CN110111854B

CN110111854B - 放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法

Info

Publication number: CN110111854B
Application number: CN201910256457.1A
Authority: CN
Inventors: 邓安嫦; 王慧娟; 朱君; 张超; 李婷; ***; 张艾明; 韩宝华; 陈超; 杨彪
Original assignee: China Institute for Radiation Protection
Current assignee: China Institute for Radiation Protection
Priority date: 2019-04-01
Filing date: 2019-04-01
Publication date: 2023-09-15
Anticipated expiration: 2039-04-01
Also published as: CN110111854A

Abstract

本发明属于辐射评价技术领域，涉及放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法。所述的计算方法包括如下步骤：(1)建立放射性核素转移的水动力及扩散模型；(2)建立放射性核素从水、悬浮物向鱼类转移的模型，建立放射性核素从悬浮物、沉积物向底栖动物转移的模型；(3)获取上述步骤(1)、(2)建立的模型中所需的计算参数；(4)计算放射性核素在生物中的累积浓度。利用本发明的放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，能够基于生物对核素的吸收的非平衡状态，考虑更多的核素转移途径，考虑更多的影响转移因子的因素，从而使计算结果更加符合实际。

Description

放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法

技术领域

本发明属于辐射评价技术领域，涉及放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法。

背景技术

福岛核事故以来，放射性核素液态释放途径产生的辐射后果受到人们的关注，放射性核素从水向水生生物浓集更是人们关注的重点。

事故情景下放射性核素从液态途径释放的方式是突发的，非均匀的，这种情况下放射性核素在水中形成污染团并随水流条件转移其活度浓度，因此放射性核素在水中时空分布是非均匀的，而水生生物在这种条件下对放射性核素的吸收存在浓集-廓清现象。

一般计算放射性核素向生物转移的方法是采用平衡条件下的生物浓集因子。该浓集因子在水生生物处于放射性核素活度浓度相对稳定的条件下获得，对于核素活度浓度变化的水中不适用。

目前，国内外放射性核素从水向水生生物转移的计算方法主要采用隔室模型，各隔室之间转移的份额用分配系数或转移因子(以下统称转移因子)计算。评价人员采用的转移因子主要从IAEA报告、文献获得。这些转移因子获得的实验条件参差不齐，大部分是平衡状态下的；而事故下核素随水流扩散，生物对核素的吸收是非平衡状态的。

因此，需要建立一套适用于核事故情景下放射性核素液态释放进入地表水中向水生生物转移参数的计算方法。

发明内容

本发明的目的是提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，以能够基于生物对核素的吸收的非平衡状态，考虑更多的核素转移途径，考虑更多的影响转移因子的因素，从而使计算结果更加符合实际。

为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，所述的计算方法包括如下步骤：

(1)建立放射性核素转移的水动力及扩散模型；

(2)建立放射性核素从水、悬浮物向鱼类转移的模型，建立放射性核素从悬浮物、沉积物向底栖动物转移的模型；

(3)获取上述步骤(1)、(2)建立的模型中所需的计算参数；

(4)计算放射性核素在生物中的累积浓度。

在一种优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中步骤(1)中，所建立的模型的放射性核素的转移方程如下，

在水中：

在沉积物中：

在悬浮物中：

其中：

C_w为放射性核素在水中的浓度，Bq/m³；

C_d为放射性核素在沉积物中的浓度，Bq/kg；

C_s为放射性核素在悬浮物中的浓度，Bq/kg；

C_m为放射性核素在底栖动物中的浓度，Bq/kg；

C_f为放射性核素在鱼中的浓度，Bq/kg；

λ_wd为单位时间内放射性核素由水向沉积物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_dw为单位时间内放射性核素由沉积物向水的转移速度，kg·m^-3·d^-1；

λ_sd为单位时间内放射性核素由悬浮物向沉积物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_ds为单位时间内放射性核素由沉积物向悬浮物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_ws为单位时间内放射性核素由水向悬浮物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_sw为单位时间内放射性核素由悬浮物向水的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_wm为单位时间内放射性核素由水向底栖动物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_sf为单位时间内放射性核素由悬浮物向鱼的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_dm为单位时间内放射性核素由沉积物向底栖动物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1。

在一种优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中步骤(2)中，所建立放射性核素从水、悬浮物向鱼类转移的模型方程为：

其中：

C_f为放射性核素在鱼中的浓度，Bq/kg；

CR_f为动态平衡下鱼的浓集因子，kg/kg；

C_w为放射性核素在水中的浓度，Bq/m³；

C_s为放射性核素在悬浮物中的浓度，Bq/kg；

λ_R包括放射性核素水生生物半减期和放射性衰变常数两部分，d^-1。

在一种优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中步骤(2)中，所建立放射性核素从悬浮物、沉积物向底栖动物转移的模型方程为：

其中：

C_m为放射性核素在底栖动物中的浓度，Bq/kg；

CR_m为动态平衡下底栖动物的浓集因子，kg/kg；

C_w为放射性核素在水中的浓度，Bq/m³；

C_d为放射性核素在沉积物中的浓度，Bq/kg；

在一种优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中步骤(3)中，所需的计算参数通过文献、数据库获得，或者通过实验获取。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中与转移速度相关的计算参数的实验获取方法是：

在放射性核素瞬时释放的条件下，吸附与解吸未来得及达到平衡，拟合吸附解吸的速率曲线，得到放射性核素在不同隔室之间转移速度λ_ij，ij指从i隔室转移到j隔室。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中沉积物、悬浮物的分配系数的计算参数的实验获取方法是：

考虑包括不同粒径、化学组态在内的影响因素，建立数据库，在计算时根据计算水域及源项的特征选取对应的值。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中：

分配系数实验采用静态批式法，沉积物固液比1：10,悬浮物采用1L水样中的悬浮物，放射性核素投放量根据分配后固/液相浓度的最低值达到测量仪器的探测下限设定；根据包括不同粒径、沉积物的化学成分、矿物成分、pH、Eh在内的因素，设置不同条件的实验，按照小时、天取样，获得不同核素吸附速率。

在一种更加优选的实施方案中，本发明提供放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其中与浓集因子相关的计算参数的实验获取方法是：

设置不同的浓度梯度的水体和沉积物介质、不同生长期的生物和不同居留时间，观察生物在水体中的浓集因子随时间的变化以及离开该环境后，生物体内的放射性核素的廓清规律；

通过对三种因素的参数试验，获得一定量的数据，在此基础上进行数据拟合和试验验证，编写参数查询软件，在事故评价中可以通过对相关因素类比选择合适的浓度比，代入到动态模型中。

本发明的有益效果在于，利用本发明的放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，能够基于生物对核素的吸收的非平衡状态，考虑更多的核素转移途径，考虑更多的影响转移因子的因素，从而使计算结果更加符合实际。

本发明考虑了核素在水到水生生物、水到悬浮物、悬浮物到水生生物、水到沉积物、悬浮物到沉积物、沉积物到水生生物等多种介质转移途径，并考虑了影响转移因子的因素，如核素在水中的化学组态、水化学特性、悬浮物及底泥的粒径、水生生物的种类、水生生物的居留因子、水生生物的生命周期不同对核素浓集的影响等，因而建立了一套完整的核素从水转移到水生生物的计算方法。

本发明的有益效果具体体现在：

(1)针对事故下源项的短时、非均匀的释放建立放射性核素在水-水生生物的动态转移模型，并建立了完整的计算流程。

(2)考虑事故下早期评价及事故后评价的不同使用时期，早期采用数据库形式获得计算用的转移参数，可进行快速评价；事故后评价结合实验的手段，获得更接近实际的转移参数。

(3)对重要的转移参数建立了数据库，如分配系数、生物浓集因子。水体向沉积物、悬浮物的分配系数测量考虑了核素化学组态、粒径等影响因素。生物浓集因子考虑了生物的年龄、分布等季节性变化的影响。

(4)考虑了主要供食用的水生生物(鱼类和底栖动物)，为核素后续转移到人的剂量计算提供了依据。

附图说明

图1为本发明的放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法所基于的放射性核素转移模型的原理示意图。

图2为示例性的本发明的放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法的流程图。

具体实施方式

示例性的本发明的放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法的流程如图2所示，包括如下步骤。

1、建立放射性核素转移的水动力及扩散模型，建立放射性核素从水、悬浮物向鱼类转移的模型，建立放射性核素从悬浮物、沉积物向底栖动物转移的模型

本发明的放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法所基于的放射性核素转移模型的原理如图1所示。

由此建立每个隔室的核素转移方程如下。

水中：

沉积物中：

悬浮物中：

鱼类：

底栖动物：

式中：C_w指放射性核素在水中的浓度，Bq/m³；

C_d指放射性核素在沉积物中的浓度，Bq/kg；

C_s指放射性核素在悬浮物中的浓度，Bq/kg；

C_m指放射性核素在底栖动物中的浓度，Bq/kg；

C_f指放射性核素在鱼中的浓度，Bq/kg；

λ_wd表示单位时间内放射性核素由水向沉积物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_dw表示单位时间内放射性核素由沉积物向水的转移速度，kg·m^-3·d^-1。

当吸附-解吸体系动态平衡时，λ_wd/λ_dw＝K_d，K_d表示水相-沉积相平衡分配系数，非平衡状态，可采用实验分别拟合吸附和解吸的分配系数随时间的变化曲线。

λ_sd表示单位时间内放射性核素由悬浮物向沉积物的转移份额，d^-1；

λ_sd＝水中悬浮物浓度(kg/m³)·沉积速度(m³·kg^-1·d^-1)；

λ_ds表示单位时间内放射性核素由沉积物向悬浮物的转移份额，d^-1；

λ_ws表示单位时间内放射性核素由水向悬浮物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_sw表示单位时间内放射性核素由悬浮物向水的转移速度，kg·m^-3·d^-1；

当吸附-解吸体系平衡时，λ_ws/λ_sw＝Ks，Ks表示平衡分配系数，非平衡状态，可采用实验分别拟合吸附和解吸的分配系数随时间的变化曲线。

λ_wm表示单位时间内放射性核素由水向底栖动物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_sf表示单位时间内放射性核素由悬浮物向鱼的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

λ_dm表示单位时间内放射性核素由沉积物向底栖动物的转移速度，m³·kg^-1·d^-1；

CR_f表示动态平衡下鱼的浓集因子，kg/kg；

CR_m表示动态平衡下底栖动物的浓集因子，kg/kg；

λ表示放射性核素的衰变常数，d^-1；

λ_R包括放射性核素在水生生物半减期和放射性衰变常数两部分，d^-1。

水生生物对介质中放射性核素的浓集特征通常用浓度比(或浓集因子)CR表示，即生物组织或器官中的放射性核素的活度浓度/介质中放射性核素的活度浓度。

事故情景下放射性核素通过液态途径释放，在水中是以污染团的形式存在，沿着水流方向移动。对于生活在事故发生地下游水体中鱼类，随着放射性核素浓度的变化，鱼类的浓集因子也发生变化。随着污染团到鱼类生境到污染团的离开，鱼类对于放射性核素有浓集-廓清两个阶段。因此在事故情况下，采用鱼类长期平衡条件下的浓集因子进行剂量率估算，会造成剂量率的过高估计。因此对于事故条件下的鱼类浓集因子需要进行试验研究。

2、获取上述步骤1建立的模型中所需的计算参数

该步骤中，所需的计算参数通过文献、数据库获得，或者通过实验获取。

(1)与转移速度相关的计算参数的实验获取方法

(2)沉积物、悬浮物的分配系数的计算参数的实验获取方法

(3)与浓集因子相关的计算参数的实验获取方法

放射性核素在生物体的浓集受多种因素的影响：介质中放射性核素的活度浓度、生物生长阶段、生物居留时间等。事故条件下鱼类的浓集因子实验重点针对介质中放射性核素活度浓度和生物生长阶段、居留时间等进行考虑。

(4)沉积再悬浮通量

根据Bloesh J(1994)A review of methods used to measure sedimentresuspension[J].Hydrobiologia1994 284.13-18.提出的方法，用沉积物器采集水样，测定悬浮物干重、悬浮物烧失量，并同时测定取样时的沉积物捕获器外的悬浮物含量、风速、风向、水温、透明度、底泥有机质含量。

3、计算放射性核素在生物中的累积浓度

上述示例性的本发明的计算方法的计算流程举例如下。

用mike21/3(购买的商业水环境数值模拟软件)建立不同水体水动力及核素扩散数值模型，计算出放射性核素在水体中的2/3维分布。

根据上述的核素转移关系分别建立鱼和底栖动物的转移方程，再采用mikeecolab模板把上述的方程编辑成自定义模型。

对于事故下的快速评价，建立不同条件的参数数据库，快速查找对应的参数。

耦合求解出各隔室的放射性核素的浓度。分别对鱼和底栖动物进行模型求解。

显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims

1.放射性核素从地表水释放途径向水生生物浓集的计算方法，其特征在于，所述的计算方法包括如下步骤：

(1)建立放射性核素转移的水动力及扩散模型；

(3)获取上述步骤(1)、(2)建立的模型中所需的计算参数；

(4)根据步骤(1)、(2)建立的模型，结合步骤(3)中获取的模型所需计算参数，计算放射性核素在生物中的累积浓度；

步骤(1)中，所建立的模型的放射性核素的转移方程如下，

t时刻放射性核素在水中浓度：

t时刻放射性核素在沉积物中浓度：

t时刻放射性核素在悬浮物中浓度：

其中：

C_w为放射性核素在水中的浓度；

C_d为放射性核素在沉积物中的浓度；

C_s为放射性核素在悬浮物中的浓度；

λ_wd为单位时间内放射性核素由水向沉积物的转移速度；

λ_dw为单位时间内放射性核素由沉积物向水的转移速度；

λ_sd为单位时间内放射性核素由悬浮物向沉积物的转移速度；

λ_ds为单位时间内放射性核素由沉积物向悬浮物的转移速度；

λ_ws为单位时间内放射性核素由水向悬浮物的转移速度；

λ_sw为单位时间内放射性核素由悬浮物向水的转移速度；

λ_wm为单位时间内放射性核素由水向底栖动物的转移速度；

λ_sf为单位时间内放射性核素由悬浮物向鱼的转移速度；

λ_dm为单位时间内放射性核素由沉积物向底栖动物的转移速度；

步骤(2)中，所建立放射性核素从水、悬浮物向鱼类转移的模型方程为：

其中：

C_f为放射性核素在鱼中的浓度；

CR_f为动态平衡下鱼的浓集因子；

C_w为放射性核素在水中的浓度；

C_s为放射性核素在悬浮物中的浓度；

λ_R包括放射性核素水生生物半减期和放射性衰变常数两部分；步骤(2)中，所建立放射性核素从悬浮物、沉积物向底栖动物转移的模型方程为：

其中：

C_m为放射性核素在底栖动物中的浓度；

CR_m为动态平衡下底栖动物的浓集因子；

C_w为放射性核素在水中的浓度；

C_d为放射性核素在沉积物中的浓度；

步骤(3)中，所需的计算参数通过文献、数据库获得，或者通过实验获取，所需的计算参数包括与转移速度相关的计算参数λ、λ_R、λ_wd、λ_dw、λ_sd、λ_ds、λ_ws、λ_sw、λ_wm、λ_sf、λ_dm、与沉积物、悬浮物的分配系数的相关的计算参数K_d以及与浓集因子相关的计算参数CR_f、CR_m。

2.根据权利要求1所述的计算方法，其特征在于，与转移速度相关的计算参数的实验获取方法是：

在放射性核素瞬时释放的条件下，吸附与解吸未来得及达到平衡，拟合吸附解吸的速率曲线，得到放射性核素在不同隔室之间转移速度λ_ij，ij指从i隔室转移到j隔室；把水体、悬浮物、沉积物、鱼类、底栖动物分别假设为不同的隔室，对应的下标分别w、d、s、f、m，按照上述方法获取转移速度相关的计算参数λ_wd、λ_dw、λ_sd、λ_ds、λ_ws、λ_sw、λ_wm、λ_sf、λ_dm。

3.根据权利要求1所述的计算方法，其特征在于，沉积物、悬浮物的分配系数的计算参数的实验获取方法是：

4.根据权利要求3所述的计算方法，其特征在于：

分配系数实验采用静态批式法，沉积物固液比1：10,悬浮物采用1L水样中的悬浮物，放射性核素投放量根据分配后固/液相浓度的最低值达到测量仪器的探测下限设定；根据包括不同粒径、沉积物的化学成分、矿物成分、pH、Eh在内的因素，设置不同条件的实验，按照小时、天取样，获得不同核素吸附速率；

当吸附-解吸体系动态平衡时，λ_wd/λ_dw＝K_d，K_d表示水相-沉积相平衡分配系数，当吸附-解吸体系处于非平衡状态时，采用实验分别拟合吸附和解吸的分配系数随时间的变化曲线。

5.根据权利要求1所述的计算方法，其特征在于，与浓集因子相关的计算参数的实验获取方法是：

设置不同的浓度梯度的水体和沉积物介质、不同生长期的生物和不同居留时间，观察生物在水体中的浓集因子CR_f、CR_m随时间的变化以及离开该实验条件后，生物体内的放射性核素的廓清规律；

通过对三种因素的参数试验，获得一定量的数据，在此基础上进行数据拟合和试验验证，编写参数查询软件，在事故评价中通过对相关因素类比选择合适的浓度比，代入到动态模型中。