CN109411751A - 一种锂离子电池正极及其制备方法及含有该正极的锂离子电池电芯 - Google Patents

一种锂离子电池正极及其制备方法及含有该正极的锂离子电池电芯 Download PDF

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Abstract

一种锂离子电池正极及其制备方法及含有该正极的锂离子电池电芯，涉及锂离子电池技术领域。技术方案如下：一种锂离子电池电芯，包括磷酸铁锂和镍钴锰三元正极材料、导电剂和粘结剂制备的正极、负极、隔膜和电解液，所述锂离子电池正极的组合方式包括正极极片的组合和正极活性材料的组合中的至少一种，正极极片的组合方式为分别将磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料涂覆在同一集流体的两侧或不同集流体上；正极活性材料的组合为磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料混合后涂覆在同一集流体上。本发明制备的锂离子电池电芯能够增强体系的电子电导率，降低电池极化，同时提升电压平台，有效改善低温大倍率放电的末端电压，提升低温冷启动性能。

Description

一种锂离子电池正极及其制备方法及含有该正极的锂离子电 池电芯
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，尤其涉及一种锂离子电池正极及其制备方法及含有该正极的锂离子电池电芯。
背景技术
从全球汽车市场来看，包括美国、中国、日本以及欧盟等政府对CO2排放标准以及燃油量提出越来越严苛的要求，对车企的节能减排技术将是一个巨大的考验，虽然各大车企也在积极推进汽车电动化，未来也必将是新能源汽车的市场。但目前来看，成本、续航能力以及安全问题等都是阻碍纯动力汽车的普及的困难所在。2017年全球新能源乘用车市场渗透率仅1.0％。而节能减排的指标迫在眉睫，此时启停微混***就成为一种目前急切需求的节油过渡方案。
启停电池可以以较低的成本有效地降低CO2排放量，这对车企是无法拒绝的诱惑，2018年我国汽车启停电池渗透率达到50％，2020年预计将达到70％。相比较于铅酸化学电池，锂离子启停电池具有高能量密度、重量轻、制动回收能力更强等诸多优点，但是其技术壁垒更高，同时对其低温放电能力存在着极大的挑战。
现有的磷酸铁锂体系启停动力电池所采用的LiFePO4正极活性物质均为橄榄石型结构，具有非常优异的结构稳定性，电池具有较长的循环寿命和较高的安全性能，但材料结构较弱的电子导电率(10-10～10-9S·cm-1)又使得材料在大倍率、低温度环境下阻抗加大，严重阻碍了材料的充放电能力，表现出较差的功率以及低温冷启动性能。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有技术中磷酸铁锂体系的动力锂离子电池存在的能量密度低、功率密度不足、低温性能差的问题，本发明记载了一种锂离子电池正极及其制备方法及含有该正极的锂离子电池电芯。
为了实现上述目的，本发明所采取的技术方案如下:
一种锂离子电池正极，包括正极活性材料、导电剂和粘结剂，所述正极活性材料包括磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料，所述镍钴锰三元正极材料占正极活性材料的百分比大于0并小于等于50％。
进一步的，所述镍钴锰三元正极材料为LiNi1-x-yCoxMny中的至少一种，其中x＞0，y＞0，x+y＜1。
一种所述锂离子电池正极的制备方法，包括以下步骤：将所述正极活性材料与所述导电剂和粘结剂在有机溶剂中混合并分散均匀，得到固含量为35％～75％的混合浆料，将所述混合浆料均匀涂覆在集流体上制成锂离子电池正极。
一种含有所述锂离子电池正极的锂离子电池电芯，包括锂离子电池正极、负极、隔膜和电解液，所述锂离子电池正极的组合方式包括正极极片的组合和正极活性材料的组合中的至少一种，其中正极极片的组合方式为分别将磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料涂覆在同一集流体的两侧或不同集流体上；正极活性材料的组合为磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料混合后涂覆在同一集流体上。
本申请产生的有益效果：
(1)本申请所述的含有镍钴锰三元正极材料的正极的电子电导率由现有技术中的4000μs/cm提升到12500μs/cm，显著提升了锂离子电池的大倍率充放电能力。
(2)本申请所述的含有镍钴锰三元正极材料的锂离子电池可以提升电池充放电电压平台，由现有技术中的3.2～3.3V提升至3.5～3.7V，提升了电池的能量密度以及功率性能。
(3)本申请所述的含有镍钴锰三元正极材料的锂离子电池能够增强体系的电子电导率，降低电池极化，同时提升电压平台，可以有效改善低温大倍率放电的末端电压，比现有技术提升至少0.1V的低温大倍率放电末端电压，提升低温冷启动性能。
附图说明
图1：磷酸铁锂晶体结构图；
图2：镍钴锰三元正极材料的层间晶体结构图；
图3：镍钴锰三元正极材料与磷酸铁锂正极材料的放电曲线图；
图4：镍钴锰三元正极材料与磷酸铁锂正极材料混合后作为正极的电池装配图；
图5：镍钴锰三元正极材料与磷酸铁锂正极材料涂覆在不同集流体上的电池装配图；
图6：镍钴锰三元正极材料与磷酸铁锂正极材料涂覆在同一集流体的两侧的电池装配图。
具体实施方式
下面结合附图通过具体实施例对本发明作进一步的说明。
具体实施方式一：
一种锂离子电池正极，包括正极活性材料、导电剂和粘结剂，其特征在于：所述正极活性材料占正极质量的80～98％，所述导电剂占正极质量的1～15％，所述粘结剂占正极质量的1～15％，所述正极活性材料包括磷酸铁锂(LFP)正极材料和镍钴锰(NCM)三元正极材料，所述镍钴锰三元正极材料占正极活性材料的百分比大于0并小于等于50％。
优选的，镍钴锰三元复合正极材料LiNi1-x-yCoxMny可以选择一种或多种配比的三元复合材料(其中，x＞0，y＞0，x+y＜1)。
优选的，镍钴锰三元复合正极材料为LiNi1/3Co1/3Mn1/3、LiNi0.5Co0.2Mn0.3、LiNi0.4Co0.2Mn0.4、LiNi0.6Co0.2Mn0.2、LiNi0.8Co0.1Mn0.1、LiNi0.7Co0.2Mn0.1中的至少一种。
向磷酸铁锂正极活性物质中掺混占正极活性材料质量比大于0并小于等于50％的镍钴锰三元正极材料(LiNi1-x-yCoxMny)，由于镍钴锰三元正极材料(LiNi1-x-yCoxMny)的层状结构具有更大的电子导电率(2.2×10-6～4.1×10-3S·cm-1)，掺混后的材料可以提供更多的电子通道，相当于在磷酸铁锂颗粒周围增加了更多的电子通道，降低了磷酸铁锂颗粒的电子极化作用，同时镍钴锰三元复合正极材料的正极高电位可以提升电池整体的有效电压，增强了电池的能量密度、功率以及低温冷启动性能。
具体实施方式二：
一种锂离子电池正极的制备方法，按照具体实施方式一中的配比量，将正极活性材料与所述导电剂和粘结剂在有机溶剂中混合并分散均匀，得到固含量为35％～75％的混合浆料，将所述混合浆料均匀涂覆在集流体上制成锂离子电池正极。
混合浆料的制备方法包括两种：一是按配比量将磷酸铁锂正极材料与所述导电剂和粘结剂在有机溶剂中混合并分散均匀得到浆料L1，将镍钴锰三元正极材料与所述导电剂和粘结剂在有机溶剂中混合并分散均匀得到浆料L2，将浆料L1和浆料L2混合均匀得到混合浆料；二是将配比量的磷酸铁锂正极材料与镍钴锰三元正极材料直接与导电剂、粘结剂混合分散均匀得到混合浆料。
进一步的，所述有机溶剂为N-甲基吡咯烷酮(NMP)。
(1)正极片P1的制备
将正极活性物质B1、粘结剂PVDF、导电炭黑、碳纳米管混合，经搅拌得到分散均匀制成含有正极活性物质的混合物。混合物中，固体成分包含91wt％的正极活性物质B1、4wt％的粘结剂PVDF、3wt％的导电炭黑和2wt％的碳纳米管，正极活性物质B1中包含100wt％的LFP。混合物使用NMP(N-甲基吡咯烷酮)作为溶剂制成正极活性物质浆料L1，浆料中的固体含量为45wt％。将所述浆料L1均匀地涂在铝箔两面，经过100～120℃高温真空干燥10～24h、辊压机压实至2～3.6g/cm3，得到正极片记为P1。
(2)正极片P2的制备
将正极活性物质B2、粘结剂PVDF、导电炭黑、碳纳米管混合，经搅拌得到分散均匀制成含有正极活性物质的混合物。混合物中，固体成分包含91wt％的正极活性物质B2、4wt％的粘结剂PVDF、3wt％的导电炭黑和2wt％的碳纳米管，正极活性物质B2中包含100wt％的镍钴锰三元复合材料。混合物使用NMP(N-甲基吡咯烷酮)作为溶剂制成正极活性物质浆料L2，浆料中的固体含量为45wt％。将所述浆料L2均匀地涂在铝箔两面，经过100～120℃高温真空干燥10～24h、辊压机压实至2～3.6g/cm3，得到正极片记为P2。
(3)正极片P3的制备
将所述两种正极浆料L1、L2分别均匀地涂在铝箔两侧，经过100～120℃高温真空干燥10～24h，辊压机压实至2～3.6g/cm3，得到正极片记为P3。
具体实施方式三：
一种锂离子电池正极的锂离子电池电芯，包括负极、隔膜和电解液和具体实施方式二中制备的锂离子电池正极，所述锂离子电池正极的组合方式包括正极极片的组合和正极活性材料的组合中的至少一种，其中正极极片的组合方式为分别将磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料涂覆在同一集流体的两侧或不同集流体上；正极活性材料的组合为磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料混合后涂覆在同一集流体上。
进一步的，将磷酸铁锂正极活性材料以及镍钴锰三元正极材料分别制成正极片再组合装配成电池。所述锂离子电池同样可以提升磷酸铁锂电池的能量密度、功率以及低温冷启动性能。
进一步的，所述锂离子电池电芯为卷绕式锂离子电池电芯或叠片式锂离子电池电芯。进一步的，负极片N1的制备方法包括以下步骤：将95wt％活性物质人造石墨、2wt％粘结剂SBR(聚苯乙烯丁二烯共聚物)和3wt％导电剂导电炭黑混合在水中，经搅拌分散均匀制成含有负极活性物质的浆料L3，所述浆料L3中固含量为50wt％。将该浆料L3均匀地涂在铜箔两面，经过100～120℃高温真空干燥10～24h、辊压机压实至1.2～1.6g/cm3，得到负极片记为N1。
(1)电池C1的组装
将正极极片P1、负极极片N1和聚丙烯(PP)或聚乙烯(PE)制备的隔膜冲片后，采用Z型叠片形成裸电芯，分别转出铝极耳和铜镀镍极耳。将裸电芯使用玻璃夹夹紧，玻璃夹的力度为100MPa/m2，并在85℃高温真空烘烤24小时，再用铝塑膜封装，封装后对电池进行化成和老化，得到长宽厚为75mm×50mm×7mm的方形软包装电池，记为C1。电解液采用含1M的六氟磷酸锂电解液，所述电解液的溶剂为体积比为1:1:1的碳酸乙烯酯：碳酸二甲酯：1,2丙二醇碳酸酯的混合溶剂。
(2)电池C2的组装
电池C2的组装与C1的组装不同之处在于：正极活性物质B1中包含的100wt％的LFP改为80wt％的LFP和20％的三元正极材料NCM，所制成的电池记为C2，电池的装配示意图如图4所示。
(3)电池C3的组装
电池C3的组装与C1的组装不同之处在于：正极活性物质B1中包含的100wt％的LFP改为60wt％的LFP和40wt％的三元正极材料NCM，所制成的电池记为C3。
(4)电池C4的组装
电池C4的组装与C1的组装不同之处在于：装配电池时将20％比例的P1极片换成P2极片，所制成的电池记为C4，电池的装配示意图如图5所示。
(5)电池C5的组装
电池C5的组装与C1的组装不同之处在于：装配电池时将40％比例的P1极片换成P3极片，所制成的电池记为C5，电池的装配示意图如图6所示。
其中，C1与C2、C3对比，可见随着NCM含量的增加，电芯的能量密度、冷启动以及功率密度都在增加，主要是因为电池经过掺混之后较高的电压平台以及更低的电子极化。
C2与C4、C5对比，可见三种不同装配方式的电池设计都可以提升电芯的能量密度、冷启动以及功率密度，并且三者的改善效果相近。
其中电芯能量密度测试方法为锂离子二次电芯放电能量与电芯重量的比值；
电芯冷启动的测试方法为50％SOC恒电流3C放电2s的末端电压值；
电芯放电功率测试方法为50％SOC极限电流放电10s的功率，单位为W/Kg；
电芯循环的测试方法为常温3C充电至3.65V，恒压至0.05C，然后用3C放电到2.2V，容量衰减到80％截止。以不同的试验方案装配的电池电池性能测试结果对比表如下：
表1：实验方案及锂离子电池性能测试结果对比:
磷酸铁锂晶体结构图1所示，结构中的FeO6导电通路结构被PO4隔断开，材料本身缺少足够的电子电导率；而镍钴锰三元复合正极材料LiNi1-x-yCoxMny的层间晶体结构具有完整的通电网络，如图2所示，可以提供更加充足的导电网络，提升电池的功率以及倍率性能。除此之外，镍钴锰三元复合正极材料LiNi1-x-yCoxMny与磷酸铁锂正极材料的放电曲线如图3所示，镍钴锰三元复合正极材料LiNi1-x-yCoxMny的高放电电位可以拉高掺混电池的电压值。
依据公式P＝UI，进而提升电池的功率以及低温冷启动性能。
依据公式E＝UQ，同时也可以提升电池的能量密度。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (4)

1.一种锂离子电池正极，包括正极活性材料、导电剂和粘结剂，其特征在于：所述正极活性材料包括磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料，所述镍钴锰三元正极材料占正极活性材料的百分比大于0并小于等于50％。
2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池正极，其特征在于：所述镍钴锰三元正极材料为LiNi1-x-yCoxMny中的至少一种，其中x＞0，y＞0，x+y＜1。
3.一种权利要求1或2所述锂离子电池正极的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将所述正极活性材料与所述导电剂和粘结剂在有机溶剂中混合并分散均匀，得到固含量为35％～75％的混合浆料，将所述混合浆料均匀涂覆在集流体上制成锂离子电池正极。
4.一种含有权利要求1所述的锂离子电池正极的锂离子电池电芯，其特征在于：包括锂离子电池正极、负极、隔膜和电解液，所述锂离子电池正极的组合方式包括正极极片的组合和正极活性材料的组合中的至少一种，其中正极极片的组合方式为分别将磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料涂覆在同一集流体的两侧或不同集流体上；正极活性材料的组合为磷酸铁锂正极材料和镍钴锰三元正极材料混合后涂覆在同一集流体上。
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