CN109036592A - 用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于嬗变的掺杂燃料‑包壳组合，包括掺杂燃料和包壳，所述包壳包覆于掺杂燃料外部；所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的燃料。掺杂燃料中的长寿命次锕系核素在中子场中被嬗变为短寿命或稳定的核素，从而减小乏燃料最终处理的成本与难度，解决乏燃料中的长寿命次锕系核素的处理问题；包壳用于保证燃料在事故状态下的安全性，并且有利于抵消嬗变带来的负反应性。本发明通过在事故容错燃料中掺杂较低浓度的长寿命次锕系核素，还可以达到增加反应堆燃料寿期长度的效果。
Description
技术领域
本发明涉及核工程技术领域，尤其涉及一种可以嬗变次锕系核素的掺杂燃料-包壳组合。
背景技术
随着我国经济的快速增长，对能源的需求大大增加，特别是在签署巴黎协议之后，发展绿色能源已成为重中之重。核能具有高效、清洁和稳定的特点，其符合我国的能源需求。近年来，我国压水堆核电站快速增长，但因此产生的乏燃料积累量也快速增加。这些乏燃料寿命长、放射毒性大，长期威胁人类的生存环境。
乏燃料处理问题，尤其是乏燃料中半衰期较长的次锕系核素237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm的处理问题，是长期困扰人们并且存在大量争议的难题。面对这种严峻的局面，如何妥善处理、处置乏燃料，以确保子孙后代的环境安全和我国核能的可持续发展，是一个必须解决的重大问题。目前，国际上对乏燃料的处理主要有两种方案。一种是以美国为代表的开式循环方案，另一种是以欧盟为代表的闭式循环方案。开式循环方案即填埋，是将乏燃料经过几年冷却之后，再用玻璃或者混凝土包裹直接深埋在地下。但是乏燃料中含有较高的可裂变同位素，直接填埋无法充分利用这些可裂变资源；另外，由于乏燃料中部分次锕系元素的半衰期非常长，包裹乏燃料的容器是否能够承受足够长的时间也无定论。闭式循环方案，是将乏燃料中的铀和钚回收，再制成钚、铀混合的MOX燃料，然后置于反应堆中进行核反应。这既能减少乏燃料中的长寿命放射性产物，也能充分利用乏燃料中的铀和钚资源。
另一方面，自从2011年日本福岛核事故以来，世界范围内的各个企业、高校和研究所都致力于寻找能够保证事故状态下仍能包裹住核燃料的方案，称之为事故容错燃料。燃料包壳是核安全三道屏障的第一道，燃料包壳的完整性能够保障绝大多数放射性被包裹在核燃料中，对于保证核安全至关重要。
发明内容
基于此，本发明的目的在于，提供一种用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其可以嬗变次锕系核素，且在事故状态下具有良好的安全性。
本发明的目的是通过以下技术方案实现的：一种用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，包括掺杂燃料和包壳，所述包壳包覆于掺杂燃料外部；所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的燃料。
相对于现有技术，本发明将普通燃料设置为掺杂燃料，在燃料外部包覆包壳，掺杂燃料中的长寿命次锕系核素在中子场中被嬗变为短寿命或稳定的核素，从而减小乏燃料最终处理的成本与难度，解决乏燃料中的长寿命次锕系核素的处理问题；包壳用于保证燃料在事故状态下的安全性，并且有利于抵消嬗变带来的负反应性。
进一步地，所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的事故容错燃料、MOX燃料或UOX燃料。
进一步地，所述事故容错燃料为U3Si2燃料。硅化物系列的U3Si2化合物由于其较高的密度和化合物中高比例的U，其中子经济性更优于现在通常使用的UO2燃料，并且其具有较好的导热性，适于用作事故容错燃料。
进一步地，所述包壳的材料为FeCrAl或SiC。不锈钢系列的FeCrAl具有良好的抗氧化性和力学性能，适于用作事故容错燃料包壳。陶瓷结构的SiC具有耐高温性和较小的热中子吸收截面，也适于用作事故容错燃料包壳，其中子经济性比现用锆合金包壳好，与U3Si2较好的中子经济性相适配，可以达到增加反应堆燃料寿期的效果。SiC还适用于***反应堆的高温气冷堆燃料包壳。
进一步地，所述掺杂燃料为环形掺杂燃料，其中空部分用于填充慢化剂。在压水堆中，主要用于裂变的热中子基本由慢化剂进入核燃料中，对于现有的圆柱形燃料棒，燃料***由于靠近慢化剂，其功率比燃料内部功率更高，这导致了燃料棒功率和燃耗分布的不均匀。为了减少这种空间自屏蔽带来的功率、燃耗不均匀性，环形燃料的设计为燃料内部空出一部分用于慢化剂的填充，从而减小燃料燃耗的不均匀性，进一步提高燃料利用率。
进一步地，所述掺杂燃料中，掺杂的长寿命次锕系核素的质量百分比为0.1～1％。若掺杂浓度太低，则不能达到减弱燃料裂变反应率的效果，且处理乏燃料中的长寿命次锕系核素效率低；若掺杂浓度太高，则掺杂燃料的裂变反应率过低，影响反应堆正常运行；在该质量百分比下，既有利于长寿命次锕系核素的高效嬗变，又可以保证反应堆的正常运行。
进一步地，所述掺杂燃料为只掺杂长寿命次锕系核素237Np的燃料。
进一步地，所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素237Np、241Am和243Am的燃料。优选地，所述掺杂燃料中，掺杂的长寿命次锕系核素237Np、241Am和243Am三者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Am)＝43：48：9。该核素种类和比例，是1000MW电功率反应堆燃耗达到33MWd/kg时卸料冷却10年后乏燃料中长寿命次锕系核素的情形，这有利于统一嬗变反应堆的乏燃料中这三种长寿命次锕系核素。
进一步地，所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm的燃料。优选地，所述掺杂燃料中，掺杂的长寿命次锕系核素237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。该核素种类和比例，是1000MW电功率反应堆燃耗达到33MWd/kg时卸料冷却10年后乏燃料中长寿命次锕系核素的情形，这有利于统一嬗变反应堆的乏燃料中这五种次锕系核素。
本发明还提供了一种增加反应堆寿期长度的方法，在燃料-包壳组合中的燃料中掺杂长寿命次锕系核素。
相对于现有技术，本发明通过在燃料中掺杂较低浓度的长寿命次锕系核素，利用燃料较好的中子经济性，可以达到增加反应堆燃料寿期长度的效果。
进一步地，所述燃料为U3Si2燃料，所述包壳为FeCrAl包壳，所述长寿命次锕系核素的掺杂质量百分比低于0.3％。
进一步地，所述燃料为U3Si2燃料，所述包壳为SiC包壳，所述长寿命次锕系核素的掺杂质量百分比低于0.7％。
为了更好地理解和实施，下面结合附图详细说明本发明。
附图说明
图1为本发明的环形掺杂燃料-包壳组合的示意图。
具体实施方式
本发明的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，包括掺杂燃料和包壳，所述包壳包覆于掺杂燃料外部；所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的燃料。所述掺杂燃料和包壳构成燃料棒。
所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的事故容错燃料、MOX燃料或UOX燃料。所述事故容错燃料优选为U3Si2燃料。所述包壳的材料优选为FeCrAl或SiC。
作为进一步优化的，所述掺杂燃料的形状为环形，其中空部分用于填充慢化剂。请参阅图1，其为环形掺杂燃料-包壳组合的示意图，包括掺杂燃料(图中简写为燃料)和包壳，所述掺杂燃料的形状为环形，所述包壳包覆于环形掺杂燃料的内侧和外侧，在环形掺杂燃料的中空部分以及***填充有慢化剂。作为进一步优化的，在掺杂燃料与包壳之间还设有He，其作用是尽量减小掺杂燃料与包壳的接触，从而尽可能避免掺杂材料与包壳因接触而导致一系列物理与化学反应。
所述掺杂燃料中，掺杂的长寿命次锕系核素的质量百分比为0.1～1％。具体的，所述掺杂燃料的掺杂方式可以为：
(1)只掺杂长寿命次锕系核素237Np。
(2)掺杂237Np、241Am和243Am，三者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Am)＝43：48：9。该核素种类和比例，是1000MW电功率反应堆燃耗达到33MWd/kg时卸料冷却10年后乏燃料中长寿命次锕系核素的情形，这样掺杂可以降低乏燃料后处理的难度，如考虑其他功率的反应堆在其他燃耗时产生的乏燃料，此比例亦可改动。
(3)掺杂237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm，五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。该核素种类和比例，是1000MW电功率反应堆燃耗达到33MWd/kg时卸料冷却10年后乏燃料中次锕系核素的情形(244Cm的半衰期为18年，不是长寿命核素，这里被一起考虑是因为单独使其分离增加成本)，这样掺杂可以降低乏燃料后处理的难度，如考虑其他功率的反应堆在其他燃耗时产生的乏燃料，此比例亦可改动。
以下通过实施例进一步说明。在之后出现的例子中，纯嬗变率定义次锕系核素经过嬗变减少的百分比；考虑非嬗变情形下仍有次锕系核素生成，总嬗变率定义相较非嬗变情形，嬗变方案减少的次锕系核素的百分比；等效自然衰变时间定义次锕系核素通过自然衰变使其浓度达到总嬗变率相同效果所需的时间。
实施例1
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的圆柱形U3Si2燃料和FeCrAl包壳构成，其中U3Si2燃料中235U的比例为4.9％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np，其质量百分比为0.31％。
实施例2
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的圆柱形U3Si2燃料和FeCrAl包壳构成，其中U3Si2燃料中235U的比例为4.9％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm，五者之和的质量百分比为0.31％，五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。
对实施例1和2的嬗变率进行计算，计算结果列于下表1：
表1实施例1和2的嬗变率计算结果
计算表明，在保证与现有燃料-包壳组合相同寿期长度的情况下，加载的长寿命次锕系核素可以通过嬗变减少。非嬗变反应堆的嬗变率均小于0，由此可见，本发明的用于嬗变的掺杂事故容错燃料-包壳可用于嬗变长寿命次锕系核素。
实施例3
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的圆柱形U3Si2燃料和SiC包壳构成，其中U3Si2燃料中235U的比例为4.9％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np，其质量百分比为0.7％。
实施例4
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的圆柱形U3Si2燃料和SiC包壳构成，其中U3Si2燃料中235U的比例为4.9％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm，五者之和的质量百分比为0.7％，五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。
对实施例3和4的寿期末反应性进行计算，以非嬗变情况为参照，计算结果列于下表2：
表2实施例3和4的寿期末反应性计算结果
| 24个月寿期末增加的反应性 | |
| 实施例3 | 0.0052 |
| 实施例4 | 0.0031 |
反应性为反应堆物理的基本量，现有结果为0.0000，反应性大于0，从而说明可以延长反应堆寿期。由此可见，本发明在嬗变长寿命次锕系核素的情况下，仍可以达到比现有燃料-包壳组合更长的寿期。
实施例5
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的环形U3Si2燃料和Zr-4合金包壳构成，其中U3Si2燃料中235U的比例为4.9％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np，其质量百分比为1％。
实施例6
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的环形U3Si2燃料和Zr-4合金包壳构成，其中U3Si2燃料中235U的比例为4.9％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm，五者之和的质量百分比为1％，五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。
对实施例5和6的嬗变率进行计算，计算结果列于下表3：
表3实施例5和6的嬗变率计算结果
实施例7
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的环形MOX燃料和Zr-4合金包壳构成，其中MOX燃料中Pu的比例为5％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np，其质量百分比为0.5％。
实施例8
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的环形MOX燃料和Zr-4合金包壳构成，其中MOX燃料中Pu的比例为5％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm，五者之和的质量百分比为0.5％，五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。
对实施例7和8的嬗变率进行计算，计算结果(70MWd/kg的燃耗下)列于下表4：
表4实施例7和8的嬗变率计算结果
实施例9
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的环形UOX燃料和Zr-4合金包壳构成，其中UOX燃料中235U的比例为3.5％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np，其质量百分比为0.5％。
实施例10
本实施例的燃料棒由掺杂了长寿命次锕系核素的环形UOX燃料和Zr-4合金包壳构成，其中UOX燃料中235U的比例为3.5％，掺杂的长寿命次锕系核素为237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm，五者之和的质量百分比为0.5％，五者之间的质量比为m(237Np)：m(241Am)：m(243Cm)：m(244Cm)：m(245Cm)＝42：47：9：2：0.1。
对实施例9和10的嬗变率进行计算，计算结果(70MWd/kg的燃耗下)列于下表5：
表5实施例9和10的嬗变率计算结果
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：包括掺杂燃料和包壳，所述包壳包覆于掺杂燃料外部；所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的燃料。
2.根据权利要求1所述的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素的事故容错燃料、MOX燃料或UOX燃料。
3.根据权利要求2所述的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：所述事故容错燃料为U3Si2燃料。
4.根据权利要求2或3所述的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：所述包壳的材料为FeCrAl或SiC。
5.根据权利要求1所述的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：所述掺杂燃料为环形掺杂燃料，其中空部分用于填充慢化剂。
6.根据权利要求1所述的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：所述掺杂燃料中，掺杂的长寿命次锕系核素的质量百分比为0.1～1％。
7.根据权利要求6所述的用于嬗变的掺杂燃料-包壳组合，其特征在于：所述掺杂燃料为只掺杂长寿命次锕系核素237Np的燃料；或所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素237Np、241Am和243Am的燃料；或所述掺杂燃料为掺杂长寿命次锕系核素237Np、241Am、243Am、244Cm和245Cm的燃料。
8.一种增加反应堆寿期长度的方法，其特征在于：在燃料-包壳组合中的燃料中掺杂长寿命次锕系核素。
9.根据权利要求8所述的增加反应堆寿期长度的方法，其特征在于：所述燃料为U3Si2燃料，所述包壳为FeCrAl包壳，所述长寿命次锕系核素的掺杂质量百分比低于0.3％。
10.根据权利要求8所述的增加反应堆寿期长度的方法，其特征在于：所述燃料为U3Si2燃料，所述包壳为SiC包壳，所述长寿命次锕系核素的掺杂质量百分比低于0.7％。
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