CN109095679B - 一种处理抗生素抗性菌和抗性基因的饮用水消毒净化***及其工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种处理抗生素抗性菌和抗性基因的饮用水消毒净化***及其工艺，净化***包括紫外线消毒器、微孔过滤器和电化学反应器；紫外线消毒器上设有饮用水进水口，紫外线消毒器通过管路依次连接微孔过滤器和电化学反应器，电化学反应器上设有饮用水出水口，微孔过滤器与电化学反应器之间的连接管路上设有T型加料管，T型加料管上设有二级进液口；本发明通过紫外线辐照去除包括抗生素抗性细菌在内的大部分细菌，同时一定程度地去除细胞内的抗性基因；然后通过微孔过滤去除死亡的细菌体和少量的活的抗性菌；最后通过低能耗的电化学氧化体系彻底去除水中溶解性的胞外抗性基因和少量的胞内抗性基因；本发明将水源中的抗性菌和抗性基因完全去除，保障了供水安全，具有很大的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及饮用水处理技术领域，尤其涉及一种处理抗生素抗性菌和抗性基因的饮用水消毒净化***及其工艺。
背景技术
虽然抗生素的应用给人类带来了诸多益处，然而因滥用抗生素导致的抗性细菌及抗性基因的污染正威胁着人类健康与生态安全。据估算，全球每年因抗生素抗性菌引起的死亡人数达到几十万人。抗性菌中的抗性基因能通过水平转移等方式在环境中进行传播扩散，即使抗性菌死亡，其裸露的抗性基因也会在环境中长期存在，并且具有转移给其它致病菌的能力。目前全球范围内各种环境水体中均检测到了抗性菌和抗性基因的存在，其中水源水和饮用水中均检测到了一定量的抗性菌和抗性基因。长期摄入抗性菌和抗性基因，将会导致肠道细菌产生抗性，对人体健康产生巨大威胁，因此饮用水的消毒环节对抗性菌和抗性基因的去除效果对人体健康产生重要的影响。
然而，常规的自来水厂的消毒工艺并不能有效去除抗性菌和抗性基因。虽然使用非常高的紫外、氯或臭氧的消毒剂量能有效杀灭抗性菌，但是对抗性基因的去处效果非常有限，同时还会诱发普通细菌产生抗性，而且氯和臭氧消毒会导致细菌细胞破裂，致使抗性基因释放到水体中，反而增加了抗性基因传播的风险。
发明内容
针对上述存在的问题，本发明目的在于提供一种去除率高，不产生任何的副产物，运行成本低的处理抗生素抗性菌和抗性基因的饮用水净化***及其工艺。
为了达到上述目的，本发明采用的技术方案如下：一种处理抗生菌和抗生基因的饮用水消毒净化***，所述的消毒净化***包括紫外线消毒器，微孔过滤器和电化学反应器；所述的紫外线消毒器上设有饮用水进水口，紫外线消毒器通过管路依次连接微孔过滤器和电化学反应器，所述的电化学反应器上设有饮用水出水口，所述的微孔过滤器与电化学反应器之间的连接管路上设有T型加料管，所述的T型加料管上设有二级进液口。
本发明的紫外线消毒器上的进水口和出水口设置在同一高度，所述的电化学反应器上的进水口和出水口设置在同一高度，所述的微孔过滤器的进水口设置在底部，出水口设置在顶部。
本发明的电化学反应器内设有辅助电极、参比电极和工作电极，所述的辅助电极和参比电极设置在电化学反应器的上部，所述的工作电极设置在电化学反应器的底部。
本发明提供的一种处理抗生菌和抗生基因的饮用水消毒净化工艺，包括如下步骤：
1)将经过预处理后的饮用水通入紫外线消毒器进行处理，进水流速为100mL/min，紫外辐照剂量为45～65mJ/cm2，接触时间为4s；
2)将步骤1)得到的饮用水通入微孔过滤器中进行处理，其中，微孔过滤器中的滤膜孔径为0.15～0.25μm；
3)向将步骤2)得到的饮用水中加入氯化钠溶液，使得氯化钠在饮用水中的浓度保持在0.1～0.2mmol/L。通过加入氯化钠溶液以增加导电性，并通过电极反应产生少量活性氯物种和氯气，提高电化学氧化效率，同时也为出水提供余氯；
4)将步骤3)得到的饮用水通入电化学反应器进行处理，电化学反应器的工作电压为1～1.5V；
5)经过步骤4)处理后的饮用水即为安全的饮用水。
本发明的步骤1)中的预处理后的饮用水为经过混凝、沉淀、过滤处理之后的饮用水。
本发明工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极。
本发明的步骤2)中，使用过的微滤、膜滤芯经干燥、灼烧处置；通过干燥和灼烧处理后的滤芯、滤膜，破坏未被杀死的抗性菌和细胞内的抗性基因，防止二次污染。
本发明的优点在于：本发明提出的饮用水消毒净化***通过适量提高紫外辐照剂量高效去除包括抗生素抗性细菌在内的大部分细菌，同时一定程度地去除细胞内的抗性基因；然后通过微孔过滤去除死亡的细菌体和少量的活的抗性菌；最后通过低能耗的电化学氧化体系彻底去除水中溶解性的胞外抗性基因和少量的胞内抗性基因。该消毒工艺可以使水源水中的抗性菌和抗性基因几乎完全被去除，保障了供水安全和人体健康，在给水处理工程实践中具有很大的应用前景。
虽然本发明提出的消毒***的组成单元，诸如：紫外消毒、微孔过滤和电化学消毒单元，在已有的研究中均有所提及，但是本发明专利提出的组合方式以及相应的使用方法可以最大限度地去除水源水中多种抗生素抗性细菌和抗性基因，不产生任何的消毒副产物，保证出水水质的高度安全性；跟单独的紫外消毒方式、微孔过滤、电化学消毒法以及三者的其它组合工艺相比，本专利提出的消毒***与方法对抗性菌和抗性基因的去除效果更好，运行成本更低，能耗也更低，并且不会增加抗性基因的传播及抗性菌和抗性基因的二次污染。
附图说明
图1为本发明净化***的装置结构简图；
图2为本发明的实施例以及对比例的最终出水中抗性菌和抗性基因的去除率结果图；
图3为本发明的实施例中施用不同紫外辐照强度后最终出水中抗性菌和抗性基因的去除率结果图；
图4为本发明的实施例中施用不同微孔过滤器孔径后最终出水中抗性菌和抗性基因的去除率结果图；
图5为本发明的实施例中施用不同电化学反应器电压后最终出水中抗性菌和抗性基因的去除率结果图。
其中，1饮用水进水口，2紫外线消毒器，3UV灯管电源线，4微孔过滤器，5T型加料管，6二级进液口，7电化学反应器，8连接电源线，9辅助电极和参比电极，10工作电极，11饮用水出水口。
具体实施方式
下面结合附图说明和具体实施方式对本发明作进一步详细的描述。
实施例1：如图1所示的一种处理抗生素抗性菌和抗性基因的饮用水净化***，所述的净化***包括紫外线消毒器2，微孔过滤器4和电化学反应器7；所述的紫外线消毒器2上设有预处理后的饮用水进水口1，紫外线消毒器2通过管路依次连接微孔过滤器4和电化学反应器7，所述的电化学反应器7上设有饮用水出水口11，所述的微孔过滤器4与电化学反应器7之间的连接管路上设有T型加料管5，所述的T型加料管5上设有二级进液口6。
实施例2：如图1所示，紫外线消毒器2上的进水口和出水口设置在同一高度，所述的电化学反应器7上的进水口和出水口设置在同一高度，所述的微孔过滤器4的进水口设置在底部，出水口设置在顶部。
实施例3：如图1所示，电化学反应器7内设有辅助电极、参比电极9和工作电极10，所述的辅助电极和参比电极9设置在电化学反应器7的上部，所述的工作电极10设置在电化学反应器7的底部。
实施例4：以南京市某自来水厂经混凝、沉淀、过滤之后的出水为试验用水，在实验室规模下，经本专利提出的消毒净化***进行处理，即：
1)试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s；
2)出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；
3)出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；
4)出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
同时，实施对比例，如下：
对比例1：试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s。
对比例2：试验用水以100mL/min的流速进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm。
对比例3：试验用水以100mL/min的流速进入小型流式电化学反应器，之前通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
对比例4：试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s；出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm。
对比例5：试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s；出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
对比例6：试验用水以100mL/min的流速进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；出水进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s。
对比例7：试验用水以100mL/min的流速进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
对比例8：试验用水以100mL/min的流速进入小型流式电化学反应器，之前通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V；出水进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s。
对比例9：试验用水以100mL/min的流速进入小型流式电化学反应器，之前通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V；出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm。
对比例10：试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s；出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V；出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm。
对比例11：试验用水以100mL/min的流速进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；出水进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s；出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
对比例12：试验用水以100mL/min的流速进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V；出水进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s。
对比例13：试验用水以100mL/min的流速进入小型流式电化学反应器，之前通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V；出水进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s；出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm。
对比例14：试验用水以100mL/min的流速进入小型流式电化学反应器，之前通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V；出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；出水进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量为55mJ·cm-2，接触时间为4s。
实验结果：采用平板计数法和SYBR Green qPCR法分别对消毒净化前以及经各工艺消毒净化后的出水中的典型四环素类、磺胺类、红霉素类的抗性菌和相应的抗性基因tet(A)、tet(O)、sul(1)、sul(2)、erm(B)、erm(F)进行测定，并计算去除率，结果如图2所示。通过对比可见，本专利提出的消毒净化***对水源水中的抗性菌和抗性基因的去除效果最佳。
对比例15：将本发明中得到紫外线消毒器2，微孔过滤器4和电化学反应器7在其他条件不变的情况下进行对比试验，对比的结果如下表所示：(其中Ⅰ表示第一步连接的是该装置，Ⅱ表示第二步连接的装置，Ⅲ表示第三步连接的装置，～表示未连接的装置)
从对比例15可知；本发明的技术方案中最优的操作步骤是：紫外线消毒器→微孔过滤器→电化学反应器这个过程。
产生这一现象从理论上分析其原因是：本发明中紫外消毒器的作用是去除并杀死包括抗生素抗性细菌在内的大部分细菌，同时一定程度地去除细胞内的抗性基因；微孔过滤器的作用是去除死亡的细菌体和少量的活的抗性菌；电化学反应器的作用是彻底去除水中溶解性的胞外抗性基因和少量的胞内抗性基因；最终将水源中的抗性菌和抗性基因完全去除，保障了供水安全。
如果缺少了紫外消毒器，那么抗性细菌没有被有效灭活，细胞内的抗性基因也得不到有效的去除，并且大量的活细胞直接通过微孔过滤器容易造成堵塞，过滤的效果下降，抗性菌的去除效果差，胞内抗性基因在电化学反应器中的去除效率低，最终导致消毒净化效果不佳。
如果缺少了微孔过滤器，那么抗性细菌得不到进一步的高效去除，大量的死亡细菌体进入电化学反应器，将导致电化学处理的负荷增加，去除抗性基因的效率显著降低，电化学的能耗也增加，最终导致消毒净化效果不佳。
如果缺少了电化学反应器，那么源水中原有的以及抗性菌被紫外杀死后释放出来的溶解性胞外抗性基因将无法得到有效去除，最终导致消毒净化效果不佳。
此外，由于电化学反应器主要用于去除源水中原有的以及死亡细菌体释放出的溶解性胞外抗性基因和少量的胞内抗性基因，为了提高电化学的处理效率，降低能耗，必须将电化学反应器放置在最后一步；紫外消毒器和微孔过滤器都能一定程度地去除抗性菌，两者结合使用可大大提高抗性菌的去除效果，同时考虑到紫外杀菌后部分细菌有暗复活的现象，以及避免大量活菌体通过微孔过滤器导致堵塞影响过滤效果，尽量减少微滤器上抗性菌的二次污染，所以必须将紫外消毒器放置在微孔过滤器前面。
实施例5：以南京市某自来水厂经混凝、沉淀、过滤之后的出水为试验用水，在实验室规模下，经本专利提出的消毒净化***进行处理，即：
1)试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量分别设为40、45、55、65、70mJ·cm-2，接触时间为4s；
2)出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径0.2μm；
3)出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；
4)出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
实验结果：采用平板计数法和SYBR Green qPCR法分别对消毒净化前以及消毒净化后的出水中的典型四环素类、磺胺类、红霉素类的抗性菌和相应的抗性基因tet(A)、tet(O)、sul(1)、sul(2)、erm(B)、erm(F)进行测定，并计算去除率，结果如图3所示。通过对比可见，本专利提出的消毒净化***中紫外辐照剂量为45～65mJ·cm-2时水源水中的抗性菌和抗性基因的去除效果最佳。
实施例6：以南京市某自来水厂经混凝、沉淀、过滤之后的出水为试验用水，在实验室规模下，经本专利提出的消毒净化***进行处理，即：
1)试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量分别设为55mJ·cm-2，接触时间为4s；
2)出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径分别为0.1、0.15、0.2、0.25、0.3μm；
3)出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；
4)出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压为1.5V。
实验结果：采用平板计数法和SYBR Green qPCR法分别对消毒净化前以及消毒净化后的出水中的典型四环素类、磺胺类、红霉素类的抗性菌和相应的抗性基因tet(A)、tet(O)、sul(1)、sul(2)、erm(B)、erm(F)进行测定，并计算去除率，结果如图4所示。通过对比可见，本专利提出的消毒净化***中微孔过滤的孔径为0.15～0.25μm时水源水中的抗性菌和抗性基因的去除效果最佳。
实施例7：以南京市某自来水厂经混凝、沉淀、过滤之后的出水为试验用水，在实验室规模下，经本专利提出的消毒净化***进行处理，即：
1)试验用水以100mL/min的流速进入飞利浦UV-17W紫外消毒器，紫外辐照剂量分别设为55mJ·cm-2，接触时间为4s；
2)出水进入江大联盛筒式微孔过滤器3RS3进行微滤，滤芯为其配套的进口滤膜制成，孔径分别为0.2μm；
3)出水通过T型加料管以1mL/min的流速添加10mmol/L的氯化钠溶液；
4)出水进入小型流式电化学反应器，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，采用CHI604D电化学分析仪提供电源，施加电压分别为0.75、1、1.25、1.5、1.75V。
实验结果：采用平板计数法和SYBR Green qPCR法分别对消毒净化前以及消毒净化后的出水中的典型四环素类、磺胺类、红霉素类的抗性菌和相应的抗性基因tet(A)、tet(O)、sul(1)、sul(2)、erm(B)、erm(F)进行测定，并计算去除率，结果如图4所示。通过对比可见，本专利提出的消毒净化***中电化学反应器的施加电压为1～1.5V时水源水中的抗性菌和抗性基因的去除效果最佳。
需要说明的是，上述仅仅是本发明的较佳实施例，并非用来限定本发明的保护范围，在上述实施例的基础上所做出的任意组合或等同变换均属于本发明的保护范围。
Claims (3)
1.一种用于处理抗生素抗性菌和抗性基因的饮用水消毒净化工艺，其特征在于，所述的工艺包括如下步骤：
1）经过预处理后的饮用水以100 mL/min的流速通入紫外线消毒器进行处理，其中，紫外辐照剂量为45～65 mJ/cm2，接触时间为4 s；
2）将步骤1）得到的饮用水通入微孔过滤器中进行处理，其中，微孔过滤器中的滤膜孔径为0.15～0.25 μm；
3）向步骤2）得到的饮用水中加入氯化钠溶液，使得氯化钠在饮用水中的浓度保持在0.1～0.2 mmol/L；
4）将步骤3）得到的饮用水通入电化学反应器进行处理，工作电极为掺硼金刚石电极，辅助电极为铂电极，参比电极为饱和甘汞电极，电化学反应器的工作电压为1～1.5V；
5）经过步骤4）处理后的饮用水即为安全的饮用水。
2.如权利要求1所述的饮用水消毒净化工艺，其特征在于，所述的步骤1）中的预处理后的饮用水为经过混凝、沉淀和过滤处理之后的饮用水。
3.如权利要求1所述的饮用水消毒净化工艺，其特征在于，所述的步骤2）中，使用过的微滤膜和滤芯需经干燥和灼烧处置，才能投入二次使用。
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