CN109817990B - 一种氢燃料电池用单极板及其制备方法及氢燃料电池 - Google Patents
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Abstract
一种氢燃料电池用单极板及其制备方法及氢燃料电池，属于氢燃料电池研究技术领域，所述的单极板由膨胀石墨和石墨烯制备而成。本发明通过在单极板中加入石墨烯层，并结合原位致密化的手段获得高密度（2~2.1g/cm‑3）的膨胀石墨/石墨烯/膨胀石墨三明治结构的单极板。和传统的氢燃料电池用单极板相比，因为中间的石墨烯层电导率（8*105S/m）和热导率（高达~1500Wm‑ 1K‑1）都非常高，所以单极板的导热和导电性能也大大提高。单极板导电性能的提高，可以大大提高双极板的电子传输的速度，从而提高整个氢燃料电池的使用效率。导热性能的提高，可以增加氢燃料电池的使用寿命。
Description
技术领域
本发明属于氢燃料电池研究技术领域，具体涉及一种氢燃料电池用单极板及其制备方法及氢燃料电池。
背景技术
在环保风暴的大背景下，清洁、可持续发展能源成为我们重点发展的能源技术。燃料电池由于其发电效率高、环境污染少等诸多优点，逐渐应用于航空航天、电动汽车等领域，具有广泛的应用前景。氢燃料电池是燃料电池的一种，由于其原料是氢气，产物是水和二氧化碳，不存在环境污染的问题而逐渐受到关注。氢燃料电池的核心部件就是双极板。双极板是由两块电极板，中间夹着质子交换膜组成，其中电极板起着支撑氧化剂与还原剂并引导氧化剂和还原剂在电池内电极表面流动的作用。氢气和氧气的氧化还原反应就是在整个双极板中完成，反应产生的热量必须要及时的导出去以保证电池的正常工作，因此双极板不但要求有较好的导电性，还要求有很好的导热性能，同时为了提高氢气和氧气的利用率，需要这一对单电极有很好的气体阻隔性能。
然而现有的单极板的电极多采用膨胀石墨材料，膨胀石墨本身的热导率较低，即使通过浸渍树脂提高密度，热导率也在100W/m·K以下，并且膨胀石墨的气体阻隔性能较差，导致氢气的利用率低。
发明内容
为解决氢燃料电池中的单极板的热导率低，氢气利用率低等问题，本发明提供一种热导率高、氢气利用率高的氢燃料电池用单极板及其制备方法及氢燃料电池。
为实现上述目的，本发明采取的技术方案如下：
一种氢燃料电池用单极板，所述的单极板由膨胀石墨和石墨烯制备而成。
一种上述的氢燃料电池用单极板的制备方法，所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平；然后加入一层石墨烯粉，表面刮平；最后再加入膨胀石墨粉，表面刮平；
步骤三：预成型：给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h；
步骤五：致密化成型；
步骤六：机械加工成最终结构。
一种包括上述的单极板的氢燃料电池，所述的氢燃料电池包含至少一个单极板。
一种上述的氢燃料电池用单极板的制备方法，所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平；然后加入一层石墨烯粉，表面刮平；
步骤三：预成型：给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h；
步骤五：致密化成型；
步骤六：机械加工成最终结构。
一种上述的氢燃料电池用单极板的制备方法，所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：加入一层石墨烯粉，表面刮平；然后再加入膨胀石墨粉，表面刮平；
步骤三：预成型：给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h；
步骤五：致密化成型；
步骤六：机械加工成最终结构。
本发明相对于现有技术的有益效果是：
（1）本发明通过在单极板中加入石墨烯层，并结合原位致密化的手段获得高密度（2~2.1g/cm-3）的膨胀石墨/石墨烯/膨胀石墨三明治结构的单极板。和传统的氢燃料电池用单极板相比，因为中间的石墨烯层电导率（8*105S/m）和热导率（高达~1500Wm-1K-1）都非常高，所以单极板的导热和导电性能也大大提高。单极板导电性能的提高，可以大大提高双极板的电子传输的速度，从而提高整个氢燃料电池的使用效率。导热性能的提高，可以增加氢燃料电池的使用寿命。
（2）石墨烯粉末在热压过程中，内部气体会排出，在气体排出的流体力学的作用下，石墨烯这种二维材料会垂直于加压方向定向排布。定向排布的石墨烯薄膜有很好的气体阻隔性能，组装成双极板后，石墨烯夹层的存在起到了一种“封装”作用，阻止氢气和氧气向双极板外扩散（如图3所示），使之在双极板内部充分反应，大大提高了氢燃料电池的氢气利用率和氧气利用率，减少了气体的浪费，同时也能提高氢燃料电池的安全性能。
（3）本发明应用广泛。石墨烯是二维晶体材料，具有完美晶格的单层石墨烯室温面内热导率高达~5300W/（m·K），电导率高达106 S/m，并且石墨烯定向排布的薄膜材料有很好的气体阻隔性能，因此将石墨烯这种材料用在单极板中，可使氢燃料电池的气体阻隔性能大大提高。本发明的单极板具有导电性和导热性好的优点，同时可以提高氢气利用率，进而提高氢燃料电池的能量转换效率。
附图说明
图1中的（a）为常规双极板的正面截面图，（b）为常规双极板的俯视截面图，其中上下虚线框分别代表氧气腔和氢气腔；
图2是本发明中含有三明治结构单极板的氢燃料电池的侧向截面图；
图3是本发明提高气体阻隔性的原理示意图；
其中，1-双极板，2-气体和冷却液流道，3-氧气入口，4-冷却液入口， 5-氢气入口，6-氢气出口，7-冷却液出口，8-氧气出口，9-氢气出口处凸点，10-氢气入口处凸点，11-膨胀石墨，12-石墨烯层，13-氢气催化剂层，14-氧气催化剂层，15-氢气单极板，16-氧气单极板，17-质子交换膜，18-氧分子，19-氢质子，20-氢气分子。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举的具体实施方式，还包括各具体实施方式之间的任意组合。以下结合附图详细说明本发明的结构。此处所说明的附图用来提供对本发明的进一步理解，构成本发明的一部分，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。
参见图1，传统的氢燃料电池双极板1主要由氢气单极板15、氧气单极板16和质子交换膜17组成，在氢气单极板15和氧气单极板16的内侧有气体和冷却液流道2，氢气和氧气分别从氢气单极板15的氢气入口5（参见图1）和氧气单极板16的氧气入口3处（参见图1）流入，且分别流经质子交换膜17的两侧，在氢气催化剂层13中催化剂的作用下，氢气分子20失去电子，被氧化为氢质子19，并穿过质子交换膜17与氧气腔的氧分子18在氧气催化剂层14中催化剂的催化下进行反应，生成对应的氧化物。在上述反应过程中，氧气单极板15和氢气单极板16之间产生电压，负载与电池形成闭环后产生电流，这是氢燃料电池工作的基本原理（如图3所示）。同时氧化还原反应产生的热量要及时地排出去，所以氢气腔和氧气腔的气体和冷却液流道2也会从冷却液入口4通入冷却液给整个双极板降温。未反应的氧气，氢气和冷却液分别从氧气出口8，氢气出口6和冷却液出口7流出并循环使用。同时氢气入口处和出口处设计氢气入口处凸点10和氢气出口处凸点9调控氢气腔内的气压，防止气压过高，造成危险。
传统的氢气单极板15和氧气单极板16都采用膨胀石墨11作为主体材料，膨胀石墨的导电性和导热性都不理想，气体的阻隔性能也较差。本发明将高导热、高导电的石墨烯组成石墨烯层12作为一种覆盖在膨胀石墨单极板表面的封装膜。石墨烯高度定向排布的石墨烯薄膜（参见图2）对气体阻隔的原理如图3所示。
具体实施方式一：本实施方式记载的是一种氢燃料电池用单极板，现有的氢燃料电池用双极板由两块单极板和位于两块单极板之间的质子交换膜构成，其中，两个单极板中的一个作为氧气单极板，另一个作为氢气单极板；所述的氢气单极板与质子交换膜的一侧形成氢气腔，所述的氢气腔的两端分别是氢气入口和氢气出口，所述的氢气腔内部填充有催化剂；所述的氧气单极板与质子交换膜的另一侧形成氧气腔，所述氧气腔的两端分别是氧气入口和氧气出口；所述的氢气单极板和氧气单极板两端均含有冷却液入口和冷却液出口，且氢气腔和氧气腔的内部均是由锯齿状密排的流道组成；所述的单极板由膨胀石墨和石墨烯制备而成。
具体实施方式二：一种具体实施方式一所述的氢燃料电池用单极板的制备方法，所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平；然后加入一层石墨烯粉，表面刮平；最后再加入膨胀石墨粉，表面刮平；
步骤三：预成型：用压机给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h，去掉内部所含的石墨烯分散剂等；
步骤五：致密化成型；
步骤六：机械加工成最终结构。
具体实施方式三：具体实施方式二所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，步骤五中，所述的致密化成型，采用下述方法之一：
方法一：将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中连同石墨模具进行热压烧结；所述的热压烧结的工艺为：自室温以8~20℃/min的升温速率升温至700℃~2500℃，加压，压力为20MPa~60MPa，保温保压时间为30~120min，整个热压烧结过程均在真空环境中进行；
方法二：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，在液压机上加压，压力为100~300MPa，保压时间为5~30min；压制完成后在液体中浸渍，之后在2500~3000℃进行石墨化处理，处理时间30~120min，整个致密化成型过程均在真空环境中进行。所述的液体为环氧树脂或其他碳化后能够增加电极板密度的高聚物。
具体实施方式四：具体实施方式二所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，步骤二中，所述的石墨烯粉为纯石墨烯材料或以石墨烯作为基体，加入1vt.%~5vt.%的高导电金属或合金的复合材料。所述的合金为铜合金、铝合金或银合金等。所述的高导电金属为银、铝、铜等。步骤三中，所述的三明治结构中，石墨烯层的厚度为50~200μm。
具体实施方式五：一种包括具体实施方式一所述的单极板的氢燃料电池，所述的氢燃料电池包含至少一个单极板。具体地，所述的氢燃料电池可包括一个单极板、一对单极板或多对单极板，还可以含有外壳、供气***或冷却液***等。
具体实施方式六：一种具体实施方式一所述的氢燃料电池用单极板的制备方法，所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平；然后加入一层石墨烯粉，表面刮平；
步骤三：预成型：用压机给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h，去掉内部所含的石墨烯分散剂等；
步骤五：致密化成型；
步骤六：机械加工成最终结构。
具体实施方式七：具体实施方式六所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，步骤五中，所述的致密化成型，采用下述方法之一：
方法一：将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中连同石墨模具进行热压烧结；所述的热压烧结的工艺为：自室温以8~20℃/min的升温速率升温至700℃~2500℃，加压，压力为20MPa~60MPa，保温保压时间为30~120min，整个热压烧结过程均在真空环境中进行；
方法二：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，在液压机上加压，压力为100~300MPa，保压时间为5~30min；压制完成后在液体中浸渍，之后在2500~3000℃进行石墨化处理，处理时间30~120min，整个致密化成型过程均在真空环境中进行。所述的液体为环氧树脂或其他碳化后能够增加电极板密度的高聚物。
具体实施方式八：具体实施方式六所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，步骤二中，所述的石墨烯粉为纯石墨烯材料或以石墨烯作为基体，加入1vt.%~5vt.%的高导电金属或合金的复合材料。所述的合金为铜合金、铝合金或银合金等。所述的高导电金属为银、铝、铜等。步骤三中，所述的三明治结构中，石墨烯层的厚度为50~200μm。
具体实施方式九：一种具体实施方式一所述的氢燃料电池用单极板的制备方法，所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：加入一层石墨烯粉，表面刮平；然后再加入膨胀石墨粉，表面刮平；
步骤三：预成型：用压机给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h，去掉内部所含的石墨烯分散剂等；
步骤五：致密化成型；
步骤六：机械加工成最终结构。
具体实施方式十：具体实施方式九所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，步骤五中，所述的致密化成型，采用下述方法之一：
方法一：将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中连同石墨模具进行热压烧结；所述的热压烧结的工艺为：自室温以8~20℃/min的升温速率升温至700℃~2500℃，加压，压力为20MPa~60MPa，保温保压时间为30~120min，整个热压烧结过程均在真空环境中进行；
方法二：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，在液压机上加压，压力为100~300MPa，保压时间为5~30min；压制完成后在液体中浸渍，之后在2500~3000℃进行石墨化处理，处理时间30~120min，整个致密化成型过程均在真空环境中进行。所述的液体为环氧树脂或其他碳化后能够增加电极板密度的高聚物。
具体实施方式十一：具体实施方式九所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，其特征在于：步骤二中，所述的石墨烯粉为纯石墨烯材料或以石墨烯作为基体，加入1vt.%~5vt.%的高导电金属或合金的复合材料。所述的合金为铜合金、铝合金或银合金等。所述的高导电金属为银、铝、铜等。步骤三中，所述的三明治结构中，石墨烯层的厚度为50~200μm。
实施例1：
（1）利用高强石墨作为原材料，根据图1中单极板的形状，以及相应的尺寸制备石墨模具。
（2）将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平，加入量根据最终密度2.0g/cm-3，厚度1mm计算；然后加入一层含纯铝粉1vt.%的石墨烯/铝复合粉，表面刮平，加入量根据厚度50μm，密度2.0g/cm-3计算；最后再加入膨胀石墨粉，表面刮平，加入量和最下面一层的加入量相同。
（3）用压机给（2）中所填好的料施加一个0.5MPa的压力，压机以5mm/min匀速加压，压力到0.5MPa后保压1min，使之预成型。
（4）将预成型的三明治结构体在500℃温度下真空烧结2h。
（5）致密化成型。将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中进行热压烧结。所述的热压烧结的工艺为：以8℃/min升温速率进行升温，温度到700℃后开始加压60MPa，保温保压时间为120min，真空环境。
（6）机械加工成最终结构。取两块本实施例制备的相同的单极板与质子交换膜组装成双极板。
对双极板的性能进行测试，结果表明：双极板的致密度为97%，平面导电率为1905S/cm，平面导热率为1050W/m·K，和目前报道的膨胀石墨双极板相比，热导率和电导率都提高了一个数量级。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.1×10-10mol/m2S-1Pa-1。
实施例2：
（1）与实施例1（1）相同。
（2）将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平，加入量根据最终密度2.0g/cm-3，厚度1mm计算；然后加入一层纯石墨烯粉，表面刮平，加入量根据厚度200μm，密度2.0g/cm-3计算；最后再加入膨胀石墨粉，表面刮平，加入量和最下面一层的加入量相同。
（3）用压机给（2）中所填好的料施加一个1MPa的压力，压机以20mm/min匀速加压，压力到1MPa后保压5min，使之预成型。
（4）将预成型的三明治结构体在1000℃温度下真空烧结1h。
（5）致密化成型。将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中进行热压烧结。所述的热压烧结的工艺为：以10℃/min升温速率进行升温，温度到2500℃后开始加压20MPa，保温保压时间为30min，真空环境。
（6）机械加工成最终结构。取两块本实施例制备的相同的单极板与质子交换膜组装成双极板。
对双极板的性能进行测试，结果表明：双极板的致密度为98%，平面导电率为2065S/cm，平面导热率为1189W/m·K，和目前报道的膨胀石墨双极板相比，热导率和电导率都提高了一个数量级。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.1×10-10mol/m2S-1Pa-1。
实施例3：
（1）与实施例1（1）相同。
（2）与实施例2（2）的区别在于：石墨烯粉的加入量按照最终厚度100μm计算。
（3）用压机给（2）中所填好的料施加一个0.8MPa的压力，压机以10mm/min匀速加压，压力到0.8MPa后保压3min，使之预成型。
（4）将预成型的三明治结构体在800℃温度下真空烧结1.5h。
（5）致密化成型。将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中进行热压烧结。所述的热压烧结的工艺为：以20℃/min升温速率进行升温，温度到2000℃后开始加压40MPa，保温保压时间为60min，真空环境。
（6）机械加工成最终结构。取两块本实施例制备的相同的单极板与质子交换膜组装成双极板。
对双极板的性能进行测试，结果表明：双极板的致密度为98%，平面电导率为1874S/cm，平面热导率为1089W/m·K，和目前报道的膨胀石墨双极板相比，热导率和电导率都提高了一个数量级。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.0×10-10mol/m2S-1Pa-1。
实施例4：
本实施例和实施例2的区别在于步骤（5）的致密化成型部分。本实施例的致密化成型的工艺为：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，直接在液压机上加压，压力为100MPa，保压时间为30min。压制完成后浸渍环氧树脂，之后在3000℃温度下进行石墨化处理，处理时间30min，真空环境。
对双极板的性能进行测试，结果表明：双极板的致密度为94%，平面电导率为1764S/cm，平面热导率为982W/m·K，和目前报道的膨胀石墨双极板相比，热导率和电导率都提高了一个数量级。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.4×10-10mol/m2S-1Pa-1。
实施例5：
本实施例和实施例1的区别在于步骤（5）的致密化成型部分。本实施例的致密化成型的工艺为：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，直接在液压机上加压，压力为300MPa，保压时间为5min。压制完成后浸渍环氧树脂，之后在2500℃温度下进行石墨化处理，处理时间120min，真空环境。
对双极板的性能进行测试，结果表明：双极板的致密度为95%，平面电导率为1867S/cm，平面热导率为1022W/m·K，和目前报道的膨胀石墨双极板相比，热导率和电导率都提高了一个数量级。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.2×10-10mol/m2S-1Pa-1。
实施例6：
本实施例和实施例1的区别在于步骤（5）的致密化成型部分。本实施例的致密化成型的工艺为：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，直接在液压机上加压，压力为200MPa，保压时间为15min。压制完成后浸渍环氧树脂，之后在2850℃温度下进行石墨化处理，处理时间60min，真空环境。
对双极板的性能进行测试，结果表明：双极板的致密度为95%，平面电导率为1863S/cm，平面热导率为1005W/m·K，和目前报道的膨胀石墨双极板相比，热导率和电导率都提高了一个数量级。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.3×10-10mol/m2S-1Pa-1。
实施例7：
本实施例和实施例2的区别在于：本实施例的双极板是由实施例2方法制备的膨胀石墨/石墨烯/膨胀石墨三明治氢气单极板和普通膨胀石墨氧气单极板及质子交换膜组成。
对双极板的性能进行测试，结果表明：氢气单极板的致密度为98%，氧气单极板的致密度为81%。氢气单极板的平面电导率为2065S/cm，平面热导率为1189W/m·K。气密性：在100MPa下高纯氢气的渗透率为1.1×10-10mol/m2S-1Pa-1。
Claims (5)
1.一种氢燃料电池用单极板的制备方法，其特征在于：所述的单极板由膨胀石墨和石墨烯制备而成；所述的方法步骤如下：
步骤一：模具制备：根据单极板的形状和尺寸制备相应的石墨模具，所述的模具的材料为高强石墨；
步骤二：填料：将膨胀石墨粉均匀的铺在模具中，表面刮平；然后加入一层石墨烯粉，表面刮平；最后再加入膨胀石墨粉，表面刮平；
步骤三：预成型：给步骤二中得到的填料施压，压机以5~20mm/min匀速加压，到达0.5~1MPa后保压1~5min，使之预成型，得到三明治结构，然后从模具取出；
步骤四：预烧结：将预成型的三明治结构在500~1000℃温度下真空烧结1~2h；
步骤五：致密化成型；所述的致密化成型，采用下述方法之一：
方法一：将烧结后的预成型体放入石墨模具中，在热压烧结炉中连同石墨模具进行热压烧结；
方法二：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，在液压机上加压保压；压制完成后在液体中浸渍，之后进行石墨化处理，整个致密化成型过程均在真空环境中进行；
步骤六：机械加工成最终结构。
2.根据权利要求1所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，其特征在于：步骤五，方法一中：所述的热压烧结的工艺为：自室温以8~20℃/min的升温速率升温至700℃~2500℃，加压，压力为20MPa~60MPa，保温保压时间为30~120min，整个热压烧结过程均在真空环境中进行；所述方法二具体为：将烧结后的预成型体放入不锈钢模具中，在液压机上加压，压力为100~300MPa，保压时间为5~30min；压制完成后在液体中浸渍，之后在2500~3000℃进行石墨化处理，处理时间30~120min，整个致密化成型过程均在真空环境中进行。
3.根据权利要求1所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，其特征在于：步骤二中，所述的石墨烯粉为纯石墨烯材料或以石墨烯作为基体，加入高导电金属或合金的复合材料，其中，金属或合金的添加量均为1vt.%~5vt.%。
4.根据权利要求1所述的一种氢燃料电池用单极板的制备方法，其特征在于：步骤三中，所述的三明治结构中，石墨烯层的厚度为50~200μm。
5.一种包括权利要求1所述的制备方法制得的单极板的氢燃料电池，其特征在于：所述的氢燃料电池包含至少一个单极板。
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