CN109985898A - 一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法，包括以下步骤：(1)称取过二硫酸盐和甲酸盐，混匀，得到水浴还原剂；(2)称取六价铬污染的耕地土壤和水浴还原剂，混匀，得到待解毒土样；(3)称取待解毒土样、磷石膏和腐殖土，混匀，得到待解毒土石膏混合样；(4)将待解毒土石膏混合样与水混合，搅匀，水浴反应，得到六价铬解毒的修复耕地土壤。本发明的可以有效钝化污染土壤中的六价铬，六价铬的去除率高达99％；修复后的土壤没有结块，且土壤的肥沃力与适耕性得到了提高；所用原料廉价易得，以磷石膏为原料，充分利用资源，且操作方法简单、易行。

Description

一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法
技术领域
本发明涉及污染土壤修复方法，尤其涉及一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法。
背景技术
化肥、农药、农膜的过度使用及农用地周边工业废液、废气的违规排放造成耕地土壤污染，其中铬、镉、铅等重金属污染物可被农作物吸收，经过食物链传递，最终在人 体内累积，造成对人体健康的危害。
和其他重金属污染一样，目前对铬污染土壤的修复途径主要有两种：(1)去除技术： 将铬从被污染的土壤中清除；(2)钝化-固化技术：将土壤中的铬钝化或固化在土壤中，阻止其被农产品吸收。其中，去除技术通常应用化学试剂在常温或高温条件下对污染土 壤进行脱洗，将铬从土壤中脱离出来，适用于污染程度较轻、污染深度较浅的土壤，然 而在洗涤、浸出过程中，该技术会使农用地土壤中的无机盐流失，导致修复后的土壤酸 碱化及贫瘠化，造成土壤适耕性下降。钝化-固化技术适用于污染程度较重、污染深度较 深的污染土壤，然而使用相关技术修复后，土壤易出现结块、水分流失加速、肥沃力下 降等问题。由此可见，虽然两种修复途径可以对铬污染的土壤进行修复，但容易导致修 复后的土壤贫瘠化、土壤肥沃力下将、严重影响农作物的生长。
发明内容
发明目的：针对以上问题，本发明提出一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法，该方法不仅可以有效钝化污染土壤中的六价铬，同时可以提高待修复土壤的肥沃力与适耕性。
技术方案：本发明所述的一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法，包括以下步骤：
(1)称取过二硫酸盐和甲酸盐，混匀，得到水浴还原剂；
(2)称取六价铬污染的耕地土壤和水浴还原剂，混匀，得到待解毒土样；
(3)称取待解毒土样、磷石膏和腐殖土，混匀，得到待解毒土石膏混合样；
(4)将待解毒土石膏混合样与水混合，搅匀，进行水浴反应，得到六价铬解毒的 修复耕地土壤。
其中，所述过二硫酸盐与甲酸盐的摩尔比为1:1～2.3。若甲酸盐加入量过低，生成的 二氧化碳自由基过少，对污染耕地土壤中的六价铬的还原强度较低，修复土壤中总铬和六价铬的去除率、以及水稻相对根系生长比都较低；若甲酸盐加入量过高，生成的二氧 化碳自由基过多，但磷石膏供磷量有限，产生的三价铬不能被进一步快速钝化，导致总 铬的去除率下降，水稻相对根系生长比表现出降低趋势。结合效益与成本，两者的摩尔 比优选为1:1～2。
所述六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂的质量比为1:0.05～0.23，若水浴还原剂的 加入量过低，生成的二氧化碳自由基过少，对污染耕地土壤中的六价铬的还原强度较低， 修复土壤中总铬和六价铬的去除率、以及水稻相对根系生长比都较低；若水浴还原剂的 加入量过高，总铬和六价铬的去除率、以及水稻相对根系生长比的增加并不显著。结合效益与成本，两者的质量比优选为1:0.05～0.2。
所述待解毒土样、磷石膏和腐殖土的质量比为1:0.05～0.18:0.02～0.13，若磷石膏和 腐殖土的加入量过低，过量三价铬无法得到钝化或抑制，从而会降低总铬去除率和水稻 相对根系生长比；若磷石膏和腐殖土的加入量过高，总铬和六价铬的去除率、以及水稻相对根系生长比的增加并不显著。结合效益与成本，三者的质量比优选为 1:0.05～0.15:0.02～0.1。
所述待解毒土石膏混合样与水的固液比为1g:0.4～0.8mL。
所述水浴反应的温度为45～65℃，水浴反应的时间为3～5h。
所述过二硫酸盐选自过二硫酸钠或过二硫酸钾，所述甲酸盐选自甲酸钠或甲酸钾。 本发明对于过二硫酸盐和甲酸盐并没有特殊限制，只要不对本发明的目的产生限制即可。
待解毒土石膏混合样与水混合搅匀，经水浴反应，过二硫酸盐受热分解，产生硫酸根自由基，硫酸根自由基与甲酸盐中的甲酸根反应，生成二氧化碳自由基 二氧化碳自由基与耕地土壤中的六价铬反应，生成三价 铬离子和二氧化碳三价铬离子与磷石膏中的磷酸盐 反应，生成磷酸铬盐沉淀，实现铬的钝化。二氧化碳溶于水，生成碳酸，碳酸与部分磷 石膏反应，生成碳酸钙，磷石膏中的硫酸钙和反应生成的碳酸钙存在的形貌差异性提高 了修复土壤的孔隙率，修复土壤不会出现结块。磷石膏具有较强的锁水性，提高了修复 土壤的含水率。腐殖土中含有的腐殖酸可以进一步抑制三价铬的再释放，显著降低农作 物对铬的吸附；且腐殖土中含有多种营养无机盐，可以提高修复土壤的肥沃力。
有益效果：与现有技术相比，本发明的显著优点是：(1)可以有效钝化污染土壤中的六价铬，六价铬的去除率高达99％；(2)修复后的土壤没有结块且含水率提高，土壤 的肥沃力与适耕性得到了提高，适于作物生长；(3)所用原料廉价易得，以磷石膏为原 料，充分利用资源，且操作方法简单、易行。
附图说明
图1是本发明的流程图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的说明。
实施例1
过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比对修复土壤中铬浸出浓度及水稻植物根系生长率的影 响
六价铬污染的耕地土壤的修复(如图1)：按过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比1:0.7、1:0.8、 1:0.9、1:1、1:1.25、1:1.5、1:1.75、1:2、1:2.1、1:2.2、1:2.3，分别称取过二硫酸钠和甲 酸钠，混合均匀，得到水浴还原剂；按六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比1:0.05， 分别称取六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂，混合均匀，得到待解毒土样；按待解毒 土样、磷石膏、腐殖土质量比1:0.05:0.02，分别称取待解毒土样、磷石膏、腐殖土，混 合均匀，得到待解毒土石膏混合样；按固体液体比1g:0.4mL，将待解毒土石膏混合样与 水混合，搅拌均匀，45℃下水浴反应3h，得到六价铬解毒的修复耕地土壤。
修复耕地土壤的铬毒性浸出及毒性检测：按照《固体废物浸出毒性浸出方法醋酸缓 冲溶液法》(HJ/T 300-2007)对修复土壤进行浸出毒性实验；按照《水质六价铬的测定二苯碳酰二肼分光光度法》(GBT 7467-1987)对浸出液中六价铬的浓度进行测定；按照 《水质铬的测定火焰原子吸收分光光度法》(HJ 757-2015)对浸出液中总铬的浓度进行 测定。根据测试结果分别计算总铬的去除率和六价铬的去除率，总铬的去除率＝(污染 耕地土壤中总铬的浸出浓度-等质量修复耕地土壤中总铬的浸出浓度)/污染耕地土壤中 总铬的浸出浓度×100％；六价铬的去除率＝(污染耕地土壤中六价铬的浸出浓度-等质量 修复耕地土壤中六价铬的浸出浓度)/污染耕地土壤中六价铬的浸出浓度×100％。
耕地修复土壤根系生长检测：水稻在耕地修复土壤中植物根系生长实验、以及水稻 植株在邻近未受污染耕地土壤中根系生长实验(作为空白对照)均按照国际标准《Soilquality-Determination of the effects of pollutants on soil flora-Part 1:Method for the measurement of inhibition of root growth》(ISO 11269-1-2012)实施。根据测试结果计算 水稻相对根系生长比，水稻相对根系生长比＝水稻植株在修复耕地土壤根系生长长度/水 稻植株在邻近未受污染耕地土壤中根系生长长度。检测结果见表1。
表1过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比对修复土壤中铬浸出浓度及水稻植物根系生长率的影 响
由表1可看出，当过二硫酸盐(即过二硫酸钠)和甲酸盐(即甲酸钠)摩尔比高于 1:1时(如表1中，过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比＝1:0.9、1:0.8、1:0.7以及表1中未列举 的更高比值)，由于甲酸盐不足，生成二氧化碳自由基降低，对污染耕地土壤中的六价 铬的还原强度降低，导致修复土壤总铬与六价铬去除率均低于80％。因此土壤毒性仍然 较强，根系生长受到抑制，水稻相对根系生长比低于1。当过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比 为1:1～2时，修复土壤总铬去除率大于85％，六价铬去除率大于91％，水稻相对根系生 长比均大于1，表明六价铬污染耕地土壤得到有效解毒，修复土壤肥沃力和适耕性显著 提升。当过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比低于1:2时(如表1中，过二硫酸盐和甲酸盐摩尔 比＝1:2.1、1:2.2、1:2.3以及表1中未列举的更低比值)，由于二氧化碳自由基生成量增 加，六价铬被进一步还原，六价铬去除率进一步增加。然而由于磷石膏供磷量有限，产 生的三价铬不能被进一步快速钝化，导致总铬去除率不升反降，对应的水稻相对根系生 长比表现出降低趋势。因此，综合而言，结合效益与成本，过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比 为1:1～2最有利于污六价铬染耕地土壤的修复治理。
实施例2
六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比对修复土壤中铬浸出浓度及水稻植物 根系生长率的影响
六价铬污染的耕地土壤的修复：按过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比1:1.5，分别称取过二 硫酸钾和甲酸钾，混合均匀，得到水浴还原剂；按六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比1:0.02、1:0.03、1:0.04、1:0.05、1:0.1、1:0.15、1:0.2、1:0.21、1:0.22、1:0.23， 分别称取六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂，混合均匀，得到待解毒土样；按待解毒 土样、磷石膏、腐殖土质量比1:0.1:0.06，分别称取待解毒土样、磷石膏、腐殖土，混合 均匀，得到待解毒土石膏混合样；按固体液体比1g:0.6mL，将待解毒土石膏混合样与水 混合，搅拌均匀，55℃下水浴反应4h，得到六价铬解毒的修复耕地土壤。
耕地修复土壤的铬毒性浸出及毒性检测、耕地修复土壤根系生长检测均同实施例1， 检测结果见表2。
表2六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比对修复土壤中铬浸出浓度及水稻植物 根系生长率的影响
由表2可看出，当六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比高于1:0.05时(如表2中，六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比＝1:0.04、1:0.03、1:0.02以及表2中未列举的更高比值)，由于过二硫酸盐(即过二硫酸钾)及甲酸盐(即甲酸钾)不足，生 成二氧化碳自由基降低，对污染耕地土壤中的六价铬的还原强度降低，导致修复土壤六 价铬去除率低于80％。由于磷石膏供磷量有限，导致三价铬钝化量下降。由于磷石膏及 腐植土不足，修复土壤毒性仍然较高，肥沃力提升有限，导致水稻相对根系生长比均低 于0.9。当六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比取1:0.05～0.2时，修复土壤总铬去 除率大于88％，六价铬去除率大于92％，水稻相对根系生长比大于1，六价铬污染耕地 土壤得到有效解毒，修复土壤肥沃力和适耕性显著提升。当六价铬污染的耕地土壤与水 浴还原剂质量比低于1:0.2时(如表2中，六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比 ＝1:0.21、1:0.22、1:0.23以及表2中未列举的更低比值)，修复土壤的总铬、六价铬去除 率及水稻相对根系生长比的增加并不显著。因此，综合而言，结合效益与成本，六价铬 污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比取1:0.05～0.2最有利于污六价铬染耕地土壤的修复 治理。
实施例3
待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比对修复土壤中铬浸出浓度及水稻植物根系生长 率的影响
六价铬污染的耕地土壤的修复：按过二硫酸盐和甲酸盐摩尔比1:1.5，分别称取过二 硫酸钠和甲酸钠，混合均匀，得到水浴还原剂；按六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂质量比1:0.1，分别称取六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂，混合均匀，得到待解毒土样；按待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比1:0.043:0.016、1:0.044:0.017、1:0.046:0.018、1:0.048:0.019、1:0.05:0.02、1:0.05:0.06、1:0.05:0.1、1:0.1:0.02、1:0.1:0.06、1:0.1:0.1、 1:0.15:0.02、1:0.15:0.06、1:0.15:0.1、1:0.16:0.11、1:0.17:0.12、1:0.18:0.13，分别称取待 解毒土样、磷石膏、腐殖土，混合均匀，得到待解毒土石膏混合样；按固体液体比1g:0.8mL， 将待解毒土石膏混合样与水混合，搅拌均匀，65℃下水浴反应5h，得到六价铬解毒的修 复耕地土壤。
耕地修复土壤的铬毒性浸出及毒性检测、耕地修复土壤根系生长检测均同实施例1， 检测结果见表3。
表3待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比对修复土壤中铬浸出浓度及水稻植物根系生长 率的影响
由表3可看出，当待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比高于1:0.05:0.02时(如表3中，待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比＝1:0.048:0.019、1:0.046:0.018、1:0.044:0.017、1:0.043:0.016以及表3中未列举的更高比值)，由于磷石膏和腐殖土含量降低，磷盐及腐殖酸含量相应降低，导致过量三价铬无法得到钝化或抑制，从而降低总铬去除率和水稻 相对根系生长比。同时，累积的三价铬被部分氧化，从而降低了六价铬去除率。当待解 毒土样、磷石膏、腐殖土质量比1:0.05～0.15:0.02～0.1时，总铬去除率高于90％，六价铬 去除率高于94％，水稻相对根系生长比大于1.1，六价铬污染耕地土壤得到有效解毒， 修复土壤肥沃力和适耕性显著提升。当待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比低于1:0.15:0.1 时(如表3中，待解毒土样、磷石膏、腐殖土质量比＝1:0.16:0.11、1:0.17:0.12、1:0.18:0.13 以及表3中未列举的更低比值)，修复土壤的总铬、六价铬去除率及水稻相对根系生长 比的增加并不显著。因此，综合而言，结合效益与成本，待解毒土样、磷石膏、腐殖土 质量比1:0.05～0.15:0.02～0.1最有利于污六价铬染耕地土壤的修复治理。

Claims (10)

1.一种六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)称取过二硫酸盐和甲酸盐，混匀，得到水浴还原剂；
(2)称取六价铬污染的耕地土壤和水浴还原剂，混匀，得到待解毒土样；
(3)称取待解毒土样、磷石膏和腐殖土，混匀，得到待解毒土石膏混合样；
(4)将待解毒土石膏混合样与水混合，搅匀，进行水浴反应，得到六价铬解毒的修复耕地土壤。
2.根据权利要求1所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述过二硫酸盐与甲酸盐的摩尔比为1:1～2.3。
3.根据权利要求2所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述过二硫酸盐与甲酸盐的摩尔比为1:1～2。
4.根据权利要求1所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂的质量比为1:0.05～0.23。
5.根据权利要求4所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述六价铬污染的耕地土壤与水浴还原剂的质量比为1:0.05～0.2。
6.根据权利要求1所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述待解毒土样、磷石膏和腐殖土的质量比为1:0.05～0.18:0.02～0.13。
7.根据权利要求6所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述待解毒土样、磷石膏和腐殖土的质量比为1:0.05～0.15:0.02～0.1。
8.根据权利要求1所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述待解毒土石膏混合样与水的固液比为1g:0.4～0.8mL。
9.根据权利要求1所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述水浴反应的温度为45～65℃，水浴反应的时间为3～5h。
10.根据权利要求1所述的六价铬污染的耕地土壤的修复方法，其特征在于，所述过二硫酸盐选自过二硫酸钠或过二硫酸钾，所述甲酸盐选自甲酸钠或甲酸钾。
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