CN108373156B - 一种将二氧化碳转化为化学能源物质的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种将CO2转化为化学能源物质的方法,它包括以下步骤:(1)在电场作用下,CO2气体被击穿放电形成温度为2000~5000K的高温CO2等离子体射流;所述CO2等离子体包括未裂解的CO2以及CO2裂解产生的CO、O、O2;(2)步骤(1)所得CO2等离子体射流在固定床反应器中进一步将CO2转化为CO;所述固定床反应器装填有含碳物质或氧化铝颗粒。非常巧妙地,本发明利用高温CO2等离子体射流的高温环境,使得含碳物质快速吞噬裂解气中的氧元素的同时,利用含碳物质与未裂解的CO2反应转化为CO,充分利用了CO2等离子体射流携带的热能,迅速降低了温度,从降低温度和减少氧元素这两反面有效避免了逆反应的发生,实现稳定的CO生产,极大地提高了CO2转化率和电能使用效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种将CO2转化为化学能源物质的方法。
背景技术
随着化石能源(石油、天然气和煤)的持续使用,不可避免地带来两个严重问题。一是由于化石类能源的不可再生性导致其储量逐渐减少而产生能源危机,二是化石类能源的大量使用导致大气中二氧化碳浓度日益升高引起温室效应。因此,可持续能源,例如太阳能、核能、水能、风能等将成为未来的主要能源。但是,此类能源均为物理能,通常以电能的形式获取,不仅在供应上具有时间与空间局限性,而且也不能满足人类社会对碳氢化工原料的需求。
为了解决这些问题,以电能为代价,将广泛存在的H2O和CO2转化为H2和CO,再经业已成熟的F-T合成技术制备化学能源物质(碳烃化学品)被认为是解决这些问题的唯一技术路线,成为各发达国家关注的焦点。该技术路线的本质是能量转化,即将物理能(电能)转化为化学能(碳烃物质),其结果对人类进步和社会可持续发展至少产生两个重大的影响,即合理配置未来社会所需的能源结构,同时降低温室气体二氧化碳排放。
目前,该技术的难点是如何低能耗、高效率地将CO2转化为CO。通常采用的技术手段有水蒸汽重整煤技术、水蒸汽催化重整甲烷技术、正在发展的CO2催化重整甲烷技术和低温非平衡态等离子体裂解CO2技术。水蒸汽重整煤技术是使水蒸汽与炽热的碳反应生成CO和H2,水蒸汽催化重整甲烷技术是使水蒸汽与甲烷在高温催化剂作用下反应生成CO和H2。两技术尽管已经工业化,但两者均依靠燃烧含碳物质产生的热量驱动化学反应,不仅产生大量的CO2排放,增大环境负荷,而且也无法实现CO2减排、将可再生电能转化为化学能之最终目的。处于发展中的CO2催化重整甲烷技术虽然也转化CO2,但是该过程由于难以克服催化剂表面结碳失活,长期以来未获突破。处于发展中的低温非平衡态等离子体裂解CO2技术,例如滑移弧等离子体和介质阻挡等离子体技术,完全依靠高能电子碰撞CO2使之裂解,其裂解气难以与含碳物质发生后续反应,存在反应转化率低、电能消耗大,生产能力难以放大等问题。因此,亟需一种低能耗、高效率地将CO2转化为CO的方法。
发明内容
为了用电能高效、低能耗地将CO2转化为CO,本发明利用电能使得CO2气体被击穿放电形成温度为2000~5000K的高温CO2等离子体射流。紧接着,本发明直接将高温CO2等离子体射流作用于含碳物质,利用这种高温环境,使得未裂解的CO2转化为CO的同时,利用含碳物质快速吞噬裂解气中的氧元素,充分利用了CO2等离子体射流携带的热能,迅速降低了温度,有效避免了逆反应的发生,实现CO2低能耗、高效率转化为CO的目的。
本发明提供了一种将CO2转化为CO的方法,它包括以下步骤:
(1)在电场作用下,CO2气体被击穿放电形成温度为2000~5000K的高温CO2等离子体射流;所述CO2等离子体包括未裂解的CO2以及CO2裂解产生的CO、O、O2;
(2)步骤(1)所得CO2等离子体射流在固定床反应器中进一步将CO2转化为CO;所述固定床反应器装填有含碳物质或氧化铝颗粒。
众所周知,CO2是最稳定的化学分子之一,很难裂解为CO和O。本发明采用气体放电方法(例如电弧)创造高温环境,解决了CO2难以裂解的技术关键。具体地,本发明采用直流电弧等离子体、交流电弧等离子体、射频感应等离子体或微波等离子体技术在等离子体发生器内将CO2气体的温度提高到2000K以上,使得部分CO2将被瞬间裂解为CO和O。
为了获得稳定的CO产品,避免CO逆反应生成CO2,本发明利用含碳物质迅速吞噬高温裂解气中氧元素的同时快速冷却高温裂解气,利用含碳物质解决已生成的CO与O发生逆反应恢复为CO2的问题。
CO2在高温等离子体发生器中被部***解为CO、O和O2,但高温环境下,裂解产物在流出等离子体放电区时CO又会与O和O2反应重新恢复为CO2,最终导致极低的转化率和极高的电能消耗,为了避免这种情况的发生,本发明利用含碳物质快速吞噬裂解气中的氧元素(化学反应原理:C+O=CO,2C+O2=2CO),有效避免了逆反应的发生。同时,本发明通过C+CO2=2CO的强吸热反应迅速降低了反应气温度,得到了稳定的CO产品。此法既超快冷却等离子裂解产物,同时进一步获得更多的CO产品。
固定床反应器指在反应器内装填颗粒状固体催化剂或固体反应物,形成一定高度的堆积床层,气体或液体物料通过颗粒间隙流过静止固定床层的同时,实现非均相反应过程。这类反应器的特点是充填在设备内的固体颗粒固定不动,有别于固体物料在设备内发生运动的移动床和流化床,又称填充床反应器。
步骤(1)中,所述放电为直流放电、交流放电、高频放电或微波放电。
步骤(1)中,所述CO2等离子体射流的温度为3000~3500K。
步骤(1)中,所述CO2气体的流量为20~100000L/min,优选为25~1000L/min,更优选为25~500L/min。
步骤(1)中,所述CO2气体中还可包括放电辅助气体:Ar、N2中的一种或两种;所述放电辅助气体与CO2气体的体积比为1:1~1:1000。
步骤(2)中,所述固定床反应器紧接于等离子体射流出口。
步骤(2)中,所述含碳物质为煤炭、重油、石油焦、半焦碳、焦炭、秸秆、有机废物中的一种或两种。
步骤(2)中,所述CO2等离子体射流中还可通入反应辅助气体:CO2、H2、CH4、煤层气、生物质气中的一种或两种。
为了获得稳定的CO产品,本发明通过以下方案快速创造高温环境、迅速吞噬高温裂解气中氧元素的同时快速冷却高温裂解气:
本发明采用H2/C/CH4为化学冷却剂,解决已生成的CO与O发生逆反应恢复为CO2的问题。CO2在高温等离子体发生器中被部***解为CO、O和O2,但裂解产物在流出等离子体放电区时CO又会与O和O2反应重新恢复为CO2,最终导致极低的转化率和极高的电能消耗。本发明利用下述化学反应原理,快速吞噬裂解气中的氧元素,有效避免逆反应发生。
H2+O=H2O,2H2+O2=2H2O,
或CH4+O=CO+2H2,CH4+O2=CO+H2+H2O。
同时,本发明通过下述强吸热反应迅速降低了反应气温度,得到了稳定的CO产品。此法既超快冷却等离子裂解产物,同时进一步获得更多的CO产品。
H2+CO2=H2O+CO,
或,CH4+CO2=2CO+2H2。
或,CxHy+zCO2=(x+z)CO+(z-x)H2O+(0.5y+x-z)H2
所述CO2气体与反应辅助气体的体积比为1:2~2:1。
所述反应辅助气体还可携带碳粉。
所述碳粉与反应辅助气体的质量体积比为1:10~1:2g/L。
本发明利用电能驱动CO2气体被击穿放电形成温度为2000~5000K的高温CO2等离子体射流,使得CO2在等离子体反应器中被裂解为CO、O、O2。为了避免高温环境下CO、O、O2逆反应生成CO2,本发明直接将高温CO2等离子体射流作用于含碳物质,非常巧妙地,本发明利用这种高温环境,使得含碳物质快速吞噬裂解气中的氧元素的同时,利用含碳物质与未裂解的CO2反应转化为CO,充分利用了CO2等离子体射流携带的热能,迅速降低了温度,从降低温度和减少氧元素这两反面有效避免了CO+O=CO2的逆反应的发生,实现稳定的CO生产,极大地提高了CO2转化率和电能使用效率。CO2转化率可达到95%,生产CO的电能消耗可降低到320kJ/mol(CO)。具体为:
1、本发明以电能驱动气体放电产生CO2直流电弧等离子体、或CO2交流电弧等离子体,或CO2射频感应等离子体、或CO2微波等离子体,创造高温环境;CO2在所述高温环境(等离子体发生器)中部分地裂解为CO、O、O2。
2、本发明在紧接高温CO2等离子体射流出口,安装放置含碳物质(例如煤、半焦碳、焦炭,或其混合物,以及秸秆、有机废物等含碳物质)的固定床反应器,将来自高温等离子体发生器的O、O2吞噬,生成CO。
3、裂解气中剩下的CO2在固定床区间与含碳物质发生反应,继续生成CO。
4、在紧接高温CO2等离子体射流出口,向等离子体射流送入氢气或甲烷或生物质气或煤层气,或携带碳粉的这些气体,吞噬裂解气中的O和O2,生成CO。
5、裂解气中剩下的CO2在固定床区间与上述气体或携带碳粉的上述气体发生反应,继续生成CO。
显然,根据本发明的上述内容,按照本领域的普通技术知识和惯用手段,在不脱离本发明上述基本技术思想前提下,还可以做出其它多种形式的修改、替换或变更。
以下通过实施例形式的具体实施方式,对本发明的上述内容再作进一步的详细说明。但不应将此理解为本发明上述主题的范围仅限于以下的实例。凡基于本发明上述内容所实现的技术均属于本发明的范围。
附图说明
图一为本发明以直流电弧等离子体技术为例的方案示意图。图1中,1为放电辅助气体(例如Ar、N2等),2为放电气体CO2,3为反应辅助气体(例如CO2、H2、CH4),4为高温等离子体发生器,5为放电辅助气体(Ar、N2等)入口,6为放电气体CO2入口,7为反应辅助气体(H2、CH4)入口,8为固定床反应器,9为等离子体电源,10为气体分析取样点。
具体实施方式
本发明具体实施方式中使用的原料、设备均为已知产品,通过购买市售产品获得。
实施例1
固定床反应器8中装填焦炭颗粒,关闭反应辅助气3,将气体1(Ar)以25L/min的流速、气体2(CO2)以25L/min的流速分别从5、6送入4,开启等离子体电源9,该电源为直流放电,调整输出功率为14kW,在4中形成稳定的温度为3100K的高温CO2等离子体射流并流入固定床反应器8,炽热射流流经事先装载碳的固定床反应器8,并与碳反应生成CO从固定床流出,6分钟后在气体分析取样点10取样分析监测反应产物,最终实现以电能高效、低能耗转化CO2为CO的目的,CO2转化率可达到95%,生产CO的电能消耗为320kJ/mol(CO)。
实施例2
固定床反应器8中装填焦炭颗粒,将气体1(N2)以25L/min的流速、气体2(CO2)以25L/min的流速分别从5、6送入4,开启等离子体电源9,该电源为直流放电,调整输出功率为14kW,在4中形成稳定的温度为3100K的高温CO2等离子体射流并流出4,流入固定床反应器8,开启反应辅助气3(H2),以25L/min的流速将氢气送入炽热的等离子体射流并在固定床反应器8中完成反应生成CO,6分钟后在气体分析取样点10取样分析监测反应产物,最终实现以电能高效、低能耗转化CO2为CO的目的,CO2转化率可达到60%,生产CO的电能消耗为900kJ/mol(CO)。
实施例3
固定床反应器8中装填焦炭颗粒,将气体1(N2)以25L/min的流速、气体2(CO2)以25L/min的流速分别从5、6送入4,开启等离子体电源9,该电源为直流放电,调整输出功率为14kW,在4中形成稳定的温度为3100K的高温CO2等离子体射流并流出4,流入固定床反应器8,开启反应辅助气3(CH4),以25L/min的流速将甲烷送入炽热的等离子体射流并在固定床反应器8中完成反应生成CO,6分钟后在气体分析取样点10取样分析监测反应产物,最终实现以电能高效、低能耗转化CO2为CO的目的,CO2转化率可达到80%,生产CO的电能消耗可降低到400kJ/mol(CO)。
实施例4
固定床反应器8中装填氧化铝颗粒,将气体1(N2)以25L/min的流速、气体2(CO2)以25L/min的流速分别从5、6送入4,开启等离子体电源9,该电源为直流放电,调整输出功率为14kW,在4中形成稳定的温度为3100K的高温CO2等离子体射流并流出4,流入固定床反应器8,开启反应辅助气3(H2),以25L/min的流速将氢气携带碳粉送入炽热的等离子体射流并在固定床反应器8中完成反应生成CO,其中,碳粉与氢气的质量体积比为5:15g/L,6分钟后在气体分析取样点10取样分析监测反应产物,最终实现以电能高效、低能耗转化CO2为CO的目的,CO2转化率可达到80%,生产CO的电能消耗可降低到400kJ/mol(CO)。
实施例5
固定床反应器8中装填氧化铝颗粒,将气体1(N2)以25L/min的流速、气体2(CO2)以25L/min的流速分别从5、6送入4,开启等离子体电源9,该电源为直流放电,调整输出功率为14kW,在4中形成稳定的温度为3100K的高温CO2等离子体射流并流出4,流入固定床反应器8,开启反应辅助气3(CH4),以25L/min的流速甲烷携带碳粉送入炽热的等离子体射流并在固定床反应器8中完成反应生成CO,其中,碳粉与甲烷的质量体积比为5:15g/L,6分钟后在气体分析取样点10取样分析监测反应产物,最终实现以电能高效、低能耗转化CO2为CO的目的,CO2转化率可达到90%,生产CO的电能消耗可降低到350kJ/mol(CO)。
实施例6
固定床反应器8中装填氧化铝颗粒,将气体1(N2)以25L/min的流速、气体2(CO2)以25L/min的流速分别从5、6送入4,开启等离子体电源9,调该电源为直流放电,整输出功率为14kW,在4中形成稳定的温度为3100K的高温CO2等离子体射流并流出4,流入固定床反应器8,开启反应辅助气3(CO2),以25L/min的流速CO2携带碳粉送入炽热的等离子体射流并在固定床反应器8中完成反应生成CO,其中,碳粉与CO2的质量体积比为5:15g/mL,6分钟后在气体分析取样点10取样分析监测反应产物,最终实现以电能高效、低能耗转化CO2为CO的目的,CO2转化率可达到70%,生产CO的电能消耗可降低到320kJ/mol(CO)。
综上,本发明利用电能驱动CO2气体被击穿放电形成温度为2000~5000K的高温CO2等离子体射流,使得CO2在等离子体反应器中被裂解为CO、O、O2。为了避免高温环境下CO、O、O2逆反应生成CO2,本发明直接将高温CO2等离子体射流作用于含碳物质,非常巧妙地,本发明利用这种高温环境,使得含碳物质快速吞噬裂解气中的氧元素的同时,利用含碳物质与未裂解的CO2反应转化为CO,充分利用了CO2等离子体射流携带的热能,迅速降低了温度,从降低温度和减少氧元素这两反面有效避免了CO+O=CO2的逆反应的发生,实现稳定的CO生产,极大地提高了CO2转化率和电能使用效率。CO2转化率可达到95%,生产CO的电能消耗可降低到320kJ/mol(CO)。
Claims (10)
1.一种将CO2转化为CO的方法,其特征在于:它包括以下步骤:
(1)在电场作用下,CO2气体被击穿放电形成温度为2000~5000K的高温CO2等离子体射流;所述CO2等离子体包括未裂解的CO2以及CO2裂解产生的CO、O、O2;所述CO2气体的流量为25~1000L/min;
(2)步骤(1)所得CO2等离子体射流在固定床反应器中进一步将CO2转化为CO;所述固定床反应器装填有含碳物质或氧化铝颗粒。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,所述放电为直流放电、交流放电、高频放电或微波放电。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,所述CO2等离子体射流的温度为3000~3500K。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,所述CO2气体的流量为25~500L/min。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(1)中,所述CO2气体中还可包括放电辅助气体:Ar、N2中的一种或两种;所述放电辅助气体与CO2气体的体积比为1:1~1:1000。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(2)中,所述固定床反应器紧接于等离子体射流出口。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(2)中,所述含碳物质为煤炭、重油、石油焦、半焦碳、焦炭、秸秆、有机废物中的一种或两种。
8.根据权利要求1所述的方法,其特征在于:步骤(2)中,所述CO2等离子体射流中还可通入反应辅助气体:CO2、H2、CH4、煤层气、生物质气中的一种或两种;所述CO2气体与反应辅助气体的体积比为1:2~2:1。
9.根据权利要求8所述的方法,其特征在于:所述反应辅助气体还可携带碳粉。
10.根据权利要求9所述的方法,其特征在于:所述碳粉与反应辅助气体的质量体积比为1:10~1:2g/L。
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