CN110306177A - 用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺，包括：在核堆芯中初始装载核燃料后进行的预临界试验期间，向冷却剂中添加Zn2+，使Zn2+在预临界试验期间接触一回路***中的金属表面以形成初始的含锌氧化物膜。本发明通过在新核电机组预临界试验期间向冷却剂添加锌，使锌在预临界试验期间接触一回路***内的金属表面，并在金属表面上形成初始的含锌氧化物膜，新核电机组注锌钝化的实施提升了钝化膜的可靠性，确保在核电运行寿期内为一回路金属部件提供良好的保护，确保了核电机组长期稳定可靠的运行，同时也显著降低在正常功率运行期间可沉积在燃料上和变为活化的腐蚀产物的总量，从而改善了燃料的性能和尽量减少电厂剂量率。

Description

用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺
技术领域
本发明涉及核电技术领域，尤其涉及一种用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺。
背景技术
核电厂一般有一回路***，它包括反应堆容器、蒸汽发生器、反应堆冷却剂泵、稳压器和连接管道。反应堆冷却剂回路包括反应堆冷却剂泵、蒸汽发生器和将这些组件连接到反应堆容器的管道。核电厂可以有两个、三个或四个反应堆冷却剂的回路。核燃料包含在反应堆芯中，其被容纳在反应堆容器中。一回路***的一个功能是将热量从核燃料转移到蒸汽发生器。
为了使一回路***执行其功能，冷却剂通过一回路***进行循环。冷却剂所接触的***材料和表面将会经受一定的腐蚀。在一次侧金属表面上钝化的保护性氧化物膜的产生对于控制材料和部件的腐蚀以及对于电厂运行期间控制腐蚀产物的释放是重要的。随着金属腐蚀，将生成金属氧化物。部分金属氧化物在一次侧表面上形成粘附性层，其余部分被释放到冷却水中。作为粘附性氧化物层，它会变得越来越钝化，并且减慢与金属表面的腐蚀反应，最终腐蚀反应降低到低的稳态值。
在压水反应堆(PWR)中的一回路***是反应堆冷却剂***(RCP)。在电厂运行期间，RCP中的结构材料暴露于高温的反应堆冷却剂时，发生腐蚀和形成沉积。这些腐蚀产物随后被释放到反应堆冷却剂中，并沉积在反应堆芯中的燃料上。以往可以通过耐腐蚀材料的选择以及化学控制添加剂和电厂运行实践的发展，以最大限度地减少腐蚀的形成和沉积。在正常电厂运行期间，化学控制可以用于一回路***材料表面上的钝化膜以控制电厂运行期间的腐蚀速率和腐蚀释放速率，以尽量减少腐蚀产物在燃料上的沉积污垢和随后的活化。对于尽量减少与污垢相关的燃料性能问题和电厂剂量率的风险，这是必要的。压水堆核电机组一回路钝化是通过调节一回路***中介质的温度和化学指标，使一回路的压力容器、主管道、堆内构件等与冷却剂接触的金属表面生成钝化膜。钝化膜对核燃料装载后核电机组的正常运行非常重要，能起到抑制、减缓金属腐蚀和减少放射性杂质生成的作用。在核电机组一回路表面形成的钝化膜主要为FeFe2O4、NiFe2O4、FeCr2O4、Cr-O或其中的一部分混合组成，这层致密钝化膜可以防止核电机组正常运行以后一回路金属的腐蚀和放射性物质沉积，但是随着核电运行时间加长(最长可延期至60年运行寿期)，靠自然钝化形成的这层钝化膜可能存在保护效果减弱或不足的风险。
在核电厂的商业化运行中，目前有经验表明，在一回路***注入锌，随着锌注入一回路***，其表面上现有的腐蚀膜氧化物变得更加稳定和更具保护性，可以抑制整体和局部的腐蚀。绝大多数执行锌注入的PWR是成熟的电厂，其在运行足够长时间(例如15至20年后)开始该过程。它们在功率运行期间，在正常的工作温度下注入锌。因此，在这些成熟的电厂中，由于持续的电厂运行，现有的氧化物膜己形成并确立在金属表面上。在现有的氧化物膜中存在镍和钴原子，再注入锌用于重构现有的氧化物膜。重构过程可以继续许多个燃料循环，直到重构的现有氧化物膜在金属氧化物界面附近具有高浓度的锌和铬。由于锌原子纳入现有的氧化物膜用于取代或替代其它原子，例如镍和钴原子，在运行的核电厂注入锌可引起离子或溶解的腐蚀产物额外释放到冷却剂中。这些额外的腐蚀产物释放到冷却剂中可提高一回路***中循环的腐蚀产物的释放，增加可沉积在燃料上的量，从而潜在的对于燃料的性能问题增加风险。
发明内容
本发明的目的是提供一种用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺，解决现有技术中按照现有自然钝化方法形成的钝化膜在核电机组长达60年的寿期内存在保护效果减弱的不利情况以及成熟核电机组注锌钝化带来潜在燃料性能问题导致增加风险等的问题。
本发明解决技术问题所采用的技术方案是：一种用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺，包括：在核堆芯中初始装载核燃料后进行的预临界试验期间，向反应堆冷却剂中添加Zn2+，使Zn2+在预临界试验期间接触一回路***中的金属表面以形成初始的含锌氧化物膜。
在本发明的化学工艺中，在反应堆冷却剂中的Zn2+的浓度为5-15ppb。
在本发明的化学工艺中，向反应堆冷却剂中添加Zn2+的方式是以醋酸锌的方式添加。
在本发明的化学工艺中，向反应堆冷却剂中开始添加Zn2+的温度是预临界试验期间的温度≥260℃时开始添加Zn2+。
在本发明的化学工艺中，在反应堆冷却剂中还添加有碱。
在本发明的化学工艺中，所述碱是氢氧化锂或氢氧化钠。
在本发明的化学工艺中，所述碱是氢氧化锂，Li+在反应堆冷却剂中的浓度维持在3ppm-4ppm。
在本发明的化学工艺中，在反应堆冷却剂中添加碱和Zn2+之前还包括：在反应堆冷却剂中还添加联氨以使反应堆冷却剂中的溶解氧的浓度≤100ppb。
在本发明的化学工艺中，在反应堆冷却剂中添加联氨的温度是预临界试验期间的温度≤120℃时添加联氨。
在本发明的化学工艺中，在反应堆冷却剂中添加联氨的温度是预临界试验期间的温度在90℃～110℃之间时添加联氨。
实施本发明的用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺，具有以下有益效果：本发明通过在新核电机组预临界试验期间向冷却剂添加锌，使锌在预临界试验期间接触一回路***内的金属表面，并在金属表面上形成初始的含锌氧化物膜，新核电机组注锌钝化的实施提升了钝化膜的可靠性，确保在核电运行寿期内为一回路金属部件提供良好的保护，确保了核电机组长期稳定可靠的运行，同时也显著降低在正常功率运行期间可沉积在燃料上和变为活化的腐蚀产物的总量，从而改善了燃料的性能和尽量减少电厂剂量率。
具体实施方式
下面结合实施例，对本发明的用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺作进一步说明：
缩略语和关键术语定义：
压水堆核电机组：压水堆核电机组就是采用高压水来冷却核燃料的一种反应堆，其工作原理为：反应堆冷却剂泵将120～160个大气压的一回路冷却水送入堆芯，把核燃料放出的热能带出堆芯，而后进入蒸汽发生器，通过传热管把热量传给二回路水，使其沸腾并产生蒸汽；一回路冷却水温度下降，进入堆芯，完成一回路水循环；二回路产生的高压蒸汽推动汽轮机发电，再经过冷凝器和预热器进入蒸汽发生器，完成二回路水循环；
一回路：又称主回路***或反应堆冷却剂***，是一个密闭的循环***，主要功能是包容核电机组的核燃料以及冷却剂，主要由压力容器、主管道、稳压器、蒸汽发生器和反应堆冷却剂泵构成
反应堆冷却剂：一回路中用于提供反应堆冷却的介质，这种介质一般为清水，其中添加了硼酸、氢氧化锂等化学添加物。
反应堆冷却剂泵：用于驱动一回路中冷却剂，提供循环动力，确保冷却剂可以在压力容器和蒸汽发生器之间循环；
预临界试验：是指核电站在首次装载核燃料后进行的启动试验的总称，主要包含和涉及一回路及其辅助***的启动和相关试验，主要目的是为后续核反应堆的首次临界做准备。其中，预临界试验期间是反应堆起堆的过程，也是从常温常压至高温高压的过程。
由于按照现有自然钝化方法形成的钝化膜在核电机组长达60年的寿期内存在保护效果减弱的不利情况，以及成熟核电机组注锌钝化带来潜在燃料性能问题增加风险。本发明提出在新核电机组预临界试验期间向冷却剂添加锌，使锌接触在一回路***中的金属表面，并在金属表面上形成初始的含锌氧化物膜。新核电机组注锌钝化的实施提升了钝化膜的可靠性，确保在核电运行寿期内为一回路金属部件提供良好的保护，确保了核电机组长期稳定可靠的运行。因此本技术相比自然钝化方法和成熟机组注锌钝化方法具有明显的优势。
本发明涉及核电厂中的一回路***表面的钝化。在新核电机组的预临界试验期间在一回路***表面上发展钝化膜。钝化膜有助于在核电厂运行期间控制一回路***表面上的腐蚀和腐蚀释放，可以在指定的化学时间与温度条件下进行该预处理过程。
为便于描述，以具有压水堆核电机组和反应堆冷却剂***作为一回路***的核电厂为例描述本发明的实施方式。在已知压水堆核电机组一回路***主要材料为奥氏体不锈钢、690合金等。预临界的持续时间，特别是在预临界试验期间的每个阶段的持续时间可以改变，并通常由要执行的各种***试验所需要的时间量来确定。此外，启动或终止各阶段的温度是示例性的，且基于特定电厂的设计和运行可以改变。
在预临界试验之前，用含硼酸的反应堆冷却剂填充反应堆冷却剂***。硼酸可以吸收中子，防止中子过多导致裂变。此时还是常温常压状态。
随着预临界试验的进程，温度会逐渐升高，在≤120℃时向反应堆冷却剂***添加联氨除氧剂，以清除反应堆冷却剂中的溶解氧浓度。联氨添加量可以变化，通常使得在冷却剂中的溶解氧浓度≤100ppb。其中，ppb是指part per billion，在本发明中ppb相当于质量体积比，单位是μg/L，即使得在冷却剂中的溶解氧浓度≤100μg/L。具体地，在向反应堆冷却剂***添加联氨除氧剂的过程中，定时取样进行检测直至溶解氧浓度≤100μg/L，以确定添加联氨的用量。
优选地，在90℃～110℃之间时添加联氨，此时添加联氨进行除氧的效率最高，即反应最活跃，可以节约反应时间，节省成本。
在添加联氨和启动加热之后，在反应堆冷却剂温度≥260℃时，可以开始化学添加。此阶段包括Zn2+的添加，其中Zn2+的添加方式是以醋酸锌的方式添加，在其它实施例中也可以是以其它含锌离子化合物的形式添加。在反应堆冷却剂中的Zn2+的浓度保持在5-15ppb。其中，ppb是指part per billion，在本发明中ppb相当于质量体积比，单位是μg/L，即在反应堆冷却剂中的Zn2+的浓度保持在5-15μg/L。
另外，可以向反应堆冷却剂中添加碱，例如氢氧化锂、氢氧化钠等，以维持碱性pH，用于控制腐蚀和腐蚀产物释放速率。优选采用氢氧化锂，其中Li+在反应堆冷却剂中的浓度维持在3ppm-4ppm，优选是约3.5ppm左右。其中，ppm是指part per million，在本发明中ppm相当于质量体积比，单位是mg/L，即Li+在反应堆冷却剂中的浓度维持在3mg/L-4mg/L，优选是约3.5mg/L左右。
由于新电厂具有新的金属表面(与具有形成在金属表面上的现有氧化物膜的成熟运行电厂相反)，显著量的锌将纳入新形成的氧化膜中，随后在氧化物晶格中形成具有较少缺陷的高度稳定和保护性的氧化物。较少的缺陷对于降低氧化物膜的电子和离子导电性是有效的，其限制了在金属氧化物界面和在该氧化物-溶液界面处的进一步腐蚀反应，腐蚀产物释放速率较低，同时减少放射性钴进入一回路金属构件的表面。将本发明的技术应用到国内目前在建的压水堆核电站的调试阶段，可以明显的改善核电机组一回路钝化膜的形成质量，确保后续核电机组的安全稳定运行，具有明显的经济和安全价值。
在本领域中需要改善预临界PCT期间反应堆冷却剂的化学控制作为预处理过程，以在核电厂的正常功率运行之前钝化RCP表面，以便控制腐蚀和优化核电厂***的性能和长期完整性。这也将显著降低在正常功率运行期间可沉积在燃料上和变为活化的腐蚀产物的总量，从而改善了燃料的性能和尽量减少电厂剂量率。
应当理解的是，对本领域普通技术人员来说，可以根据上述说明加以改进或变换，所有这些改进或变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种用于核电厂预临界试验期间的一回路***钝化的化学工艺，其特征在于，包括：在核堆芯中初始装载核燃料后进行的预临界试验期间，向反应堆冷却剂中添加Zn2+，使Zn2+在预临界试验期间接触一回路***中的金属表面以形成初始的含锌氧化物膜。
2.根据权利要求1所述的化学工艺，其特征在于，在反应堆冷却剂中的Zn2+的浓度为5-15ppb。
3.根据权利要求1所述的化学工艺，其特征在于，向反应堆冷却剂中添加Zn2+的方式是以醋酸锌的方式添加。
4.根据权利要求1所述的化学工艺，其特征在于，向反应堆冷却剂中开始添加Zn2+的温度是预临界试验期间的温度≥260℃时开始添加Zn2+。
5.根据权利要求1所述的化学工艺，其特征在于，在反应堆冷却剂中还添加有碱。
6.根据权利要求5所述的化学工艺，其特征在于，所述碱是氢氧化锂或氢氧化钠。
7.根据权利要求6所述的化学工艺，其特征在于，所述碱是氢氧化锂，Li+在反应堆冷却剂中的浓度维持在3ppm-4ppm。
8.根据权利要求5所述的化学工艺，其特征在于，在反应堆冷却剂中添加碱和Zn2+之前还包括：在反应堆冷却剂中还添加联氨以使反应堆冷却剂中的溶解氧的浓度≤100ppb。
9.根据权利要求8所述的化学工艺，其特征在于，在反应堆冷却剂中添加联氨的温度是预临界试验期间的温度≤120℃时添加联氨。
10.根据权利要求9所述的化学工艺，其特征在于，在反应堆冷却剂中添加联氨的温度是预临界试验期间的温度在90℃～110℃之间时添加联氨。
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