CN108198939A - 一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池 - Google Patents

一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池 Download PDF

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Abstract

本发明涉及新能源技术领域，公开了一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池。该太阳能电池包括AZO薄膜、位于AZO薄膜上部的MZO薄膜、位于MZO薄膜上部的AMZO薄膜，位于AMZO薄膜上部的聚合物活性层、位于聚合物活性层上部的空穴传输层和位于空穴传输层上部的电极层。本发明太阳能电池同时具有较高的导电率和光吸收率。

Description

一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的 有机太阳能电池
技术领域
本发明涉及新能源技术领域，尤其是涉及一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池。
背景技术
近年来，随着煤、石油、天然气等传统能源的逐渐耗尽，能源危机问题越来越受到重视。太阳能电池以半导体技术为媒介，能够实现光能与电能的直接转换。到目前为止，太阳电池已经发展有单晶硅、多晶硅、非晶硅太阳电池、铜铟镓硒电池、碲化镉电池、染料敏化电池和有机电池（Organic Solar Cells, OSCs）等多种类型。有机太阳电池（Organicsolar cells，OSCs）具备独特的优势。如：材料来源广泛，并可通过分子设计合成新的材料；制备方法简单，可采用旋转涂膜，喷墨打印，丝网印刷等廉价制备方法进行大面积制造；可采用柔性衬底，重量轻，成本低等。因此，OSCs日益受到人们的重视并得到快速的发展。
氧化锌是一种在光电功能领域具有很大潜力的第三代宽禁带半导体材料。ZnO纳米结构材料近年来成为了国内外的研究热点。在有机太阳能电池中，ZnO薄膜通常作为电子传输、空穴阻挡层，位于阴极和有机活性层材料之间。但是，由于本征ZnO薄膜导电性较差，限制了有机电池光电转换效率的提高。为了提高其电学性能，采用Al掺杂ZnO制备AZO薄膜作为电子传输层，改善了电子传输层的电学性能，但是电子传输层的光学特性无法改善，光吸收率较低，太阳能不能得到有效转化利用。
发明内容
本发明是为了克服现有技术太阳能电池电子传输层的光学特性差，光吸收率和转化率低的问题，提供一种光学、电学性能同时得到优化，光转化效率高的太阳能电池。
为了实现上述目的，本发明采用以下技术方案：一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，包括AZO薄膜、位于AZO薄膜上部的MZO薄膜、位于MZO薄膜上部的AMZO薄膜，位于AMZO薄膜上部的聚合物活性层、位于聚合物活性层上部的空穴传输层和位于空穴传输层上部的电极层；
本发明从同时提升ZnO电子传输层的电学、光学性能出发，利用Al掺杂ZnO得到AZO薄膜，Al掺杂ZnO提高电导率，增强AZO薄膜电子输运能力；在此基础上生长Mg掺杂ZnO得到MZO薄膜提高MZO薄膜光学透过率，增加活性层光吸收率；此种结构不能同时优化电子传输层的导电率和光吸收率，其之间存在相互影响，导电率较强时，光吸收率较为一般；光吸收率较高时，导电率较为一般；本发明利用Al-Mg共掺ZnO得到AMZO薄膜，将AMZO薄膜覆盖在MZO薄膜的上部，优化AMZO薄膜上表面形貌并调节Al、Mg掺杂量，同时提升电池短路电流密度和填充因子，使太阳能电池光学、电学性能同时得到优化，由于Al3+离子半径（0.0535 nm）比Zn2+（0.074 nm）小，当引入少量的Al3+时有效地替换Zn2+，在每次替换过程中形成一个自由电子，载流子浓度相应的增加，因此AZO薄膜的电导率得以提升。然而，尽管Al掺杂能够提高ZnO的电学性能，无法改善光学透过率、光学带隙等光学特性。而Mg掺杂ZnO，在一定范围内Mg2+和Zn2+可发生相互取代形成MgZnO合金，实现ZnO带隙宽度从3.37~7.8 eV内连续调制，并且替代后不会引起晶格常数的变化，同时还具有ZnO和MgO的优异的化学稳定性。我们制备Al-Mg共掺ZnO，即AMZO薄膜，在提高薄膜电学性能的同时，还能改善薄膜光学特性，优化薄膜表面形貌，实现电池能量转换效率的大幅度提升。
所述AZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（1）将导电玻璃基底依次使用乙醇和去离子水超声清洗干净，烘干待用；
（2）称取2~4g二水醋酸锌和0.1~0.15g九水硝酸铝溶解在50~60mL乙二醇甲醚中，再称取0.01~0.5mL单乙醇胺加入溶液中作为稳定剂，将配置好的溶液在30~60℃下搅拌20~30min，待溶液清澈透明后，在室温条件下陈化10~24h，得到AZO前驱液；
（3）使用匀胶机将前驱液涂在导电玻璃衬底上，匀胶机转速1000-5000rpm，旋涂时间为10-60s，然后将载有前驱液的导电玻璃衬底放在200-500℃热板上进行退火20~60min，得到AZO薄膜；
所述MZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（a）将1~3g醋酸镁和0.4~5g醋酸锌溶解在40~50 ml乙醇中，再称取0.02~0.3mL单乙醇胺加入溶液中作为为稳定剂，50~60℃持续搅拌30~50 min至溶液澄清，得到MZO前驱液；
（b）使用匀胶机将MZO前驱液旋涂在洗净的AZO薄膜上，匀胶机转速800-900rpm，旋涂时间为30-80s，旋涂完毕后，将样品放置在300~400℃热板上退火30~50min，得到MZO薄膜；
所述AMZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（A）将2~3g醋酸镁、0.5~1.5g醋酸锌和1~2g硝酸铝溶解在50~60ml乙醇甲醚中，再加入0.1~0.2mL单乙醇胺，在50~60℃条件下超声40~50 min，然后置于 60~65℃恒温水浴中搅拌2~3 h，形成均匀透明的溶胶溶液，再在室温下密闭陈化20~24 h得到AMZO前驱液；
（B）使用匀胶机将AMZO前驱液旋涂在洗净的MZO薄膜上，然后置于真空管式高温烧结炉中在空气氛围300-600℃条件下退火1~3 h，得到AMZO薄膜。
作为优选，所述聚合物活性层的制备方法为：将1~2g给体材料P3HT和0.8~1.6g受体材料PCBM溶解在8~10mL氯苯溶液中，然后避光40~60℃下加热磁力搅拌24~30h，得到活性层溶液；使用匀胶机将活性层溶液旋涂在AMZO复合薄膜上表面，设置匀胶机转速500~2000rpm，旋涂时间为10~30s；将样品放置在100~150℃热板上进行10~55 min退火处理，得到聚合物活性层。
作为优选，所述空穴传输层的制备方法为：将PEDOT和PSS的混合液滴涂在聚合物活性层上表面，PEDOT与PSS的质量比为1:1~2，然后使用匀胶机旋涂均匀，匀胶机转速1000-3500 rpm，旋涂时间为10-60s，成膜后在100-180℃条件下热处理10-60 min，得到空穴传输层。
作为优选，所述AZO薄膜厚度为10~30 nm，MZO薄膜厚度为10~20 nm，AMZO薄膜厚度为10nm~30nm，有机活性层厚度为50-200 nm，空穴传输层厚度为10-200 nm。
控制AZO薄膜厚度为10~30 nm，MZO薄膜厚度为10~20 nm，AMZO薄膜厚度为10nm~30nm，有机活性层厚度为50-200 nm，空穴传输层厚度为10-200 nm时，制备的太阳能电池光转化效率最高。
作为优选，所述导电玻璃基底为ITO薄膜, FTO薄膜，碳纳米管薄膜中的一种。
因此，本发明具有如下有益效果：（1）电子传输层同时具有较强的导电率和光吸收率；（2）光能转化效率较高。
具体实施方式
下面通过具体实施例，对本发明的技术方案做进一步说明。
本发明中，若非特指，所采用的原料和设备等均可从市场购得或是本领域常用的，实施例中的方法，如无特别说明，均为本领域的常规方法。
实施例1
一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，包括AZO薄膜、位于AZO薄膜上部的MZO薄膜、位于MZO薄膜上部的AMZO薄膜，位于AMZO薄膜上部的聚合物活性层、位于聚合物活性层上部的空穴传输层和位于空穴传输层上部的电机层；
所述AZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（1）将ITO薄膜导电玻璃基底依次使用乙醇和去离子水超声清洗干净，烘干待用；
（2）称取2g二水醋酸锌和0.1g九水硝酸铝溶解在50mL乙二醇甲醚中，再称取0.01mL单乙醇胺加入溶液中作为稳定剂，将配置好的溶液在30℃下搅拌20min，待溶液清澈透明后，在室温条件下陈化10h，得到AZO前驱液；
（3）使用匀胶机将前驱液涂在导电玻璃衬底上，匀胶机转速1000rpm，旋涂时间为10s，然后将载有前驱液的导电玻璃衬底放在200℃热板上进行退火20min，得到AZO薄膜，AZO薄膜厚度为10 nm；
所述MZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（a）将1g醋酸镁和0.4g醋酸锌溶解在40 ml乙醇中，再称取0.02mL单乙醇胺加入溶液中作为为稳定剂，50℃持续搅拌30 min至溶液澄清，得到MZO前驱液；
（b）使用匀胶机将MZO前驱液旋涂在洗净的AZO薄膜上，匀胶机转速800rpm，旋涂时间为30s，旋涂完毕后，将样品放置在300℃热板上退火30min，得到MZO薄膜，MZO薄膜厚度为10nm；
所述AMZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（A）将2g醋酸镁、0.5g醋酸锌和1g硝酸铝溶解在50ml乙醇甲醚中，再加入0.1mL单乙醇胺，在50℃条件下超声40 min，然后置于 60℃恒温水浴中搅拌 2 h，形成均匀透明的溶胶溶液，再在室温下密闭陈化20 h得到AMZO前驱液；
（B）使用匀胶机将AMZO前驱液旋涂在洗净的MZO薄膜上，然后置于真空管式高温烧结炉中在空气氛围300℃条件下退火1 h，得到AMZO薄膜，AMZO薄膜厚度为10nm。
其中，聚合物活性层的制备方法为：将1g给体材料P3HT和0.8g受体材料PCBM溶解在8mL氯苯溶液中，然后避光40℃下加热磁力搅拌24h，得到活性层溶液；使用匀胶机将活性层溶液旋涂在AMZO复合薄膜上表面，设置匀胶机转速500 rpm，旋涂时间为10s；将样品放置在100℃热板上进行10 min退火处理，得到聚合物活性层，有机活性层厚度为50 nm。
其中，空穴传输层及电极的制备方法为：将PEDOT和PSS的混合液滴涂在聚合物活性层上表面，PEDOT与PSS的质量比为1:1，然后使用匀胶机旋涂均匀，匀胶机转速1000 rpm，旋涂时间为10s，成膜后在100℃条件下热处理10min，得到空穴传输层，空穴传输层厚度为10nm。空穴传输层也可采用常规的蒸镀方式，利用掩膜版在10-4Pa条件下蒸镀3 nm MoO3。最后采用常规蒸镀方式，利用掩膜版在10-4Pa条件下蒸镀100 nm阳极Ag电极，电池面积约为0.06 cm2。
实施例2
一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，包括AZO薄膜、位于AZO薄膜上部的MZO薄膜、位于MZO薄膜上部的AMZO薄膜，位于AMZO薄膜上部的聚合物活性层、位于聚合物活性层上部的空穴传输层和位于空穴传输层上部的电机层；
所述AZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（1）将FTO薄膜导电玻璃基底依次使用乙醇和去离子水超声清洗干净，烘干待用；
（2）称取3g二水醋酸锌和0.13g九水硝酸铝溶解在55mL乙二醇甲醚中，再称取0.3mL单乙醇胺加入溶液中作为稳定剂，将配置好的溶液在45℃下搅拌25min，待溶液清澈透明后，在室温条件下陈化20h，得到AZO前驱液；
（3）使用匀胶机将前驱液涂在导电玻璃衬底上，匀胶机转速2000rpm，旋涂时间为30s，然后将载有前驱液的导电玻璃衬底放在350℃热板上进行退火40min，得到AZO薄膜，AZO薄膜厚度为20 nm；
所述MZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（a）将2g醋酸镁和3g醋酸锌溶解在45 ml乙醇中，再称取0.2mL单乙醇胺加入溶液中作为为稳定剂，55℃持续搅拌40 min至溶液澄清，得到MZO前驱液；
（b）使用匀胶机将MZO前驱液旋涂在洗净的AZO薄膜上，匀胶机转速850rpm，旋涂时间为50s，旋涂完毕后，将样品放置在350℃热板上退火40min，得到MZO薄膜，MZO薄膜厚度为15nm；
所述AMZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（A）将2.5g醋酸镁、1g醋酸锌和1.5g硝酸铝溶解在55ml乙醇甲醚中，再加入0.15mL单乙醇胺，在55℃条件下超声45 min，然后置于62℃恒温水浴中搅拌2.5h，形成均匀透明的溶胶溶液，再在室温下密闭陈化22 h得到AMZO前驱液；
（B）使用匀胶机将AMZO前驱液旋涂在洗净的MZO薄膜上，然后置于真空管式高温烧结炉中在空气氛围450℃条件下退火2 h，得到AMZO薄膜，AMZO薄膜厚度为20nm。
其中，聚合物活性层的制备方法为：将1.5g给体材料P3HT和1g受体材料PCBM溶解在9mL氯苯溶液中，然后避光50℃下加热磁力搅拌28h，得到活性层溶液；使用匀胶机将活性层溶液旋涂在AMZO复合薄膜上表面，设置匀胶机转速1000 rpm，旋涂时间为20s；将样品放置在120℃热板上进行20 min退火处理，得到聚合物活性层，有机活性层厚度为100 nm。
其中，空穴传输层及电极的制备方法为：将PEDOT和PSS的混合液滴涂在聚合物活性层上表面，PEDOT与PSS的质量比为1:1.5，然后使用匀胶机旋涂均匀，匀胶机转速2000rpm，旋涂时间为30s，成膜后在140℃条件下热处理30 min，得到空穴传输层，空穴传输层厚度为100nm。空穴传输层也可采用常规的蒸镀方式，利用掩膜版在10-4Pa条件下蒸镀5 nmMoO3。最后采用常规蒸镀方式，利用掩膜版在4*10-4Pa条件下蒸镀100 nm阳极Ag电极，电池面积约为0.06 cm2。
实施例3
一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，包括AZO薄膜、位于AZO薄膜上部的MZO薄膜、位于MZO薄膜上部的AMZO薄膜，位于AMZO薄膜上部的聚合物活性层、位于聚合物活性层上部的空穴传输层和位于空穴传输层上部的电机层；
所述AZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（1）将碳纳米管薄膜导电玻璃基底依次使用乙醇和去离子水超声清洗干净，烘干待用；
（2）称取4g二水醋酸锌和0.15g九水硝酸铝溶解在60mL乙二醇甲醚中，再称取0.5mL单乙醇胺加入溶液中作为稳定剂，将配置好的溶液在60℃下搅拌30min，待溶液清澈透明后，在室温条件下陈化24h，得到AZO前驱液；
（3）使用匀胶机将前驱液涂在导电玻璃衬底上，匀胶机转速5000rpm，旋涂时间为60s，然后将载有前驱液的导电玻璃衬底放在500℃热板上进行退火60min，得到AZO薄膜，AZO薄膜厚度为30 nm；
所述MZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（a）将3g醋酸镁和5g醋酸锌溶解在50 ml乙醇中，再称取0.3mL单乙醇胺加入溶液中作为为稳定剂，60℃持续搅拌50 min至溶液澄清，得到MZO前驱液；
（b）使用匀胶机将MZO前驱液旋涂在洗净的AZO薄膜上，匀胶机转速900rpm，旋涂时间为80s，旋涂完毕后，将样品放置在400℃热板上退火50min，得到MZO薄膜，MZO薄膜厚度为20nm；
所述AMZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（A）将3g醋酸镁、1.5g醋酸锌和2g硝酸铝溶解在60ml乙醇甲醚中，再加入0.2mL单乙醇胺，在60℃条件下超声50 min，然后置于65℃恒温水浴中搅拌3 h，形成均匀透明的溶胶溶液，再在室温下密闭陈化24 h得到AMZO前驱液；
（B）使用匀胶机将AMZO前驱液旋涂在洗净的MZO薄膜上，然后置于真空管式高温烧结炉中在空气氛围600℃条件下退火3 h，得到AMZO薄膜，AMZO薄膜厚度为30nm。
其中，聚合物活性层的制备方法为：将2g给体材料P3HT和1.6g受体材料PCBM溶解在10mL氯苯溶液中，然后避光60℃下加热磁力搅拌30h，得到活性层溶液；使用匀胶机将活性层溶液旋涂在AMZO复合薄膜上表面，设置匀胶机转速2000 rpm，旋涂时间为30s；将样品放置在150℃热板上进行55 min退火处理，得到聚合物活性层，有机活性层厚度为200 nm。
其中，空穴传输层及电极的制备方法为：将PEDOT和PSS的混合液滴涂在聚合物活性层上表面，PEDOT与PSS的质量比为1:2，然后使用匀胶机旋涂均匀，匀胶机转速3500 rpm，旋涂时间为60s，成膜后在180℃条件下热处理60 min，得到空穴传输层，空穴传输层厚度为200 nm。空穴传输层也可采用常规的蒸镀方式，利用掩膜版在10-4Pa条件下蒸镀8 nm WO3。最后采用常规蒸镀方式，利用掩膜版在4*10-4Pa条件下蒸镀100 nm阳极Ag电极，电池面积约为0.06 cm2。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非对本发明作任何形式上的限制，虽然本发明已以较佳实施例揭露如上，然而并非用以限定本发明，任何熟悉本专业的技术人员，在不脱离本发明技术方案范围内，当可利用上述揭示的技术内容作出些许更动或修饰为等同变化的等效实施例，但凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与修饰，均仍属于本发明技术方案的范围内。

Claims (5)

1.一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，其特征在于，包括AZO薄膜、位于AZO薄膜上部的MZO薄膜、位于MZO薄膜上部的AMZO薄膜，位于AMZO薄膜上部的聚合物活性层、位于聚合物活性层上部的空穴传输层和位于空穴传输层上部的电极层；
所述AZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（1）将导电玻璃基底依次使用乙醇和去离子水超声清洗干净，烘干待用；
（2）称取2~4g二水醋酸锌和0.1~0.15g九水硝酸铝溶解在50~60mL乙二醇甲醚中，再称取0.01~0.5mL单乙醇胺加入溶液中作为稳定剂，将配置好的溶液在30~60℃下搅拌20~30min，待溶液清澈透明后，在室温条件下陈化10~24h，得到AZO前驱液；
（3）使用匀胶机将前驱液涂在导电玻璃衬底上，匀胶机转速1000-5000rpm，旋涂时间为10-60s，然后将载有前驱液的导电玻璃衬底放在200-500℃热板上进行退火20~60min，得到AZO薄膜；
所述MZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（a）将1~3g醋酸镁和0.4~5g醋酸锌溶解在40~50 ml乙醇中，再称取0.02~0.3mL单乙醇胺加入溶液中作为为稳定剂，50~60℃持续搅拌30~50 min至溶液澄清，得到MZO前驱液；
（b）使用匀胶机将MZO前驱液旋涂在洗净的AZO薄膜上，匀胶机转速800-900rpm，旋涂时间为30-80s，旋涂完毕后，将样品放置在300~400℃热板上退火30~50min，得到MZO薄膜；
所述AMZO薄膜的制备方法包括以下步骤：
（A）将2~3g醋酸镁、0.5~1.5g醋酸锌和1~2g硝酸铝溶解在50~60ml乙醇甲醚中，再加入0.1~0.2mL单乙醇胺，在50~60℃条件下超声40~50 min，然后置于 60~65℃恒温水浴中搅拌2~3 h，形成均匀透明的溶胶溶液，再在室温下密闭陈化20~24 h得到AMZO前驱液；
（B）使用匀胶机将AMZO前驱液旋涂在洗净的MZO薄膜上，然后置于真空管式高温烧结炉中在空气氛围300-600℃条件下退火1~3 h，得到AMZO薄膜。
2.根据权利要求1所述的一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，其特征在于，所述聚合物活性层的制备方法为：将1~2g给体材料P3HT和0.8~1.6g受体材料PCBM溶解在8~10mL氯苯溶液中，然后避光40~60℃下加热磁力搅拌24~30h，得到活性层溶液；使用匀胶机将活性层溶液旋涂在AMZO复合薄膜上表面，设置匀胶机转速500~2000 rpm，旋涂时间为10~30s；将样品放置在100~150℃热板上进行10~55 min退火处理，得到聚合物活性层。
3.根据权利要求1所述的一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，其特征在于，所述空穴传输层的制备方法为：将PEDOT和PSS的混合液滴涂在聚合物活性层上表面，PEDOT与PSS的质量比为1:1~2，然后使用匀胶机旋涂均匀，匀胶机转速1000-3500 rpm，旋涂时间为10-60s，成膜后在100-180℃条件下热处理10-60 min，得到空穴传输层。
4.根据权利要求1~3任一权利要求所述的一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，其特征在于，所述AZO薄膜厚度为10~30 nm，MZO薄膜厚度为10~20 nm，AMZO薄膜厚度为10nm~30nm，有机活性层厚度为50-200 nm，空穴传输层厚度为10-200 nm。
5.根据权利要求1~3任一权利要求所述的一种基于多层掺杂镁铝的氧化锌复合薄膜作为电子传输层的有机太阳能电池，其特征在于，所述导电玻璃基底为ITO薄膜、 FTO薄膜和碳纳米管薄膜中的一种。
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