CN109825789A - 放射性废物包装容器的表面防腐技术 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了放射性废物包装容器的表面防腐技术,包括以下步骤:第一步对放射性废物包装容器的表面进行喷砂预处理,并去除放射性废物包装容器表面的氧化层;第二步放射性废物包装容器预处理完毕后对其表面进行清洗烘干,待喷涂;第三步打开电弧喷涂设备电源,将铝合金丝喷涂材料放入送丝机中,并使用电弧喷枪对放射性废物包装容器表面进行电弧喷涂,完成铝合金涂装,关闭电弧喷涂设备电源。本发明不仅延长放射性废物包装容器的使用寿命,而且将大大降低包装容器的涂装成本、缩短施工周期,提高包装容器表面防腐的效率和效益。
Description
技术领域
本发明涉及腐蚀防护技术领域,具体是放射性废物包装容器的表面防腐技术。
背景技术
根据放射性废物安全管理需求,为提高储存有Sr、Cs、Pu等放射性核素的低碳钢和低合金钢的包装容器在暂存期间的大气腐蚀安全和填埋(处置)后的土壤腐蚀安全性,需对包装容器外表面进行防腐处理。一方面防止包装容器基体在暂存期间发生腐蚀,确保容器完整性,为可能的容器后处理争取时间,为容器中放射性废物可能的回取创造条件;另一方面,容器填埋后,强化包装容器作为“多重屏障体系”的一部分持续发挥作用。前期采用纳米有机涂层体系,利用高压无气喷涂工艺、结合高压空气喷涂工艺和手工刷涂对材料容器表面进行防腐涂装,取得了较好的工程效果。但是其成本较高,施工周期较长,为加强处理场地资源的优化利用,需进一步提高包装容器表面防腐水平及其效率、效益。而且为将地质条件用作容器中废物的地质屏障,处置后的包装容器被填埋在混凝土和膨润土形成的双层填埋结构中。容器被填埋后,容器及其防腐涂层的腐蚀机理和破坏机制可能包括:回填材料(轻集料混凝土和膨润土)作为屏蔽阻挡层,裂隙水及其中的腐蚀性离子迁移通过回填材料层才能扩散至容器表面;混凝土可以在一定时间内提供高碱性环境,有助于钝化层保持相对稳定;回填材料与自由水发生离子交换,腐蚀性离子被浸出并扩散迁移至容器表面;膨润土吸水膨胀和混凝土硬化收缩,导致与之粘附的涂层承受应力作用;混凝土硬化升温,导致涂层可能经受热老化过程。多因素耦合作用导致容器被填埋后承受的土壤腐蚀更为复杂,对包装容器的表面防腐技术提出更高要求。
根据查新情况显示,国内有关钢制放射性废物包装容器的表面防腐技术(铝涂层,或者铝涂层+环氧系有机涂层)研究未见文献报道。
发明内容
本发明的目的在于提供一种放射性废物包装容器的表面防腐技术,以解决上述背景技术中提出的问题。
为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:
一种放射性废物包装容器的表面防腐技术,包括以下步骤:
S1:对放射性废物包装容器的表面进行喷砂预处理,并去除放射性废物包装容器表面的氧化层;
S2:放射性废物包装容器预处理完毕后对其表面进行清洗烘干,待喷涂;
S3:打开电弧喷涂设备电源,将铝合金丝喷涂材料放入送丝机中,并使用电弧喷枪对放射性废物包装容器表面进行电弧喷涂,完成铝合金涂装,关闭电弧喷涂设备电源;
S4:通过无气喷涂、空气喷涂和手工刷涂等技术将环氧封闭涂层涂装到步骤S3得到的成品表面,完成环氧封闭涂装。
作为本发明进一步的方案:所述容器指单层存贮容器和双层存贮容器的外容器,容器的材质为低碳钢和低合金钢,容器中包含有Sr、Cs、Pu等放射性核素。
作为本发明再进一步的方案:所述电弧喷涂工艺参数为喷涂电压25-5V、喷涂电流150-250A、喷涂距离为100-200mm、喷涂气压0.6-0.8MPa,涂层厚度为100-900um,结合强度为>25MPa,孔隙率为<2.5%,显微硬度为HV>49.45。
作为本发明再进一步的方案:所述环氧封闭涂层包括环氧封闭底漆20-60um/、环氧云铁中间漆30-90um/和氟碳面漆30-90um。
作为本发明再进一步的方案:所述步骤S1中的喷砂用的磨料为棕刚玉。
与现有技术相比,本发明的有益效果是:
本发明以优异性能和较低成本高效解决了放射性废物包装容器在暂存大气环境和特殊填埋环境腐蚀问题,延长放射性废物包装容器的使用寿命,对比三种适用于容器储存环境的封闭涂层体系(环氧封闭漆复合体系、磷化底漆复合体系、纳米封闭底漆复合体系)在3.5%NaCl溶液浸泡660d的涂层电阻和反应电阻结果显示,环氧封闭漆复合体系具有最优的耐蚀性能,电弧喷涂铝涂层(涂料成本280元/m2,一个工艺周期2d)和铝涂层+环氧系有机涂层的复合涂层(涂料成本280元/m2,一个工艺周期2d)相较纳米有机涂层体系(涂料成本1400元/m2,一个工艺周期12d),涂料成本分别降低80%和66%,工艺周期分别降低83%和25%。
附图说明
图1a是在模拟暂存环境中五种金属涂层腐蚀累计增重随盐雾时间变化的直方图;
图1b是在模拟暂存环境中五种金属涂层腐蚀累计增重速率随盐雾时间变化的直方图;
图2a是在被膨润土环境加速腐蚀180d后 Zn涂层的截面微观形貌图;
图2b是在被膨润土环境加速腐蚀180d后 Al涂层的截面微观形貌图;
图2c是在被膨润土环境加速腐蚀180d 后Zn-Al合金涂层的截面微观形貌图;
图2d是在被膨润土环境加速腐蚀180d后 Zn/Al-100/300复合涂层的截面微观形貌图;
图2e是在被膨润土环境加速腐蚀180d后 Zn/Al-300/100复合涂层的截面微观形貌图;
图3是五种金属涂层在混凝土环境被加速腐蚀各阶段的试样宏宏观腐蚀形貌图;
图4a是三种封闭涂层体系在3.5%NaCl溶液中浸泡不同时间的涂层电阻变化趋势图:
图4b是三种封闭涂层体系在3.5%NaCl溶液中浸泡不同时间的反应电阻变化趋势图;
图5是裸钢与Al涂层在高湿密闭环境中腐蚀一段时间后的试样宏观形貌图;
图6是铝+环氧封闭涂层复合涂层体系3.5%NaCl溶液中不同浸泡时间Bode图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
五种金属涂层(Al、Zn、Zn-Al合金涂层、Zn/Al-300/10和Zn/Al-100/300复合涂层)的腐蚀累计增重和腐蚀累计增重速率随盐雾时间的变化。为模拟容器暂存环境,借鉴国家标准(GB/T 10125《人造气氛腐蚀实验-盐雾实验》)规定,实验溶液以5%NaCl溶液为基础,其它离子浓度按照暂存环境冷凝水离子含量1:1配制,pH值为7。实验时盐雾箱内温度保持35℃±1℃,采用连续喷雾方法,盐雾实验总时间为30d。Zn涂层和Zn-Al合金涂层的增重数据接近,腐蚀速率较高;Al涂层与两种Zn/Al复合涂层的腐蚀速率较小;Zn-Al合金涂层和Zn涂层30d的腐蚀增重是Al涂层的1.88倍和1.69倍;Al涂层的增重速率随盐雾时间延长而显著下降,Al涂层在大气环境中耐腐蚀性能较优,如图1a、图1b所示。
为模拟填埋环境,将涂装有涂层的试样包裹在与填埋环境相同厚度的膨润土包裹块中。参考国内外相关标准,强化介质溶液以3.5%NaCl(质量分数)溶液为基础,其它离子的浓度按照现场裂隙水中离子含量1:1配制。通过干湿交替加速膨润土包裹块试样的腐蚀,浸泡-干燥周期确定为168h(7d),其中浸泡时间为72h(3d),干燥时间为96h(4d)。加速腐蚀180d后,Zn涂层腐蚀严重,腐蚀产物疏松,但基体未出现腐蚀;Al涂层腐蚀最轻,涂层较为致密,仅在涂层表面出现腐蚀,涂层内部没有被腐蚀,最大腐蚀深度小于25μm;Zn-Al合金涂层出现局部剥离;两种复合涂层外层铝层腐蚀较轻,而部分内层Zn层优先腐蚀,腐蚀产物堆积膨胀,并产生分层现象,如图2a-图2e所示。
模拟加速实验及条件与膨润土相同。加速腐蚀180d后,Zn涂层表面出现明显的腐蚀,而且其腐蚀产物比较疏松;Al涂层表现出较好的耐蚀性能;Zn-Al合金涂层表面出现点蚀现象;两种复合涂层均出现鼓泡现象,且Zn/Al-100/300复合涂层的鼓泡现象更为明显,如图3所示。
针对现场环境腐蚀特点,参考前期研究结果和工艺可行性选择三种封闭涂层体系,环氧封闭漆体系(电弧喷铝(250um)+环氧封闭漆(30um)+环氧云铁中间漆(60um)+氟碳面漆(60um))。磷化底漆体系(电弧喷铝(250um)+磷化底漆(30um)+环氧云铁中间漆(60um)+氟碳面漆(60um))。纳米封闭底漆体系(电弧喷铝(250um)+纳米环氧封闭底漆(30um)+环氧不锈钢鳞片中间漆(60um)+纳米封孔防腐面漆(60um))。三种涂层体系的涂层电阻和反应电阻均随浸泡时间的延长而减小,在浸泡前期减小较快。浸泡660d时,三种涂层体系的涂层电阻和反应电阻由高到低排列顺序相同,均为环氧封闭漆体系>磷化底漆体系>纳米封闭底漆体系,确定环氧封闭漆体系作为Al涂层的封闭体系,如图4a、图4b所示。
电弧喷涂电压30V、喷涂电流180A、喷涂距离150mm、喷涂气压0.7MPa,得到的电弧Al涂层厚度为400um,结合强度为32.5MPa,孔隙率为2.1%,显微硬度为HV49.45。
Al涂层在高湿密闭环境内经历10个月和16个月挂片实验的大气腐蚀速率分别为9.32um/a和3.59um/a,而且Al涂层的腐蚀速率随腐蚀时间而降低,可以预期400mm厚的Al涂层即使在类似高湿密闭暂存间的恶劣环境中,有不少于400/3.59=111a的耐大气腐蚀寿命,如图5所示。
低合金钢的腐蚀损失量与时间的关系为:C=AtB,C为腐蚀深度,mm;t为时间,a;A、B为常数。上式求导可得:R= ABt(B-1),R为腐蚀速率,mm/a。设a=AB、b=B-1,则两者同为常数,式子可简化为:R=atb。可知,低合金钢的腐蚀速率R与时间t同样满足指数关系。求导可得:logR=loga+blogt ,即低合金钢的logR与logt满足线性关系。根据对Zn涂层的腐蚀机理分析及腐蚀形貌观察认为,Zn涂层的腐蚀属于均匀腐蚀,而且其腐蚀产物覆盖于涂层表面产生一定的屏蔽作用,从而使腐蚀速率随时间不断减小,其腐蚀规律与低合金钢类似。因此,认为Zn涂层的腐蚀深度C与时间t的关系符合上式。利用电化学线性极化曲线法原位测量得到Zn涂层在轻集料混凝土环境模拟现场腐蚀实验中的腐蚀速率R,对logR与logt的函数关系进行拟合分析,进而计算得到轻集料混凝土环境模拟现场腐蚀实验过程中Zn涂层的腐蚀深度C与时间t的关系为:C=0.0281t0.481。将Zn涂层的腐蚀深度C=400um代入式计算可得400um厚的Zn涂层在轻集料混凝土模拟现场腐蚀实验过程中的防腐寿命为252a。在研究过程中,模拟腐蚀实验混凝土块的包裹厚度比真实回填中轻集料混凝土层厚度大约低1个数量级,而且Al涂层的无论是在膨润土还是在混凝土环境中的耐蚀性均优于Zn涂层,可以推论,400um厚的Al涂层在真实回填场景中的防腐寿命不低于252a。
电弧喷涂电压30V、喷涂电流180A、喷涂距离150mm、喷涂气压0.7MPa,得到的电弧喷Al涂层厚度为250um。在电弧喷Al涂层表面采用无气喷涂依次喷涂环氧封闭漆(30 um)、环氧云铁中间漆(60 um)、氟碳面漆(60 um)。
利用PARSTAT2273电化学工作站对试样进行电化学阻抗谱(ElectrochemicalImpedance Spectroscopy,EIS)测试,采用三电极电解池评价涂层的耐蚀性。参比电极为饱和甘汞电极,辅助电极为Pt片,测试采用幅值为5mV的正弦波,测试频率为10mHz~100kHz。测试结果如图6所示,电弧喷Al+环氧封闭涂层复合涂层体系原始试样的阻抗谱在Bode图上为一条直线,低频阻抗模值约为1010Ω·cm2,这表明原始涂层作为屏蔽层很好地起到保护基体的作用。在3.5%NaCl溶液中浸泡后在Bode图上都在低频段出现一段直线平台,随浸泡时间延长,直线平台的长度不断增长,低频阻抗模值也不断减小,表明有机涂层的屏蔽作用不断降低,但是在浸泡660d,低频阻抗模值始终高于107Ω·cm2,说明涂层具有优异的屏蔽作用,如图6所示。
本发明实施例中,一种放射性废物包装容器的表面防腐技术,包括以下步骤:
S1:对放射性废物包装容器的表面进行喷砂预处理,并去除放射性废物包装容器表面的氧化层;
S2:放射性废物包装容器预处理完毕后对其表面进行清洗烘干,待喷涂;
S3:打开电弧喷涂设备电源,将铝合金丝喷涂材料放入送丝机中,并使用电弧喷枪对放射性废物包装容器表面进行电弧喷涂,完成铝合金涂装,关闭电弧喷涂设备电源;
S4:通过无气喷涂、空气喷涂和手工刷涂等技术将环氧封闭涂层涂装到步骤S3得到的成品表面,完成环氧封闭涂装。
其特征在于:所述容器指单层存贮容器和双层存贮容器的外容器,容器的材质为低碳钢和低合金钢,容器中包含有Sr、Cs、Pu等放射性核素;所述电弧喷涂工艺参数为喷涂电压25-35V、喷涂电流150-250A、喷涂距离为100-200mm、喷涂气压0.6-0.8MPa,涂层厚度为100-900um,结合强度为>25MPa,孔隙率为<2.5%,显微硬度为HV>49.45;所述环氧封闭涂层包括环氧封闭底漆20-60um/、环氧云铁中间漆30-90um/和氟碳面漆30-90um;所述步骤S1中的喷砂用的磨料为棕刚玉。
实施例1:
一种放射性废物包装容器的表面防腐技术,包括以下步骤:
S1:对放射性废物包装容器的表面进行喷砂预处理,并去除放射性废物包装容器表面的氧化层;
S2:放射性废物包装容器预处理完毕后对其表面进行清洗烘干,待喷涂;
S3:打开电弧喷涂设备电源,将铝合金丝喷涂材料放入送丝机中,并使用电弧喷枪对放射性废物包装容器表面进行电弧喷涂,电弧喷涂电压30V、喷涂电流180A、喷涂距离150mm、喷涂气压0.7MPa,得到的电弧铝涂层厚度为400um,结合强度为32.5MPa,孔隙率为2.1%,显微硬度为HV49.45,完成铝合金涂装,关闭电弧喷涂设备电源;
铝涂层在高湿密闭环境内经历10个月和16个月挂片实验的大气腐蚀速率分别为9.32um/a和3.59um/a,而且铝涂层的腐蚀速率随腐蚀时间而降低,可以预期400mm厚的铝涂层即使在类似高湿密闭暂存间的恶劣环境中,有不少于400/3.59=111a的耐大气腐蚀寿命。
实施例2:
一种放射性废物包装容器的表面防腐技术,包括以下步骤:
S1:对放射性废物包装容器的表面进行喷砂预处理,并去除放射性废物包装容器表面的氧化层;
S2:放射性废物包装容器预处理完毕后对其表面进行清洗烘干,待喷涂;
S3:打开电弧喷涂设备电源,将铝合金丝喷涂材料放入送丝机中,并使用电弧喷枪对放射性废物包装容器表面进行电弧喷涂,电弧喷涂电压30V、喷涂电流180A、喷涂距离150mm、喷涂气压0.7MPa,得到的电弧喷铝涂层厚度为250um,完成铝合金涂装,关闭电弧喷涂设备电源;
S4:通过无气喷涂、空气喷涂和手工刷涂等技术将环氧封闭涂层涂装到步骤S3得到的成品表面,其中环氧封闭涂层包括环氧封闭底漆、环氧云铁中间漆和氟碳面漆,环氧封闭底漆的厚度为30 um、环氧云铁中间漆的厚度为60 um、氟碳面漆的厚度为60 um,完成环氧封闭涂装。
利用PARSTAT2273电化学工作站对试样进行电化学阻抗谱(Electrochemic铝Impedance Spectroscopy,EIS)测试,采用三电极电解池评价涂层的耐蚀性。参比电极为饱和甘汞电极,辅助电极为Pt片,测试采用幅值为5mV的正弦波,测试频率为10mHz~100kHz。测试结果如图1所示,电弧喷铝+环氧封闭涂层复合涂层体系原始试样的阻抗谱在Bode图上为一条直线,低频阻抗模值约为1010Ω·cm2,这表明原始涂层作为屏蔽层很好地起到保护基体的作用。在3.5%NaCl溶液中浸泡后在Bode图上都在低频段出现一段直线平台,随浸泡时间延长,直线平台的长度不断增长,低频阻抗模值也不断减小,表明有机涂层的屏蔽作用不断降低,但是在浸泡660d,低频阻抗模值始终高于107Ω·cm2,说明涂层具有优异的屏蔽作用。
尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明,对于本领域的技术人员来说,其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换,凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种放射性废物包装容器的表面防腐技术,其特征在于:包括以下步骤:
S1:对放射性废物包装容器的表面进行喷砂预处理,并去除放射性废物包装容器表面的氧化层;
S2:放射性废物包装容器预处理完毕后对其表面进行清洗烘干,待喷涂;
S3:打开电弧喷涂设备电源,将铝合金丝喷涂材料放入送丝机中,并使用电弧喷枪对放射性废物包装容器表面进行电弧喷涂,完成铝合金涂装,关闭电弧喷涂设备电源;
S4:通过无气喷涂、空气喷涂和手工刷涂等技术将环氧封闭涂层涂装到步骤S3得到的成品表面,完成环氧封闭涂装。
2.根据权利要求1所述的放射性废物包装容器的表面防腐技术,其特征在于:所述容器指单层存贮容器和双层存贮容器的外容器,容器的材质为低碳钢和低合金钢,容器中包含有Sr、Cs、Pu等放射性核素。
3.根据权利要求1所述的放射性废物包装容器的表面防腐技术,其特征在于:所述电弧喷涂工艺参数为喷涂电压25-35V、喷涂电流150-250A、喷涂距离为100-200mm、喷涂气压0.6-0.8MPa,涂层厚度为100-900um,结合强度为>25MPa,孔隙率为<2.5%,显微硬度为HV>49.45。
4.根据权利要求1所述的放射性废物包装容器的表面防腐技术,其特征在于:所述环氧封闭涂层包括环氧封闭底漆20-60um/、环氧云铁中间漆30-90um/和氟碳面漆30-90um。
5.根据权利要求1所述的放射性废物包装容器的表面防腐技术,其特征在于:所述步骤S1中的喷砂用的磨料为棕刚玉。
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