CN110639592A - 一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents

一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂及其制备方法和应用，所述硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂由碳载体以及负载于碳载体上的过渡金属纳米颗粒组成，所述碳载体为硼、氮掺杂碳多孔纳米片，所述过渡金属为铂、镍、铜或铁；所述过渡金属纳米颗粒的负载量为碳载体质量的2~20%。本发明的催化剂应用于电化学催化反应制备臭氧时，催化反应效率高，电化学方法条件温和，绿色无污染，且产生臭氧量较高。

Description

一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催 化剂及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
臭氧，是一种强氧化剂，具有灭菌、消毒、除臭、脱色、保鲜等功能，已经被广泛的应用于饮用水处理、医疗卫生、环境保护等，是一种绿色环保的消毒剂。研究表明，臭氧能有效地消除水中含酚、氰、硫化物等有害物质，铁、锰等无机物以及农药、石油制品、合成洗涤剂、致癌物质等，在化工、炼油、电镀、制革等工业部门的废水和生活污水处理已得到广泛应用。
目前，生产臭氧的常用方法是高频高压电晕放电法，该方法需使用经过压缩、干燥等预处理的氧气或者空气，在生成臭氧的同时还会对人体和环境有害的氮氧化物。电化学方法制备臭氧，以水为原料，反应在常温高压下进行，设备投资小，臭氧浓度高，是一种很有前途的产生臭氧新方法。现有的用于催化电化学反应制臭氧的催化剂，通常存在催化剂成本高、催化效率低的技术问题。
发明内容
针对现有技术存在的上述技术问题，本发明的目的在于提供一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂及其制备方法和应用。本发明的催化剂成本较低，且其制备方法简单。本发明的催化剂应用于电化学催化反应制备臭氧时，催化反应效率高，电化学方法条件温和，绿色无污染，且产生臭氧量较高。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，其特征在于由碳载体以及负载于碳载体上的过渡金属纳米颗粒组成，所述碳载体为硼、氮掺杂碳多孔纳米片，所述过渡金属为铂、镍、铜或铁；所述过渡金属纳米颗粒的负载量为碳载体质量的2~20%。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，其特征在于过渡金属纳米颗粒的负载量为碳载体质量的10%。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1）将聚乙二醇、硼酸、三聚氰胺和过渡金属前驱体在水中混合均匀，形成的混合液在80-200℃温度下干燥6-24小时，使溶液中的水分蒸发，得到固态混合物；
2）将步骤1）所得固态混合物置于管式炉内，在高纯气体气氛下焙烧，焙烧温度为200-900℃，焙烧时间为0.5-8小时，即制得所述硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于步骤1）中，过渡金属前驱体为乙酰丙酮铂、乙酰丙酮镍、乙酰丙酮铁或乙酰丙酮铜；所述聚乙二醇、硼酸以及三聚氰胺的质量比为0.3~0.7 : 0.1~0.25 : 1~3。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于步骤1）中，聚乙二醇和过渡金属前驱体的质量比为50 : 0.8~3。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于步骤2）中，高纯气体为氮气。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂在电化学法制取臭氧中的应用。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂在电化学法制取臭氧中的应用，其特征在于包括以下步骤：由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，两个电极室之间保持水、气畅通，以饱和硫酸钾水溶液作为电解液，将所述硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂涂布在碳布上作为阳极室内的工作电极，将铂片作为阴极室内的对电极，反应电流控制在5-50 mA，槽电压控制在2-10 V之间，进行电催化制取臭氧反应得到臭氧产品。
所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂在电化学法制取臭氧中的应用，其特征在于反应电流控制在20-30 mA；槽电压控制在3-5 V。
本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂用于电催化反应制取臭氧时，反应式如下：
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。
相对于现有技术，本发明取得的有益效果是：
1）本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，是以聚乙二醇、三聚氰胺、硼酸、过渡金属前驱体为原料，用热解法一步制备得到，催化剂的制备步骤简单，催化剂载体为硼、氮掺杂碳多孔纳米片材料，碳纳米片结构有益于反应原料、反应产物的传质扩散，且片状结构具有良好的导电性和大的比表面积。
2）本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备过程中，将聚乙二醇、三聚氰胺、硼酸、过渡金属前驱体混合于水中并于80-200℃温度下干燥6-24小时蒸发除去水分后，所得固体混合物再进行高温煅烧，固体混合物中的三聚氰胺遇高温分解会产生还原性气体氨气（三聚氰胺分解产生的还原性气体将过渡金属前驱体还原，三聚氰胺分解产生的还原性气体也具有造孔作用）。本发明使用的三聚氰胺在高温煅烧过程中释放含氮的气体，并且与聚乙二醇在高温煅烧过程中形成的碳材料反应形成C3N4纳米片，硼酸焙烧中提供硼源，形成硼、氮掺杂碳多孔纳米片材料，活性组分过渡金属纳米颗粒负载在所述硼、氮掺杂碳多孔纳米片材料中，具有较大的比表面积，有利于增大电解反应效率。
3）本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，与现有技术常用的贵过渡金属催化剂相比，大幅度降低了贵过渡金属铂的使用量，有利于降低成本。本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，掺杂硼、氮的碳多孔纳米片与过渡金属纳米颗粒协同作用，大幅提高了催化效率，同时具有很好的稳定性。
附图说明
图1a为实施例1制备的Pt/BCN催化剂的SEM图；
图1b为实施例1制备的Pt/BCN催化剂的TEM图；
图2为实施例1制备的Pt/BCN催化剂和实施例7商业20%Pt/C催化剂用于电催化制取臭氧时，产生臭氧浓度的实时检测对比图。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步说明，但本发明的保护范围并不限于此。
以下实施例中，聚乙二醇均采用聚乙二醇2000。
实施例1：Pt/BCN催化剂的合成及其电催化制备臭氧
（1）将硼酸0.15 g、三聚氰胺2 g、聚乙二醇0.5 g和乙酰丙酮铂0.015g溶解到50 mL水中超声分散均匀，常温搅拌1小时均匀混合后，将得到的溶液在80℃下干燥5小时，得到固态混合物；
（2）将步骤（1）所得固态混合物置于管式炉内，在氮气气氛下，从室温以5℃/min的速率升温到900℃，并在900℃下煅烧6小时，得到硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载铂纳米颗粒材料催化剂，标记为Pt/BCN催化剂（所述Pt/BCN催化剂进行BET表征，结果其比表面积为795平方米每克）。所述Pt/BCN催化剂的SEM图、TEM图分别如图1a和图1b所示。从图1a和图1b中可以发现，Pt/BCN催化剂呈纳米片形貌，且铂颗粒分散均匀（从图1b中看出，铂颗粒的粒径基本在4-10nm范围）。
对实施例1制备得到的Pt/BCN催化剂的催化性能进行测试，具体方法如下：
称取8 mg所制备的Pt/BCN催化剂颗粒，同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇与Nafion溶液的混合液中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Pt/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，在阳极室里，Pt/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。本电催化制取臭氧反应电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，电催化制取臭氧的臭氧浓度实时检测图的反应结果测试如图2所示。从图2上可知，随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，反应一个小时的臭氧浓度可以达到1586ppb。
为了验证实施例1制备的Pt/BCN催化剂的催化稳定性，将上述反应1次（总反应时间1h）后的阳极室工作电极放置一天后，进行重复电催化制备臭氧反应实验（阳极室工作电极每次利用后均放置一天，然后再进行下一次利用）。阳极室工作电极重复利用反应的第1次的实验中，反应达到1h后的臭氧浓度可以达到1589ppb。阳极室工作电极重复利用反应的第2次的实验中，反应达到1h后的臭氧浓度可以达到1563ppb。阳极室工作电极重复利用反应的第3次的实验中，反应达到1h后的臭氧浓度可以达到1530ppb。可以看出阳极室工作电极的重复利用过程中，电催化效果没有明显减弱，实施例1制备的Pt/BCN催化剂具有较好的稳定性。
实施例2：Ni/BCN催化剂的合成及其电催化制备臭氧
（1）将硼酸0.15 g、三聚氰胺2g、聚乙二醇0.5 g和乙酰丙酮镍0.01g溶解到50 mL水中超声分散均匀，常温搅拌1小时均匀混合后，将得到的溶液在80℃下干燥24小时，使溶液中的水分完全蒸发，得到固态混合物；
（2）将步骤（1）所得固态混合物置于管式炉内，在氮气气氛下，从室温以5℃/min的速率升温到900℃，并在900℃下煅烧6小时，得到硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载镍纳米颗粒材料催化剂，标记为Ni/BCN催化剂。
对实施例2制备得到的Ni/BCN催化剂的催化性能进行测试，具体方法如下：
称取8 mg所制备的Ni/BCN催化剂颗粒，同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Ni/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，在阳极室里，Ni/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。本电催化制取臭氧反应电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，反应一个小时产生的臭氧浓度可以达到1489ppb。
实施例3：Fe/ BCN催化剂的合成及其电催化制备臭氧
（1）将硼酸0.15 g、三聚氰胺2 g、聚乙二醇0.5 g和乙酰丙酮铁0.013g溶解到50 mL水中超声分散均匀，常温搅拌1小时均匀混合后，将得到的溶液在80℃下干燥24小时，使溶液中的水分完全蒸发，得到固态混合物；
（2）将步骤（1）所得固态混合物置于管式炉内，在氮气气氛下，从室温以5℃/min的速率升温到900℃，并在900℃下煅烧6小时，得到硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载铁纳米颗粒材料催化剂，标记为Fe/BCN催化剂。
对实施例3制备得到的Fe/BCN催化剂的催化性能进行测试，具体方法如下：
称取8 mg所制备的Fe/BCN催化剂颗粒，同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Fe/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，在阳极室里，Fe/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。本电催化制取臭氧反应电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，反应一个小时的臭氧浓度可以达到1352 ppb。
实施例4：Cu/BCN催化剂的合成及其电催化制备臭氧
（1）将硼酸0.15 g、三聚氰胺2 g、聚乙二醇0.5 g和乙酰丙酮铜0.01g溶解到50 mL水中超声分散均匀，常温搅拌1小时均匀混合后，将得到的溶液在80℃下干燥24小时，使溶液中的水分完全蒸发，得到固态混合物；
（2）将步骤（1）所得固态混合物置于管式炉内，在氮气气氛下，从室温以5℃/min的速率升温到900℃，并在900℃下煅烧6小时，得到硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载铜纳米颗粒材料催化剂，标记为Cu/BCN催化剂。
对实施例4制备得到的Cu /BCN催化剂的催化性能进行测试，具体方法如下：
称取8 mg所制备的Cu /BCN催化剂颗粒，同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Cu /BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，在阳极室里，Cu /BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。本电催化制取臭氧反应电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，一个小时的臭氧浓度可以达到1200ppb。
对照实施例1-4的实验结果可以看出：以本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片作为碳载体时，碳纳米片结构有益于反应原料、反应产物的传质扩散，电催化反应产生臭氧的速度较快，反应1h即可产生较高浓度的臭氧。铂纳米颗粒作为催化剂的活性成分，催化效果最好。但是Fe、Ni和Cu纳米颗粒作为催化剂的活性成分，对于电催化反应制臭氧反应，也有较好的催化效果。
实施例5：Pt /BCN催化剂的合成及其电催化制备臭氧
（1）将硼酸0.15 g、三聚氰胺2 g、聚乙二醇0.5 g和乙酰丙酮铂0.015g溶解到50 mL水中超声分散均匀，常温搅拌1小时均匀混合后，将得到的溶液在80℃下干燥24小时，使溶液中的水分完全蒸发，得到固态混合物；
（2）将步骤（1）所得固态混合物置于管式炉内，在氮气气氛下，从室温以5℃/min的速率升温到200℃，并在200℃下煅烧6小时，得到硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载铂纳米颗粒材料催化剂，标记为Pt /BCN催化剂。
对实施例5制备得到的Pt /BCN催化剂的催化性能进行测试，具体方法如下：
称取8 mg所制备的Pt /BCN催化剂颗粒，同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Pt /BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，在阳极室里，Pt/BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。本电催化制取臭氧反应电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，一个小时的臭氧浓度可以达到1356ppb。
实施例6：Pt/BCN催化剂的合成及其电催化制备臭氧
（1）将硼酸0.15 g、三聚氰胺2 g、聚乙二醇0.5 g和乙酰丙酮铂0.015g溶解到50 mL水中超声分散均匀，常温搅拌1小时均匀混合后，将得到的溶液在80℃下干燥24小时，使溶液中的水分完全蒸发，得到固态混合物；
（2）将步骤（1）所得固态混合物置于管式炉内，在氮气气氛下，从室温以5℃/min的速率升温到350℃，并在350℃下煅烧6小时，得到硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载铂纳米颗粒材料催化剂，标记为Pt/BCN催化剂。
对实施例6制备得到的Pt /BCN催化剂的催化性能进行测试，具体方法如下：
称取8 mg所制备的Pt /BCN催化剂颗粒，同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Pt /BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，在阳极室里，Pt /BCN催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。本电催化制取臭氧反应电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，一个小时的臭氧浓度可以达到1365ppb。
实施例7：20wt% Pt/C催化剂的电催化制备臭氧
称取8 mg商业20wt% Pt/C催化剂（购自于阿拉丁试剂网），同900 μL乙醇和100 μL的Nafion溶液（Nafion溶液质量浓度为5%）混合，超声0.5小时，将催化剂完全分散于乙醇与Nafion溶液的混合液中，得到均匀的催化剂浆料。将碳布裁剪约为2 cm × 2 cm大小，将分散好的催化剂浆料全部均匀滴涂在碳布上，干燥后作为工作电极（即Pt/C催化剂涂布在在碳布上的材料作为工作电极）。
由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应。在阳极室，Pt/C催化剂涂布在碳布上的材料作为工作电极；在阴极室，铂片作为对电极，电解液为饱和硫酸钾水溶液。H型电解槽一端连接臭氧检测仪，实时检测臭氧的产生情况。电催化制取臭氧反应时，电流控制在50mA，槽电压控制在2-6 V之间，反应时间1小时。随着反应的进行，电催化反应制得的臭氧浓度的实时检测图如图2所示。从图2上可知，随着反应的进行，臭氧浓度在逐渐增加，反应时间达到1小时的臭氧浓度可以达386ppb。
从图2可以看出，在应用于电催化制取臭氧反应时，本发明的Pt/BCN催化剂的催化反应速率及催化效果均优于商业Pt/C催化剂，这可能是因为：1、本发明的硼、氮掺杂碳多孔纳米片作为碳载体，碳纳米片结构有益于反应原料、反应产物的传质扩散，电催化反应产生臭氧的速度较快；2、本发明的Pt/BCN催化剂中，B、N修饰了Pt的电子结构，使得催化剂具有更高的催化活性。
本说明书所述的内容仅仅是对发明构思实现形式的列举，本发明的保护范围不应当被视为仅限于实施例所陈述的具体形式。

Claims (9)

1.一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，其特征在于由碳载体以及负载于碳载体上的过渡金属纳米颗粒组成，所述碳载体为硼、氮掺杂碳多孔纳米片，所述过渡金属为铂、镍、铜或铁；所述过渡金属纳米颗粒的负载量为碳载体质量的2~20%。
2.如权利要求1所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂，其特征在于过渡金属纳米颗粒的负载量为碳载体质量的10%。
3.如权利要求1或2所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：
1）将聚乙二醇、硼酸、三聚氰胺和过渡金属前驱体在水中混合均匀，形成的混合液在80-200℃温度下干燥6-24小时，使溶液中的水分蒸发，得到固态混合物；
2）将步骤1）所得固态混合物置于管式炉内，在高纯气体气氛下焙烧，焙烧温度为200-900℃，焙烧时间为0.5-8小时，即制得所述硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂。
4. 如权利要求3所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于步骤1）中，过渡金属前驱体为乙酰丙酮铂、乙酰丙酮镍、乙酰丙酮铁或乙酰丙酮铜；所述聚乙二醇、硼酸以及三聚氰胺的质量比为0.3~0.7 : 0.1~0.25 :1~3。
5. 如权利要求3所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于步骤1）中，聚乙二醇和过渡金属前驱体的质量比为50 : 0.8~3。
6.如权利要求3所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂的制备方法，其特征在于步骤2）中，高纯气体为氮气。
7.如权利要求1或2所述的一种硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂在电化学法制取臭氧中的应用。
8. 如权利要求7所述的应用，其特征在于包括以下步骤：由恒电流仪控制电压和电流，采用H型电解槽进行反应，两个电极室之间保持水、气畅通，以饱和硫酸钾水溶液作为电解液，将所述硼、氮掺杂碳多孔纳米片负载过渡金属纳米颗粒材料催化剂涂布在碳布上作为阳极室内的工作电极，将铂片作为阴极室内的对电极，反应电流控制在5-50 mA，槽电压控制在2-10 V之间，进行电催化制取臭氧反应得到臭氧产品。
9. 如权利要求8所述的应用，其特征在于反应电流控制在20-30 mA；槽电压控制在3-5V。
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