CN108170635B - 一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法 - Google Patents
一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN108170635B CN108170635B CN201711271898.6A CN201711271898A CN108170635B CN 108170635 B CN108170635 B CN 108170635B CN 201711271898 A CN201711271898 A CN 201711271898A CN 108170635 B CN108170635 B CN 108170635B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- diffusion
- module
- sedimentation
- change
- concentration
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 136
- 230000008569 process Effects 0.000 title claims abstract description 97
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 title claims description 19
- 230000008859 change Effects 0.000 claims abstract description 65
- 238000009792 diffusion process Methods 0.000 claims abstract description 54
- 239000003344 environmental pollutant Substances 0.000 claims abstract description 44
- 231100000719 pollutant Toxicity 0.000 claims abstract description 43
- 238000004062 sedimentation Methods 0.000 claims abstract description 40
- 239000000126 substance Substances 0.000 claims abstract description 24
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 21
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims description 11
- 239000010410 layer Substances 0.000 claims description 11
- 239000013626 chemical specie Substances 0.000 claims description 6
- 230000010354 integration Effects 0.000 claims description 4
- 239000013598 vector Substances 0.000 claims description 4
- 239000012790 adhesive layer Substances 0.000 claims description 2
- 238000012824 chemical production Methods 0.000 claims description 2
- 238000005315 distribution function Methods 0.000 claims description 2
- 230000005484 gravity Effects 0.000 claims description 2
- 239000013618 particulate matter Substances 0.000 claims description 2
- 238000012545 processing Methods 0.000 claims description 2
- 239000007787 solid Substances 0.000 claims description 2
- 238000012384 transportation and delivery Methods 0.000 claims description 2
- 238000003915 air pollution Methods 0.000 abstract description 4
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 40
- 238000001311 chemical methods and process Methods 0.000 description 17
- 239000012855 volatile organic compound Substances 0.000 description 16
- CBENFWSGALASAD-UHFFFAOYSA-N Ozone Chemical compound [O-][O+]=O CBENFWSGALASAD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 14
- 239000003570 air Substances 0.000 description 11
- 238000004088 simulation Methods 0.000 description 10
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 7
- 239000002243 precursor Substances 0.000 description 6
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 5
- 238000006552 photochemical reaction Methods 0.000 description 5
- 238000012937 correction Methods 0.000 description 4
- 230000007246 mechanism Effects 0.000 description 4
- 239000000356 contaminant Substances 0.000 description 3
- 238000006303 photolysis reaction Methods 0.000 description 3
- 239000000376 reactant Substances 0.000 description 3
- 238000012935 Averaging Methods 0.000 description 2
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 2
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 2
- 238000007865 diluting Methods 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 2
- 230000001603 reducing effect Effects 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 1
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 1
- 239000000809 air pollutant Substances 0.000 description 1
- 231100001243 air pollutant Toxicity 0.000 description 1
- 239000012080 ambient air Substances 0.000 description 1
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 1
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 1
- 238000004422 calculation algorithm Methods 0.000 description 1
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 1
- 230000002301 combined effect Effects 0.000 description 1
- 238000010276 construction Methods 0.000 description 1
- 230000001186 cumulative effect Effects 0.000 description 1
- 238000001514 detection method Methods 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 1
- 238000010574 gas phase reaction Methods 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 230000001965 increasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000007130 inorganic reaction Methods 0.000 description 1
- 238000011835 investigation Methods 0.000 description 1
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 1
- 238000007726 management method Methods 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 238000006053 organic reaction Methods 0.000 description 1
- 230000002093 peripheral effect Effects 0.000 description 1
- 238000013439 planning Methods 0.000 description 1
- 230000008092 positive effect Effects 0.000 description 1
- 230000005180 public health Effects 0.000 description 1
- 238000004445 quantitative analysis Methods 0.000 description 1
- 238000006862 quantum yield reaction Methods 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G06—COMPUTING; CALCULATING OR COUNTING
- G06F—ELECTRIC DIGITAL DATA PROCESSING
- G06F17/00—Digital computing or data processing equipment or methods, specially adapted for specific functions
- G06F17/10—Complex mathematical operations
- G06F17/11—Complex mathematical operations for solving equations, e.g. nonlinear equations, general mathematical optimization problems
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/0004—Gaseous mixtures, e.g. polluted air
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/0004—Gaseous mixtures, e.g. polluted air
- G01N33/0009—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment
- G01N33/0062—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment concerning the measuring method or the display, e.g. intermittent measurement or digital display
- G01N33/0067—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment concerning the measuring method or the display, e.g. intermittent measurement or digital display by measuring the rate of variation of the concentration
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N33/00—Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
- G01N33/0004—Gaseous mixtures, e.g. polluted air
- G01N33/0009—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment
- G01N33/0062—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment concerning the measuring method or the display, e.g. intermittent measurement or digital display
- G01N33/0068—General constructional details of gas analysers, e.g. portable test equipment concerning the measuring method or the display, e.g. intermittent measurement or digital display using a computer specifically programmed
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Mathematical Physics (AREA)
- Combustion & Propulsion (AREA)
- Pathology (AREA)
- Immunology (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Food Science & Technology (AREA)
- Mathematical Analysis (AREA)
- Mathematical Optimization (AREA)
- Computational Mathematics (AREA)
- Theoretical Computer Science (AREA)
- Data Mining & Analysis (AREA)
- Pure & Applied Mathematics (AREA)
- Operations Research (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Software Systems (AREA)
- Databases & Information Systems (AREA)
- Algebra (AREA)
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
Abstract
本发明公开了一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,在CALGRID空气质量模式中加入排放模块、水平平流和扩散模块、垂直平流和扩散模块和沉降模块、化学变化项模块,将每个时步当中各个过程引起的污染物浓度变化量输出,然后进行分析,以讨论污染事件中排放、输送、扩散、化学以及沉降等的相对贡献,使模式能够输出不同过程引起的污染物浓度变化等更多有助于理解空气污染过程细节的物理量。
Description
技术领域
本发明属于大气环境污染物检测技术领域,尤其涉及中尺度大气光化学污染的改进型预测模型。
背景技术
空气质量模式,是在对污染物排入大气环境后传输、扩散、转化和清除等一系列物理和化学过程的认识基础上,利用气象、环境、物理、化学等学科的研究方法和计算机技术,实现模拟和预报不同空间尺度上空气污染物浓度分布状况及变化趋势的方法,在空气质量预报、大气污染控制、环境规划与管理、城市建设及公共卫生等方面均有重要的实际应用价值,具有广阔的发展前景。
目前欧拉型的中尺度大气光化学模式,例如ARB的CALGRID模式具有较好的稳定性,针对二次污染源如臭氧的模拟具有较好效果,主要适用于晴空条件下的光化学反应的模拟,包含了大气输送与扩散、气相化学反应、人为排放的点面线源、干沉降等过程。但CALGRID模式缺少综合过程分析功能,无法对影响污染物形成的不同过程进行定量分析。但综合过程分析功能在空气质量模式中很有必要性,化学反应物的排放,垂直和水平方向的平流与扩散,均相气相、均相液相以及非均相的化学转化、地表沉降、模式边界的输入输出等过程对污染物浓度的影响不一样,了解这些物理或化学因子在污染物形成过程中的相对作用,对研究污染物的形成,制定减少污染物浓度的控制对策具有重要意义。目前,无论实测的还是模式输出的常规小时浓度资料,提供的信息均为某时刻值,反应的该时段的初始态和最终态,即所有过程影响的总效果。
发明内容
针对现有技术存在的问题,本发明提供了一种中尺度大气光化学武软综合过程分析方法,使CALGRID模式能够输出不同过程引起的污染物浓度变化等更多有助于理解空气污染过程细节的物理量。
为解决上述技术问题,本发明采用了以下技术方案:一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,包括以下步骤:
步骤1:以CALGRID模式为基础,考虑大气化学反应、大气输送与扩散、沉降、底面积高架排放源的影响,并对化学物种原始浓度中物理量的平均量分解为脉动量,得到化学物种浓度变化方程如式(1),
式中,C是化学物种平均浓度,V是三维风矢量的平均量,K是湍流扩散系数,E是污染源排放,是由于沉降引起的物种浓度变化,PCHEM是化学产生率,LCHEM是化学损失率;式(1)中二阶湍流扩散项/>通过湍流扩散系数K理论闭合转化得到;式(1)中右侧多项式依次分别为平流项、扩散项、源项、沉降项、化学变化项;
步骤2:在一个积分时步内,通过CALGRID模式运行排放模块(源项),并以排放模块造成污染物浓度的改变量ΔC的输出结果,直接作为该时步排放过程对污染物浓度变化的影响;
步骤3:在同一个积分时步内,通过CALGRID模式依次对水平平流和扩散模块、垂直平流和扩散模块和沉降模块,进行运算并输出对应过程造成的污染物浓度的改变量;
步骤4:在同一个积分时步内,继续通过CALGRID模式对化学变化项运算,并以化学变化模块造成污染物浓度的改变量ΔC的输出结果,直接作为该时步排放过程对污染物浓度变化的影响;
步骤5:接着再次通过CALGRID模式依次对沉降模块、垂直平流和扩散模块和水平平流和扩散模块,进行运算输出对应过程造成的污染物浓度的改变量,并与步骤3的输出结果进行求和,得到水平平流和扩散模块、垂直平流和扩散模块和沉降模块对应过程在该时步对污染物浓度变化的影响。
进一步的,所述大气化学反应、大气输送与扩散、沉降、底面积高架排放源各个过程采用算子***时间积分法对各个过程进行积分:
Cn+1=AxAyAzAcAzAyAxCn
式中,Ax和Ay为水平输送扩散因子,Az为垂直输送扩散因子,Ac为化学反应因子,Cn为第n时步的浓度值,Cn+1是n+1时刻的浓度值。
进一步的,所述水平平流和扩散模块造成的污染物浓度变化量的偏微分方程为:
其中,V为三维风矢量的平均量,K为湍流扩散系数;ρ为空气密度,扩散过程由无量纲的混合比C/ρ的梯度驱动;
所述排放模块包括面源、周期变化的固定点源、无周期变化的固定点源和流动点源;人为源以面源或固定点源形式输入,自然源以面源输入。
进一步的,所述CALGRID模式对面源的处理分为两步,先默认面源排放进入到100m,然后利用分布函数将浓度按比例分配到100m以下的CALGRID的垂直分层上。
进一步的,所述CALGRID模式中,沉降模块的沉降速率通过以下获得:
对于气体的干沉降,沉降速率Vd为:
Vd=(ra+rd+rc)-1
其中,Vd为气体干沉降的沉降速度,ra、rd、rc分别表示湍流层、粘附层和植被层的阻抗;
对于固体颗粒物的干沉降,沉降速度Vd通过以下公式计算:
Vd=(ra+rd+ra·rd·vg)-1+vg
式中,ra和rd分别表示湍流层和粘附层的阻抗,vg是重力沉降速度。
有益效果:本发明在中尺度化学模式CALGRID模式基础下,增加了综合过程分析模块,使模式能够输出不同过程引起的污染物浓度变化等更多有助于理解空气污染过程细节的物理量。
附图说明
图1为本发明所述基于CALGRID算子***算法的综合过程分析模块流程图;
图2为本发明实施例1中各过程引起的臭氧的4日平均日变化曲线图;
图3为本发明实施例1中整个模拟时段每个时刻各过程引起的臭氧逐时变化率对比图;
图4为本发明实施例1中各过程引起的NO的4日平均日变化曲线图;
图5为本发明实施例1中各过程引起的NO2的4日平均日变化曲线图;
图6为本发明实施例1中各过程引起的VOC的4日平均日变化曲线图;
图7为本发明实施例1中整个模拟时段每个时刻各过程引起的NO逐时变化率对比图;
图8为本发明实施例1中整个模拟时段每个时刻各过程引起的NO2逐时变化率对比图;
图9为本发明实施例1中整个模拟时段每个时刻各过程引起的VOC逐时变化率对比图;
图10为本发明实施例2中各过程引起的臭氧的4日平均日变化曲线图;
图11为本发明实施例2中整个模拟时段每个时刻各过程引起的臭氧逐时变化率对比图;
图12为本发明实施例2中水平输送过程对CO和SO2浓度的影响图。
具体实施方式
下面结合附图并以具体实施例,进一步阐明本发明。应理解这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围,在阅读了本发明之后,本领域技术人员对本发明的各种等价形式的修改均落于本申请所附权利要求所限定的范围。
本发明在中尺度化学模式CALGRID模式基础下,增加了综合过程分析模块,使模式能够输出不同过程引起的污染物浓度变化等更多有助于理解空气污染过程细节的物理量。由于大气中排放、输送、扩散、化学以及沉降过程的特征时间不一致,数值模式中一般采用了算子***或步进技术对污染过程的控制方程进行求解,即对这些过程进行相对独立的计算并且采用不同的积分时步。算子***等技术的应用使得模式输出不同过程中污染物浓度变化成为可能,有助于综合过程分析功能的实现。鉴于CALGRID模式的算子***技术,本发明综合过程分析模块也采用算子***技术:
Cn+1=AxAyAzAcAzAyAxCn
因此本发明在CALGRID模式中加入了综合过程分析模块,主要是将每个时步当中各个过程引起的污染物浓度变化量输出,然后进行分析,以讨论污染事件中排放、输送、扩散、化学以及沉降等的相对贡献,具体步骤如图1所示:
在一个积分时步内(Cn到Cn+1),CALGRD运行排放模块、气相化学模块一次,运行水平平流和扩散、垂直平流和扩散、沉降各两次。各个模块的求解方法见背景介绍和公式详见发明内容部分,不再赘婿。
通过输出运行排放模块造成污染物浓度的改变量(ΔC),得到该时步排放过程对污染物浓度的影响;通过求和两次运行水平平流和扩散模块造成污染物浓度的改变量,得到该时步水平平流和扩散对该污染物浓度的影响;通过求和两次运行垂直平流和扩散模块造成污染物浓度的改变量,得到该时步垂直平流和扩散对该污染物浓度的影响;通过求和两次运行沉降模块造成污染物浓度的改变量,得到该时步沉降过程对该污染物浓度的影响;通过输出运行化学模块造成污染物浓度的改变量,得到该时步气相化学变化对污染物浓度的影响。求和每小时各时步的变化量,则可得到各个过程每小时对污染物浓度变化的影响。
垂直平流和扩散模块:地形修正坐标下的垂直速度W被用做计算层面上的垂直平流通量。由于垂直方向的湍流扩散作用远远大于垂直平流,其数值处理方案也不同于水平输送和扩散。另外,当垂直网格***选择随时间变化时,模式层面上的污染物的浓度要重新分布。这些过程的具体的数值解法由Yamartino(1992)提出。对于垂直扩散系数Kz,模式根据对日间和夜间边界层的认识,提出了计算方案(详细内容参见Yamartino等,1989;1992)。
化学过程:CALGRID模式气相化学机制可以选择气相化学机制SAPRC-90,包括54种物质和129个反应式以及17种光分解率。129个反应式中有44种无机反应和85种有机反应。54种化学物质中有5种浓度恒定物种、3种累积(buildup)物种、37种反应活性物种以及9种拟稳态物种,具体物种见表1。另外模式可选的CBM-IV机制中包括有41种反应物、84个反应以及11种光分解率。
表1SAPRC-90中的化学物质
CALGRID模式中光分解反应的光解速率系数计算表达式为:
(10)式中σ[λ,T(h)]是同波长λ和温度T(h)有关的吸收截面系数;φ[λ,T(h)]是量子产额;I[λ,N(h),X]是同波长、大气状态N(h)和空间位置X有关的入射光强。对于化学反应速率系数随温度升高而变大的双分子气相反应,用Arrhenius(阿伦尼乌斯)经验公式计算速率系数:
(11)式中A是前置系数、T是环境气温(K)、Tr是参考气温(300K)、Ea是活化能、B是无量纲数。对于CALGRID模式中每种化学反应的A、B、Ea、σ[λ,T(h)]、φ[λ,T(h)]均由气相化学机制(如SAPRC-90)给出。
在空气质量模式中,浓度变化的常微分方程组(ODEs)是高度耦合、高度非线性的。由于各反应物种在大气中的寿命长短不一,物种间的反应速率相差几个数量级,因此造成了ODEs的刚性(刘峻峰等,2001)。为了保证求解方程组的准确性和稳定性,并保证一定的计算效率,需要好的数值积分方案。Gear、QSSA和Hybrid就是目前比较常用的常微分方程组数值解法。其中,Gear方法精度高,是标准的方法,但是此方案应用在多物种大范围的三维空气质量模式中相对比较费时,而Hybrid或QSSA是兼顾精度和时耗的良好的方法,在达到有效精度同时,时耗比Gear方法小1~2个量级(Odman等,1992)。CALGRID模式求解ODEs的数值方法采用的就是Hybrid或QSSA方案。
模式中采用的Hybrid方法是基于McRae等(1982)的工作。对于刚性的浓度变化方程组:
(12)式中Ci是i物种;Pi和Li分别表示i物种的产生速率和去除速率。Hybrid(混合)方法先由t-1时刻的物种浓度得到t时刻的中间预测值(predictor):
再得到修正值(corrector),
式中,
式中,n-1和n分别表示t-1时刻和t时刻;m和m-1表示修正的步数;寿命τi,n-1=1/Li,n-1用于预测步,寿命用于修正步;δt是时步,由下式得到:
对于QSSA(Quasi Steady State Approximation,拟稳态近似)方法,模式对短寿命物种作拟稳态近似从而简化方程,即对假设/>则
对于δt≤τi,n-1≤100δt,
对于τi,n-1>>δt,
本发明分别研究两种天气***控制下各物理和化学因子对中国香港光化学污染的贡献。选取的研究实施例分别是2000年3月的高压***和2001年7月的台风***,通过该两个实施例对本发明进行说明。
实施例1:2000年3月28~31日污染个例的综合过程分析
图2-9是通过综合过程分析得到的中国香港大气水平物理过程(包括水平输送和扩散)、垂直物理过程(包括垂直输送、扩散、沉降)、化学过程以及排放对近地面(模式第一层)O3浓度的影响。其中图2是各过程引起的臭氧变化率的4日平均日变化,可见物理和化学过程的综合影响在日间表现为O3的源而夜间表现为汇。在各个因子中,水平物理过程是引起O3增加的最主要的因子,最大值在上午10:00,为6.59μg·m-3·h-1。化学过程也是影响O3浓度的重要因子,不过其影响规律有明显的日夜区别:在日间,由于光化学反应,化学过程的影响是正的,最大值出现在12:00,为5.32μg·m-3·h-1;而在夜间,由于NO对O3的滴定(titration)作用,化学过程的影响是负的,其值大约在-7~-8μg·m-3·h-1左右。垂直物理过程对O3浓度也有一定影响,由于干沉降以及混合层对流作用,因此在日间垂直物理过程的影响基本为负,最大值为-7.81μg·m-3·h-1。
图3是整个模拟时段每个时刻各过程引起的臭氧变化率。可以明显看到输送对O3浓度有明显的影响:28~29日风向是从污染较为严重的内陆地区吹向沿海,水平物理过程的影响主要表现为增加作用,O3变化率平均值为6.72μg·m-3·h-1,最大增加率为16.43μg·m-3·h-1;30~31日风向是从相对清洁的海洋吹向中国香港,水平物理过程的影响减弱,速率平均值为-0.37μg·m-3·h-1,主要表现为去除作用。因此水平物理过程在这个污染事件中是影响O3浓度的最主要原因。另外,化学过程在白天对O3浓度有较强的正的作用,其中28日的影响比较明显,最大值在13:00为10.57μg·m-3·h-1;垂直物理过程对O3有一定去除作用,平均影响率为-1.01μg·m-3·h-1,在28日存在最大改变值(-24.17μg·m-3·h-1)。
图4-9是中国香港主要大气物理和化学因子对光化学前体物NO、NO2和VOC浓度的影响,可见源排放在此次污染形成中扮演了非常重要的角色,是影响光化学前体物浓度的主要因子。对于NO,无论是平均日变化(图4)还是逐时变化(图7)),源排放的影响远远大于其它过程,平均为10.27μg·m-3·h-1,是影响浓度的最大因子;对于NO2,由于NOx排放的主要成分为NO,因此源排放对其影响并不大,平均仅为1.14μg·m-3·h-1;对于VOC,源排放的影响也远远大于其它过程,平均为8.01ppb·h-1,是最大的影响因子。
NO2 + hν → NO + O(3P) (3-11)
O(3P) + O2 + M → O3 + M (3-12)
NO + O3 → NO2 + O2 (3-13)
RH + OH + O2 → RO2 + H2O (3-14)
HO2 + NO → OH + NO2 (3-15)
RO2 + NO → RO+ NO2 (3-16)
(3-11)~(3-13)是NO和NO2之间互相转化的主要化学过程,若没有其它反应,这个过程并不产生O3。正因为大气中存在着VOC以及奇氢自由基(OH和HO2),它们之间的反应会产生大量过氧自由基(HO2和RO2),这些过氧自由基又会氧化NO为NO2,使整个反应向有利于O3生成的方向进行((3-14)~(3-16))。图3-9不仅很好的反映了上述的化学过程的作用,还显示局地化学过程在中国香港光化学污染形成过程中有重要的作用。从图中对比可以看到,O3及其前体物VOC、NOx的浓度变化曲线存在明显的反相关。从化学过程引起的浓度变化率来看,其对NO主要是去除作用,平均影响为-3.55μg·m-3·h-1,最大去除率为-7.50μg·m-3·h-1;对NO2是产生作用,平均影响率为4.86μg·m-3·h-1,最大值为11.32μg·m-3·h-1。此外,由于VOC在化学反应前后仅是成分发生变化,总量并没有大的改变,因此化学过程对VOC平均影响值仅为-0.02ppb·h-1。
从图可知,水平物理过程对VOC和NOx浓度的影响较小。特别是对NO,由于其在大气中的活性很强,当它从源区排放到大气后还未被输送到远处就迅速地被氧化为NO2,因此无论是日变化(图5)还是逐时变化(图8)图中水平物理过程引起的NO变化很小(0.75μg·m-3·h-1左右)。对于NO2和VOC,平均来看(图5和图6)水平物理过程的影响也非常的微小,分别为0.39μg·m-3·h-1(b)和0.52ppb·h-1(c)。
如图所示,它们的浓度还是受到了一定的影响:对于NO2,当风向为由内陆吹向沿海地区时,影响主要表现为浓度增加作用,最高达到了2.71μg·m-3·h-1,而当风从海洋吹向陆地时,影响主要表现为去除作用,最大去除率为-1.34μg·m-3·h-1;对于VOC,水平物理过程的影响同NO2相似,前两日最高增加率达2.40ppb·h-1,后两日最大去除率为-0.70ppb·h-1。此外,由于日间相对较强的混合和对流作用,垂直物理过程对VOC、NO和NO2有一定的去除作用,平均影响分别为-8.70ppb·h-1、-7.25μg·m-3·h-1和-6.90μg·m-3·h-1。
综上所述,在本次高压***控制下的光化学污染过程中,区域输送和局地光化学反应是影响臭氧的主要因子;源排放、局地光化学反应是影响VOC、NOx的主要因子。另外,垂直物理过程对各污染物浓度有一定的去除作用。
(二)2001年7月2~5日污染个例的综合过程分析
图10~12是通过综合过程分析得到的中国香港大气主要物理和化学过程对近地面(模式第一层)O3浓度的影响。从平均日变化来看(图10),局地化学过程是影响O3浓度的最重要因子,影响最大值出现在日间12:00,为9.70μg·m-3·h-1,而在夜间化学过程的影响是负的,浓度变化率在-5~-10μg·m-3·h-1之间。其余的过程,如台风影响较大的水平输送、垂直输送等,在此污染事件中似乎并没有起关键作用。但若从模拟时段每个时刻不同过程引起的臭氧变化率来分析(11),可以明显看到台风***引起的环流结构对O3浓度的重要影响:2~3日当台风***远离陆地的时候,水平和垂直输送作用引起的臭氧变化还很小,平均分别为-0.51μg·m-3·h-1和-0.27μg·m-3·h-1;而随着台风的逼近,一方面较强的水平流场迅速将内陆的O3带向沿海,另一方面台风***的下沉气流也将高层的O3带向地面,因此在台风即将登陆前的4~5日水平和垂直输送作用引起了臭氧浓度的强烈变化,最大增加率分别达到10.34μg·m-3·h-1和20.40μg·m-3·h-1。因此,由台风***引起的水平和垂直输送作用是造成此次中国香港臭氧高浓度的主要原因。
对于光化学前体物NO、NO2和VOC,它们在大气中寿命较短,因此台风***水平风场对它们的影响较小,平均变化率分别为-0.61μg·m-3·h-1、-0.88μg·m-3·h-1和-0.65ppb·h-1;而台风***较强的下沉气流(垂直输送作用)对它们的影响相对较大,由于高层光化学前体物浓度比地面低,因此主要表现为浓度降低作用,平均分别为-13.11μg·m-3·h-1、-5.15μg·m-3·h-1和-10.21ppb·h-1。综合比较可以发现,源
排放是影响NO、NO2和VOC最主要的因子,其引起的浓度增加分别为16.84μg·m-3·h-1、1.87μg·m-3·h-1和10.84ppb·h-1。化学过程对NOx也有一定影响:对于NO,主要是去除作用,平均影响为-3.11μg·m-3·h-1,最大为-13.48μg·m-3·h-1;对NO2,主要是产生作用,平均影响为4.19μg·m-3·h-1,最大为19.23μg·m-3·h-1。
另外,台风***的环流结构明显影响了较长寿命的一次污染物CO和SO2浓度变化率。图12给出了中国香港水平输送过程对CO和SO2浓度的影响,可见在台风***距离中国香港较远时,气流主要是从较为清洁的海洋吹向陆地,对污染物起到了稀释的作用,台风***水平风场对CO和SO2影响主要为负;而在台风即将登陆前的4~5日,来自北部地区的水平气流迅速将内陆较高浓度的CO和SO2带向沿海,引起了污染物浓度的明显增高,CO和SO2浓度变化率最高分别达到了66.62μg·m-3·h-1和1.69μg·m-3·h-1。此外,由于高层CO和SO2浓度比地面低,台风***较强的下沉气流(垂直输送作用)对浓度变化率的影响表现为降低作用,平均分别为-163.01μg·m-3·h-1和-13.33μg·m-3·h-1。
综上所述,综合过程分析表明在台风***控制下的光化学污染个例中,水平和垂直方向的输送作用是影响O3、CO和SO2浓度的主要因子,源排放、局地光化学反应以及垂直输送作用是影响臭氧前体物VOC、NOx的主要因子。
Claims (6)
1.一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,其特征在于包括以下步骤:
步骤1:以CALGRID模式为基础,考虑大气化学反应、大气输送与扩散、沉降、底面积高架排放源的影响,并对化学物种原始浓度中物理量的平均量分解为脉动量,得到化学物种浓度变化方程如式(1),
式中,C是化学物种平均浓度,V是三维风矢量的平均量,K是湍流扩散系数,E是污染源排放,是由于沉降引起的物种浓度变化,PCHEM是化学产生率,LCHEM是化学损失率;式(1)中二阶湍流扩散项/>通过湍流扩散系数K理论闭合转化得到;式(1)中右侧多项式依次分别为平流项、扩散项、源项、沉降项、化学变化项;
步骤2:在一个积分时步内,通过CALGRID模式运行排放模块,并以排放模块造成污染物浓度的改变量ΔC的输出结果,直接作为该时步排放过程对污染物浓度变化的影响;
步骤3:在同一个积分时步内,通过CALGRID模式依次对水平平流和扩散模块、垂直平流和扩散模块和沉降模块,进行运算并输出对应过程造成的污染物浓度的改变量;
步骤4:在同一个积分时步内,继续通过CALGRID模式对化学变化项运算,并以化学变化模块造成污染物浓度的改变量ΔC的输出结果,直接作为该时步排放过程对污染物浓度变化的影响;
步骤5:接着再次通过CALGRID模式依次对沉降模块、垂直平流和扩散模块和水平平流和扩散模块,进行运算输出对应过程造成的污染物浓度的改变量,并与步骤3的输出结果进行求和,得到水平平流和扩散模块、垂直平流和扩散模块和沉降模块对应过程在该时步对污染物浓度变化的影响。
2.根据权利要求1所述中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,其特征在于:所述大气化学反应、大气输送与扩散、沉降、底面积高架排放源各个过程采用算子***时间积分法对各个过程进行积分:
Cn+1=AxAyAzAcAzAyAxCn
式中,Ax和Ay为水平输送扩散因子,Az为垂直输送扩散因子,Ac为化学反应因子,Cn为第n时步的浓度值,Cn+1是n+1时刻的浓度值。
3.根据权利要求1所述中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,其特征在于:所述水平平流和扩散模块造成的污染物浓度变化量的偏微分方程为:
其中,V为三维风矢量的平均量,K为湍流扩散系数;ρ为空气密度,扩散过程由无量纲的混合比C/ρ的梯度驱动。
4.根据权利要求1所述中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,其特征在于:所述排放模块包括面源、周期变化的固定点源、无周期变化的固定点源和流动点源;人为源以面源或固定点源形式输入,自然源以面源输入。
5.根据权利要求4所述中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,其特征在于:所述CALGRID模式对面源的处理分为两步,先默认面源排放进入到100m,然后利用分布函数将浓度按比例分配到100m以下的CALGRID的垂直分层上。
6.根据权利要求4所述中尺度大气光化学污染综合过程分析方法,其特征在于:所述CALGRID模式中,沉降模块的沉降速率通过以下获得:
对于气体的干沉降,沉降速率Vd为:
Vd=(ra+rd+rc)-1
其中,Vd为气体干沉降的沉降速度,ra、rd、rc分别表示湍流层、粘附层和植被层的阻抗;
对于固体颗粒物的干沉降,沉降速度Vd通过以下公式计算:
Vd=(ra+rd+ra·rd·vg)-1+vg
式中,ra和rd分别表示湍流层和粘附层的阻抗,vg是重力沉降速度。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201711271898.6A CN108170635B (zh) | 2017-11-24 | 2017-11-24 | 一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
CN201711271898.6A CN108170635B (zh) | 2017-11-24 | 2017-11-24 | 一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
CN108170635A CN108170635A (zh) | 2018-06-15 |
CN108170635B true CN108170635B (zh) | 2023-09-08 |
Family
ID=62525213
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
CN201711271898.6A Active CN108170635B (zh) | 2017-11-24 | 2017-11-24 | 一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
CN (1) | CN108170635B (zh) |
Families Citing this family (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN111444633B (zh) * | 2020-04-20 | 2021-04-27 | 中国科学院大气物理研究所 | 一种针对大气污染过程的定量解析方法和*** |
CN113514612B (zh) * | 2021-06-30 | 2024-05-10 | 杭州谱育科技发展有限公司 | 区域内污染的溯源方法 |
CN113569403B (zh) * | 2021-07-23 | 2023-08-29 | 南开大学 | 一种基于大气扩散-辐射标准化的环境VOCs来源解析方法 |
Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102628852A (zh) * | 2012-03-13 | 2012-08-08 | 北京工业大学 | 基于污染物来源识别技术的大气污染源分级方法 |
KR20150031577A (ko) * | 2013-09-16 | 2015-03-25 | 주식회사 에니텍 | 대기오염물질 배출량 역산출 방법 |
CN107169277A (zh) * | 2017-05-09 | 2017-09-15 | 北京理工大学 | 一种pm2.5浓度的数据分析和预测模型建立方法 |
CN107194139A (zh) * | 2016-03-14 | 2017-09-22 | 日电(中国)有限公司 | 大气污染源分级方法及计算设备 |
CN107193056A (zh) * | 2017-05-09 | 2017-09-22 | 西南石油大学 | 空气污染物监测预警方法及云平台 |
CN107229834A (zh) * | 2017-06-27 | 2017-10-03 | 国网江苏省电力公司电力科学研究院 | 一种复杂地形应急响应空气污染扩散预测方法 |
-
2017
- 2017-11-24 CN CN201711271898.6A patent/CN108170635B/zh active Active
Patent Citations (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN102628852A (zh) * | 2012-03-13 | 2012-08-08 | 北京工业大学 | 基于污染物来源识别技术的大气污染源分级方法 |
KR20150031577A (ko) * | 2013-09-16 | 2015-03-25 | 주식회사 에니텍 | 대기오염물질 배출량 역산출 방법 |
CN107194139A (zh) * | 2016-03-14 | 2017-09-22 | 日电(中国)有限公司 | 大气污染源分级方法及计算设备 |
CN107169277A (zh) * | 2017-05-09 | 2017-09-15 | 北京理工大学 | 一种pm2.5浓度的数据分析和预测模型建立方法 |
CN107193056A (zh) * | 2017-05-09 | 2017-09-22 | 西南石油大学 | 空气污染物监测预警方法及云平台 |
CN107229834A (zh) * | 2017-06-27 | 2017-10-03 | 国网江苏省电力公司电力科学研究院 | 一种复杂地形应急响应空气污染扩散预测方法 |
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
Christodoulos Pilinis.Modeling of photochemical pollution in Athens,Greece.Application of the RAMS-CALGRID modeling system.《Atmospheric Envioment. Part B. 》.1993,27B(4),353-370. * |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CN108170635A (zh) | 2018-06-15 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
CN108170635B (zh) | 一种中尺度大气光化学污染综合过程分析方法 | |
Wang et al. | A deep learning based dynamic COD prediction model for urban sewage | |
Kärcher et al. | Physically based parameterization of cirrus cloud formation for use in global atmospheric models | |
Wang et al. | Urban air quality and regional haze weather forecast for Yangtze River Delta region | |
Stenke et al. | The SOCOL version 3.0 chemistry-climate model: Description, evaluation, and implications from an advanced transport algorithm | |
Crise et al. | The Mediterranean pelagic ecosystem response to physical forcing | |
Liu et al. | Impacts of model resolution on predictions of air quality and associated health exposure in Nanjing, China | |
CN108052704A (zh) | 带网格嵌套功能的中尺度大气光化学污染模拟预测算法 | |
Stefan et al. | Model simulations of dissolved oxygen characteristics of Minnesota lakes: past and future | |
Pitari et al. | Sulfate aerosols from non-explosive volcanoes: chemical-radiative effects in the troposphere and lower stratosphere | |
Kenney et al. | Community oxygen metabolism in a shallow tidal estuary | |
Zhu et al. | Exploring the driving forces and scenario analysis for China's provincial peaks of CO2 emissions | |
CN108229092B (zh) | 增加液相化学和湿沉降过程的大气污染模拟预测算法 | |
Czajkowski et al. | Prediction of the market of end-of-life photovoltaic panels in the context of common EU management system | |
CN113156395B (zh) | 气溶胶激光雷达数据融合方法及*** | |
Jia et al. | Environmental effects of technological improvements in polysilicon photovoltaic systems in China—A life cycle assessment | |
Zhi et al. | Effects of sea level rise on land use and ecosystem services in the Liaohe delta | |
Li et al. | Multi-model ensemble forecast method of PM2. 5 concentration based on wavelet neural networks | |
CN115267066A (zh) | 基于卫星观测污染气体浓度的化石燃料二氧化碳排放计算方法 | |
Estrada et al. | Determination of biogeochemical parameters in eutrophication models with simultaneous dynamic optimization approaches | |
Lou et al. | The Derivation of Nutrient Criteria for the Adjacent Waters of Yellow River Estuary in China | |
Wu et al. | Prediction of fine particulate matter concentration near the ground in North China from Multivariable Remote Sensing Data based on MIV-BP neural network | |
Zang et al. | 3DVAR Aerosol Data Assimilation and Evaluation Using Surface PM2. 5, Himawari-8 AOD and CALIPSO Profile Observations in the North China | |
TANG et al. | Linking atmospheric emission and deposition to accumulation of soil cadmium in the Middle-Lower Yangtze Plain, China | |
Aykaç Özen et al. | Short‐term estimations of PM10 concentration in the Middle Black Sea region based on grey prediction models |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PB01 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
GR01 | Patent grant | ||
GR01 | Patent grant |