CN109307262A - 处理含有硫化合物的气态供料的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种处理含有硫化合物的气态供料来获得贫硫化合物的气体的方法，其包含下面的步骤，(a)将任选的混合有含烃的气态共供料的含有硫化合物的气态供料排入燃烧空间中，并且分别将含氧气体排入该燃烧空间。该燃烧空间的温度高于供料和任选的共供料的自动点火温度并低于1400℃，由此获得包含未反应的氧、二氧化硫、二氧化碳和水的烟道气。(b)在从燃烧空间排出时，从烟道气中分离二氧化硫，来获得贫硫化合物的气体。

Description

处理含有硫化合物的气态供料的方法
本发明是涉及一种处理含有硫化合物的气态供料来获得贫硫化合物的气体的方法。
单质硫和硫化合物广泛存在于自然资源例如煤、原油和天然气中。当对这样的资源进行加工时，获得了包含高量和低量的硫化合物的气态流如烟道气。在将这些气体排入环境之前,通常将这些气体中的硫化合物除去或者至少显著降低。已经开发了不同的方法，其目标是分离硫化合物和将该硫化合物如二硫化物转化成单质硫。分离硫化合物的方法的例子例如是公知的Rectisol方法，DIPA吸收方法和SCOT方法。将硫化物转化成单质硫的方法例如是Claus方法和Superclaus方法。在一种40多年已知的典型阵容中，将在DIPA吸收或者Rectisol方法中获得的含有相对高含量的硫化合物(主要是H2S)的酸气用作Claus方法的供料。在Claus方法中，大部分硫化物转化成单质硫。将Claus方法的废气(其可以包含0.5-2vol％的H2S)典型地在SCOT或者Superclaus方法中进一步加工以将H2S含量降低到小于2000ppmv甚至小于30ppmv。在排入环境之前，将这些方法的废气进行焚烧。上述方法已经被证实在处理硫化合物方面是非常有效的。
Claus方法是由Carl Friedrich Claus在十九世纪下半叶开发的。在这种方法中，硫化氢通过氧化而相当大程度地转化成单质硫；由此获得的硫通过冷凝从气体中分离。残留气流(Claus尾气)仍然包含一些H2S和SO2。在GB1356289所述的SCOT方法中，可以除去这种残留H2S。SuperClaus方法描述在US4988494中，并且包括使用含氧化铁的催化剂将H2S选择性氧化成硫。
但是，一个缺点是当现有的SCOT或者Superclaus方法单元或者甚至Claus方法单元临时停用时，整个上游方法例如精炼或者燃煤发电厂不得不停产来避免硫化合物释放到环境中。对于基层厂来说，硫处理方法如SCOT和Superclaus的建设和运行复杂，因为它们例如涉及使用非均相催化剂。由于这些原因，期望提供一种方法，其可以以不太复杂的方式加工含有硫化合物的气态供料，来用作早先提及的硫处置方法的支持或者作为替代。
这通过下面的方法提供。处理含有硫化合物的气态供料来获得贫硫化合物的气体的方法包括下面的步骤，
(a)将任选的混合有含烃的气态共供料的含有硫化合物的气态供料排入燃烧空间中，并且分别将含氧气体排入该燃烧空间，其中该燃烧空间的温度高于供料和任选的共供料的自动点火温度并低于1400℃，这导致硫化合物被氧化成二氧化硫和导致烃燃烧，由此获得包含未反应的氧、二氧化硫、二氧化碳和水的烟道气，该烟道气部分地在该燃烧空间中再循环并且部分地从该燃烧空间中排出，和
(b)在从燃烧空间排出时，从烟道气中分离二氧化硫，来获得贫硫化合物的气体。
申请人已经发现当步骤(a)根据本发明进行时，甚至当供料和任选的共供料的组成经时变化时，硫化合物向二氧化硫的稳定和完全转化是可能的。此外，所述方法简单并稳固，因为可仅仅以两步进行。最后，用这种方法实现了几乎不形成NOx到甚至不形成NOx。此外该方法可以用作更复杂的SCOT方法或者Superclaus方法的替代。当描述优选的实施方案时，将讨论另外的优点。
步骤(a)所使用的含有硫化合物的气态供料可以是任何包含硫化合物的供料。这些硫化合物可以是单质硫、硫化物、例如二硫化物如硫化氢、多硫化物、硫氧化物和有机硫化合物(R-SH)。这些硫化合物在气态供料中的含量和任何硫化合物在任选的共供料中的含量可以广泛变化，并且可以是0.1-80wt％和更优选0.1-20wt％，其相对于作为气态供料和任选的共供料的总气态供料的总重量以原子硫的重量计算。硫的含量将取决于气态供料的来源。如果将例如在Rectisol方法或者DIPA吸收方法中所获得的酸气用作气态供料，则硫含量可以在这个范围的高端。如果将SCOT方法或者Superclaus方法的废气用作气态供料，则硫含量将是这个范围的低端。Claus方法的废气可以包含例如0.5-1.8vol％的硫化氢并因此将处于这些极限之间。可以将早先提及的含硫废气合并或者临时合并或者与其他含有硫化合物的气体源合并。已经发现所述方法在改变气态供料的硫含量方面是非常灵活的，并且因此可以用于暂时进行现有SCOT或者Superclaus方法单元或者甚至Claus方法单元的降硫处理。这是有利的，因为任何上游方法因此将不必停用。
该含有硫化合物的气态供料因此可以是Claus方法获得的废气，SCOT方法获得的废气和/或Superclaus方法获得的废气。
合适地，该含硫的气态供料的低热值或者混合有任选的含烃的气态共供料的含硫的气态供料的低热值(干)是1-40MJ/Nm3和优选1.5-20MJ/Nm3。在该含有硫化合物的气态供料的低热值小于1MJ/Nm3的情况中，优选的是增加到步骤(a)的总气态供料的低热值。这可以通过将具有较高的低热值和优选具有2-40MJ/Nm3的低热值的含烃共供料一起供给来进行。上述低热值将确保保持步骤(a)的燃烧，特别是当气态供料的硫含量经时变化时更是如此。
合适的含烃的气态共供料的实例是含天然气的共供料。申请人已经发现当硫加工是在精炼环境中进行时，有利的是使用含有精炼方法获得的废气的气体作为该含烃的气态共供料。特别是这样的精炼废气，其否则将用作点火之前火焰燃烧炉中的燃料。已经发现步骤(a)的条件相比于炉子是更有利的，因为品质和量变化大的废气可以与含硫的气态供料一起加工，而不担心燃烧不完全，NOx形成过度和火焰熄灭。因此在这种实施方案中，不仅可以省略SCOT和Superclaus单元及其相关的焚化装置，而且可以省略精炼废气炉。
该精炼废气典型地不含任何明显量的硫化合物。此处所述的精炼废气合适的是下面的精炼料流的任何一种或者任意组合，即，FCC/炼焦器废气、粗废气、稳定器废气、分馏器废气、石脑油闪蒸废气、催化重整器废气、氢化处理器废气、氢化裂解器废气和异构化废气。这样的废气主要由气态烃组成并且典型的具有大于20MJ/Nm3的低热值。
步骤(a)优选如下进行，以使得没有观察到可见的火焰。这是通过一方面将燃烧空间中的温度保持高于供料和任选的共供料的自动点火温度并低于1400℃来实现的。气态供料和任选的气态共供料供入燃烧空间，并且将含氧气体合适地从同轴燃烧器排入该燃烧空间。所述供料和任选的共供料可以从燃烧器的中心通道排入，并且含氧气体可以从燃烧器的同轴环形通道排入，或者其中该供料是从环形通道排入，并且含氧气体从中心通道排入。中心通道也可以是位于其他环形通道内的环形通道。含氧气体和任选的与共供料组合的气态供料没有在上游或者同轴燃烧器中预混。这样的同轴燃烧器可以用于单个燃烧器的情况中，或者使用少数燃烧器。该任选的与任选的气态共供料混合的气态供料可以可选择地经由多个通道排入燃烧空间，该通道与多个通道分开，经由其将含氧气体排入燃烧空间。当使用大的燃烧空间时，优选使用这样的排列。这些通道，合适地作为喷嘴存在，将以特定方式排列在燃烧空间的一个或多个壁上，这导致两种反应物的良好混合。
在优选的燃烧空间中，将进行无焰燃烧，同时大部分所形成的烟道气再循环到这里，在这里所述供料和含氧气体在燃烧器前方从燃烧器排出。这将导致该供料和含氧气体与再循环烟道气混合，使得局部氧含量降低。这种氧含量降低将避免火焰形成和将燃烧空间的温度保持在本发明的温度范围内。一部分烟道气从该燃烧空间排出。烟道气中和因此燃烧空间中的氧含量将取决于例如含氧气体中的氧含量、这种气体的体积和供给到燃烧空间的气态供料一种或多种的体积或组成和至燃烧器前方的烟道气的再循环比例。
在步骤(a)中，早先提及的硫化合物燃烧成二氧化硫可以具有大于95wt％，优选大于99wt％和甚至更优选高于99.5wt％的产率，其相对于供料中的硫基于以在步骤(a)中获得的烟道气中存在的二氧化硫的原子硫的重量计算。
该含氧气体可以是任何含氧气体，优选氧含量高于10vol％并优选高于20vol％。合适的气体是空气。
燃烧空间的温度低于1400℃并优选低于1200℃。在这些温度条件，观察到较少形成NOx，这是这种方法的另一优点。优选该燃烧空间的温度是600-1200℃。在其中需要共供料来增加气态供料的低热值的情况中，可能有利的是尽可能多地限制这样的共供料的使用。这可以通过在这个范围内的较低可能的温度进行步骤(a)来实现。优选当排入燃烧空间时，该气态供料和任选的共供料的温度是10-500℃。优选当排入燃烧空间时该含氧气体的温度是10-500℃。这些料流可以通过与离开燃烧空间的烟道气间接热交换来升温。燃烧空间中的压力可以是50mbar-10bar。
具有烟道气再循环的燃烧空间可以具有任何横截面形状，如圆形或者矩形，并且具有作为分开的喷嘴或者作为共轴燃烧器存在的一个或多个排出通道，来用于气态供料和含氧气体。排出通道的数目可以是1-200个。不存在实际的上限，并且对于大的燃烧空间，这些数目甚至可以更高。该同轴燃烧器或者排出喷嘴可以排列在燃烧空间的一端或者彼此相对来布置。
燃烧空间中所产生的热和/或从燃烧空间排出的烟道气中所含的热可以用于制备蒸汽或者用于发电。优选将该烟道气在燃烧空间中间接冷却或者在它从燃烧空间排出后在例如蒸汽锅炉或者废热锅炉中通过蒸发水而冷却。
合适的燃烧空间和燃烧器的例子是从MILD燃烧器已知的(M.N.Noor等人，MILDCombustion：The Future for Lean and Clean Combustion Technology)，InternationalReview of Mechanical Engineering(IREME)，第8(1)卷，ISSN1970-8734，第251-257页，其显示了烟道气的外部再循环。合适的燃烧器和/或燃烧空间的例子涉及所谓的FLOX方法，其描述在US2010119983，US8622736，EP1995515，EP1497589，EP1355111和EP1248931和US5154599中。
这些公开文献进一步提供了关于可以如何在步骤(a)中进行优选的无焰燃烧的另外的背景信息。
在步骤(b)中，在从燃烧空间排出时，从烟道气中分离二氧化硫来获得贫硫化合物的气体。二氧化硫的分离可以通过公知的方法进行，例如苛性钠清洗、盐水清洗、或者淡水清洗和活性炭吸收。一种用于步骤(b)的合适的技术是用石灰石将二氧化硫吸收和氧化成石膏。另一合适的方法是这样，其中在步骤(b)中通过将烟道气与含氢氧化钙的固体化合物接触来从烟道气中分离二氧化硫。更优选通过氢氧化钙接触方法来实施步骤(b)，如US5277837，US6939523，WO16207159和CN105642103所述。一种合适的氢氧化钙接触方法是所谓的Sorbacal方法，其由比利时的Lhoist Group提供。优选如下实施步骤(b)，使得经处理的气体中的SO2含量低于100ppmv，优选低于50ppmv。
利用下面的图来说明本发明。图1显示了现有技术的方案，用于处理含有硫化合物的气体和精炼废气。图1显示了酸气1，例如在DIPA吸收单元中获得，该酸气1可以包含80vol％的H2S，其在Claus方法单元2中处理产生Claus废气3、4，其可以包含0.5-1.6vol％的H2S。该Claus废气可以在SCOT方法单元5中处理产生H2S含量小于30ppmv的SCOT废气6，将该废气6在送到存储栈之前在焚化装置7中进一步处理。平行或者可替代地，将Claus废气4在Super Claus方法单元8中处理产生SuperClaus废气9，其H2S含量是800-2000ppmv，该气体9在焚化装置10中进一步处理。平行地，将精炼废气11、12、13的混合物用作炉子14中的燃料，获得烟道气15，其在火炬16中燃烧。这些废气11、12和13代表了本说明书早先描述的精炼废气之一或者任意组合。
图2显示了根据本发明的一种方案，其显示了如图1的酸气1和Claus方法单元2。此外图2还显示了精炼废气11、12、13，其代表了本说明书早先描述的精炼废气之一或者任意组合。图2显示了SCOT方法单元5，Superclaus方法单元8，焚化装置7、10，废气炉14和火炬16可以有利地用燃烧空间22和二氧化硫分离单元24代替。燃烧空间22是通过Claus方法单元2所获得的含有硫化合物的气体20和料流11、12、13所示的精炼废气的任意组合的组合物来供给的。在Claus方法单元2将临时停用的情况中，可以将酸气1经由料流26直接导入燃烧空间22。含二氧化硫的气体23与氢氧化钙在二氧化硫分离单元24中接触，获得贫二氧化硫的气体25。这种气体25可以被排出到环境中。
通过下面的计算实施例来说明本发明。
实施例1
将具有表1所列组成和具有0.47MJ/Nm3的低热值(LHV)的含有硫化合物的气体，与具有表1所列组成和具有33.7MJ/Nm3的低热值的燃料气体共供料进行合并。该燃料气体是原油蒸馏器废气、异构化单元废气和氢化裂解器废气的典型的混合物。将这种合并的供料经由15个喷嘴与经由25个喷嘴的空气流一起作为布置在正方形燃烧空间一端上的供料和空气喷嘴的方式排出。
使用燃烧空气鼓风机和燃料气体鼓风机来将燃烧室中的压力增加到0.2MPa。该燃烧空间中的温度低于930℃。从该燃烧空间排出的烟道气具有表1所列性能。通过间接热交换，在该燃烧空间中产生了28.5吨/小时的1MPa蒸汽。
计算结果显示烃化合物和硫化合物完全燃烧成二氧化碳、二氧化硫和水。
表1
所获得的烟道气与氢氧化钙在二氧化硫分离单元中接触来获得经处理的气体，其二氧化硫含量远低于50ppmv。
实施例2
重复实施例1，除了将具有表2所列组成和具有2.9MJ/m3低热值(LHV)的贫硫化合物的气态供料进行燃烧。另外的条件可以在表2中找到。该气态供料是煤气化方法的废气。
使用燃烧空气鼓风机和燃料气体鼓风机将燃烧室中的压力增加到0.2MPa。该燃烧空间中的温度低于930℃。从该燃烧空间排出的烟道气具有表1所列性能。通过间接热交换，在该燃烧空间中产生24吨/小时的1MPa蒸汽。
所获得的烟道气与氢氧化钙在二氧化硫分离单元中接触获得经处理的气体，其二氧化硫含量远低于50ppmv。
这个实施例显示了可以如何利用实施例1的燃烧空间由贫硫化合物的气体开始产生蒸汽。
表2
实施例3
重复实施例2，除了将贫硫化合物的气体供料与三个相对较小的具有表3所列性能的含有硫化合物的气态供料流合并之外。供料A是酸水汽提器废气，供料B是酚废气和供料C是废气混合物。
使用燃烧空气鼓风机和燃料气体鼓风机来将燃烧室中的压力增加到0.2MPa。该燃烧空间中的温度低于930℃。从该燃烧空间排出的烟道气具有表1所列性能。通过间接热交换，在该燃烧空间中产生35吨/小时的1MPa蒸汽。
所获得的烟道气与氢氧化钙在二氧化硫分离单元中接触获得经处理的气体，其的二氧化硫含量远低于50ppmv。
这个实施例显示了实施例2的气态供料可以如何与含有少量硫化合物的气态供料合并。这显示了在其中这样的气体不能在其他加工装置中加工的情况中，本发明方法临时加工含有硫化合物的废气的能力。
表3

Claims (14)

1.一种处理含有硫化合物的气态供料来获得贫硫化合物的气体的方法，其包含下面的步骤：
(a)将任选的混合有含烃的气态共供料的含有硫化合物的气态供料排入燃烧空间中，并且分别将含氧气体排入该燃烧空间，其中该燃烧空间的温度高于供料和任选的共供料的自动点火温度并低于1400℃，这导致硫化合物被氧化成二氧化硫和导致烃燃烧，由此获得包含未反应的氧、二氧化硫、二氧化碳和水的烟道气，该烟道气部分地在该燃烧空间中再循环并且部分地从该燃烧空间中排出，和
(b)在从燃烧空间排出时，从烟道气中分离二氧化硫，获得贫硫化合物的气体。
2.根据权利要求1的方法，其中该含硫的气态供料的低热值或者混合有任选的含烃的气态共供料的含硫的气态供料的低热值是1-30MJ/Nm3。
3.根据权利要求2的方法，其中该低热值是1.5-15MJ/Nm3。
4.根据权利要求1-3任一项的方法，其中在步骤(a)中，使用具有小于1MJ/Nm3的低热值的含有硫化合物的气态供料，和使用具有大于20MJ/Nm3的低热值的含烃的气态共供料。
5.根据权利要求1-4任一项的方法，其中在该含有硫化合物的气态供料中硫化合物的含量是0.1-80wt％，其相对于是气态供料和任选的共供料的总气态供料的总重量以原子硫的重量计算。
6.根据权利要求1-5任一项的方法，其中该燃烧空间中的温度低于1200℃。
7.根据权利要求6的方法，其中该燃烧空间中的温度是650-1200℃。
8.根据权利要求1-7任一项的方法，其中该含氧气体是空气。
9.根据权利要求1-8任一项的方法，其中该含有硫化合物的气态供料是Claus方法获得的废气，SCOT方法获得的废气和/或Superclaus方法获得的废气。
10.根据权利要求1-9任一项的方法，其中在步骤(a)中，将含烃的气态共供料排入燃烧空间中。
11.根据权利要求10的方法，其中该含烃的气态共供料是含天然气的共供料。
12.根据权利要求10-11任一项的方法，其中该含烃的气态共供料包含在精炼方法中获得的废气。
13.根据权利要求1-12任一项的方法，其中将该烟道气在燃烧空间中间接冷却，或者在它从燃烧空间排出后通过蒸发水而冷却。
14.根据权利要求1-13任一项的方法，其中在步骤(b)中，通过将烟道气与含氢氧化钙的固体化合物接触，而从烟道气中分离二氧化硫。
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