CN108697945B - 用于提取液体的***和方法 - Google Patents

Abstract

提供了一种用于提取液体的***。该***包括真空源和喷嘴，该喷嘴具有可润湿的柱塞和与真空源流动连通地连接的真空管。当柱塞部分地浸没在液体中并且真空源被致动以引发气体流经真空管时，液体的液滴与柱塞的未浸没部分的至少一部分分离并变成悬浮在气流中。该***还包括冷却结构，该冷却结构定位在真空管附近，以有利于使悬浮在流经真空管的气体中的液滴凝固。

Description

用于提取液体的***和方法

相关申请的交叉引用

本申请要求于2015年12月30日提交的美国临时专利申请No.62/272,959的优先权，该文献的全部公开内容通过引用结合在本文中。

技术领域

本公开的领域总体上涉及用于提取液体的***和方法，并且更具体地涉及用于真空提取熔融液体的***和方法。

背景技术

单晶硅(“单晶硅”)通常使用提拉法(Cz)或连续提拉法(CCz)来生产。两种方法都包括在坩埚中熔化多晶硅(“多晶硅”)颗粒并将单晶硅籽晶浸入熔融硅中。当籽晶开始熔化时，籽晶以预定的速率从熔融硅中被缓慢地提取，这使得籽晶生长成单晶硅晶锭。一旦晶锭达到所需尺寸，就移除晶锭，并将另一籽晶浸入熔融硅中并缓慢地提取以生长另一晶锭。

当重复该过程以生长大量晶锭时，坩埚内的污染物的含量逐渐增加。在达到临界含量时，污染物的增加可能导致生产停止，在此期间污染的硅被移除并被新的硅替换。然而，这种停止会不合需要地增加生产成本，并且在晶锭生长的同时去除污染的硅将是有用的。

此背景技术部分旨在向读者介绍可能与下文中描述和/或要求权利的本发明的各个方面有关的现有技术的各个方面。相信此讨论对于提供给读者背景信息以利于更好地理解本发明的各个方面是有帮助的。因此应该理解，应在这种意义上阅读这些内容，而不是作为对现有技术的承认。

发明内容

在一个方面，一种用于提取液体的***包括真空源和喷嘴，该喷嘴具有可润湿的柱塞和与真空源流动连通地连接的真空管。当柱塞被部分地浸没在液体中并且真空源被致动以引起气体流经真空管时，液体的液滴与柱塞的未浸没部分的至少一部分分离并变成悬浮在气流中。该***还包括冷却结构，该冷却结构定位在真空管附近，以有利于使悬浮在流经真空管的气体中的液滴凝固。

在另一方面，一种用于提取液体的方法包括将可润湿的柱塞的一部分浸没在液体中以使得在柱塞的未浸没部分上形成一层液体。该方法还包括向该层液体周围的气态环境施加真空压力以使得液体的液滴与柱塞的未浸没部分的至少一部分分离并变成悬浮在流过该层的气体中。该方法还包括冷却液滴以使得液滴在悬浮于气流中时凝固。

在又一方面，一种单晶硅生产组件包括晶锭生长子组件，其具有炉、设置在炉中的坩埚、至少部分位于坩埚上方的水冷式套管和具有可***坩埚内的籽晶的拉晶机构。该组件还包括提取子组件，该提取子组件具有保持储器、真空源、载气源和喷嘴，该喷嘴具有可润湿柱塞以及包括内管和外管的一对同心管。内管穿过保持储器与真空源流动连通地连接，而外管与载气源流动连通地连接。喷嘴可经由套管***炉内，使得当载气源和真空源在柱塞部分地浸没在容纳于坩埚内的熔融硅中的情况下被致动时，熔融硅的液滴与柱塞的未浸没部分的至少一部分分离，变成悬浮在通过内管的载气流中，并且在到达保持储器之前凝固以作为固体颗粒收集在保持储器中。

存在关于上述各方面提及的特征的各种改进。其它特征也可以结合在上述各方面中。这些改进和附加的特征可以单独存在或以任意组合存在。例如，下文结合任何一个图示实施例讨论的各种特征可以单独地或以任意组合方式结合在任何上述方面中。

附图说明

图1是单晶硅生产组件的示意图；

图2是图1所示的组件的单晶硅晶锭生长子组件的示意图；

图3是图1所示的组件的污染的硅提取子组件的喷嘴末端的示意图；

图4是***图2所示的子组件中的图3所示的喷嘴末端的示意图；以及

图5是数学数据的曲线图，其示出了悬浮在从图1和图3所示的提取子组件的管通过的惰性气体流中的熔融硅液滴的取决于尺寸和取决于温度的凝固特性。

在附图的多个视图中，对应的附图标记指示对应的部件。

具体实施方式

参考图1，示意性地示出总体上由100指示的单晶硅生产组件。组件100包括有利于由熔融硅生长单晶硅晶锭的生长子组件102和有利于从生长子组件102提取污染的熔融硅以便于高效生产更高品质的单晶硅晶锭的提取子组件104。如以下更详细地阐述的，提取子组件104包括喷嘴106，该喷嘴一方面穿过保持储器110与真空源108且另一方面与载气源112(例如，诸如氩气和/或氦气的惰性气体的源)流动连通地连接。

图2是生长子组件102的示意图。在图示的实施例中，生长子组件102构造成通过提拉(Cz)或连续提拉(CCz)法来生产单晶硅晶锭。更具体而言，生长子组件102包括炉114、设置在炉114内的坩埚116、至少部分位于坩埚116上方的冷却结构118、和拉晶机构120(例如，卡盘)，该拉晶机构可伸入冷却结构118和坩埚116中并从其中退出。

为了操作生长子组件102，通过提高炉114内的温度来使多晶硅的颗粒(或另一种合适的形式)在坩埚116内融化，由此形成熔融硅124。将单晶硅籽晶122装载到拉晶机构120上，通过该拉晶机构经冷却结构118将籽晶122浸入熔融硅124中。然后在以受控速率从熔融硅124中缓慢取出时转动籽晶122，这使得籽晶122生长成单晶硅晶锭。在利用拉晶机构120从炉114中取出时，利用冷却结构118将晶锭冷却。特别地，在已将每个晶锭与拉晶机构120分离之后，可以通过将新籽晶122装载到拉晶机构120上、将新籽晶122浸入熔融硅124中并缓慢地取出新籽晶122以从其生长新晶锭来重复生长过程。

在图示的实施例中，冷却结构118是液体冷却(例如，水冷却)的大致管状套管。例如，冷却结构118的壁部可具有形成在其中的多个冷却通道，使得当加压液体流经冷却通道时，热量从壁部和附近的物质被去除(例如，热量从正在通过拉晶机构120从熔融硅124取出的晶锭被去除)。然而，在一些实施例中，冷却结构118可具有任何合适的构型并且可以以任何合适的方式冷却。其它构想的晶锭冷却方法包括经固体传导到水冷却焊件，或冷气体撞击。

虽然每批熔融硅124可以用于生长一个以上的单晶硅晶锭，但是该批中的污染物(例如，碳和/或金属)的水平倾向于与从该批次生长的每个晶锭一起升高。而且，由于该批中所得到的晶锭品质与污染物水平/含量倾向于成反比(即，随着污染物含量的升高，晶锭品质趋于降低)，所以希望从熔融硅124中周期性地提取污染物，以有助于维持晶锭品质的更高水平并使与操作生长子组件102相关的成本最小化。还希望不因为提取污染物而中断晶锭生长过程的连续性，因为过程中断通常会导致制造成本增加。能够在不停止晶锭生长过程或晶锭生长过程中断的时间最短的情况下从坩埚116内部的熔融硅124去除污染物将是有用的。

现在参考图3，示意性地示出总体上由128指示的喷嘴106的末端。图示的末端128包括柱塞130和位于柱塞130附近的一对同心管，即内管132和外管134。内管132的内部穿过保持储器110与真空源108流动连通地连接，并且内管132的外部与外管134的内部之间的环形空间与载气源112流动连通地连接。可选地，柱塞130可安装在内管132、外管134和/或有利于使柱塞130能够如本文中所述地定位和工作的任何其它合适的支承结构上。

图示的柱塞130具有远端136、近端138和从远端136朝近端138延伸(例如，渐缩)的侧壁140。在一些实施例中，远端136、近端138和侧壁140的截面总体上呈环状(例如，圆形或椭圆形)。然而，在其它实施例中，远端136、近端138和/或侧壁140可具有任何合适的截面(例如，正方形截面或三角形截面)。

在一些实施例中，侧壁140可具有包括不规则轮廓的外表面142(例如，图示的侧壁140的外表面142包括从近端138附近朝远端136延伸的多个周向地隔开的通道158)，以有利于液体从远端136附近沿外表面142朝近端138输送。也可构想其它毛细管型结构、轮廓不规则或适于从远端136附近朝近端138芯吸液体的表面特征结构。

而且，外表面142由可由熔融硅润湿的材料制成。如本文所使用，如果在固着跌落试验期间在熔融硅与材料之间可实现较小的接触角(例如，小于90度，或更优选地，小于45度)，则材料是“可润湿的”。在较大的接触角下，熔融硅的液滴倾向于更加呈球形。然而，在较小的接触角下，熔融硅的液滴倾向于更平坦。因此，优选在柱塞130上使用产生较小接触角的材料。

石墨和碳化硅(SiC)是本文所使用的“可润湿”材料的示例，而石英(例如，未改性的石英)和氮化硅(Si3N4)是本文所用的不“可润湿”的材料的示例。因此，在一个实施例中，外表面142可完全由碳化硅(SiC)制成。在另一实施例中，外表面142可由碳化硅涂覆的石墨制成。在其它实施例中，外表面142可由未改性的石墨制成。或者，外表面142可由使得柱塞130能够如本文所述起作用的任何合适的材料制成。

图示的管132,134中的每一个具有环形(例如，圆形或椭圆形)截面。这样，内管132具有径向内表面144和径向外表面146，并且外管134同样具有径向内表面148和径向外表面150。此外，内管132具有与内表面144或外表面146倾斜(即，不垂直)的远端表面152，使得远端表面152从内表面144朝外表面146径向向外倾斜。另外，外管134具有远端表面154，其以限定环形钩部156的方式邻接内表面148，环形钩部156径向向内延伸(例如，径向向内延伸超过内管132的径向外表面146)。或者，在其它实施例中，内管132和外管134可具有使喷嘴106能够如本文所述起作用的任何合适的构型。

图4示出了在使用期间的提取子组件104的示例。在图示的实施例中，相对于生长子组件102，一批多晶硅已被放入坩埚116中并通过升高炉114内的温度而熔化，从而制成熔融硅124。此外，籽晶122已经被装载到拉晶机构120上并通过冷却结构118浸入熔融硅124中。出于该示例的目的，图示的籽晶122至少是要浸入该批熔融硅124中的第二个(即，先前已从该批熔融硅124中生长出至少一个单晶硅晶锭)，使得污染的硅160的含量不合需要地高并且需要提取以有利于保持更高程度的晶锭品质。为有利于从坩埚116中提取污染的硅160，喷嘴末端128可以以偏心方式并且以与拉晶机构120基本上平行的方向***冷却结构118中，使得喷嘴末端128与冷却结构118和拉晶机构120相邻(例如，喷嘴末端128比拉晶机构120更靠近冷却结构118)。以这种方式，柱塞130浸入污染的硅160中，使得远端136被浸没，而近端138和侧壁140的至少一部分保持未被浸没。在本例中，污染的硅160从坩埚116被移除，同时单晶硅晶锭在坩埚116中生长。然而，喷嘴106还可用于在晶锭生长事件之间(即，在坩埚116中没有生长单晶硅晶锭时)去除污染的硅160。

在柱塞130部分地浸没在污染的硅160中的情况下，由于外表面142至少部分地由可润湿的材料制成或包括增进润湿的特征结构(例如，毛细管型结构，其从远端136附近沿侧壁140朝向近端138芯吸污染的硅160)，在柱塞130的未浸没部段的外表面142上形成薄的污染硅层160。由于硅具有高表面张力、某些材料上的低润湿角和低粘度的事实，图示的通道158或其它合适的表面不规则性有利于这种润湿作用。

随着柱塞130的外表面142在污染的硅160中被润湿，载气源112被致动以将载气162(例如，氩气和/或氦气)注入柱塞130的未浸没部段周围的环境164中。真空源108同样被致动以引发气体170(例如，载气162与来自环境164的环境气体166的混合物)穿过保持容器110流到真空源108。外管134的钩部156和内管132的倾斜远端面152配合以有利于从外管134流入内管132的载气162的更平稳过渡。可选地，在另一实施例中，喷嘴106不具有外管134，相反，喷嘴106仅包括内管132以引发环境气体166的流动，和/或以不同于外管134的方式供给的载气162的流动。

由于气体170流入内管132，外表面142上的薄的污染硅层160经历压力梯度，该压力梯度将污染的硅160的液滴168从外表面142的至少一部分剪切(或分离)掉。液滴168悬浮在通过内管132的气流170中，并且因此经由内管132朝真空源108输送。可通过控制在柱塞130的外表面142上形成的污染硅层160的厚度并通过控制流过外表面142的气体170的速度来控制每个液滴168的尺寸。由此以逐渐受控的方式从坩埚116中除去污染的硅160。因此，坩埚116内的熔融硅124的液位没有快速下降，这有利于在晶体生长过程阶段期间去除污染的硅160。然而，如果在晶体生长工艺阶段期间在去除污染的硅160时产生过度振动，则优选代之以在非生长工艺阶段期间(例如，在稳定之前)去除污染的硅160。

当喷嘴106(例如，内管132)定位成紧邻冷却结构118时，冷却结构118具有冷却效果，其促进辐射和对流热损失并使得液滴168在输送到保持储器110的过程中凝固成固体或半固体颗粒172，固体或半固体颗粒172被收集在保持储器110中。载气162(例如，氩气和/或氦气)还促进液滴168的对流冷却并由此提高液滴168凝固成颗粒172的速率。以这种方式，提供了用于真空提取液体(例如，熔化的、污染的硅160)的三相流控制技术。

收集在保持容器110中的颗粒172是可流动的固体(成团)，并且因此容易地从保持容器110移除——例如使用第二真空源将颗粒172从保持储器110经过滤器抽出以进行适当处理或再循环。可选地，可以更换和冷却保持容器110，然后在不需要熔体提取的处理阶段期间(例如，在颈缩期间)，从保持容器110倾倒颗粒172。在实施例中，每个液滴168内的污染物可以通过在最后凝固的液滴168的部分中的分离而浓缩。由于最后凝固的部分通常在液滴168的表面附近，因此外部的污染物膜可以存在于每个颗粒172的表面上。当出于再循环目的而净化颗粒172时，这种污染物浓度有助于更容易从颗粒172中去除污染物(例如，通过从每个颗粒172的表面刻蚀膜)。

可选地，一个以上的喷嘴106可以同步或不同步地***到拉晶机构120周围的空间中，以便于从坩埚116更加协作和/或有利地提取污染的硅160。而且，每个喷嘴106可以以连续方式操作(例如，可以在坩埚116的整个使用寿命期间和/或跨越多个晶锭生长事件保持***坩埚116和冷却结构118中)。或者，每个喷嘴106可以以循环方式操作(例如，可以在坩埚116的整个使用寿命期间以合适的间隔周期性地***坩埚116和冷却结构118中以及从坩埚116和冷却结构118移除)。

由于硅在其凝固时膨胀，所以上述提取子组件104促进熔融硅160在其悬浮于气体170中时的凝固，以最小化对结构部件(例如，喷嘴106或保持储器110)的损伤(例如，堵塞或破裂)，如果容许熔融硅160接触提取子组件104的结构部件并在其上凝固，则可能产生这种损伤。

通常，防止形成较大的液滴168以便于确保液滴168在悬浮于气体170中时凝固，并且因为较大的液滴168在到达保持储器110之前可能没有足够的时间凝固。在图示的提取子组件104中，穿过外表面142的气流162和/或166在弯液面的顶部产生污染硅160的薄膜，并导致较小的液滴168悬浮。外表面142的表面特征也有利于将硅弯液面机械地变薄成更小的液滴168。

为有利于悬浮在气体170中的液滴168的凝固，防止液滴168过早地接触内管132。例如，图示的实施例的内管132成形为具有从远端表面152穿过流动路径的至少一个区域174的大致线性(或非曲折)延伸部，在该区域处预期液滴168的充分凝固。在预期凝固的区域174之后，内管132可具有任何合适的形状(例如，任何合适的扭曲或弯头)。值得注意的是，内管132的最靠近远端表面152的部分将是内管132的较热部分，而内管132的最靠近冷却结构118的部分将是内管132的较冷部分。一般而言，内管132中的温度梯度优选为至少约1℃/mm(例如，在约3℃/mm与约10℃/mm之间)，以有利于更快的凝固过程。

图5是数学数据的曲线图200，其示出了液滴168在悬浮于通过内管132的气流170中时的取决于尺寸和取决于温度的凝固(例如，冷冻/冻结)特性。更具体而言，该数据指示在高于熔点10℃开始的液体硅球上的辐射冷却效应，以确定各种硅液体球冷却到硅熔点所需的时间。如图所示，如果由液滴168辐射的半球温度场具有1200℃的平均温度，并且如果液滴168的直径为0.2mm，则液滴168需要19毫秒才能达到熔点并开始凝固(例如，冷冻)。如果液滴168具有10米/秒的速率，则液滴168将在1毫秒内行进1厘米，因此液滴168需要19厘米才能开始凝固(例如，冷冻)。

利用所描述的***和方法，通过在氩气或其它合适气体的高速真空流中形成小硅液滴以使得液滴凝固成固体颗粒以用于非原位过滤和处置(或二次销售)来促进真空提取技术。随着时间的推移，Cz或CCz熔体中污染物的增加最终会限制产品品质，导致在石英完全消耗之前的过早运行终止，由此将晶体生长的成本提高到最低成本之上。使用所描述的***和方法来提取残留的生长熔体，可以用残留的液体硅提取污染物，从而降低污染水平，使得可以进行减少污染物质的晶体生长。例如，如果Cz工艺中的碳积累或CCz工艺中的金属累积在三个单晶硅晶锭之后超过临界水平，则通常需要在两个单晶硅晶锭之后终止运行。然而，如果大部分残余生长熔体可代之以被提取然后再填充新的硅，则可能生长再多一些的晶锭，从而将坩埚成本分配到更多的生产中并降低每千克生长的单晶硅的成本。

上述方法和***适用于除单晶硅生产之外的许多领域。确切而言，上述方法和***可用于以在真空驱动的输送到保持储器期间引起液体的悬浮液滴相变成固体的方式提取任何合适的液体。

当介绍本发明或本发明的实施例的元件时，冠词“一”、“一个”、“该”和“所述”旨在表示存在一个或多个这样的元件。术语“包含”、“包括”和“具有”旨在是包含性的，意味着除了所列元件之外可以存在额外的元件。

可以对上述构造和方法进行各种改变而不会脱离本发明的范围，因此，以上说明书中包含的和附图中示出的所有内容应理解为示例性的，而不是限制性的。

Claims (18)

1.一种用于提取液体的***，所述***包括：

真空源；

喷嘴，其具有可润湿的柱塞和真空管，所述真空管与真空源流动连通地连接，使得当所述柱塞部分地浸没在液体中并且所述真空源被致动以引发气体流经所述真空管时，液体的液滴与所述柱塞的未浸没部分的至少一部分分离并变成悬浮在气流中；和

冷却结构，其定位在所述真空管附近，以有利于使悬浮在流经所述真空管的气体中的液滴凝固；

载气源和与所述载气源流动连通地连接的载气管，其中所述载气管同心地包围所述真空管，所述载气管和所述真空管各自具有远端表面，所述远端表面构造成有利于载气流从所述载气管向所述真空管中的更平顺过渡。

2.根据权利要求1所述的***，进一步包括保持储器，所述真空管穿过所述保持储器与所述真空源流动连通地连接，使得凝固的液滴能收集在所述保持储器中。

3.根据权利要求1所述的***，其中，所述柱塞具有包括多个周向地隔开的通道的外表面。

4.根据权利要求1所述的***，其中，所述冷却结构是液体冷却式冷却结构。

5.根据权利要求4所述的***，其中，所述冷却结构是单晶硅生产组件的水冷式套管。

6.根据权利要求5所述的***，其中，所述单晶硅生产组件构造成通过提拉或连续提拉法来生长单晶硅晶锭。

7.一种用于提取液体的方法，所述方法包括：

将可润湿柱塞的一部分浸没在液体中，使得在所述柱塞的未浸没部分上形成一液体层；

向所述液体层周围的气体环境施加真空压力以使得液体的液滴与所述柱塞的未浸没部分的至少一部分分离并变成悬浮在流过所述液体层的气体中；以及

冷却液滴以使得液滴在悬浮于气流中时凝固。

8.根据权利要求7所述的方法，进一步包括向环境供给惰性气体。

9.根据权利要求7所述的方法，进一步包括通过从所述柱塞的浸没部分向所述柱塞的未浸没部分的至少一部分的表面润湿来芯吸液体。

10.根据权利要求7所述的方法，进一步包括将具有所述柱塞的喷嘴***冷却液滴的冷却结构中。

11.根据权利要求10所述的方法，进一步包括将所述喷嘴经由所述冷却结构***炉内以使得所述柱塞部分浸没在熔融硅的坩埚中。

12.根据权利要求11所述的方法，进一步包括将所述喷嘴***所述炉内以使得所述喷嘴定位在拉晶机构附近，籽晶被装载到所述拉晶机构上并浸入所述熔融硅的坩埚中。

13.根据权利要求11所述的方法，进一步包括从所述柱塞的未浸没部分的至少一部分分离掉熔融硅的液滴以使得所述液滴凝固成硅颗粒。

14.根据权利要求7所述的方法，进一步包括将凝固的液滴收集在保持储器中。

15.根据权利要求14所述的方法，进一步包括使用第二真空源从所述保持储器去除凝固的液滴。

16.根据权利要求14所述的方法，进一步包括在从所述保持储器去除凝固的液滴后从每个凝固的液滴的表面刻蚀污染物层。

17.一种单晶硅生产组件，包括：

晶锭生长子组件，其具有炉、设置在所述炉中的坩埚、至少部分位于所述坩埚上方的水冷式套管、和具有能***所述坩埚中的籽晶的拉晶机构；和

提取子组件，其具有保持储器、真空源、载气源和喷嘴，所述喷嘴具有可润湿的柱塞以及包括内管和外管的一对同心管，所述内管穿过所述保持储器与所述真空源流动连通地连接，并且所述外管与所述载气源流动连通地连接，

其中，所述喷嘴能经由所述套管***所述炉内，使得当所述载气源和所述真空源在所述柱塞部分地浸没在容纳于所述坩埚内的熔融硅中的情况下被致动时，熔融硅的液滴与所述柱塞的未浸没部分的至少一部分分离，变成悬浮在通过所述内管的载气流中，并且在到达所述保持储器之前凝固以作为固体颗粒收集在所述保持储器中。

18.根据权利要求17所述的组件，其中，所述晶锭生长子组件构造成通过提拉或连续提拉法来生长单晶硅晶锭。

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