CN109876642B - 一种处理含氮氧化物烟气的方法及装置 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种处理含氮氧化物烟气的方法，包括（1）将烟气通入光生物反应器中用于微藻培养，微藻培养基pH不低于9，然后接入耐受高pH的微藻，收集排放气；（2）将步骤（1）培养体系固液分离，分别收获微藻细胞和滤液；（3在滤液中接入反硝化菌，通入步骤（1）排放气进行反硝化处理，得到净化气。本发明还提供了一种处理含氮氧化物烟气的装置。本发明主要采用生物法脱除烟气中的CO2、NOX，无需使用催化剂和大量化学试剂，具具有脱除效果好、处理成本低、经济环保等优点。

Description

一种处理含氮氧化物烟气的方法及装置
技术领域
本发明属于烟气治理技术领域，具体涉及一种处理含氮氧化物烟气的方法及装置。
背景技术
氮氧化物（NOx）有N2O、NO、NO2、N2O3、N2O4和N2O5等多种形式，并可造成多种危害，如可与大气中的挥发性有机物（VOC）产生光化学烟雾，从而对眼睛、喉咙造成强烈的刺激作用，并引起头痛和呼吸道疾病等，严重者会造成死亡。我国NOx排放量以连续多年超过2000万吨，2010年为2194万吨，2011年为2404.3万吨，2012年为2337.8万吨，2013年为2227.3万吨，2014年为2078万吨，虽然自2012年以来已呈现连续降低趋势，但其污染状况依然严峻。2014年9月12日，国家发展改革委、环境保护部和国家能源局等三部委联合发布《关于印发<煤电节能减排升级与改造行动计划（2014-2020年）>的通知》（发改能源[2014]2093号），要求对燃煤锅炉烟气实行“超洁净排放”，即烟尘、SO2和NOx排放浓度指标要分别达到 10mg/Nm3、35mg/Nm3和50mg/Nm3。
目前烟气脱硝技术主要有：气相反应的SCR（选择性催化还原法）)和SNCR（选择性非催化还原法）、液体吸收法、固体吸附法、高能电子活化氧化法（EBA电子束照射法和PPCP脉冲电晕等离子体法）等。在众多烟气脱硝处理技术中，液体吸收法脱硝效率低；吸附法脱硝效率高，但吸附量小，再生频繁，应用不广泛；高能电子活化氧化法可以同时脱硫脱硝，但能耗高，寿命短；SNCR法氨的逃逸率高，会产生安全问题。SCR技术与其他技术相比，具有脱硝效率高，技术成熟等优点，是目前国内外烟气脱硝工程应用最多的技术。SCR法是指在反应温度200-400℃，用NH3作还原剂将NOx催化还原为N2，废气中的氧很少参加反应，放热量小。但是，该反应在催化剂存在下，仍需在较高温度进行，并存在氨逃逸等问题。
中国专利CN103768903A、CN103768932A、CN103768934A等公开的烟气脱硝工艺，需要300～400℃的烟气温度，对锅炉实施大规模改造，投资费用较高。CN102716752A公开了一种低温SCR脱硝催化剂，该催化剂在300ppm SO2和10%水蒸气含量条件下，150-250℃条件下NOx的去除率在38-72%，能够在150-250℃之间保持良好的氮氧化物脱除率。但是，该发明制备的催化剂属于钒钨系催化剂，偏钒酸铵经过煅烧以后变为V2O5，V2O5是一种剧毒物质，在生产、使用过程中会产生严重污染。
发明内容
针对现有技术的不足，本发明提供了一种处理含氮氧化物烟气的方法及装置。本发明主要采用生物法脱除烟气中的CO2、NOX，无需使用催化剂和大量化学试剂，具有脱除效果好、处理成本低、经济环保等优点。
本发明处理含氮氧化物烟气的方法，包括如下内容：
（1）将烟气通入光生物反应器中用于微藻培养，微藻培养基pH不低于9，然后接入耐受高pH的微藻，收集排放气；
（2）将步骤（1）培养体系固液分离，分别收获微藻细胞和滤液；
（3在滤液中接入反硝化菌，通入步骤（1）排放气进行反硝化处理，得到净化气。
本发明中，步骤（1）所述含氮氧化物烟气为含NOx、CO2的烟气，NOx主要为NO和/或NO2，如可以来源于硫磺回收装置焚烧尾气、催化裂化再生尾气、S-zorb再生尾气、燃煤烟气、烧结烟气等烟气中的至少一种。当烟气中含有二氧化硫等硫化物时，烟气首先进行脱硫预处理。根据烟气中NOx、CO2含量，设置多级光生物反应器，控制每级光生物反应器中CO2含量低于45v%，优选为5v%～35v%；NOx含量低于0.1v%，优选低于0.05v%；通气量为0.1-1.0vvm。
本发明中，步骤（1）所述微藻培养基采用本领域技术人员熟知的BG11、SE、BBM等培养微藻的液体培养基，具体根据微藻的种类确定。采用NaOH、KOH等强碱调节微藻培养基pH不低于9，优选为10～12，然后接入微藻种子液进行微藻培养。微藻种子液的接种量为微藻培养基体积的1%～50%，优选5%～30%。
本发明中，步骤（1）所述能耐受高pH的微藻为已公开的能够耐受高pH的微藻，如可以是凯氏拟小球藻（Parachlorella kessleri）FSH-Y3或/和斜生栅藻（Scenedesmus obliqnus）FSH-Y2。所述的凯氏拟小球藻（Parachlorella kessleri）FSH-Y3已经于2014年5月26日保藏于中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，保藏编号CGMCC No.9238。所述斜生栅藻（Scenedesmus obliqnus）FSH-Y2已经于2012年9月11日保藏于中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物保藏中心，保藏编号CGMCC No. 6551。上述微藻分别在CN106467896A、CN104611227A中已经公开，并提交了保藏及存活证明。
本发明中，所述凯氏拟小球藻FSH-Y3、斜生栅藻FSH-Y2的种子液的制备方法如下：将培养基的pH调节为10～12，在温度为20～30℃，光照周期为24h，光暗时间比为10:14～14:10，光照强度为2000～10000Lux，振荡培养至对数生长期。当同时含两种微藻时，凯氏拟小球藻FSH-Y3和斜生栅藻FSH-Y2种子液的体积比为5:1-1:5。
进一步地，培养一段时间后，优选1～5天后接入小球藻（Chlorella sp.）SF-B1，进一步提高NOx的脱除效果。所述小球藻（Chlorella sp.）SF-B1已经于2015年7月6日保藏于中国微生物菌种保藏管理委员会普通微生物中心，保藏编号为CGMCC No. 11005，保藏地址为北京市朝阳区北辰西路1号院3号中国科学院微生物研究所。小球藻SF-B1种子液的制备方法如下：将培养基pH调节为6～9，在温度10～30℃，光照周期24h，光暗时间比10:14～14:10，光照强度2000～20000Lux，振荡培养至对数生长期。小球藻SF-B1接种量为与凯氏拟小球藻（Parachlorella kessleri）FSH-Y3或/和斜生栅藻（Scenedesmus obliqnus）FSH-Y2种子液的体积比为1:1-1:50。
本发明中，烟气在用于微藻培养后，烟气中的CO2被微藻利用并生成O2，NOx一方面在强碱存在下转化成亚硝酸盐，另一方面由于微藻培养产生大量的O2，NO被氧化为NO2，进而转化为硝酸盐，由此收集的排放气中仅含有少量NOx、CO2，氮氧化物的去除率可以达到70%以上，CO2利用率达50%以上。
本发明中，步骤（1）所述微藻培养的条件为：温度10～35℃，光照周期24h，光暗时间比10:14～14:10，pH值9～12，光照强度2000～20000Lux，培养至生长稳定期结束。
本发明中，步骤（2）固液分离采用离心、过滤等方式，分别收获微藻细胞和滤液，测定细胞干重和油脂含量，细胞干重可达到5g/L以上，油脂含量可达到细胞干重的40%以上。
本发明中，步骤（3）滤液中主要为硝酸盐和亚硝酸盐，接入反硝化菌进行反硝化处理，接种后的污泥浓度为2000-10000mg/L。净化气中CO2脱除率达70%以上，NOx脱除率达80%以上。出水中总氮的脱除率达到90%以上。
进一步地，优选加入一定量的反硝化脱氮菌，如脱氮副球菌(Paracoccus denitrificans) DN-3、甲基杆菌（Methylobacterium phyllosphaerae）SDN-3中的至少一种，总氮去除率可以达到95%以上。其中脱氮副球菌DN-3、甲基杆菌SDN-3的保藏编号分别为CGMCC No.3658、CGMCC No.3660，已经于CN102465104A、CN102465103中公开，并提交了保藏及存活证明。
本发明还提供了一种用于处理含氮氧化物烟气的装置，包括光生物反应***、排放气收集***、固液分离***和反硝化***，光生物反应***主要包括若干级光生物反应器，利用通入的含氮氧化物烟气进行微藻培养；排放气收集***用于收集排放气；固液分离***用于将培养体系固液分离；反硝化***用于对分离得到的滤液进行反硝化处理。
与现有技术相比，本发明具有以下优点：
（1）采用生物法脱除烟气中的CO2、NOX，无需使用催化剂和大量化学药剂，具有脱除效果好、处理成本低、经济环保等优点。
（2）采用能够耐受高pH的微藻，能够增加培养体系中CO2的溶解度，有助于微藻对CO2的吸收利用，提高了固碳效率。同时，在高pH值培养微藻时，可以将NOX转化成亚硝酸盐，提高NOX的脱除效果，并且可以避免NOX对微藻的毒害。
（3）在微藻培养中通入烟气，烟气中CO2可供微藻利用并生成O2，烟气中NO转化成NO2，在水中形成NO3 -和NO2 -，而后在反硝化中转化成N2，上述过程协同作用，实现CO2和NOX的高效脱除。
（4）采用小球藻（Chlorella sp.）SF-B1，NOX的脱除效果更好。
（5）本发明不仅可以环保经济的处理含NOX的烟气，而且可以得到高油脂含量的微藻细胞，经济效益和环保效益显著提升。
附图说明
图1为本发明的烟气处理的装置；
其中101-光生物反应***，102-排放气收集***，103-固液分离***，104-反硝化***；201-培养基和种子液，202-滤液，203-微藻细胞，204-出水；301-烟气，302-排放气，303-净化气。
具体实施方式
下面通过实施例对本发明作进一步详细说明。实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。本发明中，v%为体积分数。
以下实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为本领域常规方法。下述实施例中所用的实验材料，如无特殊说明，均从常规生化试剂商店购买得到。
本发明的烟气处理装置如附图1所示，包括光生物反应***、排放气收集***、固液分离***和反硝化***，其中光生物反应***101为一个光生物反应器或者多个光生物反应器串联或并联，加入微藻培养基和种子液201后，通入烟气301进行微藻培养，通过排放气收集***102收集排放气302；微藻培养体系进入固液分离***103进行分离，分别收获微藻细胞203和滤液202；滤液202进入反硝化***104处理，处理过程中通入排放气302，处理后得到净化气303和出水204。
本发明所述的脱除率为(通入气含量-排出气含量)/通入气含量。
本发明微藻培养采用BG11培养基，配方如表1、表2所示。
表1 BG11培养基
Figure DEST_PATH_IMAGE002
*表2 表1中A5+Co solution的组成
Figure DEST_PATH_IMAGE004
首先按照表1和表2制备BG11液体培养基，将培养凯氏拟小球藻FSH-Y3、斜生栅藻FSH-Y2的培养基的pH调节为10，将培养小球藻SF-B1的培养基的pH调节8，然后分别接种于上述培养基中。在恒温光照摇床中培养，培养温度为25℃，光照周期为24h，光暗时间比为14:10，光照强度为5000Lux，120rpm振荡培养至对数生长期，获得凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液、斜生栅藻FSH-Y2种子液、小球藻SF-B1种子液。
本发明实施例使用的反硝化污泥取自某污水处理场的反硝化处理池，出水总氮的脱除率达90%以上。
本发明采用的烟气为含NOx、CO2的烟气，NOx主要为NO和/或NO2。当烟气中含有二氧化硫等硫化物时，首先进行脱硫预处理。
实施例1
（1）在10L光生物反应器中，加入制备好的微藻培养基6L，采用NaOH调节微藻培养基pH为10，接入0.9L凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液进行培养。通入烟气，烟气中CO2的含量为5v%，NO含量为0.03v%，通气量为0.5vvm。培养的光照强度为5000Lux，培养温度为25℃，光照周期为24h，光暗时间比为14:10。收集的排放气中，CO2脱除率为85%，NO脱除率为80%。
（2）培养5天后，离心收获微藻细胞和滤液。测定细胞干重和油脂含量。在-60℃条件下真空冷冻干燥至恒重后测量藻粉干重，计算生物质产量，并采用正己烷:乙酸乙酯法测得总脂含量。经检测后细胞干重可达到5.5g/L，油脂含量为细胞干重的44.1%。
（3）在滤液中接入反硝化污泥，污泥浓度为5000mg/L，并将步骤（1）排放气通入反应***中进行处理，得到净化气。净化气中，CO2脱除率为90%，NO脱除率为85%。处理后出水中总氮去除率达90%以上。
实施例2
（1）在10L光生物反应器中，加入制备好的微藻培养基6L，采用NaOH调节微藻培养基pH为11，接入1.0L凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液进行培养。通入烟气，烟气中CO2的含量为10v%，NO含量为0.05v%，通气量为0.5vvm。培养的光照强度为5000Lux，培养温度为25℃，光照周期为24h，光暗时间比为14:10。收集的排放气中CO2脱除率为80%，NO脱除率为75%。
（2）培养6天后，离心收获微藻细胞和滤液。测定细胞干重和油脂含量。在-60℃条件下真空冷冻干燥至恒重后测量藻粉干重，计算生物质产量，并采用正己烷:乙酸乙酯法测得总脂含量。经检测后细胞干重可达到5.2g/L，油脂含量为细胞干重的42.7%。
（3）在滤液中接入反硝化污泥，污泥浓度为5000mg/L，并将步骤（1）排放气通入反应器中进行处理，得到净化气。净化气中，CO2脱除率为85%，NO脱除率为80%。处理后出水中总氮去除率达90%以上。
实施例3
（1）在10L光生物反应器中，加入制备好的微藻培养基6L，采用NaOH调节微藻培养基pH为12，接入1.2L凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液进行培养。通入烟气，烟气中CO2的含量为40v%，NO含量为0.05v%，通气量为0.3vvm。培养的光照强度为5000Lux，培养温度为25℃，光照周期为24h，光暗时间比为14:10。收集的排放气中CO2脱除率为60%，NO脱除率为75%。
（2）培养6天后，离心收获微藻细胞和滤液。测定细胞干重和油脂含量。在-60℃条件下真空冷冻干燥至恒重后测量藻粉干重，计算生物质产量，并采用正己烷:乙酸乙酯法测得总脂含量。经检测后细胞干重可达到5.1g/L，油脂含量为细胞干重的41.5%。
（3）在滤液中接入反硝化污泥，污泥浓度为5000mg/L，并将步骤（1）排放气通入反应器中进行处理，得到净化气。净化气中，CO2脱除率为70%，NO脱除率为80%。处理后出水中总氮去除率达90%以上。
实施例4
（1）在10L光生物反应器中，加入制备好的微藻培养基6L，采用NaOH调节微藻培养基pH为10，接入1.2L凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液进行培养。通入烟气，烟气中CO2的含量为10v%，NO含量为0.7v%，通气量为0.2vvm。培养的光照强度为5000Lux，培养温度为25℃，光照周期为24h，光暗时间比为14:10。收集的排放气中CO2脱除率为80%，NO脱除率为70%。
（2）培养6天后，离心收获微藻细胞和滤液。测定细胞干重和油脂含量。在-60℃条件下真空冷冻干燥至恒重后测量藻粉干重，计算生物质产量，并采用正己烷:乙酸乙酯法测得总脂含量。经检测后细胞干重可达到5.2g/L，油脂含量为细胞干重的42.5%。
（3）在滤液中接入反硝化污泥，污泥浓度为5000mg/L，并将步骤（1）排放气通入反应器中进行处理，得到净化气。净化气中，CO2脱除率为85%，NO脱除率为80%。处理后出水中总氮去除率达90%以上。
实施例5
采用与实施例1相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：微藻采用斜生栅藻FSH-Y2。步骤（1）培养后收集的排放气中，CO2脱除率为86%，NO脱除率为81%。步骤（2）检测后，细胞干重可达到5.7g/L，油脂含量为细胞干重的44.8%。步骤（3）处理后净化气中，CO2脱除率为90%，NO脱除率为85%。
实施例6
采用与实施例1相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：微藻同时采用斜生栅藻FSH-Y2和凯氏拟小球藻FSH-Y3，二者种子液的体积比为1:1。步骤（1）培养后收集的排放气中，CO2脱除率为87%，NO脱除率为82%。步骤（2）检测后，细胞干重可达到5.8g/L，油脂含量为细胞干重的45.2%。步骤（3）处理后净化气中，CO2脱除率为92%，NO脱除率为88%。
实施例7
采用与实施例2相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：步骤（1）凯氏拟小球藻FSH-Y3培养4天后，接入小球藻SF-B1，小球藻SF-B1种子液和凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液的体积比为1:1。
步骤（1）培养后收集的排放气中，CO2脱除率为85%，NO脱除率为85%。最终得到的净化气中，CO2脱除率为90%，NO脱除率为90%。
实施例8
采用与实施例2相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：步骤（1）凯氏拟小球藻FSH-Y3培养2天后，接入小球藻SF-B1，小球藻SF-B1种子液和凯氏拟小球藻FSH-Y3种子液的体积比为1:5。步骤（1）培养后收集的排放气中，CO2脱除率为80%，NO脱除率为80%。最终得到的净化气中，CO2脱除率为90%，NO脱除率为85%。
实施例9
采用与实施例2相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：步骤（3）同时加入脱氮副球菌DN-3、甲基杆菌SDN-3中的任意一种，接种液的制备方法同CN102465104A、CN102465103中所述，接种量为污水处理体系体积的1%。得到净化气中，CO2脱除率为90%，NO脱除率为85%，处理后出水中总氮去除率达95%以上。
实施例10
采用与实施例2相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：烟气中CO2的含量为10v%，NO2含量为0.05v%。处理效果基本同实施例2。
比较例1
采用与实施例1相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：采用CN102311921A所述的小球藻FY1#，由于微藻既不耐受高pH，也不耐受NOX，因此生长一段时间后大量死亡，无法进行后续过程。
比较例2
采用与实施例1相同的培养过程和培养条件，不同之处在于：采用CN105713836A所述的纤维藻SS-B7，由于微藻的不耐受高pH，因此生长一段时间后大量死亡，无法进行后续过程。
综上可知，本发明利用微藻培养过程处理含氮氧化物的烟气，即实现了烟气的高效处理，同时可以得到微藻油脂，经济效益和环境效益显著提高。

Claims (15)

1.一种处理含氮氧化物烟气的方法，其特征在于包括如下内容：
（1）将烟气通入光生物反应器中用于微藻培养，微藻培养基pH不低于9，然后接入耐受高pH的微藻，收集排放气；所述能耐受高pH的微藻为凯氏拟小球藻FSH-Y3或/和斜生栅藻FSH-Y2；培养一段时间后接入小球藻SF-B1，保藏编号为CGMCC No. 11005；根据烟气中NOx、CO2含量，设置多级光生物反应器，控制每级光生物反应器中CO2含量低于45v%，NOx含量低于0.1v%，通气量为0.1-1.0vvm；其中，v%为体积分数；
（2）将步骤（1）培养体系固液分离，分别收获微藻细胞和滤液；
（3）在滤液中接入反硝化菌，通入步骤（1）排放气进行反硝化处理，得到净化气。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）所述含氮氧化物烟气为含NOx、CO2的烟气，NOx主要为NO和/或NO2，当烟气中含有SO2时，烟气首先进行脱硫预处理。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：步骤（1）所述含氮氧化物烟气来源于硫磺回收装置焚烧尾气、催化裂化再生尾气、S-zorb再生尾气、燃煤烟气、烧结烟气中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：控制每级光生物反应器中CO2含量为5v%～35v%，NOx含量低于0.05v%。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）所述微藻培养基采用BG11、SE、BBM培养微藻的液体培养基，调节微藻培养基pH不低于9，然后接入微藻种子液进行微藻培养，微藻种子液的接种量为微藻培养基体积的1%～50%。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：调节微藻培养基pH为10～12；微藻种子液的接种量为微藻培养基体积的5%～30%。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述凯氏拟小球藻FSH-Y3、斜生栅藻FSH-Y2的种子液的制备方法如下：将培养基的pH调节为10～12，在温度为20～30℃，光照周期为24h，光暗时间比为10:14～14:10，光照强度为2000～10000Lux，振荡培养至对数生长期。
8.根据权利要求1或7所述的方法，其特征在于：当同时含两种微藻时，凯氏拟小球藻FSH-Y3和斜生栅藻FSH-Y2种子液的体积比为5:1-1:5。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：培养1～5天后接入小球藻SF-B1。
10.根据权利要求1或9所述的方法，其特征在于：小球藻SF-B1种子液的制备方法如下：将培养基pH调节为6～9，在温度10～30℃，光照周期24h，光暗时间比10:14～14:10，光照强度2000～20000Lux，振荡培养至对数生长期。
11.根据权利要求1或9所述的方法，其特征在于：小球藻SF-B1接种量为与凯氏拟小球藻FSH-Y3或/和斜生栅藻FSH-Y2种子液的体积比为1:1-1:50。
12.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（1）所述微藻培养的条件为：温度10～35℃，光照周期24h，光暗时间比10:14～14:10，pH值9～12，光照强度2000～20000Lux，培养至生长稳定期结束。
13.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤（3）滤液中主要为硝酸盐和亚硝酸盐，接入反硝化菌进行反硝化处理，接种后的污泥浓度为2000-10000mg/L。
14.根据权利要求13所述的方法，其特征在于：反硝化处理加入一定量的脱氮副球菌DN-3、甲基杆菌SDN-3中的至少一种，总氮去除率达到95%以上。
15.用于权利要求1-14任一所述处理含氮氧化物烟气的方法的装置，其特征在于：包括光生物反应***、排放气收集***、固液分离***和反硝化***。
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