CN110678632B - 氢在车上产生和在排气料流中的使用 - Google Patents

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Abstract

构造成产生氢并将产生的氢引入内燃机排气流中的集成车载***，该***包括构造成将水分解为氢和氧的分水制品和构造成将氢引入排气流中的注氢制品，对于减少一氧化碳和/或烃和/或氮氧化物是有效的。氢的引入可以是间歇的和/或在冷起动期间。

Description

氢在车上产生和在排气料流中的使用
发明领域
本发明的目标是在车上产生氢的***、制品和方法和氢在内燃机的排气流中作为还原剂的用途。
发明背景
在全世界，有关内燃机排放的环境法规变得越来越严格。
稀燃发动机(例如柴油发动机)的运行由于其以高空燃比在稀燃条件下运行而为用户提供了出色的燃料经济性。但是，柴油发动机还会排放包含颗粒物(PM)、未燃烧的烃(HC)、一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)的排气排放，其中NOx描述了各种化学类型的氮氧化物，包括一氧化氮和二氧化氮等。排放颗粒物的两个主要组分是可溶性有机物部分(SOF)和烟灰部分。SOF在烟灰上分层凝结且通常来自未燃烧的柴油燃料和润滑油。SOF可以蒸气或气溶胶(即液态冷凝物的细小液滴)的形式存在于柴油机排气中，取决于排气的温度。烟灰主要由碳颗粒组成。
包含分散在耐熔金属氧化物载体如氧化铝上的贵金属如铂族金属(PGM)的氧化催化剂已知用于处理柴油发动机的排气以转化烃和一氧化碳气态污染物，将这些污染物催化氧化为二氧化碳和水。这样的催化剂通常包含在称为柴油氧化催化剂(DOC)的单元中，其位于来自柴油动力***的排气流路中，以在排气排放到大气之前对其进行处理。通常，柴油氧化催化剂在陶瓷或金属基质上形成，在其上沉积一种或多种催化剂涂料组合物。除了将气态HC和CO排放物和颗粒物(SOF部分)转化外，含PGM的氧化催化剂还促进NO氧化为NO2。催化剂通常由其起燃温度或达到50％转化率的温度(也称为T50)定义。
在相对低温运行期间，例如发动机运行的初始冷起动期间，用于处理内燃机排气的催化剂的效果较差，因为发动机排气的温度不足够高以有效催化转化排气中的有害物质。为此，在本领域中已知包括吸着剂材料，其可以是沸石，作为催化处理***的一部分，以便吸附和/或吸收气态污染物，通常是烃，并在初始冷起动期间保留它们。随着排气温度的升高，存储的烃会从吸着剂中驱出，并在较高的温度下进行催化处理。
NOx包含在例如来自内燃机(例如在汽车和卡车中)、来自燃烧装置(例如由天然气、石油或煤炭加热的发电站)、和来自硝酸生产装置的排气中。已经使用各种处理方法来处理含NOx的气体混合物以减少大气污染。
减少来自稀燃发动机如汽油直接喷射和部分稀燃发动机以及柴油发动机的排气的NOx的一种有效方法要求在稀燃发动机运行条件下捕集和存储NOx并在化学计量或浓发动机运行条件下或在稀发动机运行下将外部燃料喷射到排气中以引起浓条件而将捕集的NOx还原。稀运行周期通常为1分钟-20分钟，浓运行周期通常较短(1-10秒)，以尽可能节省燃料。为了提高NOx转化效率，与长但不频繁的再生相比，短而频繁的再生是有利的。因此，稀NOx捕集催化剂通常必须提供NOx捕集功能和三效转化功能。
一些稀NOx捕集(LNT)***包含碱土金属元素。例如，NOx吸着剂组分包括碱土金属氧化物如Mg、Ca、Sr或Ba的氧化物。其他稀LNT***可以包含稀土金属氧化物如Ce、La、Pr或Nd的氧化物。NOx吸着剂可与铂族金属催化剂如分散在氧化铝载体上的铂结合使用，以催化NOx氧化和还原。LNT催化剂在循环稀(捕集模式)和浓(再生模式)排气条件下运行，在此期间，发动机输出的NO转化为N2。
从稀燃发动机的排气中还原NOx的另一种有效方法要求在稀燃发动机运行条件下，NOx与合适的还原剂如氨或烃在选择性催化还原(SCR)催化剂的存在下反应。SCR方法使用的是在大气氧存在下使用还原剂(例如氨)催化还原氮氧化物，主要形成氮和蒸汽：
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O(标准SCR反应)
2NO2+4NH3→3N2+6H2O(慢SCR反应)
NO+NO2+NH3→2N2+3H2O(快SCR反应)
SCR方法中使用的当前催化剂包括与催化金属如铁或铜离子交换的分子筛，例如沸石。
有用的SCR催化剂组分能够在低于600℃的温度下有效催化NOx排气组分的还原，从而即使在通常与较低排气温度相关的低负荷条件下也可以实现降低的NOx含量。
日益严格的排放法规驱使开发具有改进的CO、HC和NO氧化能力的排气处理***，以在低发动机排气温度下管理CO、HC和NO排放物的需求。另外，开发用于将NOx(NO和NO2)排放物还原为氮的排气处理***变得越来越重要。此外，观察到，在运行条件下，贵金属(通常在这种***中使用)趋于附聚并形成带电粒子，从而导致催化活性的损失。提供进一步的材料和方法以去除不期望的排气组分例如CO、HC和/或NOx是有益的。
发明内容
本发明提供了氢在车上产生、存储和用作内燃机排气流中的还原剂。产生的氢可用于帮助排气流中的CO和/或HC和/或NO氧化。氢还原剂例如适于再生贵金属，例如存在于柴油氧化催化剂(DOC)中的贵金属。
本公开内容提供了一种车载***，该车载***构造成产生氢并将所产生的氢引入(例如注入或释放)到内燃机的排气流中。本公开还提供了一种用于在车上产生氢的方法，该方法包括在分水制品中将水分解为氢和氧。
因此，一方面，提供了一种车载***，其构造成产生氢并将所产生的氢引入内燃机的排气流中，该***包括分水制品和注氢制品，分水制品构造成将水分解为氢和氧，注氢制品构造成将产生的氢注入或释放到排气流中。
在一些实施方案中，该***进一步包括构造成收集和/或存储水的集水制品，其中集水制品与分水制品相关联。在一些实施方案中，***还包括构造成冷凝大气水的冷凝器，其中集水制品构造成收集和/或存储冷凝的大气水。
在一些实施方案中，分水制品包括电解池。在一些实施方案中，分水制品包括光化学池(photochemical cell)。在一些实施方案中，该***还包括与分水制品相关联的电池。
在一些实施方案中，该***进一步包括与集水制品和分水制品相关联的加热制品，该加热制品构造成将收集和/或存储的水转化成蒸汽。在一些实施方案中，分水制品构造成将蒸汽分解为氢和氧。
在一些实施方案中，该***进一步包括构造成收集氢的集氢制品，其中集氢制品与分水制品相关联。在一些实施方案中，该***进一步包括与集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品。
在一些实施方案中，注氢制品在内燃机的下游并与内燃机和氧化催化剂流体连通，并且构造成在氧化催化剂的上游按需间歇地引入氢。在一些实施方案中，该***与车辆电子管理***集成。在一些实施方案中，该***构造成将氢引入≤150℃的温度的排气流中。
在另一方面，提供了一种车载***，该车载***构造成产生氢并将所产生的氢引入内燃机的排气流中，该车载***包括构造成收集和/或存储水的集水制品，与集水制品相关联并构造成将水分解为氢和氧的分水制品，与分水制品相关联并构造成收集氢的集氢制品，与集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品，和与储氢制品相关联并构造成将存储的氢根据需要引入内燃机的排气流中的注氢制品。
在一些实施方案中，该***与车辆电子管理***集成。
在一些实施方案中，该***构造成将氢引入≤150℃的温度的排气流中。
在另一方面，提供了一种车辆，该车辆包括如本文所述的车载氢产生***。
在另一方面，提供了一种车载产生氢的方法，该方法包括在分水制品中将水分解为氢和氧。
在一些实施方案中，该方法还包括使用冷凝器从大气中收集水，并将水引导至分水制品。在一些实施方案中，该方法包括在电解池中将水电化学分解为氢和氧。在一些实施方案中，该方法进一步包括加热水以形成蒸汽并将蒸汽引导至分水制品，其中分水制品构造成将蒸汽分解为氢和氧；收集氢；和任选地，将氢存储在储氢制品中。
在一些实施方案中，该方法还包括将氢引入内燃机的排气流中。在一些实施方案中，该方法还包括根据来自车辆电子管理***的指令将氢引入内燃机的排气流中。
在另一方面，提供了一种车载产生氢的方法，该方法包括使用构造成收集和/或存储水的集水制品来收集水，使用与该集水制品相关联并构造成将水分解为氢和氧的分水制品来分解水，使用与该分水制品相关联并构造成收集氢的集氢制品来收集氢，使用与该集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品来存储氢，和使用与储氢制品相关联并构造成将存储的氢引入内燃机的排气流中的注氢制品将存储的氢引入内燃机的排气流中。
在一些实施方案中，该方法还包括根据来自车辆电子管理***的指令将氢引入内燃机的排气流中。
本公开包括但不限于以下实施方案：
实施方案1：构造成产生氢并将产生的氢引入内燃机的排气流中的车载***，该车载***包括构造成将水分解为氢和氧的分水制品和构造成将产生的氢引入排气流中的注氢制品。
实施方案2：前述实施方案的***，还包括构造成收集和/或存储水的集水制品，其中集水制品与分水制品相关联。
实施方案3：前述实施方案的***，其中集水制品构造成收集和/或存储冷凝的大气水。
实施方案4：前述实施方案中任一项的***，其中集水制品与冷凝器相关联。
实施方案5：前述实施方案中任一项的***，其中分水制品包括电解池。
实施方案6：前述实施方案中任一项的***，其中分水制品包括光化学池。
实施方案7：前述实施方案中任一项的***，其中光化学池包括发光二极管。
实施方案8：前述实施方案中任一项的***，其中发光二极管发射蓝光。
实施方案9：前述实施方案中任一项的***，其中光化学池包括光催化剂。
实施方案10：前述实施方案中任一项的***，还包括电池。
实施方案11：前述实施方案中任一项的***，其中电池与分水制品相关联。
实施方案12：前述实施方案中任一项的***，其中光化学池与电池相关联。
实施方案13：前述实施方案中任一项的***，其中电池是可充电电池。
实施方案14：前述实施方案中任一项的***，还包括加热制品。
实施方案15：前述实施方案中任一项的***，其中加热制品与集水制品和分水制品相关联。
实施方案16：前述实施方案中任一项的***，其中加热制品构造成将收集和/或存储的水转化成蒸汽。
实施方案17：前述实施方案中任一项的***，其中分水制品构造成将蒸汽分解为氢和氧。
实施方案18：前述实施方案中任一项的***，还包括构造成收集氢的集氢制品，其中集氢制品与分水制品相关联。
实施方案19：前述实施方案中任一项的***，其中集氢制品包括氢分离膜。
实施方案20：前述实施方案中任一项的***，其中氢分离膜包含钯。
实施方案21：前述实施方案中任一项的***，其中膜≤1.0mm厚。
实施方案22：前述实施方案中任一项的***，其中膜的厚度为约0.001mm-约1mm。
实施方案23：前述实施方案中任一项的***，其中膜的厚度为约0.001mm，约0.01mm或约0.1mm-约0.2mm，约0.5mm或约1mm。
实施方案24：前述实施方案中任一项的***，其中膜由穿孔的不锈钢片或陶瓷片支撑。
实施方案25：前述实施方案中任一项的***，其中不锈钢或陶瓷片的厚度为约0.25mm-约1.5mm。
实施方案26：前述实施方案中任一项的***，其中不锈钢或陶瓷片约1mm厚。
实施方案27：前述实施方案中任一项的***，还包括构造成存储氢并与集氢制品相关联的储氢制品。
实施方案28：前述实施方案中任一项的***，其中储氢制品构造成存储气态氢。
实施方案29：前述实施方案中任一项的***，其中储氢制品包括储氢合金。
实施方案30：前述实施方案中任一项的***，其中注氢制品构造成将氢按需间歇地引入排气流中。
实施方案31：前述实施方案中任一项的***，其中注氢制品与储氢制品相关联并构造成将存储的氢引入排气流中。
实施方案32：前述实施方案中任一项的***，其中注氢制品包括止回阀。
实施方案33：前述实施方案中任一项的***，其中注氢制品与氧化催化剂流体连通并构造成在氧化催化剂的上游引入氢。
实施方案34：前述实施方案中任一项的***，其中氧化催化剂是柴油氧化催化剂(DOC)。
实施方案35：前述实施方案中任一项的***，其中注氢制品在内燃机的下游并与内燃机流体连通。
实施方案36：构造成产生氢并将所产生的氢引入内燃机的排气流中的车载***，该车载***包括构造成收集和/或存储水的集水制品，与集水制品相关联并构造成将水分解为氢和氧的分水制品，与分水制品相关联并构造成收集氢的集氢制品，与集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品，和与储氢制品相关联并构造成将存储的氢按需引入内燃机的排气流中的注氢制品。
实施方案37：前述实施方案中任一项的***，其中***与车辆电子管理***集成。
实施方案38：前述实施方案中任一项的***，其构造成将氢引入温度≤150℃的排气流中。
实施方案39：前述实施方案中任一项的***，其中排气流的温度为约0℃-约150℃。
实施方案40：前述实施方案中任一项的***，其中排气流的温度为约0℃，约10℃，约20℃，约30℃，约40℃，约50℃，约60℃，约70℃，约80℃，约90℃，约100℃，约110℃，约120℃，约130℃，约140℃或约150℃。
实施方案41：包括前述实施方案中任一项的***的车辆。
实施方案42：前述实施方案的车辆，还包括适于冷凝大气水的冷凝器。
实施方案43：前述实施方案中任一项的车辆，还包括柴油氧化催化剂。
实施方案44：一种用于车载产生氢的方法，该方法包括在分水制品中将水分解为氢和氧。
实施方案45：前述实施方案中任一项的方法，进一步包括收集水并将水引导至分水制品。
实施方案46：前述实施方案中任一项的方法，进一步包括从大气中收集水。
实施方案47：前述实施方案中任一项的方法，包括使用冷凝器从大气中收集水。
实施方案48：前述实施方案中任一项的方法，包括在电解池中将水电化学分解为氢和氧。
实施方案49：前述实施方案中任一项的方法，其中电解池包括光电极。
实施方案50：前述实施方案中任一项的方法，其中光电极包括发光二极管。
实施方案51：前述实施方案中任一项的方法，其中发光二极管发射蓝光。
实施方案52：前述实施方案中任一项的方法，其中分水制品与电池相关联。
实施方案53：前述实施方案中任一项的方法，其中电解池与电池相关联。
实施方案54：前述实施方案中任一项的方法，其中光电极与电池相关联。
实施方案55：前述实施方案中任一项的方法，其中电池是可充电电池。
实施方案56：前述实施方案中任一项的方法，包括收集水、加热水以及将加热的水引导至分水制品。
实施方案57：前述实施方案中任一项的方法，包括加热水以形成蒸汽并将蒸汽引导至分水制品。
实施方案58：前述实施方案中任一项的方法，其中分水制品构造成将蒸汽分解为氢和氧。
实施方案59：前述实施方案中任一项的方法，还包括收集氢。
实施方案60：前述实施方案中任一项的方法，包括使用氢分离膜收集氢。
实施方案61：前述实施方案中任一项的方法，其中氢分离膜包含钯。
实施方案62：前述实施方案中任一项的方法，其中膜≤0.10mm厚。
实施方案63：前述实施方案中任一项的方法，其中膜由穿孔的不锈钢片或陶瓷片支撑。
实施方案64：前述实施方案中任一项的方法，其中不锈钢或陶瓷片的厚度为约0.25mm-约1.5mm。
实施方案65：前述实施方案中任一项的方法，其中不锈钢或陶瓷片约1mm厚。
实施方案66：前述实施方案中任一项的方法，还包括将氢存储在储氢制品中。
实施方案67：前述实施方案中任一项的方法，包括存储气态氢。
实施方案68：前述实施方案中任一项的方法，包括存储固态氢。
实施方案69：前述实施方案中任一项的方法，包括将氢存储在硅或储氢合金中。
实施方案70：前述实施方案中任一项的方法，还包括将氢引入内燃机的排气流中。
实施方案71：前述实施方案中任一项的方法，包括将氢按需间歇地引入排气流中。
实施方案72：前述实施方案中任一项的方法，包括使用止回阀将氢引入排气流中。
实施方案73：前述实施方案中任一项的方法，包括在氧化催化剂的上游引入氢。
实施方案74：前述实施方案中任一项的方法，其中氧化催化剂是柴油氧化催化剂(DOC)。
实施方案75：前述实施方案中任一项的方法，包括将氢引入内燃机下游的排气流中。
实施方案76：一种用于车载产生氢的方法，该方法包括：使用构造成收集和/或存储水的集水制品来收集水，使用与集水制品相关联并构造成将水分解为氢和氧的分水制品来分解水，使用与分水制品相关联并构造成收集氢的集氢制品来收集氢，使用与集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品来存储氢，和使用与储氢制品相关联并构造成将所存储的氢注入或释放到内燃机的排气流中的注氢制品来将所存储的氢引入内燃机的排气流中。
实施方案77：前述实施方案中任一项的方法，包括将氢按需间歇性地引入排气流中。
实施方案78：前述实施方案中任一项的方法，包括将氢引入温度≤150℃的排气流中。
实施方案79：前述实施方案中任一项的方法，包括将氢引入温度为约0℃-约150℃的排气流中。
实施方案80：前述实施方案中任一项的方法，包括在约0℃，约10℃，约20℃，约30℃，约40℃，约50℃，约60℃，约70℃或约80℃至约90℃，约100℃，约110℃，约120℃，约130℃，约140℃或约150℃的温度下将氢引入排气流中。
实施方案81：前述实施方案中任一项的方法，还包括根据来自车辆电子管理***的指令产生氢。
通过阅读下面的详细描述以及下面简要描述的附图，本公开的这些和其他特征、方面和优点将变得显而易见。本发明包括上述实施方案中的两个、三个、四个或更多个实施方案的任意组合，以及本公开中阐述的任何两个、三个、四个或更多个特征或要素的组合，而不论这些特征或要素是否如此在本文的具体实施方案描述中明确地组合使用。本公开意在整体地理解，使得所公开的发明的任何可分离的特征或要素在其各个方面和实施方案中的任何方面都应视为意在可以组合，除非上下文另外明确指出。根据以下内容，本发明的其他方面和优点将变得显而易见。
附图的简要说明
在附图中通过示例而非限制的方式示出了本文描述的某些公开内容。为了图示的简单和清楚起见，附图中图示的特征不必按比例绘制。例如，为了清楚起见，一些特征的尺寸可能相对于其他特征放大。此外，在认为适当的地方，在附图中有些重复的附图标记以指示相应或类似的元件。
为了提供对本发明实施方案的理解，参考附图，其中附图标记指代本发明的示例性实施方案的组件。附图仅是示例性的，不应解释为限制本发明。在附图中通过示例而非限制的方式示出了本文描述的公开。为了图示的简单和清楚起见，附图中图示的特征不必按比例绘制。例如，为了清楚起见，一些特征的尺寸可能相对于其他特征放大。此外，在认为适当的地方，在附图中有些重复的附图标记以指示相应或类似的元件。
图1是产生氢的光化学池的截面图；
图2A是可包含催化剂组合物的蜂窝型基质的透视图；
图2B是沿着与图2A的载体的端面平行的平面截取的、相对于图2A放大的局部截面图，其示出了图2A中所示的多个气体流动通道的放大图；
图3是壁流过滤器基质的一部分的截面图；
图4A、4B和4C示出了在基质壁上的各种涂层构造；和
图5是在其中使用氢注入的内燃机的下游并与之流体连通的排放处理***的实施方案的示意图。
发明详述
本发明提供了氢在车上产生、存储和用作内燃机排气流中的还原剂的***、制品和方法。产生的氢增强了排气流中CO和/或HC和/或NOx的氧化。氢还原剂例如适于再生贵金属，例如存在于柴油氧化催化剂(DOC)中的贵金属。
因此，本公开提供了一种车载***，该车载***构造成产生氢并将所产生的氢引入内燃机的排气流中。该车载***包括氢发生器，该氢发生器包括构造成将水分解为氢和氧的分水制品，以及构造成将产生的氢引入排气流中的注氢制品。如本文所公开的，还提供了一种排气处理***，其包括氢发生器、注氢制品、氧化催化剂和内燃机中的一个或多个。
本公开还提供了一种车载产生氢的方法，包括在分水制品中将水分解为氢和氧。在一些实施方案中，该方法进一步包括将氢引入内燃机的排气流中，例如在氧化催化剂的上游。
定义
本文中的冠词“一”是指一个或一个以上(例如，至少一个)语法对象。本文引用的任何范围均包括在内。全文中使用的“约”一词用于描述和解释微小的波动。例如，“约”可以表示可以将数值修改±5％，±4％，±3％，±2％，±1％，±0.5％，±0.4％，±0.3％，±0.2％，±0.1％或±0.05％。无论是否明确指出，所有数值均由术语“约”修饰。由术语“约”修饰的数值包括具体指定的值。例如，“约5.0”包括5.0。
本发明涉及在车上产生氢的***、制品和方法，氢用作内燃机的排气流中的还原剂。本***包括一个或多个“功能制品”或简称为“制品”。本发明中的术语“功能制品”是指包括其上设置有功能涂料组合物的基质的制品，特别是催化剂和/或吸着剂涂料组合物。功能制品可以包括其他功能元件，例如储器，管道，泵，阀，电池，电路，仪表，喷嘴，反应器，过滤器，漏斗等。
术语“关联”是指例如“配备”、“连接”或“连通”，例如“电连接”或“流体连通”或以其他方式连接以执行功能。术语“关联”可以表示直接关联或例如通过一个或多个其他制品或元件间接关联。术语“与…相关联”是指例如配备有…、与…互连、与…连接、与…流体连通、与…电连通等。术语“与…相关联”提供了一个集成***。连接或连通可以是直接或间接地。本***是集成的，即具有互连的制品和/或元件。
术语“催化剂”是指促进化学反应的材料。催化剂包含“催化活性物质”和携带或负载活性物质的“载体”。例如，分子筛(包括沸石)是铜活性催化物质的载体/支撑体。同样，耐熔金属氧化物颗粒可以是铂族金属催化物质的载体。
催化活性物质也称为“促进剂”，因为它们促进化学反应。例如，本发明的含铜或铁的分子筛可以称为铜或铁促进的分子筛。“促进的分子筛”是指向其中故意添加催化活性物质的分子筛。
本发明中的术语“催化制品”是指包含具有催化剂涂料组合物的基质的制品。
说明书和权利要求书中所使用的术语“构造”欲作为术语“包括”或“包含”的开放式术语。术语“构造”并不欲排除其他可能的制品或元件。术语“构造”可以等同于“适配”。
通常，术语“有效”是指例如约35％-100％有效，例如约40％，约45％，约50％或约55％至约60％，约65％，约70％，约75％，约80％，约85％，约90％或约95％，对于所定义的催化活性或存储/释放活性，按重量或摩尔计。
术语“排放流”或“排气流”是指可能包含固体或液体颗粒物的流动气体的任何组合。该流包含气态组分，例如是稀燃发动机的排气，其可以包含某些非气态组分如液滴、固体颗粒等。稀燃发动机的排气流通常进一步包含燃烧产物、不完全燃烧的产物、氮的氧化物、可燃和/或碳质颗粒物(煤烟)以及未反应的氧和/或氮。
“铂族金属组分”是指铂族金属或其一种氧化物。
如本文所使用，术语“促进”是指通常通过离子交换有意地添加到例如分子筛材料中的组分，与分子筛中固有的杂质相反。分子筛可以例如使用铜(Cu)和/或铁(Fe)促进，但是也可以使用其他催化金属如锰，钴，镍，铈，铂，钯，铑或其组合。
“稀土金属组分”是指元素周期表中定义的镧系列的一种或多种氧化物，包括镧、铈、镨和钕。
如本文所用，术语“选择性催化还原”(SCR)是指使用含氮还原剂将氮氧化物还原成二氮(N2)的催化过程。如本文所用，术语“氮氧化物”或“NOx”表示氮的氧化物。
术语“吸着剂”是指吸附和/或吸收所需物质的材料，在本发明中为NOx和/或CO和/或HC和/或NH3。吸着剂可以有利地在一定温度下吸附和/或吸收(存储)物质，并在较高温度下解吸(释放)该物质。
如本文所使用，术语“基质”是指通常将催化剂组合物即催化涂料以洗涂层的形式置于其上的整体材料。在一个或多个实施方案中，基质是流通式整料和整体式壁流过滤器。通过制备在液体中含有指定固体含量(例如30-90重量％)催化剂的浆料来形成洗涂料，然后将其涂覆到基质上并干燥以提供洗涂层。
如本文中所使用的，术语“洗涂料”具有其在应用至基质材料如蜂窝型载体构件(其具有足够的多孔性以允许被处理的气流通过)上的催化材料或其他材料的薄的粘附涂层的领域中通常的含义。包含本发明的金属促进的分子筛的洗涂料可以任选地包含选自二氧化硅，氧化铝，二氧化钛，氧化锆，二氧化铈或其组合的粘合剂。粘合剂的负载量为约0.1-10重量％(基于洗涂料的重量)。
术语“车辆”是指例如具有内燃机的任何车辆，包括例如客车，运动型多功能车，小型货车，货车，卡车，公共汽车，垃圾车，货运卡车，建筑车辆，重型设备，军用车辆，农用车等。
除非另有说明，所有份数和百分数均以重量计。如果没有另外指出，“重量百分数(重量％)”是基于不含任何挥发物的整个组合物，即基于干固体含量。
现在将在下文更全面地描述本发明。然而，本发明可以以许多不同的形式来实施，不应解释为限于在此阐述的实施方案。相反，提供这些实施方案是为了使本公开透彻和完整，并将本发明的范围充分传达给本领域技术人员。
氢产生***
本公开内容的氢产生***可以包括水分解功能制品(分水制品)。分水制品可以包括许多不同制品中的任何一种。它可以包括构造成通过电化学反应将水分解为氢和氧的电解池。例如，分水制品可包括构造成引发电化学反应的电极。
用于氢产生的装置例如公开在美国专利No.8,475,722和美国专利申请公开2007/0246351和2008/0257751中，其各自通过引用并入本文。
分水制品可包括光化学池，光化学池包括内部光源、适于在暴露于光下将水分解为氢和氧的光催化剂、循环水、分散在该池内的光散射材料以及适于将氢与氧分离的膜。有利地，在一些实施方案中，光源是发光二极管(LED)，例如，蓝色发光二极管。
光源可以适于发射例如从紫外(UV)光到可见光到近红外(IR)光的光，例如从约270nm或从约700nm到约2000nm。有利地，光源可以是在约420nm-约470nm的蓝色波长区中发射的小型(compact)GaN LED。光源的选择可以取决于光催化剂。
光源有利地与电池相关联。电池例如是可充电的车辆主电池。
水源可以有利地是大气水。例如，水源可以是通过冷凝器冷凝的大气水。冷凝器可以是作为空调***一部分的冷凝器，也可以是单独的独立冷凝器。因此，本***可以包括构造成收集和/或存储水的制品(集水制品)。集水制品可以与冷凝器相关联。水源也可以是例如瓶装水。水源也可以是收集的雨水。集水制品可以与过滤器相关联。
水可以以蒸汽的形式供应至分水制品。可以通过捕获由内燃机产生的热量将水加热成蒸汽。因此，该***可以包括构造成将水转化成蒸汽的加热制品。加热制品可以与内燃机或排气流相关联。
能够将水分解为氢和氧的光催化剂是已知的。实例包括但不限于金属氧化物和硫化物，包括TiO2，WO3，SrTiO3，ZnO，CdS，ZnS，铌酸盐和钽酸盐。其他某些光催化剂包括Ni3S2/CdS，NiO/NaTaO2/La和Ni/NiO/KNbO3/CdS。
光化学池有利地包含光散射介质以有效地将光分布在整个池中。合适的光散射介质包括例如玻璃珠。颗粒状光催化剂可与玻璃珠混合或玻璃珠可涂有光催化剂。
产生的氢可以通过集氢制品收集。例如，集氢制品可包括圆柱形或管状形式的氢分离膜，氢分离膜延伸穿过光化学池。膜可以是设计成最优化氢从池中分离的几根管之一。氢分离膜可以包含钯或钯合金，可以例如≤1.0mm厚。氢分离膜还可包含例如聚合物，二氧化硅，陶瓷或多孔碳。例如，在某些非限制性实施方案中，膜的厚度≤0.1mm，例如膜的厚度为约0.001mm、约0.01或约0.1mm至约0.2、约0.5或约1mm。膜可以使用穿孔的不锈钢片支撑，例如约1mm厚。或者，可以将膜支撑在多孔陶瓷管或棒上。膜可以与加热元件例如电加热元件相关联，可最大化氢的流动和与氧的分离。
如果需要，可以收集氧并将其用作例如氧化剂，或者可以将其排放到大气中。氧可以与循环水混合并排出。
可能的光化学池的横截面如图1所示。该池为圆柱形并构造成通过进出接头提供循环水。水可以是液态或蒸汽。图示的池构造有LED光源，玻璃管，玻璃珠，颗粒状光催化剂和由陶瓷载体支撑的氢分离膜。
收集的氢可以存储在储氢制品中，例如存储在气体储罐或储器中。收集的氢可以以气态、液态或固态存储。产生的氢可以例如以固态存储，例如存储在硅或储氢合金中。固态氢存储例如在美国公开2004/0241507，2008/0003470，2008/0274873，2010/0024542和2011/0236790中有所教导，其各自通过引用并入本文。储氢合金可逆地存储氢，公开于例如美国专利No.5,407,761和6,193,929以及美国公开2016/0230255中，其各自通过引用并入本文。储氢合金例如是改性的ABx型金属氢化物(MH)合金，其中，通常A是氢化物形成元素，B是弱或非氢化物形成元素。通常，A是具有4或更少个价电子的较大金属原子，而B通常是具有5或更多个价电子的较小金属原子。合适的ABx合金包括x为约0.5-约5的那些。本合金能够可逆地吸收(充电)和解吸(放电)氢。ABx型合金例如是以下类别(简单示例)：AB(HfNi，TiFe，TiNi)，AB2(ZrMn2，TiFe2)，A2B(Hf2Fe，Mg2Ni)，AB3(NdCo3，GdFe3)，A2B7(Pr2Ni7，Ce2Co7)和AB5(LaNi5，CeNi5)。
氧化催化剂制品
氧化催化剂组合物
如上所述，用于处理内燃机排气的催化剂在相对低温运行期间(例如，发动机运行的初始冷起动期间)效果较差，因为发动机排气的温度不足够高以有效催化转化排气中的有害组分。
在本发明的方法中，在冷起动期间(≤150℃)，将氢以脉冲送入氧化催化剂组合物如柴油氧化催化剂(DOC)上游的排气流中。氢用于增强NO和/或CO和/或HC污染物的低温氧化。
氧化催化剂，例如DOC，适于例如氧化排气的NO和/或CO和/或HC组分。合适的氧化催化剂有利地包含分散在耐熔金属氧化物载体上的铂族金属(PGM)。
包含分散在耐熔金属氧化物载体如氧化铝上的贵金属如铂族金属(PGM)的氧化催化剂已知用于处理柴油发动机的排气以转化烃和一氧化碳气态污染物，将这些污染物催化氧化为二氧化碳和水。这种催化剂通常包含在DOC中，DOC放置在柴油机的排气流路中，以在排气排放到大气之前对其进行处理。通常，柴油氧化催化剂在陶瓷或金属基质上形成，在其上沉积一种或多种催化剂涂料组合物。
氧化催化剂组合物可包含约0.1重量％(重量百分数％)，约0.5重量％，约1.0重量％，约1.5重量％或约2.0重量％至约3重量％，约5重量％，约7重量％，约9重量％，约10重量％，约12重量％，约15重量％，约16重量％，约17重量％，约18重量％，约19重量％或约20重量％的PGM组分，基于干组合物的重量。
例如，其上沉积有催化活性PGM的载体材料包括耐熔金属氧化物，其在高温下(例如与汽油或柴油发动机排气相关的温度)表现出化学和物理稳定性。示例性的耐熔金属氧化物包括氧化铝，二氧化硅，氧化锆，二氧化钛，二氧化铈，氧化镨，氧化锡等，以及它们的物理混合物或化学组合，包括原子掺杂的组合并且包括高表面积或活化的化合物如活性氧化铝。
包括金属氧化物的组合，例如二氧化硅-氧化铝，二氧化铈-氧化锆，氧化镨-二氧化铈，氧化铝-氧化锆，氧化铝-二氧化铈-氧化锆，氧化镧-氧化铝，氧化镧-氧化锆-氧化铝，氧化钡-氧化铝，氧化钡-氧化镧-氧化铝，氧化钡-氧化镧-氧化钕-氧化铝和氧化铝-二氧化铈。示例性的氧化铝包括大孔勃姆石、γ-氧化铝和δ/θ氧化铝。用作耐火金属氧化物载体的有用的商业氧化铝包括活性氧化铝，例如高堆积密度的γ-氧化铝，低堆积密度或中等堆积密度的大孔γ-氧化铝和低堆积密度的大孔勃姆石和γ-氧化铝。
高表面积的金属氧化物载体，例如氧化铝载体材料，也称为“γ氧化铝”或“活性氧化铝”，其BET表面积通常超过60m2/g，通常高达约200m2/g或更高。示例性的耐熔金属氧化物包括比表面积为约50-约300m2/g的高表面积γ-氧化铝。这种活性氧化铝通常是氧化铝的γ相和δ相的混合物，但是也可以包含大量的η、κ和θ氧化铝相。“BET表面积”具有其通常的含义，是指通过N2吸附测定表面积的Brunauer，Emmett，Teller方法。理想地，活性氧化铝的比表面积为约60-约350m2/g，例如约90-约250m2/g。
在某些实施方案中，可用于本文公开的催化剂组合物中的金属氧化物载体是掺杂的氧化铝材料，例如Si掺杂的氧化铝材料(包括但不限于1-10％的SiO2-Al2O3)，掺杂的二氧化钛材料，例如Si-掺杂的二氧化钛材料(包括但不限于1-10％的SiO2-TiO2)或掺杂的氧化锆材料，例如Si掺杂的ZrO2(包括但不限于5-30％的SiO2-ZrO2)。
有利地，耐熔金属氧化物可以掺杂有一种或多种另外的碱性金属氧化物材料，例如氧化镧，氧化钡，氧化锶，氧化钙，氧化镁或其组合。基于催化剂组合物的重量，金属氧化物掺杂剂通常以约1-约20重量％的量存在。掺杂氧化物材料可用于改进耐火金属氧化物载体的高温稳定性，或用作酸性气体如NO2、SO2或SO3的吸着剂。
可以使用初湿浸渍技术或通过添加胶体混合氧化物颗粒来引入掺杂金属氧化物。优选的掺杂金属氧化物包括氧化钡-氧化铝，氧化钡-氧化锆，氧化钡-氧化钛，氧化钡-氧化锆-氧化铝，氧化镧-氧化锆等。
因此，催化剂组合物中的耐熔金属氧化物(包括耐熔混合金属氧化物)通常选自氧化铝，氧化锆，二氧化硅，二氧化钛，二氧化铈，例如本体二氧化铈(bulk ceria)，氧化锰，氧化锆-氧化铝，二氧化铈-氧化锆，二氧化铈-氧化铝，氧化镧-氧化铝，氧化钡-氧化铝，二氧化硅，二氧化硅-氧化铝及其组合。进一步掺杂碱性金属氧化物提供了额外的有用的耐火氧化物载体，包括但不限于氧化钡-氧化铝，氧化钡-氧化锆，氧化钡-氧化钛，氧化钡-氧化锆-氧化铝，氧化镧-氧化锆等。
氧化催化剂组合物可以以任何量包含上述耐熔金属氧化物中的任一种或多种。例如，催化剂组合物中的耐熔金属氧化物可包含至少约15重量％，至少约20重量％，至少约25重量％，至少约30重量％或至少约35重量％(重量百分数)的氧化铝，其中重量％基于催化剂组合物的总干重。催化剂组合物可例如包含约10-约99重量％的氧化铝，约15-约95重量％的氧化铝或约20-约85重量％的氧化铝。氧化催化剂组合物包含例如约15重量％，约20重量％，约25重量％，约30重量％或约35重量％至约50重量％，约55重量％，约60重量％，约65重量％或约70重量％的氧化铝，基于催化组合物的重量。有利地，氧化催化剂组合物可以包含二氧化铈、氧化铝和氧化锆或其掺杂的组合物。
除耐熔金属氧化物载体和催化活性金属外，氧化催化剂组合物可进一步包含镧，钡，镨，钕，钐，锶，钙，镁，铌，铪，钆，铽，镝，铒，镒，锰，铁，铬，锡，锌，镍，钴或铜的氧化物中的任一种或组合。
可以使用粘合剂，例如衍生自合适的前体如乙酸氧锆或任何其他合适的锆前体如硝酸氧锆的ZrO2粘合剂来制备催化剂组合物。乙酸氧锆粘合剂提供的涂层在热老化后仍保持均匀和完整，例如，当催化剂暴露于至少约600℃(例如，约800℃或更高)的高温和约5％或以上的高水蒸气环境中时。其他潜在合适的粘合剂包括但不限于氧化铝和二氧化硅。氧化铝粘合剂包括氧化铝，氢氧化铝和羟氧化铝。也可以使用铝盐和氧化铝的胶体形式。二氧化硅粘合剂包括各种形式的SiO2，包括硅酸盐和胶体二氧化硅。粘合剂组合物可包括氧化锆、氧化铝和二氧化硅的任何组合。
本文所述的氧化催化剂组合物可以涂覆在基质上。涂料是“催化涂料层组合物”或“催化涂料”。“催化剂组合物”和“催化涂料组合物”是同义词。
氧化催化剂基质
本发明基质是三维的，具有长度、直径和体积，类似于圆柱体。形状不一定必须符合圆柱体。长度是由入口端和出口端限定的轴向长度。直径是最大横截面长度，例如，如果形状不完全符合圆柱体，则为最大横截面。
通常，基质是具有蜂窝结构的陶瓷或金属。陶瓷基质可以由任何合适的耐火材料制成，例如堇青石，堇青石-α-氧化铝，钛酸铝，钛酸硅，碳化硅，氮化硅，锆莫来石(zirconmullite)，锂辉石，氧化铝-二氧化硅-氧化镁，硅酸锆，硅线石，硅酸镁，锆石，透锂长石，α-氧化铝，硅铝酸盐等。
基质也可以是金属的，包括一种或多种金属或金属合金。金属基质可以以各种形状使用，例如粒料、波纹板或整体泡沫。金属基质的具体实例包括耐热的贱金属合金，尤其是其中铁是实质或主要组分的那些。这样的合金可以包含镍、铬和铝中的一种或多种，并且这些金属的总量可以有利地构成合金的至少约15重量％(重量百分数)，例如约10-约25重量％的铬，约1-约8重量％的铝和0-约20重量％的镍。
在一个或多个实施方案中，其上布置有氧化催化剂组合物的基质是流通式整料或壁流过滤器。
流通式整料具有从基质的入口端到出口端延伸的细的平行的气体流动通道，通道是开放的以使流体流动。通道基本上是从其流体入口到其流体出口的直线路径，由壁限定，在壁上布置催化涂层，从而使流过这些通道的气体与催化材料接触。流通式整料的流动通道是薄壁通道，其可以具有任何合适的横截面形状和尺寸，例如梯形，矩形，正方形，正弦形，六边形，椭圆形，圆形等。流通式整料如上所述是陶瓷或金属的。
流通式整料的体积例如为约50in3-约1200in3，单元(cell)密度(入口开口)为约60个单元每平方英寸(cpsi)-约500cpsi或高达约900cpsi，例如约200-约400cpsi，壁厚为约50-约200微米或约400微米。
图2A和2B示出了涂覆有如本文所述的催化剂组合物的流通式整料形式的示例基质2。参考图2A，示例基质2具有圆柱形的形状和圆柱形外表面4，上游端面6和对应的下游端面8，该下游端面8与端面6相同。基质2具有多个细的平行的气体流动通道10形成在其中。如图2B所示，流动通道10由壁12形成并从上游端面6到下游端面8延伸通穿过载体2，通道10不受阻碍，从而允许流体如气流经由其气体流动通道10沿纵向流过载体2。如在图2B中更容易看到的，壁12的尺寸和构造使得气体流动通道10具有基本规则的多边形形状。如所示，如果需要，可以将催化剂组合物施加在多个不同的层中。在所示实施方案中，催化剂组合物由粘附在载体构件壁12上的独立底层14和涂覆在底层14上的第二独立顶层16组成。本发明可以有一个或多个(例如2、3或4个)催化剂层，不限于图2B所示的两层实施方案。
有用的壁流过滤器基质具有多个细的、基本上平行的气体流动通道，其沿着基质的纵向轴线延伸。通常，每个通道在基质主体的一端被堵塞，而交替的通道在相对的端面被堵塞。这样的整体式基质可包含多达约700或更多个流动通道(或“单元”)每平方英寸横截面，但可使用少得多的流动通道。例如，典型的载体通常具有约100-约300个单元每平方英寸(“cpsi”)。单元可以具有矩形，正方形，圆形，椭圆形，三角形，六边形或其他多边形的横截面。壁流过滤器基质可以由诸如堇青石，钛酸铝，碳化硅，钛酸硅，金属或金属泡沫的材料制成，如上所述。
壁流过滤器部分的截面图如图3所示，显示了交替的堵塞和开放的通道(单元)。阻塞或堵塞的端部400与开放通道401交替，每个相对端分别开放和阻塞。过滤器具有入口端402和出口端403。与多孔单元壁404交叉的箭头表示进入开放单元端，扩散通过多孔单元壁404并离开开放出口单元端的排气流。堵塞的端部400防止气体流动并促进扩散通过单元壁。每个单元壁具有入口侧404a和出口侧404b。通道被单元壁包围。图3中的黑色方块是堵塞端400，白色方块是开放端401。
壁流过滤器基质的壁厚通常为约50微米-约500微米，例如约150微米-约400微米。有用的壁流过滤器基质具有高孔隙率，允许催化剂组合物的高负载而在操作期间没有过度的背压。在布置催化涂层之前，壁流过滤器通常具有至少40％的壁孔隙率和至少10微米的平均孔径。例如，在布置催化涂层之前，壁流过滤器的壁孔隙率为约50-约75％，平均孔径为约10-约30微米。
壁流过滤器的体积可为例如约50cm3，约100cm3，约200cm3，约300cm3，约400cm3，约500cm3，约600cm3，约700cm3，约800cm3，约900cm3或约1000cm3至约1500cm3，约2000cm3，约2500cm3，约3000cm3，约3500cm3，约4000cm3，约4500cm3或约5000cm3。
壁流过滤器任选地具有高的纵横比，这将使其可以安装在靠近发动机的紧耦合(close-coupled)位置。这样可以快速加热催化剂；排气将催化剂加热到运行(催化)温度的速度比如果在车厢地板下的位置更快。金属基质有利地以紧耦合的位置使用，允许快速加热。
氧化催化剂基质的涂层
催化壁流过滤器例如公开在美国专利No.7,229,597中，其通过引用并入本文。该参考文献教导了一种施加催化涂料的方法，使得涂料渗透到多孔壁中，即分散在整个壁中。例如在WO2016/070090中也教导了流通式和壁流式基质，其通过引用并入本文。
催化涂料在壁流式基质上的负载取决于基质的性质，例如孔隙率和壁厚，通常低于流通式基质上的催化剂负载。氧化催化剂组合物的PGM组分例如以约5g/ft3，10g/ft3，约15g/ft3，约20g/ft3，约40g/ft3或约50g/ft3至约70g/ft3，约90g/ft3，约100g/ft3，约120g/ft3，约130g/ft3，约140g/ft3，约150g/ft3，约160g/ft3，约170g/ft3，约180g/ft3，约190g/ft3，约200g/ft3，约210g/ft3，约220g/ft3，约230g/ft3，约240g/ft3或约250g/ft3的量存在，基于基质的体积。
通常将柴油氧化催化(DOC)制品的氧化催化剂组合物涂料作为包含其上具有催化活性材料的载体的洗涂料施加至基质(例如流通式蜂窝状整料或壁流过滤器)。通过制备在液体介质中包含指定固体含量(例如，按重量计约10％-约60％)的载体的浆料来形成洗涂料，然后将其涂覆到基质上并干燥并煅烧以提供涂层。如果施加多层涂层，则可以在施加每一层之后和/或在施加所需数量的多层之后干燥和煅烧基质。粘合剂也可以如上所述使用。
提供DOC制品的氧化催化剂组合物的催化涂层可以包括多于一个薄的粘附层，这些层彼此粘附并且该涂层粘附于基质。整个涂层包括各个“涂层”。催化涂层可以有利地是“分区的”，包括分区的催化层。这也可以描述为“横向分区”。例如，一个层可以从入口端向出口端延伸，延伸基质长度的约10％，约20％，约30％，约40％，约50％，约60％，约70％，约80％或约90％。另一层可从出口端向入口端延伸，延伸基质长度的约10％，约20％，约30％，约40％，约50％，约60％，约70％，约80％或约90％。不同的涂层可以彼此相邻并且彼此不重叠。替代地，不同的层可以覆盖彼此的一部分，从而提供第三“中间”区。中间区可以例如延伸基质长度的约5％-约80％，例如，基质长度的约5％，约10％，约20％，约30％，约40％，约50％，约60％或约70％。
不同的层可以各自延伸基质的整个长度，或者可以各自延伸基质的长度的一部分，并且可以部分地或全部地彼此重叠或覆盖。每个不同的层可以从入口端或出口端延伸。
不同的催化组合物可存在于每个单独的涂层中。例如，一个涂层可以包含没有任何任选的吸着剂组合物的氧化催化剂组合物，而第二层可以包括一种或多种任选的吸着剂组合物(或完全由其组成)。因此，有关不同层的讨论可以对应于这些层中的任何一个。催化涂层可包括一个或两个或三个或更多个涂层。一个或多个涂层一起包含三种催化组合物。
本公开的各个区由涂层的关系限定。关于不同的涂层，存在许多可能的分区构造。例如，可能有一个上游区和一个下游区，可能有一个上游区、一个中间区和一个下游区，可能有四个不同的区，等等。在两层相邻且不重叠时，存在上游区和下游区。在两层重叠一定程度时，有上游、下游和中间区。例如，在一个涂层沿基质的整个长度延伸而另一涂层从出口端延伸一定长度并覆盖第一涂层的一部分的情况下，存在上游和下游区。
不同的涂层可以与基质直接接触。替代地，可以存在一个或多个“底涂层”，使得至少一部分催化涂层或多个涂层不与基质直接接触(而是与底涂层接触)。也可以存在一个或多个“顶涂层”，使得至少一个或多个功能涂层的一部分不直接暴露于气流或气氛(而是与顶涂层接触)。
不同的涂层可以彼此直接接触而没有“中间”重叠区。替代地，不同的涂层可以不直接接触，在两个区之间具有“间隙”。在“底涂层”或“顶涂层”的情况下，不同层之间的间隙称为“中间层”。
底涂层是在涂层“下方”的一层，顶涂层是在涂层“上方”的一层，中间层是在两个涂层之间的一层。
中间层、底涂层和顶涂层可包含一种或多种功能组合物或可不含功能组合物。
本发明催化涂层可以包括一个以上相同的层。
在一些实施方案中，基质可具有例如两个涂层，例如，如本文所述的一种氧化催化剂材料和第二催化剂材料(其可以是氧化催化剂材料或可以是另一种类型的催化剂材料)。图4A、4B和4C示出了具有两个这样的涂层的基质的一些可能的涂层构造。示出了在其上布置有涂层501和502的基质壁500。这是简化的图示，在多孔壁流式基质的情况下，未示出孔和粘附在孔壁上的涂层，并且未示出堵塞的端部。在图4A中，涂层501(例如氧化催化剂材料)从入口402向出口403延伸基质长度的约50％；涂层502(例如第二催化剂材料)从出口向入口延伸基质长度的约50％，各涂层彼此相邻，从而提供了入口上游区503和出口下游区504。在图4B中，涂层502(例如第二催化剂材料)从出口延伸基质长度的约50％，层501(例如氧化催化剂材料)从入口延伸长度的大于50％，并覆盖层502的一部分，提供上游区503、中间区505和下游区504。在图4C中，涂层501和502各自都延伸基质的整个长度，层501覆盖层502。图4C的基质不包含分区涂层构造。图4A、4B和4C可用于说明氧化催化制品的壁流式基质或流通式基质上的涂料组合物。
排气处理***
如上所述，用于处理内燃机排气的催化剂在相对低温运行期间(例如，发动机运行的初始冷起动期间)效果较差，因为发动机排气的温度不足够高以有效催化转化排气中的有害组分。因此，本发明的一个方面涉及一种排气处理***和方法。
因此，本公开提供了一种排气处理***，其包括氢发生器，注氢制品，氧化催化剂和内燃机中的一个或多个，如本文所公开的。该***还可包括例如选择性催化还原(SCR)制品，催化烟灰过滤器(CSF)和氨氧化(AMOx)催化剂制品。
本公开还提供了一种用于在车上产生氢的方法，包括在分水制品中将水分解为氢和氧。在一些实施方案中，该方法进一步包括将氢引入内燃机的排气流中，例如在氧化催化剂的上游。
除了一个或多个催化制品之外，本***还可适当地包括一个或多个构造成将氢引入排气流中的注氢制品，例如，其中注氢制品包括止回阀。注氢制品可将氢引入内燃机的排气流中，在某些催化过程和/或催化剂再生过程中，氢适当地用作还原剂。注氢制品可以与氧化催化剂流体连通并构造成在氧化催化剂如柴油氧化催化剂(DOC)的上游引入氢。注氢制品通常在内燃机的下游并且与内燃机流体连通。氢可以有利地“脉冲化”或间歇地释放到排气流中，以根据需要(按需)执行所需的还原功能。
在本发明排气处理***和方法中，排气流通过进入上游端并离开下游端而通过催化制品或处理***。制品的入口端与“上游”端或“前”端同义。出口端与“下游”端或“后”端同义。处理***通常在内燃机(例如柴油机)的下游并与之流体连通。
***可以有利地集成到发动机电子管理算法(电子管理***)中，例如，为用于SCR功能的注脲所做的。
在图5中示出了一个示例性的排放处理***，其描绘了排放处理***32的示意图，该排放处理***32位于内燃机34的下游并与之流体连通。如图所示，包含气态污染物和颗粒物的排气流经由排气管36从发动机34输送到柴油氧化催化剂(DOC)38。因此，未显示的其他制品可包括储器、泵、阀、混合箱等。
排气处理***可以包括注氢制品，其构造成在氧化催化剂单元38的上游注入或释放氢。例如，注氢制品可以构造成将存储的氢间歇地引入排气流中。该***可以构造成例如在冷起动期间引入存储的氢。在一些实施方案中，注氢制品包括止回阀。氢可以在储氢制品中带到车上，或者可以在车上由水分解或氨分解产生。在此描述并在图1中示出了用于水分解的合适***的实施方案。
接下来，将排气流经由排气管40输送至任选的下游部件，例如，未示出的催化烟灰过滤器(CSF)和/或选择性催化还原(SCR)制品。示例性的CSF和SCR组件公开于例如美国专利No.9757717、9517456和7704475中，其各自通过引用并入本文。
DOC38的氧化催化剂组合物例如适于氧化排气的NO和/或CO和/或HC组分。在任选的DOC38中，未燃烧的气态和非挥发性烃和一氧化碳大量燃烧以形成二氧化碳和水。另外，在DOC中NOx组分的一部分NO可以氧化成NO2。合适的氧化催化剂组合物有利地包含分散在耐熔金属氧化物载体上的铂族金属(PGM)，如本文所公开的。可以将DOC38的氧化催化剂组合物涂覆在如本文所述的流通式整料基质或壁流过滤器基质上。
DOC单元有利地处于紧耦合位置。紧耦合位置例如在距排气歧管(即，各个气缸排气管连接在一起的位置)约12英寸(in)的范围内。在一些实施方案中，从排气歧管到DOC单元的上游端的距离是约0.5英寸-约12英寸。在一些实施方案中，该距离是约0.5英寸，约1英寸，约2英寸，约3英寸，约4英寸，约5英寸，约6英寸，约7英寸，约8英寸，约9英寸，约10英寸，约11英寸或约12英寸。在一些实施方案中，该距离为约0.5英寸，约1英寸，约2英寸，约3英寸，约4英寸或约5英寸至约6英寸，约7英寸，约8英寸，约9英寸，约10英寸，约11英寸或约12英寸，下端点和上端点的每种组合明确定义了一个范围，该范围认为是本发明实施方案。
排气处理方法
在一个方面，提供了一种用于减少内燃机的排气流中的污染物的方法，该方法包括将存储的氢引入内燃机下游和催化制品上游的排气流中。
在一些实施方案中，在冷起动期间(即，排气流温度≤150℃)在氧化催化剂组合物(例如，如上文所述的柴油氧化催化剂(DOC))上游使氢以脉冲的形式进入排气流中。氢用于增强低温氧化NO和/或CO和/或HC污染物。在一些实施方案中，该方法有效地提供了相对于在没有注入或释放存储的氢的情况下的转化率，CO、HC和NOx中一种或多种的转化率的增加。在一些实施方案中，转化率增加≥10％，≥15％，≥20％，≥25％，≥30％，≥35％，≥40％，≥45％，≥50％，≥55％或≥60％。在一些实施方案中，该方法还包括在车辆上产生氢。在一些实施方案中，该方法还包括根据来自车辆电子管理***的指令在车辆上产生氢。在一些实施方案中，该方法包括在车辆上在分水制品或氨分解制品中产生氢。
在一些实施方案中，产生氢包括收集和/或存储水、将水分解为氢和氧、收集氢并存储氢。在一些实施方案中，该方法包括通过注氢制品引入存储的氢。在一些实施方案中，注氢制品包括止回阀。
本发明的制品、***和方法适用于处理来自移动排放源如卡车和汽车的排气流。制品、***和方法也适用于处理来自固定源如发电厂的排气流。
对于相关领域的普通技术人员显而易见的是，在不脱离本发明的任何实施方案或方面的范围的情况下，可以对本文所述的组合物、方法和应用进行适当的修改和改编。提供的组合物和方法是示例性的，并不欲限制要求保护的实施方案的范围。本文公开的所有各种实施方案、方面和选项可以在所有变型中组合。本文所述的组合物、制剂、方法和过程的范围包括本文各实施方案、方面、选择、实施例和优选技术方案的所有实际或潜在组合。本文所引用的所有专利和出版物关于其所指出的具体教导均以引用的方式并入本文，除非特别提供了其他具体的并入声明。
实施例
通过以下实施例更充分地说明本发明的各方面，这些实施例是为了说明本发明的某些方面而提出的，并不构成对本发明的限制。
实施例1.在基质上的两层催化涂层(DOC制品)。
制备底涂层催化剂浆料，其包含浸渍有Pd(0.5重量％)，Ba(0.8重量％)和Pt(0.3重量％)的研磨的氧化铝粉末，并使用硝酸调节至pH 4.5-5.0。底涂层浆料的固含量为38重量％。经由洗涂技术将底涂层浆料施加到1″x3″，400cpsi(单元每平方英寸)蜂窝基质的整个芯长度上。将涂覆的基质在120℃下空气干燥，并在500℃下煅烧1小时，提供1.6g/in3的涂层负载。
制备包含氧化铝/5重量％Mn和Pt-胺(3.3重量％)的顶涂层浆料，研磨并使用硝酸调节至pH 4.5-5.0。顶涂层浆料的固体浓度为37重量％。然后将β沸石(0.35g/in3)添加到顶涂层浆料中。将顶涂层浆料施加到整个底涂层上，并像底涂层那样干燥和煅烧，以提供2.5g/in3的总涂层负载和50g/ft3的PGM总负载，Pt/Pd重量比为3/1。
实施例2：排气处理。
在管式炉中在800℃下用10％H2O、10％O2、余量为N2的进料气体组合物对涂覆的芯进行水热老化16小时。使用具有1500ppm CO，100ppmNO，10％H2O，4.6％CO2，14％O2，40ppmC3H6，30ppm CH4和294ppm C1的进料组合物在稳态起燃试验下评估老化的实施例1。(液态HC具有64/36癸烷/甲苯摩尔比)。温度梯度从80℃-380℃，20℃/分钟。起燃结果(℃)如下：
Figure GDA0003179724350000281
数据表明注氢对减少排气流中的污染物非常有效。

Claims (16)

1.一种车载***，包括：
分水制品，其构造成将水分解为氢和氧；和
注氢制品，其构造成将产生的氢注入或释放到排气流中；
其中分水制品包括光化学池；
其中注氢制品在内燃机的下游并且与内燃机流体连通，与氧化催化剂流体连通，并构造成在氧化催化剂上游按需间歇地引入氢，所述氢在氧化催化剂上游不被点燃。
2.根据权利要求1所述的车载***，还包括构造成收集和/或存储水的集水制品，其中集水制品与分水制品相关联。
3.根据权利要求2所述的车载***，还包括构造成冷凝大气水的冷凝器，其中集水制品构造成收集和/或存储冷凝的大气水。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的车载***，其中分水制品包括电解池。
5.根据权利要求1-3中任一项所述的车载***，还包括与分水制品相关联的电池。
6.根据权利要求4所述的车载***，还包括与分水制品相关联的电池。
7.根据权利要求2-3和6中任一项所述的车载***，还包括与集水制品和分水制品相关联的加热制品，加热制品构造成将收集和/或存储的水转化成蒸汽。
8.根据权利要求7所述的车载***，其中分水制品构造成将蒸汽分解为氢和氧。
9.根据权利要求1-3、6和8中任一项所述的车载***，还包括构造成收集氢的集氢制品，其中集氢制品与分水制品相关联。
10.根据权利要求9所述的车载***，还包括与集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品。
11.根据权利要求1-3、6、8和10中任一项所述的***，其中***与车辆电子管理***集成。
12.根据权利要求1-3、6、8和10中任一项所述的***，其构造成将氢注入或释放到温度≤150℃的排气流中。
13.根据权利要求11所述的***，其构造成将氢注入或释放到温度≤150℃的排气流中。
14.一种车辆，包括前述权利要求中任一项所述的***。
15.一种用于在车上产生氢的方法，所述方法包括：
使用构造成收集和/或存储水的集水制品收集水；
使用与集水制品相关联并构造成将水分解为氢和氧的分水制品将水分解；
使用与分水制品相关联并构造成收集氢的集氢制品收集氢；
使用与集氢制品相关联并构造成存储氢的储氢制品存储氢；和
将所存储的氢引入内燃机的排气流中，注氢制品与储氢制品相关联并构造成将所存储的氢注入或释放到氧化催化剂上游的内燃机排气流中，所述氢在氧化催化剂上游不被点燃。
16.根据权利要求15所述的方法，还包括根据来自车辆电子管理***的指令产生氢和/或将氢引入内燃机排气流中。
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