CN110327749A - 一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮的方法 - Google Patents
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Abstract
一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮的方法,属于有机废气治理技术领域。本发明以二甲苯废气为降解对象,经低温等离子体反应器调试、反应器工作参数设定、二甲苯废气降解及监测、尾气吹脱及固氮处理等简单工艺实现二甲苯降解及降解产物NOx的回收。本发明利用自制低温等离子体的电晕‑介质阻挡协同放电降解二甲苯,操作简单,放电电压低,处理二甲苯效率高等优点。本发明以空气为背景气源在等离子体作用下降解二甲苯,并利用尾气处理装置实现降解产物NOx的回收,气源廉价易得,方法绿色环保,有效提高有机废气的净化效果及产物资源化利用。
Description
技术领域
本发明属于有机废气治理技术领域,具体涉及低温等离子体降解VOCs的处理方法。
背景技术
二甲苯废气来源广泛,组分复杂,分类繁多,主要分为人为源和天然源。由植物和自然灾害产生的天然源间二甲苯较少;二甲苯废气主要来源于人为源。间二甲苯人为源分为三类,即固定源、流动源和无组织排放源。在固定源中油漆涂料的使用会产生大量的二甲苯气体与空气当中物质及颗粒发生反应生成新的污染物质;流动源是由交通运输燃料燃烧排放及非道路排放产生;无组织排放源包含各种有机溶剂的挥发。二甲苯具有一定的毒性,对人体和各种感官产生刺激作用,还会产生致突变、致畸性、致癌的“三致”效应,伤害人体的肝脏、神经***等重要器官;间二甲苯也是光化学污染源,作为臭氧和PM2.5的重要前体物造成臭氧浓度升高、光化学烟雾、雾霾等环境问题;此外二甲苯易燃易爆的特性对生产企业造成火灾隐患。低温等离子体因其具有处理效率高、适应性强和操作简单等特点,是近年来新兴的一种废气净化技术。将低温等离子体技术应用于二甲苯废气的治理中,对提高工业有机废气治理能效、、减少二甲苯的环境污染、生产安全隐患具有重要意义。
现有低温等离子体降解VOCs降解方法,如2016年11月9日公布的公布号为CN105749744A的一种填充式低温等离子体协同吸附催化VOCs净化装置,该发明以金属氧化物催化剂和活性炭为载体,将金属氧化物催化剂和活性炭质量比按2﹕4-2﹕8填充入固定床,利用填充式低温等离子体协同吸附催化技术进行降解VOCs,具有降解效率高、占地面积小等优点,但其主要缺点在于:(1)该发明以金属氧化物催化剂和活性炭质量比按2﹕4-2﹕8填充入固定床,增大了净化体系的风阻,不利于VOCs导入和导出,限制了VOCs的处理量;(2)该发明使用的活性炭虽增加了VOCs在净化装置内的停留时间,但同时也增加了未完全降解的VOCs吸附量,且活性炭吸附饱和后还需要后处理,进而增加VOCs治理成本;(3)该发明使用CuO/ZnO/MgO/Al2O3金属氧化物为催化剂,并以沸石作为载体,对CeO2进行改进,金属氧化物和沸石作为生产原料,增加了工序和成本。
发明内容
本发明的目的是:针对现有等离子体技术降解VOCs的不足,提出一种低温等离子体降解间二甲苯及同步固氮的方法,具有工作电压低、VOCs降解效率高、气源廉价易得、产物氮氧化物可回收利用等优点。该方法以空气为背景气源,间二甲苯为废气源,选用自制低温等离子体为反应器,通过电晕-介质阻挡协同放电降解二甲苯废气,操作简单,方法绿色环保,有效提高VOCs的净化效果及产物资源化利用。
本发明采用的原理是:以电晕-介质阻挡放电低温等离子体反应器为反应设备,在高频高压作用下,电晕-介质阻挡协同放电击穿空气,产生大量高能电子和活性粒子,如O 2 * 、 O、0H * 、O 3 和N * 等。有机废气中有机分子通过高能电子直接撞击作用和活性粒子的氧化作用两种反应途径实现降解,达到去除污染物的目的。其中,有机分子与活性物质在短时间内发生氧化反应,被彻底被氧化成H2O和CO2;在这过程中,空气中N2在高能电子碰撞下生成N·,与在放电过程中产生的O·等活性粒子相结合生成NOx和O3等,形成尾气,把尾气通入到液相中,发生反应生成NO2 -和NO3 -,NO2 -在O3等强氧化性的物质的氧化作用下,最终生成NO3 -。该方法与现有技术相同的是采用高压放电产生低温等离子体,通过电晕与介质阻挡协同放电代替单一放电方式,提高高能粒子产生量及其能量,增大与二甲苯发生直接撞击和间接氧化几率,减少尾气中NOx的散逸和损失。
为实现上述目的,本发明采用的方案如下:
一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮反应***,包括低温等离子体反应器、配气***、VOCs降解***、在线实时监测***以及尾气固氮处理装置组成。低温等离子体降解复杂VOCs的方法,以二甲苯为废气,经低温等离子体反应器调试、反应器工作参数设定、VOCs降解及监测、尾气吹脱及固氮处理等简单工艺实现有机废气的降解。所述方法具体步骤如下:
(1)低温等离子体反应器调试
第(1)步骤,先打开空气发生器,再打开高压电源和示波器,通过转子流量计调节通入空气流速为1~4L/min,待尾气固氮装置有稳定连续气泡出现,表明等离子体反应器通气顺畅。接着调节电源电压为9.4~12.4KV,电源频率6.5~9.5kHz,然后打开高频高压交流电源,通电10~30s,能明显闻到臭氧味道,表明反应器中有高能粒子产生,最后关闭电源。
(2)低温等离子体反应器参数设定
第(1)步骤完成后,根据第(1)步骤调节的电源电压和电源频率,先设置低温等离子体反应器电源电压为9.4~12.4KV,电源频率6.5~9.5kHz。再调节转子流量计1,设置空气流速为0.8~3.2L/min。接着调节转子流量计2,设置有机废气流速为0.2~0.8L/min。
(3)低温等离子体反应器降解二甲苯
第(2)步骤完成后,先打开VOCs控制阀门2,通入初始浓度为200~800mg/L的二甲苯废气,使气源瓶中充满二甲苯废气。然后再次打开低温等离子体反应器电源,使高能活性粒子与二甲苯分子发生氧化反应,放电处理二甲苯废气3min后,关闭等离子体反应器电源。
(4)尾气吹脱及固氮处理
第(3)步骤完成后,调节转子流量计1,按吹脱时间(min) :风量(L/min):二甲苯初始浓度(mg/L)比为3:1:200~3:4:800控制风速,继续通入空气吹脱反应器内残留尾气。尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理装置,待二甲苯浓度检测达标后,关闭气阀。用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,加入少量KOH溶液,使样品呈中性或弱碱性,抑制NO2 -转化为NO3 -,保证NO3 -和NO2 -根的数据准确性。低温等离子体处理后二甲苯浓度为14.3-471.41mg/L,降解率为38.57-95.69%,固氮总量为8.02~10.0mg/L。
本发明采用上述技术方案后,主要有以下效果:
(1) 本发明采用自制的电晕-介质阻挡低温等离子体能提供足够数量和能量的活性粒子氧化二甲苯,产生高能粒子降解初始浓度为752.56mg/L的二甲苯时,降解率达95.69%,不仅降解二甲苯,且达标排放。
(2) 本发明采用电晕和介质阻挡协同放电,反应器适宜工作电压仅为12KV,明显低于现有等离子体反应器,较低的工作电压使能耗降低,操作更安全,有利于该方法的工业化应用。
(3) 本发明以空气为背景气源,廉价易得。在最佳VOCs降解效率情况下,以二甲苯为废气源,固氮总量可达10.0g,有效提高VOCs降解能量效率,实现尾气资源化利用;不仅适用于二甲苯降解,还适用于其他VOCs的降解及尾气固氮资源化利用。
附图说明
附图中:图1是本方法的结构示意图,图1中:1、高频高压交流电源,2、高压探头,3、示波器,4、低温等离子体反应器,5、电流探头,6、空气发生器,7、转子流量计1,8、质量流量计2,9、恒温水浴锅,10、二甲苯气源瓶,11、二甲苯废气混合瓶,12、在线监测尾气稀释瓶,13、在线监测尾气稀释流量计3,14、在线监测尾气流量计4,15、在线实时监测装置,16、尾气固氮装置,17、尾气阀门1,18、二甲苯废气阀门2。
本发明所述的应用方式可根据实际情况进行调整,并不只限于此。
具体实施方式
为了更清楚地说明本发明专利实施例的技术方案,下面结合附图来详细说明本发明。
实施例1
一种低温等离子体降解VOCs的方法具体步骤如下:
(1)低温等离子体反应器调试
第(1)步骤,先打开空气发生器,再打开高压电源和示波器,通过转子流量计调节通入空气流速为1.5 L/min,待尾气固氮装置有稳定连续气泡出现,表明等离子体反应器通气顺畅。接着调节电源电压为12KV,电源频率7.5kHz,然后打开高频高压交流电源,通电20 S,能明显闻到臭氧味道,表明反应器中有高能粒子产生,最后关闭电源。
(2)低温等离子体反应器参数设定
第(1)步骤完成后,根据第(1)步骤调节的电源电压和电源频率,先设置低温等离子体反应器电源电压为12KV,电源频率7.5kHz。再调节转子流量计1,设置空气流速为1.2L/min。接着调节转子流量计2,设置二甲苯废气流速为0.3L/min。
(3)低温等离子体反应器降解二甲苯
第(2)步骤完成后,先打开VOC控制阀门2,通入初始浓度为752.56mg/L的二甲苯废气,使气源瓶中充满二甲苯废气。然后再次打开低温等离子体反应器电源,,使高能活性粒子与二甲苯分子发生氧化反应,放电处理二甲苯废气3min后,关闭等离子体反应器电源。
(4)尾气吹脱及固氮处理
第(3)步骤完成后,调节转子流量计1,按吹脱时间(min) :风量(L/min):二甲苯初始质量浓度(mg/L)比为3:1.5:752.56控制风速,继续通入空气吹脱反应器内残留尾气。尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理装置,待VOC检测达标后,关闭气阀。用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,加入少量KOH溶液,使样品呈中性或弱碱性,抑制NO2 -转化为NO3 -,保证NO3 -和NO2 -根的数据准确性。低温等离子体处理后二甲苯浓度为32.46mg/m3,降解率为95.69%,固氮总量为10mg/L。
实施例2
一种低温等离子体降解VOCs的方法,同实施例1,其中:
第(1)步骤,调节通入空气流速为1L/min,调节电源电压为12.4KV,电源频率7.5kHz,通电时间为10s。
第(2)步骤,反应器电源电压设置为12.4KV,电源频率设置为7.5kHz,空气流速设置为0.8L/min,二甲苯废气流速设置为0.2L/min。
第(3)步骤,通入的二甲苯废气初始浓度为239.20mg/m3,,放电处理二甲苯废气时间为3min。
第(4)步骤,吹脱时间(min) :风量(L/min):VOC初始浓度(mg/L)比为3:1:239.20控制风速,处理后二甲苯浓度为14.30mg/L,降解率为94.02%,尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理装置用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,加入少量KOH溶液,使样品呈中性或弱碱性,固氮总量为9.88mg/L。
实施例3
一种低温等离子体降解VOCs的方法,同实施例1,其中:
第(1)步骤,调节通入空气流速为4 L/min,调节电源电压为9.4KV,电源频率7.5kHz,通电时间为30s。
第(2)步骤,反应器电源电压设置为9.4KV,电源频率设置为7.5kHz,空气流速设置为3.2L/min,二甲苯废气流速设置为0.8L/min。
第(3)步骤,通入的二甲苯废气初始浓度为767.37mg/L,放电处理二甲苯废气时间为3min。
第(4)步骤,吹脱时间(min) :风量(L/min):VOC初始浓度(mg/L)比为3:4:767.37控制风速,处理后二甲苯浓度为471.41mg/L,降解率为38.57 %,尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理置,用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,加入少量KOH溶液,使样品呈中性或弱碱性,固氮总量为8.02mg/L。
实验结果
表1电压对二甲苯降解的影响
电压(kV) | 二甲苯初始浓度(mg/L) | 二甲苯尾气浓度(mg/L) | 二甲苯降解率(%) | 固氮总量(mg/L) |
9.4 | 767.37 | 471.40 | 38.57 | 8.02 |
10 | 734.48 | 256.73 | 65.05 | 8.42 |
10.6 | 670.28 | 196.90 | 70.62 | 8.76 |
11 | 715.74 | 105.64 | 85.24 | 9.14 |
11.5 | 738.71 | 66.36 | 91.02 | 9.55 |
12 | 752.56 | 32.46 | 95.69 | 10 |
12.4 | 735.09 | 44.26 | 94.02 | 9.88 |
表2流速对二甲苯降解的影响
流速(L/min) | 二甲苯初始浓度(mg/L) | 二甲苯尾气浓度(mg/L) | 二甲苯降解率(%) | 固氮总量(mg/L) |
1.0 | 239.20 | 14.30 | 94.02 | 9.88 |
1.5 | 298.29 | 23.75 | 92.04 | 9.46 |
2.0 | 420.06 | 38.75 | 90.77 | 8.86 |
2.5 | 460.78 | 96.83 | 78.98 | 8.64 |
3.0 | 507.14 | 130.33 | 74.30 | 8.48 |
4 | 743.50 | 209.96 | 71.76 | 8.25 |
以上仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (4)
1.一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮的方法,其特征在于所述方法具体操作步骤如下:
低温等离子体反应器调试
第(1)步骤,先打开空气发生器,再打开高压电源和示波器,通过转子流量计调节通入空气流速为1~4L/min,待尾气固氮装置有稳定连续气泡出现,表明等离子体反应器通气顺畅,接着调节电源电压为9.4~12.4KV,电源频率6.5~9.5kHz,然后打开高频高压交流电源,通电10~30s,能明显闻到臭氧味道,表明反应器中有高能粒子产生,最后关闭电源;
(2)低温等离子体反应器参数设定
第(1)步骤完成后,根据第(1)步骤调节的电源电压和电源频率,先设置低温等离子体反应器电源电压为9.4~12.4KV,电源频率6.5~9.5kHz,再调节转子流量计1,设置空气流速为0.8~3.2L/min,接着调节转子流量计2,设置二甲苯废气流速为0.2~0.8L/min;
(3)低温等离子体反应器降解二甲苯
第(2)步骤完成后,先打开VOCs控制阀门2,通入初始浓度为200~800mg/L的二甲苯废气,使气源瓶中充满二甲苯废气,然后再次打开低温等离子体反应器电源,使高能活性粒子与二甲苯分子发生氧化反应,放电处理二甲苯废气3min后,关闭等离子体反应器电源;
(4)尾气吹脱及固氮处理
第(3)步骤完成后,调节转子流量计1,按吹脱时间 :风量:二甲苯初始浓度比为3min:1L/min:200mg/L~3min:4L/min:800mg/L控制风速,尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理装置,待二甲苯浓度检测完成后,关闭气阀;
用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,低温等离子体处理后二甲苯浓度为14.3-471.41mg/L,降解率为38.57-95.69%,固氮总量为8.02~10.0mg/L。
2.根据权利要求1所述的一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮的方法,其特征在于所述方法具体操作步骤如下:
第(1)步中,调节通入空气流速为1.5L/min,调节电源电压为12KV,电源频率7.5kHz,通电时间为20s,
第(2)步中,反应器电源电压设置为12KV,电源频率设置为7.5kHz,空气流速设置为1.2L/min,二甲苯废气流速设置为0.3L/min,
第(3)步中,通入的二甲苯废气初始浓度为752.56mg/L,放电处理二甲苯废气时间为3min,
第(4)步中,吹脱时间 :风量:VOC初始浓度比为3min:1.5L/min:752.56mg/L控制风速,处理后二甲苯浓度为32.46mg/L,降解率为95.69%,尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理置,用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,固氮总量为10mg/L。
3.根据权利要求1所述的一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮的方法,其特征在于所述方法具体操作步骤如下:
第(1)步中,调节通入空气流速为1L/min,调节电源电压为12.4KV,电源频率7.5kHz,通电时间为10s;
第(2)步中,反应器电源电压设置为12.4KV,电源频率设置为7.5kHz,空气流速设置为0.8L/min,二甲苯废气流速设置为0.2L/min;
第(3)步中,通入的二甲苯废气初始浓度为239.20mg/m3,放电处理二甲苯废气时间为3min;
第(4)步中,吹脱时间:风量:VOC初始浓度比为3min:1L/min:239.20mg/L控制风速,处理后二甲苯浓度为14.30mg/L,降解率为94.02%,尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理装置用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,固氮总量为9.88mg/L。
4.根据权利要求1所述的一种低温等离子体降解二甲苯及同步固氮的方法,其特征在于所述方法具体操作步骤如下:
第(1)步中,调节通入空气流速为4 L/min,调节电源电压为9.4KV,电源频率7.5kHz,通电时间为30s;
第(2)步中,反应器电源电压设置为9.4KV,电源频率设置为7.5kHz,空气流速设置为3.2L/min,二甲苯废气流速设置为0.8L/min;
第(3)步中,通入的二甲苯废气初始浓度为767.37mg/L,放电处理二甲苯废气时间为3min;
第(4)步中,吹脱时间 :风量:VOC初始浓度比为3min:4L/min:767.37mg/L控制风速,处理后二甲苯浓度为471.41mg/L,降解率为38.57 %,尾气经曝气盘进入吸收液为稀硝酸(500mg/L)的尾气处理置,用移液管移取10 mL吸收液至25 mL比色管中,固氮总量为8.02mg/L。
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