-循环圈数和充放电容量-循环圈数图。
如图9所示,电池在不同的电流下库伦效率都保持稳定,并且在大电流条件下仍可工作并输出较高的能量,展现出良好的倍率性能。
实施例6
称取0.552g对苯二肟溶解于20毫升6mol/L氢氧化钾溶液和20毫升2mol/L氯化钾混合形成的40毫升混合电解质中,振荡搅拌,待形成均匀稳定溶液后,配置成0.1mol/L的对苯二肟溶液,取15mL作为正极。将打磨至光亮的锌片作为负极。将石墨毡放入1mol/L的稀硫酸溶液里面,进行搅拌浸泡4小时,取出后用去离子水清洗,完成后干燥备用。以锌片-石墨毡电极-阴离子交换膜-石墨毡电极-石墨板流道的顺序和位置组装该电池,并以蠕动泵对液体进行驱动。
实施例7
称取10.244g对苯二肟磺酸钾溶解于40毫升6mol/L氢氧化钾溶液中,振荡搅拌,待形成均匀稳定溶液后,配置成1mol/L的对苯二肟磺酸钾溶液,取15mL作为正极。将打磨至光亮的锌片作为负极。将石墨毡放入1mol/L的稀硫酸溶液里面,进行搅拌浸泡4小时,取出后用去离子水清洗,完成后干燥备用。以锌片-石墨毡电极-阴离子交换膜-石墨毡电极-石墨板流道的顺序和位置组装该电池,并以蠕动泵对液体进行驱动。
实施例8
称取20.172g的2,6-二氨基对苯二肟溶解于40毫升6mol/L氢氧化钾溶液中,振荡搅拌,待形成均匀稳定溶液后,配置成3mol/L的对苯二肟磺酸钾溶液,取15mL作为正极。将打磨至光亮的锌片作为负极。将石墨毡放入1mol/L的稀硫酸溶液里面,进行搅拌浸泡4小时,取出后用去离子水清洗,完成后干燥备用。以锌片-石墨毡电极-阴离子交换膜-石墨毡电极-石墨板流道的顺序和位置组装该电池,并以蠕动泵对液体进行驱动。
Claims (8)
1.一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极;以一片开有流道的石墨板作为正极流场板;以锌片作为负极及负极流场板;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以两片经过高温氧化或稀酸预处理石墨毡或碳纸作为电池电极。
2.根据权利要求1所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,含有对苯二肟结构式的有机分子在支持电解质中的浓度为0.001~3mol/L。
3.根据权利要求1所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,含有对苯二肟结构式的有机分子为对苯二肟及其衍生物。
4.根据权利要求3所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,所述对苯二肟衍生物具体为:在对苯二肟苯环上有亲水性官能团,所述亲水性官能团为-OH、-NH2、-COOH、-SO3H或含有亲水官能团的烷类取代基,官能团数目为1-3个。
5.根据权利要求1所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,酸性水溶液为硫酸溶液,浓度为0.1~5mol/L。
6.根据权利要求1所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,碱性水溶液为氢氧化钾溶液,浓度为1~6mol/L。
7.根据权利要求1所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,其特征在于,中性水溶液为氯化钾溶液,浓度为0.1~2mol/L。
8.一种水系有机肟类/锌复合液流电池的组装方法,其特征在于,基于权利要求1-7中任一项所述的一种水系有机肟类/锌复合液流电池,以含有对苯二肟结构式的有机分子作为正极;以锌片作为负极;以酸性水溶液、碱性水溶液和中性水溶液中的一种或多种混合作为支持电解质;以阴离子交换膜为离子交换隔膜;以石墨毡或碳纸作为电极;电池的组装顺序依次为锌片、石墨毡或碳纸电极、阴离子交换膜、石墨毡或碳纸电极、石墨板流道。
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Title |
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TINO HAGEMANN,ET AL.: "(2,2,6,6-Tetramethylpiperidin-1-yl)oxyl-Containing Zwitterionic Polymer as Catholyte Species for High-Capacity Aqueous Polymer Redox Flow Batteries", 《CHEMISTRY OF MATERIALS》 * |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN112768705A (zh) * | 2021-01-19 | 2021-05-07 | 江苏大学 | 一种用于液-液型低共熔溶剂电解液液流电池的分段式电极 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
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CN111463444B (zh) | 2021-03-16 |
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