CN110518271A - 一种燃料和离子介导燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种燃料和离子介导燃料电池，在燃料电池阴极反应室引入介导离子，所述介导离子同时具有氧化态和还原态两种状态，形成铁离子(Ⅲ)和亚铁离子(II)介导离子的循环还原和氧化反应。本发明提供的燃料和离子介导燃料电池表现出良好的电池性能以及良好的稳定性。

Description

一种燃料和离子介导燃料电池
技术领域
本发明涉及燃料电池及新能源技术领域，尤其涉及一种燃料和离子介导燃料电池。
背景技术
燃料电池是一种可以将燃料和氧化剂中的化学能转化为电能的电化学装置，燃料电池有阳极、阴极、固体电解质和能传导电子的外电路构成，燃料电池工作时向阳极提供燃料，向阴极提供氧化剂，燃料在阳极催化剂(如商业铂碳)的作用下产生质子H+和电子e-，质子通过固体电解质(如Nafion膜)传导到阴极，电子经过外电路流向阴极，最终在阴极上与氧化剂发生还原反应。燃料电池具有高效、清洁、低噪音和比功率高等优点。同时，燃料电池工作时不受热力学卡诺循环的限制，因此燃料转化效率非常高，是一种具有很广泛应用前景的供能装置，被认为是二十一世纪效能高且环保的新能源。
目前全球均将把燃料电池作为汽车动力转移升级的重要方向，世界各国对于利用氢能这种清洁能源已经达成共识，发展燃料电池技术对于我国能源布局具有重要的战略意义。
在各种燃料中，氢气热值比较高，燃料燃烧产物对环境友好，是一种优良的燃料。现有技术下，燃料电池阴极侧的氧化剂往往需要贵金属催化剂(如商业铂碳)来催化反应，由于贵金属材料价格昂贵和稀缺，严重限制了燃料电池的商业化应用。
因此，针对以上不足，需要提供一种成本较低，稳定性好的燃料电池。
发明内容
(一)要解决的技术问题
本发明要解决的技术问题是解决燃料电池的电极价格昂贵和性能稳定性差的问题。
(二)技术方案
为了解决上述技术问题，本发明提供了一种燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，在燃料电池阴极反应室引入介导离子，所述介导离子同时具有氧化态和还原态两种状态，初始状态为氧化态，所述介导离子的氧化态为含铁离子(Ⅲ)溶液，铁离子(Ⅲ)工作后发生还原反应生成亚铁离子(II)，形成铁离子(Ⅲ)和亚铁离子(II)介导离子的循环氧化和还原反应。
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，燃料为氢气，燃料电池阳极反应方程式为H2→H++2e-。
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，燃料为甲醇，燃料电池阳极反应方程式为2CH3OH+2H2O→12H++2CO2+12e-。
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，阴极氧化态介导物质为含铁离子(Ⅲ)溶液，介导铁离子(Ⅲ)在电池阴极工作后发生还原反应生成亚铁离子(II)，反应方程式为Fe3++e-→Fe2+。
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，亚铁离子(II)在氧气曝气条件下发生的化学氧化反应
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，在燃料电池阴极反应室中形成铁离子(Ⅲ)和亚铁离子(II)介导离子的循环氧化和还原反应，反应方程式为
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，燃料和离子介导燃料电池总反应式为
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，阳极电极催化剂为铂碳。
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，阴极电极为亲水碳毡材料。
本发明所述的燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，阴极电极为亲水石墨碳毡。
离子介导燃料电池工作时，燃料在阳极反应室反应生成质子和电子，质子透过电解质隔膜与阴极氧化态的介导离子发生反应，使之生成还原态的介导离子；电子通过外电路到达阴极。随后在氧气作用下，阴极还原态介导离子重新被氧化为氧化态介导离子，介导离子在反应室内部形成循环。通过应用本发明技术，有利于降低燃料电池阴极催化剂的成本和阴极反应的能垒，从而使燃料电池的阴极反应能够在无催化剂或极低成本催化剂状态下运行，同时兼具有良好的电池性能和稳定性。
为了实现上述目的，本发明还提供了一种燃料电池：燃料电池工作时，将燃料通过进料孔通入燃料电池阳极反应室，燃料在催化剂(如铂碳)作用下发生氧化反应，作为燃料电池的阳极反应；将含有初始介导离子的阴极氧化剂通过进料孔通入燃料电池阴极反应室，所述含有介导离子的阴极氧化剂在阴极室下迅速发生还原反应，作为燃料电池的阴极反应，由于所述介导离子可以在无催化剂的状态下迅速发生氧化还原反应，故阴极室未使用催化剂，仅使用亲水石墨碳毡材料为反应提供反应场所。所述含有介导离子的阴极氧化剂储存在燃料电池外置或内置储存罐中，所述储存罐联通氧气气路，所述氧气气路末端安置气体曝气装置，在燃料电池工作时通入氧气曝气，利用氧气将在燃料电池阴极发生还原反应的还原态介导离子重新氧化为氧化态介导离子，使其作为阴极待反应氧化剂，并输送回执储存罐中循环利用。燃料电池工作时，阴阳两极同时发生反应，电子通过燃料电池接有负载的外电路导通，并由阳极传导至阴极。
另一方面，本申请还提供一种膜电极，所述膜电极包括：
质子交换膜，作用：用于传导阳极燃料氧化反应产生的质子。
阳极催化层，作用：用于催化燃料发生氧化反应，作为阳极室的反应场所。
阳极气体扩散层，作用：用于均匀扩散流道槽内的燃料至催化层表面，同时排除膜电极内多余的液态水，收集催化层内反应生成的电子。
阴极亲水碳毡(仅放在阴极侧)，作用：作为阴极室的反应场所，用于传导外电路电子反应界面，同时提供对膜质子交换膜提供压力，防止质子交换膜出现溶胀现象。
可选的，将负载有催化剂的质子交换膜与阳极气体扩散层进行热压处理。
可选的，将阴极亲水碳毡直接放置在膜上，装入电池中。
可选的，将含有通入阳极石墨极板进料孔的燃料进行增温增湿，燃料进气温度与单电池温度一致。
可选的，将由阳极出料孔排除的燃料进行尾气处理。
可选的，燃料电池工作时正负极板同时进行加热，使单电池温度恒定在70摄氏度左右。
另一方面，本申请还提供一种燃料电池组装方式，其结构包含：
燃料电池加热板、燃料电池集流板、燃料电池石墨双极板、聚四氟乙烯垫片、燃料电池膜电极，以上结构均带有螺丝定位孔，其中，在燃料电池石墨双极板表面一侧有流道槽、极板侧面具有燃料进料和出料孔，以上所述结构均含有定位孔，聚四氟乙烯垫片在其中心位置有镂空窗口，所述镂空窗口尺寸为2.25cm×2.25cm。随后，按照燃料电池加热板、燃料电池集流板、燃料电池石墨极板、聚四氟乙烯垫片、燃料电池膜电极、聚四氟乙烯垫片、燃料电池石墨极板、燃料电池集流板、燃料电池加热板的顺序组装起来，使用直径六毫米长螺丝进行预紧。
另一方面，本申请还提供一种介导离子电解液配置方式。
与现有技术相比，本发明专利采用以上技术方案，通过选择合适的介导物质并将其运用到燃料电池阴极反应室中，可以显著降低燃料膜电极阴极催化剂的成本，同时生成环境友好型的燃料燃烧产物(如纯净水)。燃料电池膜电极阴极的亲水石墨碳毡材料可以增加阴极氧化剂与电极的接触面积，使燃料电池中的氧化还原反应更容易、快速进行，从而获得较高的单电池输出功率。
(三)有益效果
本发明的上述技术方案具有如下优点：
(1)本发明提供的燃料和离子介导燃料电池表现出良好的电池性能以及良好的稳定性，相比于应用传统贵金属基催化剂，极大地降低了燃料电池组装成本。
(2)本发明提供的燃料和离子介导燃料电池在不改变现有燃料电池结构的情况下直接匹配和应用，具有便捷、高效和易操作的优点，在以氢气作为燃料的氢氧燃料电池具体实施例中，理论排放产物只有纯净水。
(3)本发明与目前发展的燃料电池技术理论具有较好的相容性，有望成为一种经济、清洁和便捷的新型供电方式。
附图说明
图1为燃料和离子介导燃料电池原理示意图；
图2为氢气和铁离子介导燃料电池各部分组装示意图；
图3为氢气和铁离子介导燃料电池膜电极横切剖面结构示意图；
图4为氢气和铁离子介导燃料电池单电池组装测试示意图；
图5为阴极蠕动泵液体流速分别为100ml/min和50ml/min时铁离子介导燃料电池单电池电压-电流密度极化曲线和功率密度-电流密度极化曲线；
图6为铁离子介导燃料电池操作温度分别为60℃、70℃和90℃时单电池电压-电流密度极化曲线和功率密度-电流密度极化曲线；
图7为铁离子介导燃料阴极介导离子浓度分别为0.10mol/L、0.35mol/L、1.50mol/L、2.00mol/L、3.00mol/L时单电池电压-电流密度极化曲线和功率密度-电流密度极化曲线；
图8为较优工况下氢气和铁离子介导燃料电池单电池电压-电流密度极化曲线；
图9为较优工况下氢气和铁离子介导燃料电池单电池功率密度-电流密度曲线；
图10为较优工况下氢气和铁离子介导燃料在0.7V恒电压稳定性测试曲线。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1、所需装置及材料：
1、液体蠕动泵一台(雷弗BT100S)及防腐蚀液体导管(Kamoer)
2、燃料电池全功能测试装置一台(Scribner associates.,850e)
3、燃料电池夹具一套，包括控温端板、集流板、石墨极板(含流场、进出料孔)
4、膜电极专用热压机一台(昆山桑莱特新能源科技有限公司)
5、制作完成的阳极负载Pt/C催化剂的膜电极一个
6、恒压气体Ar、H2、O2(北京海谱气体99.999％)
7、喷笔(日本郡士PS289)
8、异丙醇溶液(麦克林)、Pt/C催化剂(Johnson Matthey)、Nafion 117膜(Dupont)、5％Nafion溶液(Dupont)、气体扩散层(SGL-28BC)、无水三氯化铁(国药)、石墨碳毡(北京晶龙特碳科技有限公司)、去离子水。
实施例2、膜电极制备、介导电解液配置
1、首先将Nafion 117膜裁剪成5×5cm大小，将此膜放入5％的双氧水溶液中80℃恒温保持1h，使用去离子水冲洗干净后，将膜放入5％的H2SO4溶液中80℃下恒温保持1h，取出后用去离子水冲洗干净，放入去离子水中保持待用。
2、称取10mg 20％的Pt/C催化剂装入试剂瓶中，移取500μl的去离子水至试剂瓶中，震荡使催化剂润湿，然后加入2.5ml的去离子水，再加入120μl的Nafion溶液，将试剂瓶放入超声水浴中震荡混合，保持1h，随后将试剂瓶中放入干净磁子磁力搅拌保持0.5h，再将磁子取出，最后放入超声水浴震荡混合0.5h。
3、阴极侧电解质配置：称取12.16g无水三氯化铁，量取104ml 37％的浓盐酸，用去离子水定容到250ml的容量瓶中，冷却后放入液罐中储存。
4、将Nafion 117膜固定好，在其上边覆盖一个开口2.25×2.25cm的模板，将配置好的催化剂浆料移至喷笔喷壶内，调整喷笔气速、液速至合适的速率，将催化剂均匀的喷涂至膜的一侧，并做好标记，另外一侧不做处理。最终在膜一侧正中心位置形成一个2.25×2.25cm的催化层区域。将SGL-28BC气体扩散层裁切至2.25×2.25cm大小，将其与催化层区域对齐，使气体扩散层带有微孔层的一侧与催化剂区域接触，放入膜电极专用热压机进行热压，热压压力调整为5kg/cm2，热压时间为2分钟，热压温度设定为130℃。最终膜电极制备完成。
5、将厚度为2.0mm的石墨碳毡裁切成2.25×2.25cm大小的方块。此石墨碳毡方块将作为膜电极阴极侧的电子传导介质和催化介导铁离子(Ⅲ)发生还原反应的催化剂。
实施例3、一种氢气和铁离子介导燃料电池装配
6、热压完成后，将膜电极按照按照燃料电池加热板、燃料电池阳极集流板、燃料电池阳极石墨极板、聚四氟乙烯垫片、燃料电池膜电极、石墨碳毡方块、聚四氟乙烯垫片、燃料电池阴极石墨极板、燃料电池阴极集流板、燃料电池加热板的顺序组装起来，其中阳极聚四氟乙烯垫片厚度为0.2mm，阴极侧聚四氟乙烯厚度为1.5mm，石墨碳毡方块厚度2.0mm，阴、阳极石墨极板厚度为20mm，使用直径六毫米长杆螺丝进行预紧。预紧扭力为4.5Nm。最终单电池组装完毕。
7、将气体、液体与单电池进行连接：分别连接好阳极侧的氢气进、出口，氧气进、出口。将蠕动泵与耐腐蚀管路安装啮合，管上端浸入有储存电解质液体的液罐，管下端连接燃料电池阴极侧进液口，并在燃料电池阴极侧出液口连接耐腐蚀管，将出液管末端连接一个气体曝气头，并浸入电解质液体液罐，使曝气头位置保持在电解质液体液面以下。
实施例4、测试方法：
测试时，将燃料电池***打开，将燃料电池电化学工作站与单电池连接，并将参比电极夹在电池阳极，蠕动泵液体流速设定为50ml/min或100ml/min，将单电池温度分别设定为60℃、70℃和90℃，并将阴极电解质温度加热至相同温度，氢气侧供气速度设定为200ml/min、气体温度设定为70℃，泵的进料浓度采用0.3mol/L-3.00mol/L，氧气测供气速度为200ml/min、气体温度设定为70℃。按照电流阶跃模式进行电池性能测试，并获得燃料电池极化曲线。
首先进行预实验一，分别设定电池蠕动泵液体流速为50ml/min和100ml/min，获得燃料电池单电池极化曲线，如附图5所示，在100ml/min操作工况条件下，燃料电池阴极介导离子传质较优并获得相对较高的功率密度峰值，故采用100ml/min为燃料电池阴极进料操作条件。
其次进行预实验二，分别设定燃料电池操作温度为60℃、70℃、90℃，获得燃料电池单电池极化曲线，如图6所示，其中在90℃下燃料电池性能最佳，70℃次之，60℃时性能最差，因为高温增加了燃料电池阴、阳两极的热力学反应速度，所以温度越高电池性能越好；但温度过高也对燃料电池的稳定性测试产生一定的影响，如在90℃时会加剧燃料电池阴极介导离子电解液的水分蒸发速度，使燃料电池操作工况不稳定，另外高温容易导致介导铁离子(Ⅲ)在水相溶液中发生水解反应生成沉淀，不利于离子介导燃料电池长时间稳定运行。综合考虑，最终选择燃料电池操作温度为70℃。
最后进行预实验三，分别将0.1mol/L、0.35mol/L、1.50mol/L、2.00mol/L和3.00mol/L的阴极介导离子溶液通入燃料电池阴极反应室，获得燃料电池单电池极化曲线，如图7所示，当阴极介导离子浓度在0.1-0.35mol/L时，燃料电池取得较优的电池性能，当介导离子浓度在2mol/L以上时，由于介导铁离子(Ⅲ)的水解作用和高浓度下离子的互相牵制效应，使电池性能较低。综合考虑，选取0.3mol/L为阴极介导离子进料浓度。
以上预实验中，未说明的条件均按照最优条件设置。
经过预实验，确定介导燃料电池最佳工况操作条件为：蠕动泵流速设定为100ml/min、电池操作温度设定为70℃、阴极介导离子进料浓度设定为0.3mol/L。
设定好最佳电池操作工况条件后，按照电流阶跃模式进行电池性能测试。电池工作时，氢气在阳极催化剂作用下发生氧化反应，作为燃料电池的阳极反应，反应方程式为H2→H++2e-，三价铁离子在燃料电池阴极侧发生还原反应，反应方程式为Fe3++e-→Fe2+。所述电解质液体罐内置氧气曝气头，所述曝气头联通氧气气路，在燃料电池工作时进行氧气鼓泡，发生亚铁离子(II)的化学氧化反应本实施例提出的燃料和离子介导燃料电池在阴极侧应用了铁离子(Ⅲ)作为初始介导物质，燃料电池工作时由氧化态介导离子生成为还原态介导离子，随后应用氧气将还原态介导离子重新氧化为氧化态介导离子，整个燃料电池工作过程中，介导离子始末状态不发生改变，在燃料电池阴极反应室中形成铁离子(Ⅲ)和亚铁离子(II)介导离子的循环反应，反应方程式为本实施例提出的燃料和离子介导燃料电池总反应式为
极化曲线测试方式详细参数：电池工作起始电流设定为0A，终止电流根据极化曲线而定，当电池电压小于0.2V时终止测试。测试时每点停留时间2s，每次测试前通H2、O2 20秒钟。如此循环测试10次，得到电池极化曲线数据。
电池稳定性测试详细参数：将所述介导燃料电池在恒电压下放电，放电恒电压设置为0.7V，每5秒钟记录一个电流密度数据，将所采集的电流密度数据连接成线，获得计时电流曲线，如图10所示。
与现有技术相比，本发明专利采用以上技术方案，可以显著降低燃料膜电极阴极催化剂的成本。燃料电池膜电极阴极的石墨碳毡材料可以增加阴极氧化剂与电极的接触面积，使燃料电池中的氧化还原反应更容易、快速进行，获得较高的单电池输出功率。采用此种技术方案，此种氢气和铁离子介导燃料电池表现出良好的电池性能，在电池极化曲线测试实验中，电池最大输出功率密度可达330mW/cm2；同时在燃料电池0.7V恒电压稳定性测试中能够持续运行28小时，在此过程中电流密度仅衰减了39％，表现出良好的稳定性。
最后应说明的是：以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的精神和范围。

Claims (10)

1.一种燃料和离子介导燃料电池，其特征在于，在燃料电池阴极反应室引入介导离子，所述介导离子同时具有氧化态和还原态两种状态，初始状态为氧化态，所述介导离子的氧化态为含铁离子(Ⅲ)溶液，铁离子(Ⅲ)工作后发生还原反应生成亚铁离子(II)，形成铁离子(Ⅲ)和亚铁离子(II)介导离子的循环氧化和还原反应。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，燃料为氢气，燃料电池阳极反应方程式为H2→H++2e-。
3.根据权利要求1所述的燃料电池，其特征在于，燃料为甲醇，燃料电池阳极反应方程式为
2CH3OH+2H2O→12H++2CO2+12e-。
4.根据权利要求1-3所述的燃料电池，其特征在于，阴极氧化态介导物质为含铁离子(Ⅲ)溶液，介导铁离子(Ⅲ)在电池阴极工作后发生还原反应生成亚铁离子(II)，反应方程式为Fe3++e-→Fe2+。
5.根据权利要求1-3所述燃料电池，其特征在于，亚铁离子(II)在氧气曝气条件下发生的化学氧化反应
6.根据权利要求1-3所述燃料电池，其特征在于，在燃料电池阴极反应室中形成铁离子(Ⅲ)和亚铁离子(II)介导离子的循环氧化和还原反应，反应方程式为
7.根据权利要求1-3所述的燃料电池，其特征在于，燃料和离子介导燃料电池总反应式为
8.根据权利要求1-7所述的燃料电池，其特征在于，阳极电极催化剂为铂碳。
9.根据权利要求1-8所述的燃料电池，其特征在于，阴极电极为亲水碳毡材料。
10.根据权利要求1-9所述的燃料电池，其特征在于，阴极电极为亲水石墨碳毡。
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