CN108292688B - 含氧化物纳米颗粒缓冲层的太阳能电池和制造方法 - Google Patents

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Abstract

公开了一种用于在导电层的高能沉积期间保护有机层的缓冲层。根据本发明的缓冲层特别适合用于基于钙钛矿的单结太阳能电池和包括至少一个钙钛矿基吸收层的双结太阳能电池结构。在某些实施例中，所述缓冲层包括使用溶液态处理形成的基于氧化物的纳米颗粒层，其中在包含有机层的结构上旋涂包含纳米颗粒和挥发性溶剂的溶液。随后在不降解有机层的低温过程中除去溶剂。

Description

含氧化物纳米颗粒缓冲层的太阳能电池和制造方法
关于联邦资助研究的声明
在政府扶持下，本发明按照能源部授予的DE-EE0004946合同作出。政府拥有本发明某些权限。
相关案件的声明
本案要求对2015年10月22日提交的美国临时专利申请号为62/245，260(代理人案卷号：146-062PR1)和2016年9月22日提交的美国临时专利申请号为62/398，220的优先权(代理人案卷号：146-065PR2)，每一个通过引用并入本文。
技术领域
本发明通常属于光电子学，并且尤其属于用于太阳能电池的透明电极的形成。
技术背景
太阳能电池是一种光电半导体器件，将射入其上的光能直接转换成电能。在太阳能电池的吸收层上吸收入射光，其产生自由电载流子(即，电子和空穴)。自由电载流子在器件两端产生电压，该电压可直接用于对电力***供电或存储在电存储***(例如，电池等)中随后使用。
为了在吸收材料上产生自由载流子对，光子必须具有比材料的能带隙(EG)更高的能量。材料的EG是其顶部价带(被束缚电子填充的最高能级)和底部导带(被自由电子填充的最低能级)之间的能量差。当光子被吸收，其能量留作束缚电子空穴对，其释放电子，并能够使得电子使能够从价带到导带。光子的能量与其波长成反比(Ep＝hc/λ，其中Ep为光子能量，h为普朗克常数，c为光速，而λ为波长)；因此，较长波长的光(例如，红光)具有比短波长的光(例如，蓝光)更低的光子能量。从而，用于吸收光的半导体的选择对太阳能电池的效率具有重要影响。
由于相对其他半导体材料，硅的EG相对低，制造基础设施高度发达，并且成本低，其可能是目前最普遍用在太阳能电池上的吸收材料。不幸的是，硅并不能有效地吸收光。此外，因为自由电子和自由空穴易于分别占据底部导带和顶部价带的能级，从更高能量的光子接收的电子空穴对的任何额外的能量，在所谓的“热化”过程中转换成传输到半导体材料的热量。热化过程降低了太阳能电池的能量转换效率，并且还提高了器件的温度，从而导致退化和寿命问题。
在改进器件性能的探索中，太阳能电池界一直在积极寻找硅的可替代材料，现在钙钛矿被认为是最具吸引力的硅替代品之一。实际上，最近几年钙钛矿基太阳能电池的效率已经可以同硅基器件相竞争。其迅速崛起是独特性能相组合的结果，包括强光学吸收和长双极扩散长度，这些性能是由其固有缺陷的良性性质所致。此外，钙钛矿非常适合用于叠层(tandem)太阳能电池配置的顶部电池，这与在更传统的单电池装置所达到的相比，实现了改进的能量转换效率和热化损耗。
叠层太阳能电池是一种堆叠结构，包括由具有相对较高EG的材料制成的顶部光伏部分和由具有相对较低EG的材料制成的底部光伏部分。换句话说，叠层太阳能电池具有两个p-n结和两个不同的能带隙。当光入射到堆叠结构时，高能光子首先在顶部吸收，而低能光子穿过顶部在底部光伏部分吸收。这能够使得吸收的光谱更广，因此超过单结效率的限制，提高了能量转换效率。此外，由于高能光子在顶部电池的吸收，降低了底部电池的热化效应。根据顶部太阳能电池的材料的EG，硅基叠层太阳能电池的基本效率限制可以高达大约39％——明显高于单结硅太阳能电池的33.7％的理论效率限制。
因为钙钛矿具有宽的，可调谐的能带隙和溶液可加工性能，在用于具有包含各种不同较低EG材料的底部电池的叠层太阳能电池配置的顶部电池中特别引人关注。因此，钙钛矿为实现提高效率的工业目标并继续压低模块成本提供了途径。
基于钙钛矿的叠层太阳能电池已经在机械堆叠的四端配置和单片集成的三端配置中得到证明。机械堆叠的叠层结构最为成功，最近已达超过24％的电转换效率。机械堆叠架构具有超过单片集成结构的一些优势——最显著地是简化了器件制造，允许硅表面纹理化，并且无需电流匹配。而单片集成叠层结构由于具有更少的透明电极层，具有更大的希望。
然而迄今为止，由于热和环境的不稳定问题，单结和叠层钙钛矿基太阳能电池二者的商业可行性受到限制。钙钛矿易受水分和甲基胺离子溢出的影响。此外，钙钛矿材料的卤化物可与金属电极反应，导致电极腐蚀。现有技术中已经做出了稳定钙钛矿的努力，例如利用疏水异质结接触，或提供减少水分进入的封装层或无针孔金属氧化层以防止金属与卤化物相互作用。但是，在防止甲基胺离子溢出中进展很少。
此外，太阳能电池的顶部电极需要高度透明和高度导电。然而，由于制造的限制，在进入钙钛矿之前，光需要首先穿过标准架构中的空穴传输层(例如螺环-OMeTAD)或倒置架构中的电子受体层(例如，[6，6]-苯基-C61-丁酸甲酯([60]PCBM)、[6，6]-苯基-C61-丁酸甲酯([61]PCBM)、浴铜灵(BCP)等)，会产生明显的寄生损失。
事实上用于透明接触的工业标准是溅射的铟锡氧化物(ITO)，其通常通过RF磁控管溅射沉积成薄膜。可是，沉积和后退火期间的温度可能加速甲胺演变，导致钙钛矿有源层发生不可逆转性损伤。此外，溅射的电极材料颗粒的高能量在溅射过程中容易损伤钙钛矿和载流子提取层(即，螺环-OMeTAD、PCBM、浴铜灵(BCP)等)，导致器件性能的退化。
在接触形成之前在钙钛矿/载流子提取层堆叠的顶部增加缓冲层被认为是用于减少与ITO沉积相关的问题的潜在方法。不幸的是，现有技术中由于缓冲层与钙钛矿组成成分的化学反应，使得缓冲层的长期稳定性差。此外，现有技术中缓冲层的效率较低，使得填充因子和开路电压降低。进一步地，很多现有技术中的缓冲层需要附加的真空处理，例如蒸发，其使太阳能电池的制造不期望地复杂化。更进一步地，某些现有技术的缓冲层与多数理想的器件架构都不匹配。例如，氧化钼(MoOx)不能用于倒置的太阳能电池架构中。
现有技术中仍没有证实在基于钙钛矿的太阳能电池结构中容易形成高质量，高透明接触窗口的能力。
发明内容
本发明使得能够在光电子器件/电路中形成透明导电电极(TCO)，例如铟锡氧化物(ITO)接触，而这原本会出现问题或者不可能的。根据现有技术的教导，通过包含溶液处理过的氧化物纳米颗粒的缓冲层来实现。本发明的实施例特别适合用于单结和双结太阳能电池架构中。
本发明的说明性实施例是倒置结构的基于钙钛矿的单结太阳能电池，基于钙钛矿的太阳能电池包含溅射沉积的ITO的透明导电电极，其设置在包含多个宽带隙氧化物基纳米颗粒的缓冲层上。在说明性实施例中，纳米颗粒为氧化锌纳米颗粒；但是在某些实施例中，纳米颗粒包括不同氧化物，包括金属氧化物和半导体氧化物。在某些实施例中，氧化物纳米颗粒掺杂了其他材料(例如铝、氢、铟、镓等)，以便提高其导电性。
纳米颗粒缓冲层的加入使能够在沉积和退火处理ITO层而不损害钙钛矿层。在某些实施例中(例如叠层太阳能电池)，退火ITO材料的能力是特别重要的，因为可以改善结晶度，这提高了其导电性和光学透明性。
使用在低温(例如，<200℃，并且优选在约60℃至75℃的范围内)下进行的基于溶液的方法，在包括基于钙钛矿吸收层的层结构上形成纳米颗粒缓冲层，基于钙钛矿的吸收层位于作为电子选择性层(即，空穴阻挡)的n型异质结层和作为空穴选择性层的p型异质结层之间。通过低温和基于溶液的工艺形成缓冲层的能力，简化了整个制造工艺，并减少了底层的退化。这在底层有机材料上形成缓冲层的实施例中(如说明性实施例)特别重要。
在某些实施例中，包括作为叠层太阳能电池的顶部电池的钙钛矿吸收层。在某些实施例中，叠层太阳能电池包括包含硅的底部电池。在某些实施例中，叠层太阳能电池包括除硅以外的材料，例如CIGS，低EG钙钛矿及类似材料。在某些实施例中，根据本发明的缓冲层并入另一个器件结构中，例如有机发光二极管(OLED)、有机薄膜晶体管(OTFT)、电致变色器及类似结构。
本发明实施例为光电子器件，包括：包含有机材料的第一层；包含多个氧化物纳米颗粒的第二层，其多个氧化物纳米颗粒具有宽能带隙的特点；以及第一透明导电电极，其中第二层在第一层和第一层透明导电电极之间。
本发明另一个实施例为光电子器件，包括：包含第一种材料的第一层，该第一种材料包含第一钙钛矿并具有第一能带隙(EG)；第一电触头与第一层进行电通信，该电触头对特征为第一波长范围的第一光信号基本上是透明的；并且缓冲层在电触头与第一层之间，缓冲层包含多个氧化物纳米颗粒。
本发明的又一个实施例为形成光电子器件的方法，该方法包括：提供第一有机层；形成包含第一批氧化物纳米颗粒的第一缓冲层；以及形成第一透明导电电极以使得第一透明导电电极设置在第一缓冲层上。
附图说明
图1描述了根据本发明的说明性实施例的基于钙钛矿的单结太阳能电池。
图2描述了适用于形成太阳能电池100的操作方法。
图3A描述了具有类似于太阳能电池100结构的两个太阳能电池的电流密度作为施加电压函数的图。
图3B描述了太阳能电池302和304的效率随时间变化的图。
图4描述了根据本发明的机械堆叠的叠层太阳能电池的示意图。
图5A描述了叠层太阳能电池400的外量子效率(EQE)图。
图5B描述了太阳能电池100和过滤的以及未过滤的太阳能电池402的J-V曲线图。
图6描述了根据本发明的另一叠层太阳能电池的显著特征的横截面示意图。
图7描述了根据本发明的另一叠层太阳能电池的显著特征的横截面示意图。
图8描述了根据本发明的三结太阳能电池器件实例的横截面的示意图。
具体实施方式
图1描述了根据本发明的说明性实施例的基于钙钛矿的单结太阳能电池。太阳能电池100包括衬底102、底部触头104、空穴选择性层106、吸收层108、电子选择性层110(也称为电子受体层110)、缓冲层112、顶部触头114和抗反射涂层116，其如图示配置。当光信号118照射时，太阳能电池100产生输出电压V1。虽然根据本发明的说明性实施例是合并有缓冲层的单结太阳能电池，本领域技术人员在阅读本说明书后将清楚本发明可以更加广泛地应用于其他太阳能电池架构中(叠层太阳能电池结构等)，并且可用于其他结构的制造，例如其他光电子器件中的有机发光二极管(OLED)、有机薄膜晶体管(OTFT)和电致变色器。
图2描述了适用于形成太阳能电池100的操作方法。方法200从操作201开始，其中形成底部触头104，以使其设置在常规玻璃衬底102上。为了本说明书的目的，术语“设置在”(或“形成在”)定义为“存在于”下面的材料或层上。该层可能包括确保合适表面所需的中间层(例如过渡层)。例如，如果将材料描述为“设置(或生长)于衬底上，”这可能意味着为以下两种情况之一：(1)材料与衬底是紧密接触的；或(2)该材料与一个或多个居于衬底上的过渡层接触。
底部触头104为具有适合于提供低薄层电阻的厚度的ITO层。底部触头104的厚度的典型值是约170纳米(nm)，然而，本领域技术人员会认识到可以使用任何实用的厚度。
在操作202中，在底部触头104上形成空穴选择性层106，以便为太阳能电池100定义空穴选择性触头。空穴选择层106是聚(3，4-亚乙基二氧噻吩)聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT：PSS)的基本光滑的亲水层，其通过在底部接触104上旋涂水性PEDOT：PSS并固化而形成。如本领域技术人员将会理解的那样，各种其他材料可用于形成该层，包括但不限于小分子(如螺环-OMeTAD)、其他聚合物(如聚三苯胺(PTAA))、和无机材料(NiO)。
在操作203中，在空穴选择性层104上形成吸收层108。在描述的实例中，吸收层108包括CH3NH3PbI3钙钛矿，其通过在N，N-二甲基甲酰胺(DMF)中溶解醋酸铅(ii)(PbAc)和甲基碘化铵(MAI)(1:3摩尔比)，并在衬底上旋涂所得溶液形成。这一层最初在室温下干燥，再在100℃温度下退火5分钟。本领域技术人员在阅读本说明书后，将会认识到在不脱离本发明的范围内，在吸收层108上可使用多种钙钛矿层。适合用于本发明的其他钙钛矿包括但不限于，CsxFA1-xPb(BryI1-y)3、基于纯甲脒的钙钛矿(FAPbI3)、含锡的钙钛矿CsxFA1-xPbzSn1-z(BryI1-y)3等。进一步地，在不脱离本发明的范围内，本领域技术人员将会认识到很多选择性的方法可以用于形成钙钛矿层。
吸收层108和空穴选择性层104共同确定太阳能电池100内的p型异质结。
在操作204中，通过在钙钛矿吸收层108上旋涂液相有机材料并通过低温退火固化形成电子受体层110。在描述的实例中，电子受体层110是具有约20nm厚度的[60]PCBM层。优选的是，PCBM层是薄的，以确保良好的电子提取性能，同时还能实现高光学透射。电子受体层110和吸收层108共同确定太阳能电池100内的n型异质结。在某些实施例中，氟化锂(LiF)层作为钝化层包含在电子受体层110和吸收层108之间。形成电子受体层110。在某些实施例中，PCBM还阻止提取屏障的发展。在某些其他实施例中，有机材料可以是电活性材料(例如[70]PCBM)、螺环-OMeTAD或有机聚合物(例如PTAA)。
在某些实施例中，电子受体层110包括浴铜灵(BCP)薄层，其在PCBM上蒸发以改善空穴阻挡和电子提取。
为了方便，底部触头104和缓冲层112(即空穴选择性层106、吸收层108和电子选择性层110以及任何附加的相关层)之间的太阳能电池100的这些层在本文中统称为钙钛矿电池122。
在操作205中，在电子受体层110上形成缓冲层112。缓冲层112包括氧化物纳米颗粒层120，其通过分散包含纳米颗粒和异丙醇(IPA)的溶液形成，在110层上旋涂该混合液以形成最初的缓冲层，并能够从溶液中去除溶剂(例如，通过在室温下或在烤箱或电炉内稍高温度下蒸发)。
每个纳米颗粒120包括宽能带隙氧化物，其中将“宽能带隙”定义为高于2.0eV的有效的能带隙。在描述的实例中，纳米颗粒120包含掺杂大约2mol％铝的氧化锌(即，AZO)。由于氧化锌具有大约-7.6eV的深价能级，是是极具吸引力的纳米颗粒120的主材料。此外，掺铝氧化锌(AZO)纳米颗粒减少或消除了可能由ZnO和顶部接触114的ITO的功函数未对准产生的提取屏障的发展，因此实现更高的欧姆顶部接触。但是本领域技术人员在阅读本说明书后将会认识到在不脱离本发明的范围内，纳米颗粒120上可使用许多替代材料。适合在纳米颗粒120中使用的替代材料包括但不限于氧化锡(SnO2)、氧化钛(TiO2)、氧化钨(W2O3)、氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)、氧化镍(NiO)、氧化钼(MoOx)等。进一步地，本领域技术人员会理解纳米颗粒可掺杂除铝以外的许多材料，包括但不限于氢、铟、镓和类似物。合适的掺杂物的特点是可以合金化至主材料中(例如氧化锌等)，并且提高主材料的导电性。在某些其他实施例中，宽能带隙氧化物材料不掺杂。
本发明的一个方面是用基于溶液的工艺形成缓冲层112避免现有技术产生的一些复杂问题。例如，已经知道当用高能量工艺(如溅射)在钙钛矿材料上沉积材料时，可能会破坏钙钛矿内部的键。因为基于溶液的工艺低能量，其使用使得能够在吸收层110的钙钛矿材料上形成缓冲层112，并且几乎不损害或不损害吸收层的钙钛矿材料。
在操作206中，在缓冲层112上形成顶部触头114，因此对于光信号118基本是透明的。为了包括所附权利要求书的本说明书的目的，将“透明”定义为具有等于或大于60％的透射率，其透射率通常在550nm的波长处测量，对应于人眼亮度曲线的最大值。为了形成顶部触头114，在缓冲层112上溅射具有大约60nm-500nm(优选大约100nm)的厚度范围的ITO层，再在小于或等于200℃温度下退火。本发明的另一方面是缓冲层112的存在和坚固性能够使得ITO溅射沉积为成透明电极，并且几乎不损害或不损害下面的电子选择性层110或吸收层108的钙钛矿材料。
在某些实施例中，在缓冲层112上溅射适合形成基本光学透明的其他材料、导电层(例如AZO、IZO、HZO等)。
在选择性操作207中，通过常规的蒸发在顶部接触114上形成抗反射涂层116。在描述的实例中，抗反射涂层116是具有大约150nm厚度的氟化镁(MgF2)，但是任何适合的抗反射涂层都可以用于本发明的实施例。在某些实施例中，在衬底102的下表面形成附加的抗反射涂层。
发现类似于太阳能电池100的完全制造的太阳能电池具有高于0.9V的开路电压(Voc)，其表明缓冲层112对太阳能电池结构(即，吸收层108和电子选择性层110)的有机层的整体性保护的效力。
应该注意的是本文提供的材料和层厚度仅仅是示例性的，并且在不脱离本发明范围内，可以使用替代性的材料和/或层厚度。
图3A描述了具有类似于太阳能电池100结构的两个太阳能电池的电流密度作为施加电压的函数的曲线图。曲线图300示出了太阳能电池302和304的测量的电流密度与施加的电压。太阳能电池302包括由基本透明的ITO透明层制成的半透明底部触头104。太阳能电池304包括含铝层和银层的不透明底部触头104。在通过分别具有0.39cm2和0.12cm2的孔眼的孔眼障板照射太阳能电池302和304时，进行测量数据。
图3B描述了太阳能电池302和304的效率随时间变化的图。
在图300和306中示出的结果表明了缓冲层112作为支撑层的效力，用以使用对下面的有机层无损害的传统溅射形成有效的顶部触头。首先，太阳能电池302和304的填充因子和电压基本相当，表明设置在基于氧化物的纳米颗粒的缓冲层(即，缓冲层112)上的顶部触头114以正常方式操作。第二，太阳能电池302和304的填充因子和电压是相当的。应该注意的是太阳能电池302测得的低电流密度可以归因于其底部触头不作为背部反射器的功能。第三，图306示出了缓冲层112的包含使太阳能电池在室温的操作使能够对太阳能电池302和304分别具有12.3％和13.5％的稳定电力效率。
以下表格1概括了太阳能电池302和304获得的测量数据。
J<sub>SC</sub>[mA/cm<sup>2</sup>] VOC[mV] FF 效率[％]
太阳能电池302 16.5 952 0.77 12.3
太阳能电池304 18.8 938 0.77 13.5
表格1：具有半透明和不透明底部触头的基于钙钛矿的单结太阳能电池的光电参数。
如上所述，在某些实施例中，对纳米颗粒120的主材料掺杂以促进顶部触头114的欧姆接触操作。通过在缓冲层112上利用掺杂的基于氧化物的纳米颗粒(例如，AZO)，主材料(例如，ZnO)和顶部接触114的材料(例如，ITO)的功函数可以更加接近对齐。这减少了可削弱太阳能电池操作的提取屏障的发展。
本发明的一个方面在于是在包含有机材料的结构上形成高质量透明触头的能力使得在现有技术中即使不是不可能也难以制造的器件结构成为可能。这种结构的实例包括但不限于，包含基于钙钛矿的顶部电池的机械堆叠的叠层太阳能电池、包含基于钙钛矿顶部电池的单片集成叠层太阳能电池、包含基于钙钛矿顶部和底部电池的单片集成叠层太阳能电池及其类似结构。
图4描述了根据本发明的机械堆叠的叠层太阳能电池的示意图。太阳能电池400包括钙钛矿太阳能电池100、硅太阳能电池402、和以混合方式机械黏贴两太阳能电池的粘结层404。
硅太阳能电池402是常规的硅基太阳能电池，包括底部触头406、硅电池408和顶部触头410。本领域技术人员会认识到，类似太阳能电池100，常规硅基太阳能电池一般包括诸如p型和n型非晶硅异质结层等的附加层。以类似于上述钙钛矿电池122的方式，为了方便起见，在本文中将底部触头406和顶部触头410之间的硅太阳能电池402的层(即，吸收层、异质结和载流子选择层等)统称为硅电池408。
太阳能电池602大体上以传统方式制造，从用作硅电池408的吸收层的硅衬底的顶部表面的纹理化开始。
例如，硅电池408以n型，280μm厚的双面抛光的浮区(FZ)晶片作为硅衬底开始。通过增强的等离子体化学气相沉积(PECVD)首先在其底部表面上沉积250nm厚的低折射率氮化硅层并将未保护的顶部表面曝露于氢氧化钾(KOH)，以纹理化衬底的顶部表面。
从底部表面去除氮化物层后，在衬底的顶部表面沉积固有和n型非晶硅(a-Si:H)层(图中未显示)。
以类似的方式，在衬底的顶部表面沉积固有和p型a-Si:H薄膜层(图中未显示)以完成硅电池408。
然后通过沉积一层具有适当厚度的银(或其他合适的导电材料)来形成底部触头406。
通过常规方式沉积透明导电材料层来形成顶部触头410。在描述的实例中，顶部触头410包含具有约500nm厚度的ITO层。
一旦完成硅太阳能电池402，将其与太阳能电池100以常规方式连接。在描述的实例中，太阳能电池通过其为对光信号118基本透明的电绝缘环氧树脂层的粘结层404黏结。在某些实施例中，通过另一传统方法将太阳能电池100和402进行机械连接。
图5A描述了叠层太阳能电池400的外量子效率(EQE)图。图500示出了响应光信号118的单个太阳能电池100和402的测量的EQE。迹线502和504分别示出了其在光信号直接照射下单个硅和钙钛矿太阳能电池的EQE，在太阳能电池上的入射光横跨300nm至1200nm的全部范围。迹线506示出了当光信号118穿过基于钙钛矿的太阳能电池100后照射时单个太阳能电池402的EQE。当光信号118直接照射时太阳能电池402称为“未过滤的”，并且当光信号穿过太阳能电池100后照射时称为“滤过的”
图5B描述了太阳能电池100和过滤的以及未过滤太阳能电池402的J-V曲线图。
以下表格2概括了对太阳能电池100和402获得的测量数据。
J<sub>SC</sub>[mA/cm<sup>2</sup>] VOC[mV] FF 效率[％]
太阳能电池100(单个的) 16.5 952 0.774 12.3
太阳能电池402(未过滤的) 38.3 587 0.754 17.0
太阳能电池402(滤过的) 13.3 562 0.762 5.7
叠层太阳能电池400 18.0
表格2：单个太阳能电池100和402的光电参数，以及堆叠的叠层配置400。
数据显示未过滤太阳能电池402的效率是17.0％。应该注意的是由于照射期间从使用的孔眼障板中过多的阴影区域，以及在顶部接触114上光信号的吸收，太阳能电池402的VOC受到限制。在机械堆叠配置中，其光信号118在撞击太阳能电池402之前穿过太阳能电池100，两个太阳能电池的综合效率为18.0％，且具有从底部电池的13.3mA/cm2的JSC(即，太阳能电池402)。
本发明的另一方面是诸如缓冲层112的基于纳米颗粒的缓冲层使得能够溅射出作为阻挡水分进入、甲基胺离子溢出的ITO接触层，而缓冲层本身则保护接触层免受基于卤化物的腐蚀。
本发明的又一方面是包含由基于氧化物纳米颗粒组成的缓冲层使能够形成单片集成的叠层太阳能电池，其包括与能够包含任何各种材料(例如，诸如硅、CIGS、低EG钙钛矿和类似物)的底部电池相结合的基于钙钛矿的顶部电池。
图6描述了根据本发明的另一叠层太阳能电池的显著特征的横截面示意图。太阳能电池600包括太阳能电池100和硅电池602，共同形成单片集成的叠层太阳能电池结构。为了包括所附权利要求书的本说明书的目的，将术语“单片集成的”定义为通过一种或多种薄膜沉积工艺沉积层，并可选择地在沉积后图案化沉积层而形成。术语单片集成明确排除其中两个或多个完成制造的器件，在它们在分离的衬底上制造后结合成单一结构的结构。
太阳能电池602是类似于上述和有关图4的太阳能电池402的硅异质结太阳能电池；但是，与常规的顶部触头410不同，太阳能电池602包括尺寸和布置用以支持太阳能电池100的单片集成层的中心触头604。
如上述和有关硅太阳能电池402制造太阳能电池602，直到形成中心接触604。
为了形成中心触头604，通过阴影障板确定多个导电区域(例如1cm×1cm)沉积ITO薄层(例如20nm厚)。这些ITO区域为硅与钙钛矿电池之间的重组连接提供最小寄生吸收。应该注意的是ITO层可以非常薄，因为横向导电性在该连接处不受关注。还应该注意的是ITO区域的形状可以不是正方形。
形成适当的中心触头后，在太阳能电池602上以如上述和有关图1和图2基本相同的方法形成太阳能电池100的薄膜层结构。应该注意的是，当在单片机集成叠层配置中形成时，衬底102不包括在太阳能电池100中。
但是应该注意的是用于制造太阳能电池100的构成层的工艺需要与在其上形成的太阳能结构相匹配。例如，在某些实施例中，空穴选择性层106包括非PEDOT:PSS的材料(例如NiO)。但是，NiO层沉积后通常在300℃下退火几分钟。不幸的是，这种退火步骤会造成掺杂非晶硅层的氢损失和/或硅太阳能电池602的非晶硅层的结晶化，并危害其钝化性能。这样，根据本发明包含NiO的空穴选择性层在低温下退火比现有技术通常使用的时间更长(例如在200℃下10小时)。
本发明的另一个方面是利用低温基于溶液的工艺形成有效的缓冲层和顶部接触使能够得到现有技术中不可能的单片集成的多结太阳能电池结构(即，具有两个或多个结)——特别地，在每个堆叠的电池中包含钙钛矿吸收层的多结配置。
图7描述了根据本发明的另一叠层太阳能电池的显著特征的横截面示意图。太阳能电池700包括太阳能电池100-1和太阳能电池100-2，共同形成单片集成的、完整的基于钙钛矿的叠层太阳能电池结构。
太阳能电池100-1和100-2的每一个与太阳能电池100相似；然而形成钙钛矿电池122-1和122-2使得钙钛矿电池122-1的EG低于钙钛矿电池122-2的EG。在某些实施例中，钙钛矿电池122-1和122-2的至少一个具有常规架构(即非倒置的)。
在描述的实例中，钙钛矿电池122-1包括具有大约1.6eV的EG的MAPbI3钙钛矿，而钙钛矿电池122-2包括具有大约2.3eV的EG的MAPbBr3钙钛矿。
中心触头702与顶部触头114相似；然而在某些实施例中，中心接触702包括如上所述的和有关中心触头604的多个单独的导电区域。
使用如上所述的方法200的相继应用程序形成太阳能电池700。应该注意的是，因为方法200的所有操作都是在低温下(即，≤150℃)执行，理论上可以包含在多结太阳能电池中的太阳能电池结构的个数是不受限制的。这样可以简单使用必要次数的方法200制造具有三个或多个结的非单片集成堆叠太阳能电池器件。
以下表格3概括了用于多结太阳能电池(例如太阳能电池700)的设计空间的一部分。
Figure BDA0001674362320000101
表格2：两结和三结太阳能电池结构的理论性能。
图8描述了根据本发明的三结太阳能电池器件实例的横截面的示意图。太阳能电池800包括硅太阳能电池402和单片集成在衬底406上的太阳能电池102-1和102-2。
为了制造太阳能电池800，执行两次方法200。在方法的第一次执行中，形成第一钙钛矿吸收层，使其作为钙钛矿电池122-1的一部分居于层堆叠802上。第一钙钛矿层具有比硅的EG更高的EG。
然后重复方法200，形成第二钙钛矿吸收层，使其作为钙钛矿电池122-2的一部分居于层堆叠804上。第二钙钛矿层具有比第一钙钛矿层的EG更高的EG。
这样太阳能电池800的每个太阳能电池结构均有效的将光信号118的波长光谱的不同部分的能量转换成电能。
在此应该理解为，本公开只教导了说明性实施例的实例，本领域技术人员在阅读本公开文本后，可以容易推导出本发明的多个变形，并且通过以下权利要求确定本发明的保护范围技术领域。

Claims (14)

1.光电子器件（700），包括：
包含有机材料的第一层（122-2）；
包含多个氧化物纳米颗粒（120）的第二层（112-2），所述多个氧化物纳米颗粒的特征为宽能带隙，其中，所述第二层配置为在溅射沉积过程中保护所述第一层；以及
第一透明导电电极（114），其设置在所述第二层上，所述第一透明导电电极包含溅射沉积材料；
其特征在于，所述第二层在所述第一层和所述第一透明导电电极之间。
2.根据权利要求1所述的光电子器件，其特征在于，所述有机材料为钙钛矿材料。
3.根据权利要求1所述的光电子器件，其特征在于，其所述的多个氧化物纳米颗粒包括选自由氧化锌（ZnO）、氧化锡（SnO2）、氧化钛（TiO2）、氧化钨（W2O3）、氧化铝（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）、氧化镍（NiO）、以及氧化钼（MoOX）组成的组中的氧化物。
4.根据权利要求3所述的光电子器件，其特征在于，所述多个氧化物纳米颗粒掺入选自由铝、氢、铟和镓组成的组的第一掺杂物。
5.根据权利要求1所述的光电子器件，其特征在于，所述光电子器件选自由太阳能电池、发光二极管、和电致变色器组成的光电子器件组。
6.根据权利要求1所述的光电子器件，其特征在于，所述第一层包括具有第一能带隙（EG）的第一种钙钛矿，以及所述光电子器件进一步包括：
第三层（122-1），所述第三层包含具有低于所述第一能带隙（EG）的第二能带隙（EG）的第一材料；以及
第二透明导电电极（702），所述第二透明导电电极（702）在所述第一层和所述第三层之间，所述第二透明导电电极与所述第一层和所述第三层的每一个电连接。
7.根据权利要求6所述的光电子器件，其特征在于，所述光电子器件是单片集成的叠层太阳能电池。
8.根据权利要求7所述的光电子器件，其特征在于，所述第一种材料包括第二种钙钛矿。
9.用以形成光电子器件（800）的方法，所述方法包括：
提供第一有机层（122-1）；
形成第一缓冲层（112-1），使其设置在所述第一有机层上，所述第一缓冲层包含第一批氧化物纳米颗粒（120），其中所述第一缓冲层配置为在溅射沉积过程中保护所述第一有机层；以及
溅射沉积成第一透明导电电极（702），以使其设置在所述第一缓冲层上。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述第一有机层包括第一钙钛矿。
11.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述第一缓冲层通过以下操作形成，包括：
提供包含溶剂和所述第一批纳米颗粒（120）的第一溶液，其中所述第一批纳米颗粒包括宽能带隙氧化物；
分配所述第一溶液以便形成初期的第一缓冲层；以及
从所述第一溶液中去除溶剂，其中在光电子器件的温度保持低于或等于200°C下去除溶剂。
12.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，通过溅射工艺沉积铟锡氧化物（ITO）形成所述第一透明导电电极。
13.根据权利要求9所述的方法，进一步包括在包含具有第一能带隙（EG）的第一吸收层（408）的第一层堆叠（802）上形成所述第一有机层；
其特征在于，形成所述第一有机层以使其包含具有比所述第一能带隙（EG）高的第二能带隙（EG）的第一种钙钛矿；以及
其中所述第一层堆叠包括在所述第一有机层和所述第一吸收层之间的第二透明导电电极（604）。
14.根据权利要求13所述的方法进一步包括：
在包含所述第一有机层和所述第一吸收层的第二层堆叠（804）上形成第二有机层（122-2），其中所述第二有机层包括具有比所述第二能带隙（EG）高的第三能带隙（EG）的第二种钙钛矿；
形成包含第二批氧化物纳米颗粒的第二缓冲层（112-2），所述第二有机层在所述第二层堆叠和所述第二缓冲层之间；以及
在所述第二缓冲层上形成第三透明导电电极（114），所述第三透明电极通过溅射工艺形成。
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