CN108875166B - 采用电化学氢气泵回收燃料电池阳极氢气的建模方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种采用电化学氢气泵回收燃料电池阳极氢气的建模方法,用于燃料电池***中阳极尾气的回收利用,为此构建一维瞬态仿真模型。模型的控制方程包括:膜中含水量守恒方程、多孔介质中气体守恒方程、流道中气体守恒方程、以及氢气泵附加电压计算。模型基于显示格式更新算法,控制方程在电化学氢气泵各层中心处求解,层内不再细分网格,模型的计算效率高且能够保证足够的模型精度。燃料电池阳极氢气回收的电化学氢气泵模型充分考虑了电化学氢气泵内部的水‑气耦合传输过程,构建了负载电压与氢气产量的关系,能够计算电化学氢气泵的实际效率等,且适用于化工领域从多种杂质气体中提纯氢气的仿真计算分析。
Description
技术领域
本发明属于燃料电池领域,具体涉及一种回收质子交换膜燃料电池阳极氢气的数值建模方法。
技术背景
由于质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高能量密度、高能量转化效率、低运行温度、和零排放等优势,因此被认为是未来交通运输行业的清洁能源之一。氢气作为燃料电池反应气体,其流量大小直接影响了电池堆输出功率以及***能量利用率,氢气供给不足会造成电池堆局部缺氢现象的发生,降低电池堆性能并有可能对质子交换膜结构造成不可逆转的破坏,但是过量的氢气供给又会造成燃料浪费,降低***能量利用率。
根据阳极氢气出口流向,氢气供给回路通常可分为三种模式:流通、死端以及循环利用。其中循环模式设置有额外的氢气循环回路,阳极尾气通过氢气泵重新输运到阳极流道入口。由于阳极尾气包含了电化学反应生成的水蒸气和残余的氢气,所以该循环过程不仅提高了氢气利用率,还对阳极入口的氢气有一定的加湿作用,增加了燃料电池产物水的有效利用。相比流通、死端两种氢气供给模式,循环模式虽增加了氢气循环回路,但可提升***总效率。因此,循环模式是目前氢气供给回路的主流设计方式。
目前氢气循环回收方式可分为主动式与被动式两种。相对而言,主动式回收其可控性及瞬态响应更好,而被动式回收不需要消耗额外的电能。电化学氢气泵作为主动方式用于氢气循环回路,其分离过程只需要外加电势且由于氢气的氧化还原反应很容易发生,因而实际所需要的额外电压非常低,不需要压力梯度和浓度梯度,而且选择性高,效率高。电化学氢气泵工作原理较简单,含有杂质气体的低浓度氢气经过气体扩散层后到达阳极催化层中,在反应气体、催化剂和电解质膜的三相界面上发生电化学反应,转变为氢离子与电子。氢离子在外加电流的作用下透过质子交换膜由阳极移动到阴极,电子经由外电路移动,在阴极催化层中,氢离子结合电子重新转化为氢气,从阴极流道中流出。
由于质子交换膜对气体的透过性极低,整体效果表现为阳极较低浓度的氢气转变为阴极高纯度的氢气,通过多级电化学氢气泵的配合使用,可以同时实现氢气的压缩,目前已经实现的输出压力可以达到几十个大气压。电化学氢气泵作为一种高效处理技术且产氢纯度高,其潜在的应用领域非常广泛。然而,由于电化学氢气泵关于燃料电池堆的匹配性及其控制策略,即如何实现最大化的燃料利用率与提高瞬态响应能力,目前仍处于探索研究阶段,这就限制了电化学氢气泵在***中的实际运用。本发明提出的模型能够针对上述问题进行针对性很强的高效探究,并且能够有效减小实验成本。关键是可以预先判定电化学氢气泵的阳极循环模式下燃料电池性能、燃料利用率等。
发明内容
本发明的目的在于提供一种可用于燃料电池阳极氢气回收的电化学氢气泵模型的建模方法,通过对电化学氢气泵数值模型,可以预先判定(电化学氢气泵的阳极循环模式下)燃料电池性能及燃料利用率等。
采用电化学氢气泵回收燃料电池阳极氢气的建模方法,电化学氢气泵以质子交换膜为中心,膜两侧对称设置催化层,气体扩散层,流道以及极板,两端极板直接设置驱动电压,示意图如图1所示。采用电化学氢气泵用于燃料电池***中阳极尾气的回收利用,为此构建一维瞬态仿真模型,模型的控制方程包括:膜中含水量守恒方程、多孔介质中气体守恒方程、流道中气体守恒方程以及氢气泵附加电压计算。本发明通过以下具体步骤予以实现:
(1)膜中含水量守恒方程
式中分别表示t时刻阳极催化层、质子交换膜、阴极催化层的含水量,上标t-Δt则对应上一个时刻的数值,δCL,δMEM表示催化层与质子交换膜厚度,(m2s-1)表示催化层与膜的有效水传输系数,EW表示膜当量质量,ρMEM表示膜密度,ω表示催化层中聚合物体积分数,Δt表示时间步长,Smw(mol m-3s-1)表示膜中含水量的源项,包括质子移动引起的电拖拽作用及水的相变过程。
式中Sm-v(mol m-3s-1)表示膜态水与水蒸气之间的相变源项,SEOD表示电拖拽源项。(2)多孔介质中气体守恒方程
由于扩散作用是气体在多孔介质中传输的主导因素,所以模型只考虑气体在多孔介质中的扩散传质,忽略对流传质作用,为此水蒸气在气体扩散层及催化层中的计算式为:
式中表示t时刻阴极催化层与扩散层的水蒸气浓度,(m2 s-1)表示水蒸气在扩散层与催化层之间的有效扩散系数,表示扩散层的有效水蒸气扩散系数,ε表示多孔介质的孔隙率大小,Svp表示水蒸气的源项,rCH表示GDL与流道交界面的有效传质面积系数。
实际***中,气体经过除水器之后进入氢气泵,故模型忽略氢气泵中液态水的存在,因此相变源项只包括膜态水与水蒸气之间的相变过程。
氢气的计算(与水蒸气计算相同)公式如下:
式中表示t时刻阴极催化层与扩散层的氢气浓度,表示氢气在扩散层与催化层之间的有效扩散系数,表示扩散层的有效氢气扩散系数,(mol m-3s-1)表示氢气的源项,其数值根据法拉第定律进行计算,rCH表示GDL与流道交界面的有效传质面积系数。
(3)流道中气体守恒方程
电化学氢气泵流道中氢气与水蒸气的计算方式如下:
式中表示t时刻阴极流道的氢气浓度,表示流道中氢气的源项,由于氢气泵阴极流道只有气体出口,故流道中只有气体流出的负源项,表示阴极流道进口与出口处氢气的浓度,uout表示气体的流速,AHP,in表示流道的截面积。水蒸气的计算方式与氢气相同。
(4)氢气泵附加电压计算
电化学氢气泵的理论驱动电压,可采用能斯特电压,其计算表达式如下:
式中R表示理想气体常数,T表示温度,F表示法拉第常数,pc,pa表示阴极与阳极的压强。
由于欧姆损失与活化损失的存在,因此电化学氢气泵实际的电势差计算式如下:
V=Vnerest+Vact+Vohmic (4-2)
所述模型忽略了浓差极化,因为氢气泵的运行电流密度通常不大,故浓差极化相对其余电压损失可以忽略不计。根据上述步骤(1)、(2)、(3)得出的水含量、气体浓度等,即可计算活化损失及欧姆损失。
活化损失计算式如下:
欧姆损失的计算表达式如下:
Vohmic=I·ASR (4-4)
式中ASR(Ωm2)表示氢气泵的面积电阻,主要是表征指氢离子及电子传导过程中的阻力。
通过上述方程的求解,不难建立电化学氢气泵的负载电压与其电流密度的关系,从而可以计算氢气泵的效率等参数,氢气泵出口的参数接入燃料电池阳极入口,则可以考虑燃料电池***中氢气的燃料利用率等。
本发明的创新之处在于:
(1)将电化学氢气泵引入燃料电池***阳极循环回路中,仅需要很低的额外电压即可实现尾气中氢气的回收利用,不需要压力梯度和浓度梯度,而且选择性强,效率高。此外,由于质子交换膜的气体渗透率低,燃料电池堆中阳极积累的跨膜渗透氮气在经过电化学氢气泵后从氢气泵阳极流道中流出,有效的避免了阳极循环***中氮气的积累问题,从而简化阳极排气控制策略。
(2)燃料电池阳极氢气回收的电化学氢气泵模型充分考虑了电化学氢气泵内部的水-气耦合传输过程,构建了负载电压与氢气产量的关系,能够计算电化学氢气泵的实际效率等,且适用于化工领域从多种杂质气体中提纯氢气的仿真计算分析。
(3)所述模型基于显示格式更新算法,控制方程在电化学氢气泵各层中心处求解,层内不再细分网格,模型的计算效率高且能够保证足够的模型精度。
(4)电化学氢气泵模型能够与燃料电池堆、膜加湿器模型等耦合起来,通过进出口边界条件的设定,构建完整的燃料电池阳极***,从***层面来分析氢气的燃料利用率,对于指导实际***的开发与操作工况的选择有重要意义。
附图说明
图2至图6均为本发明实施效果,其中图2和图3为仿真结果与实验数据曲线对比。
图1是电化学氢气泵结构与工作原理示意图。
图2是模型仿真结果与实验数据对照图。
图3是电化学氢气泵流道中的氢气浓度。
图4是电化学氢气泵流道中水蒸气浓度。
图5是电化学氢气泵消耗的电压。
图6是电化学氢气泵的阴极出口流速。
具体实施方式
下面结合具体算例进一步说明本发明的步骤应用,具体实施算例涉及到的主要参数如下:
电化学氢气泵结构尺寸:极板厚度2mm,扩散层厚度0.15mm,催化层厚度0.01mm,质子膜厚度0.0254mm,流道长度为100mm,流道宽度1mm,流道高度1mm。
质子交换膜密度1980kg m-3,催化层密度1000kg m-3,扩散层密度1000kg m-3,极板密度1000kg m-3。
质子交换膜当量质量:1.1kg mol-1。
电化学氢气泵有效反应面积为0.01m2。
催化层与扩散层的孔隙率分别为0.3,0.7。
阴阳极催化层中聚合物体积分数为0.4。
电化学氢气泵中阳极催化层、质子交换膜、阴极催化层的初始含水量均设为7。
电化学氢气泵阳极的进口流速为1m s-1,阳极进口气体的水蒸气摩尔分数为0.03,氢气摩尔分数0.97,进口气体温度为333.15K。
电化学氢气泵的工作温度为333.15K。
电化学氢气泵的工作电流密度为100A m-2。
模型选取很小的时间步长以保证计算精度,时间步长Δt=2×10-6s,每0.1s记录一次数据。以下选取0.9s到1.0s的显示格式更新算法作为算例。
(1)计算催化层与膜中水含量
计算催化层与质子交换膜中有效膜态水传输系数:
膜态水与水蒸气之间的相变源项Sm-v(mol m-3s-1)根据膜中水含量λ及当量水含量λeq来计算:
式中ζm-v表示膜态水与水蒸气的相变速率,算例中取1.0s-1。λeq表示当量水含量,计算公式如下:
式中a表示水活性,其数值根据水蒸气的摩尔分数Xvp;水蒸气分压pg(Pa)与饱和蒸气压psat(Pa)的关系来计算:
cvp表示水蒸气浓度,本算例中为5.676mol m-3;psat为饱和蒸汽压力,计算公式为:
psat=101325×10exp
其中:exp=-2.1794+0.02953×(T-273.15)-9.1837×10-5×(T-273.15)2+1.4454×10-7×(T-273.15)3
csat为饱和压力下的水蒸气浓度,通过算得7.182mol m-3,从而算出水活性为0.790,再由水活性算出当量水含量λeq=6.999,最后算得Sm-v为0.0081mol m-3s-1。Smw(kmol m-3s-1)表示膜中含水量的源项,计算如下:
电拖拽作用和水相变过程的源项已经计算出来,分别带入公式算出阴极催化层的源项为0.071mol m-3s-1,阳极催化层的源项为-2.191mol m-3s-1。
阳极催化层含水量显式格式更新表达式如下:
式中:表示0.9s阳极催化层的含水量为6.695;表示0.9s膜中的含水量为7.000;EW表示质子交换膜的当量质量;ωCLa表示阳极催化层中聚合物体积分数;ρMEM(kgm3)表示膜的密度;δCLa表示阳极催化层的厚度;δMEM表示膜的厚度;通过计算得1.0s阳极催化层的含水量为6.695。
质子交换膜中含水量:
式中:为0.9s膜中含水量为7.000;δCLc为阴极催化层厚度;表示膜与阴极催化层的有效水传输系数,计算方法与阴极催化层与膜的有效水传输系数相同,本算例中为1.4769×10-10m2 s-1,通过计算得1.0s膜的含水量为7.000。
阴极催化层的含水量:
(2)多孔介质中气体守恒方程
水蒸气浓度在催化层中的计算表达式如下:
其中p(Pa)为1.2×105pa,Svp(mol m-3s-1)表示水蒸气的源项,由于气体经过除水器之后才进入氢气泵,本模型忽略液态水的存在,因此相变源项只包括膜态水与水蒸气之间的相变过程即Sm-v(mol m-3s-1),本算例中为0.0081mol m-3s-1。
水蒸气在气体扩散层的计算表达式如下:
式中εGDLc表示阴极气体扩散层的孔隙率大小,为0.3;表示阴极气体扩散层水蒸气的有效扩散系数,本算例中为1.455×10-5m2 s-1;表示0.9s流道中的水蒸气浓度,本算例中为5.674mol m-3;rCH表示GDL与流道交界面的有效传质面积系数,在本算例中为0.5;通过计算得1.0s阴极扩散层的水蒸气浓度为5.674mol m-3。
氢气浓度的计算与水蒸气的计算方式相同,催化层中氢气浓度计算公式如下:
表示0.9s阴极催化层的氢气浓度,本算例中为36.100mol m-3;表示0.9s阴极气体扩散层氢气的浓度,本算例中为36.102mol m-3;表示阴极催化层和阴极扩散层的有效氢气传输系数,本算例中为1.048×10-5m2 s-1;计算得表示1s阴极催化层氢气的浓度,本算例中为36.100mol m-3。
式中I表示电流密度大小,本算例中为100A m-2,F表示法拉第常数96487C mol-1。本算例氢气源项结果为51.821mol m-3s-1。
气体扩散层中氢气浓度:
其中氢气的有效氢气传输系数的计算公式如下:
式中(m2s-1)表示氢气的传输系数:算例中,阴极气体扩散层的氢气传输系数为8.792×10-5m2s-1,阴极气体扩散层的有效氢气传输系数为5.149×10-5m2s-1,其他各层的计算方法相同,不再赘述;通过计算得1.0s阴极气体扩散层的氢气浓度36.101mol m-3。
(3)流道中气体守恒方程
电化学氢气泵流道中氢气与水蒸气的计算方式如下:
AHP,in表示电化学氢气泵的入口横截面积算例中为5×10-5m2,AHP表示电化学氢气泵的反应面积0.01m2,uout表示出口氢气流速为0.0028m s-1,表示氢气出口浓度,即阴极流道氢气浓度为36.100mol m-3,算出阴极流道氢气源项-1.024mol m-3s-1。
uin表示阳极入口氢气的速度,本算例中为1m s-1,入口氢气的浓度,即阳极流道氢气浓度,本算例中为31.798mol m-3,由于氢气泵阴极流道只有气体出口,故流道中只有气体流出的负源项,算出阳极流道的氢气源项,本算例中为1.029mol m-3s-1,水蒸气的计算方式与氢气相似,在此不再赘述,最后通过上述式子计算出1.0s氢气在阴极流道中的浓度为36.100mol m-3
(4)氢气泵附加电压计算
电化学氢气泵的理论驱动电压,即能斯特电压:
pc表示阴极的压力,为1.2×105Pa,pa表示阳极的压力,为1.2×105Pa,R表示理想气体常数,为8.314J K-1mol-1,T(K)表示电化学氢气泵的温度,本算例中为333.15K,通过计算得算例中的驱动电压为0.0021V。
由于欧姆损失与活化损失的存在,因此电化学氢气泵实际的电势差计算式如下:
V=Vnerest+Vact+Vohmic
所述模型忽略了浓差极化,因为氢气泵的运行电流密度通常不大,且不存在气体传输通道被液态水堵住等情况的发生,浓差极化相对其余电压损失完全可以忽略不计。
活化损失计算采用简化的塔菲尔公式,表达式如下:
欧姆损失的计算表达式如下:
Vohmic=I·ASR
式中ASR(Ωm2)表示氢气泵的面积电阻,主要是表征指氢离子及电子传导过程中的阻力。下面列举典型的结构中面积电阻的具体计算表达式:
ASRCL=ASRCL,ion+ASRCL,ele
式中σ(S m-1)表示材料的电导率,气体扩散层或催化层的有效电导率都通过孔隙率、聚合物体积分数等进行了必要的修正,利用上述式子计算得ASRGDL=3.043×10-4Ωm2,ASRCL=4.240×10-4Ωm2,Vohmic=2.214×10-3V,最终算出总的电化学氢气泵的驱动电压V=0.108V。
对上述控制方程建立的电化学氢气泵模型进行了实验验证,验证图如图2所示。模型仿真结果与实验数据取得了良好的一致。当氢气泵两端的电压较低时,电流随着电压的增加呈线性变化趋势,当端电压逐渐变高时,混合气体中的碳氢比越大,电流表现出了越明显的损失,这主要是由于混合气体的进气流量一定,碳氢比越大,氢气所占的比例减小,因而通过交换膜从阳极运动到阴极的质子数目越少,氢气泵的电流相应的减小。
图3至图6是利用本建模方法得出的预期判定结果。
Claims (1)
1.采用电化学氢气泵回收燃料电池阳极氢气的建模方法,电化学氢气泵以质子交换膜为中心,膜两侧对称设置催化层、气体扩散层、流道以及极板,两端极板直接设置驱动电压,其特征在于:采用电化学氢气泵用于燃料电池***中阳极尾气的回收利用,为此构建一维瞬态仿真模型,模型的控制方程包括:膜中含水量守恒方程、多孔介质中气体守恒方程、流道中气体守恒方程以及氢气泵附加电压计算,其具体步骤包括:
(1)膜中含水量守恒方程
式中表示t时刻阳极催化层的含水量,表示t时刻质子交换膜的含水量,表示t时刻阴极催化层的含水量,上标t-Δt则对应上一个时刻的数值,δCLa表示阳极催化层厚度,δCLc表示阴极催化层厚度,ωCLa表示阳极催化层的聚合物体积分数,ωCLc表示阴极催化层的聚合物体积分数,表示质子交换膜与阴极催化层之间的有效膜态水传输系数,δCL表示催化层膜厚度,δMEM表示质子交换膜厚度,表示催化层与膜的有效水传输系数,EW表示膜当量质量,ρMEM表示膜密度,ω表示催化层中聚合物体积分数,Δt表示时间步长,Smw表示膜中含水量的源项,包括质子移动引起的电拖拽作用及水的相变过程,
式中Sm-v表示膜态水与水蒸气之间的相变源项,SEOD表示电拖拽源项;
(2)多孔介质中气体守恒方程
模型只考虑气体在多孔介质中的扩散传质,忽略对流传质作用,为此水蒸气在气体扩散层及催化层中的计算表达式为:
式中表示t时刻阴极催化层水蒸气浓度,表示t时刻扩散层水蒸气浓度,表示水蒸气在扩散层与催化层之间的有效扩散系数,表示扩散层的有效水蒸气扩散系数,ε表示多孔介质的孔隙率大小,Svp表示水蒸气的源项,rCH表示GDL与流道交界面的有效传质面积系数,δCLc表示阴极催化层厚度,εGDLc表示阴极气体扩散层厚度,εCLc表示阴极催化层孔隙率,εGDLc表示阴极气体扩散层孔隙率,表示t-Δt时刻阴极流道中水蒸气浓度,
氢气的计算公式如下:
(3)流道中气体守恒方程
电化学氢气泵流道中氢气与水蒸气的计算方式如下:
式中表示t时刻阴极流道的氢气浓度,表示t时刻阴极催化层的氢气浓度,表示t时刻阴极气体扩散层的氢气浓度,表示流道中氢气的源项,由于氢气泵阴极流道只有气体出口,故流道中只有气体流出的负源项,表示阴极流道进口处氢气的浓度,表示阴极流道出口处氢气的浓度,uin表示气体的入口流速,uout表示气体的流速,AHP,in表示流道的截面积,εCHa表示阳极流道厚度,δCHc表示阴极流道厚度,δGDLc表示阴极气体扩散层厚度,AHP表示电化学氢气泵的有效反应面积,表示阳极流道中氢气的源项,表示阴极流道中氢气的源项,
(4)氢气泵附加电压计算
电化学氢气泵的理论驱动电压计算式如下:
式中R表示理想气体常数,T表示温度,F表示法拉第常数,pc表示阴极的压强,pa表示阳极的压强,
由于欧姆损失与活化损失的存在,因此电化学氢气泵实际的电势差计算式如下:
V=Vnerest+Vact+Vohmic (4-2)
V表示电化学氢气泵实际的电势差,Vnerest表示能斯特电压,Vact表示活化损失电压,Vohmic表示欧姆损失电压,氢气泵附加电压与电化学氢气泵实际的电势差是同一指代,根据上述步骤(1)、(2)、(3)即可得出的阳极催化层含水量、质子交换膜含水量、阴极催化层含水量、阴极催化层氢气浓度、阴极气体扩散层氢气浓度、阴极流道氢气浓度,即可计算活化损失及欧姆损失,
活化损失计算式如下:
欧姆损失的计算表达式如下:
Vohmic=I·ASR (4-4)
式中ASR表示氢气泵的面积电阻,是表征氢离子及电子传导过程中的阻力,根据膜中含水量守恒方程、多孔介质中气体守恒方程、流道中气体守恒方程以及氢气泵附加电压计算,以此建立电化学氢气泵一维瞬态仿真模型,快速预测电化学氢气泵阴极提纯氢气的浓度、流速、温度以及电化学氢气泵的所需电压。
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