CN108123153A - 一种质子型固体氧化物燃料电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种质子型固体氧化物燃料电池，所述固体氧化物燃料电池由复合阳极层，致密质子传导电解质层，多孔质子传导电解质层和阴极层组成。致密质子传导电解质层可以有效阻隔阴极气体和阳极气体，多孔质子传导电解质层有效改善电解质和阴极接触，提高了高温质子型固体氧化物燃料电池的电化学性能。

Description

一种质子型固体氧化物燃料电池及其制备方法
技术领域
本发明属于燃料电池领域，具体涉及一种质子型固体氧化物燃料电池。
背景技术
质子型固体氧化物燃料电池以传导活化能较低的质子为载流子，在降低固体氧化物燃料电池运行温度方面极具潜能。但高温质子膜制备工艺复杂，加上阴极材料存在匹配性及稳定性的问题，制约了质子型固体氧化物燃料电池的应用。常用的质子传导氧化物膜材料如BCY、BZY具有难熔的特点，常见的质子传导固体氧化物阴极材料有BSCF，BSC等，常存在与电解质热匹配性差及高温时发生反应生成不导电层，降低电池性能。研究表明在电解质和阴极间加入隔层，即阴极与电解质一定比例的混合浆料，可提高整体电池性能，但需要在表面再涂覆一层阴极集流层，使制备工艺较复杂，成本较高(Solid State Ionics,2012,214(214):1‐5.)。此外，通过调整阴极各元素比例及元素种类，提高阴极在电解质膜上的匹配性及降低二者间的反应，也可改善电阴极性能，但上述方法存在成本高、操作复杂等缺点。因此，设计一种质子型固体氧化物燃料电池，改善阴极与质子传导电解质接触，降低电池接触电阻，可提高质子型固体氧化物燃料电池的电化学性能。
发明内容
为克服质子型固体氧化物燃料电池的电解质与阴极接触较差的问题，本发明提出一种质子型固体氧化物燃料电池，其特征在于所述固体氧化物燃料电池由复合阳极层，致密质子传导BZY电解质层，多孔质子传导BZY电解质层和阴极层组成，所述固体氧化物燃料电池的制备过程如下，
(1)将NiO与BZY混合后，加入有机溶剂，在高温下烧结形成阳极层陶瓷素坯；
(2)将YSZ粉体与有机溶剂混合后配制成YSZ浆料，在阳极层陶瓷素坯上涂敷YSZ浆料，在高温下烧结后，得到致密的YSZ薄膜；
(3)将含钡化合物与YSZ按比例混合后，添加有机溶剂，超声处理，得到含钡浆料；
(4)将含钡浆料涂敷在YSZ薄膜表面，高温烧结后，含钡浆料经过熔融、分解、钡元素迁移、扩散进入YSZ晶格中，最终形成与复合阳极层紧密连接的致密质子传导BZY电解质层，及与致密质子传导BZY电解质层紧密连接的多孔质子传导BZY电解质层；
(5)在多孔质子传导BZY电解质层制备阴极层，得所述质子型固体氧化物燃料电池。
所述固体氧化物燃料电池由复合阳极层，致密质子传导BZY电解质层，多孔质子传导BZY电解质层和阴极层依次层叠组成。
所述复合阳极层厚度300微米～1000微米，致密质子传导BZY电解质层厚度3微米～20微米，多孔质子传导BZY电解质层厚度10微米～50微米，阴极层厚度20微米～50微米。
所述复合阳极层中NiO与BZY的重量比在30/70～80/20之间。
所述阴极层为钙钛矿氧化物阴极或钙钛矿氧化物与质子传导氧化物组成的复合阴极；质子传导氧化物为BZY、BCY、BZCY、BZYYb中的一种或二种以上，其于阴极的质量含量为0‐0.9；YSZ的摩尔组成为钇与锆摩尔比2:8。
所述质子型固体氧化物燃料电池，NiO与BZY的重量比在30/70～80/20之间，NiO与BZY混合后，在高温900℃～1200℃下烧结形成阳极层陶瓷素坯，在阳极层陶瓷素坯上涂敷YSZ浆料，在高温1250℃～1500℃下烧结后，得到致密的YSZ薄膜。
所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，将含钡化合物如氧化钡、碳酸钡、硝酸钡中的一种或两种以上于YSZ混合，钡与YSZ摩尔比为0.6～1.0，超声处理20h～168h，得到含钡浆料。
所述质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，将含钡浆料涂敷在YSZ薄膜表面，在1000～1300℃焙烧10h～60h，含钡浆料经过熔融、分解、钡元素迁移、扩散进入YSZ晶格中，最终形成与复合阳极层紧密连接的致密质子传导BZY电解质层，及与致密质子传导BZY电解质层紧密连接的多孔质子传导BZY电解质层。
所述质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，通过浆料涂覆法，丝网印刷法或浸渍法中一种在多孔质子传导BZY电解质层制备阴极层。
所述有机溶剂为鱼油、PVB胶、松油醇和正丁醇中一种或两种以上，其中不添加或还可添加乙基纤维素，其于溶剂中的添加量为含钡化合物质量的30％‐50％。
本发明的有益效果是：解决了质子型固体氧化物燃料电池的电解质与阴极接触较差的问题，质子型固体氧化物燃料电池由复合阳极层，致密质子传导电解质层，多孔质子传导电解质层和阴极层组成。致密质子传导电解质层可以有效阻隔阴极气体和阳极气体，多孔质子传导电解质层有效改善电解质和阴极接触，提高了高温质子型固体氧化物燃料电池的电化学性能。
具体实施方式
实施例1
将NiO与YSZ按照质量比为40:60球磨24小时，混合均匀后流延成型，在1000℃下烧结5小时得到400微米厚阳极素坯。在阳极陶瓷素坯滴涂YSZ浆料，干燥6小时后1300℃下烧结8h，得到致密度为97.2％的20微米YSZ膜。将BaO与YSZ以摩尔比0.6:1.0混合，并加入含6％乙基纤维素的松油醇，正丁醇，与混合粉体质量比为0.3:1:1，搅拌均匀并超声42小时。将BZY浆料滴涂到致密YSZ膜表面，室温下干燥4h后，在1320℃下烧结20h，得到致密度为96.2％的20微米BZY膜和孔隙率为56％、孔径为0.2‐2微米、厚度为40微米的多孔BZY层，向多孔BZY层浸渍BSCF溶液，烧结后得到BSCF‐BZY/BZY/YSZ‐NiO质子型固体氧化物电池。测试电池性能的工作条件为：含10％H2O的H2为燃料气，流量为120mL/min；O2为氧化剂，流量为100mL/min，500℃开路电压为1.2955V，功率可达到328mW/cm2。
实施例2
将NiO与YSZ按照质量比为50:50球磨24小时，混合均匀后流延成型，在950℃下烧结5小时得到500微米阳极素坯。在阳极陶瓷素坯悬涂YSZ浆料，干燥6小时后1350℃下烧结8h，得到致密度为99.2％的5微米YSZ膜。将BaCO3与YSZ以摩尔比0.8:1.0混合，并鱼油，正丁醇，PVB胶，与混合粉体质量比为0.05:2:1:1，搅拌均匀并超声64小时。将BZY浆料悬涂至致密YSZ膜表面，室温下干燥3h后，在1400℃下烧结40h，得到致密度为98.4％的5微米致密BZY膜和孔隙率为48％、孔径为0.3‐2微米、厚度为20微米的多孔BZY层，在BZY多孔层浸渍LSF浸渍液，煅烧后得到LSF‐BZY/BZY/YSZ‐NiO质子型固体氧化物电池。测试电池性能的工作条件为：含10％H2O的H2为燃料气，流量为120mL/min；O2为氧化剂，流量为100mL/min，500℃开路电压为1.3155V，功率可达到312mW/cm2。
实施例3
将NiO与YSZ按照质量比为60:40球磨24小时，混合均匀后流延成型，在1100℃下烧结5小时得到300微米阳极素坯。在阳极陶瓷素坯滴涂YSZ浆料，干燥6小时后1400℃下烧结8h，得到致密度为98.5％的10微米YSZ膜。将Ba(NO3)2与YSZ以摩尔比1.0:1.0混合，并加入含6％乙基纤维素的松油醇，与混合粉体质量比为0.3:1，搅拌均匀并超声168小时。将BZY浆料滴涂到致密YSZ膜表面，室温下干燥4h后，在1450℃下烧结50h，得到致密度为97.4％的10微米致密BZY膜和孔隙率为53％、孔径为0.1‐5微米、厚度为30微米的多孔BZY层，在BZY多孔层浸渍LSCF浸渍液，煅烧后得到LSCF‐BZY/BZY/YSZ‐NiO质子型固体氧化物电池。测试电池性能的工作条件为：含10％H2O的H2为燃料气，流量为120mL/min；O2为氧化剂，流量为100mL/min，550℃开路电压为1.2763V，功率可达到358mW/cm2。

Claims (10)

1.一种质子型固体氧化物燃料电池，其特征在于：所述固体氧化物燃料电池由复合阳极层，致密质子传导BZY电解质层，多孔质子传导BZY电解质层和阴极层依次层叠组成。
2.如权利要求1所述的质子型固体氧化物燃料电池，其特征在于：复合阳极层厚度300微米～1000微米，致密质子传导BZY电解质层厚度3微米～20微米，多孔质子传导BZY电解质层厚度10微米～50微米，阴极层厚度20微米～50微米。
3.如权利要求1或2所述的质子型固体氧化物燃料电池，其特征在于：复合阳极层中NiO与BZY的重量比在30/70～80/20之间。
4.如权利要求1或2所述的质子型固体氧化物燃料电池，其特征在于：
阴极层为钙钛矿氧化物阴极或钙钛矿氧化物与质子传导氧化物组成的复合阴极；质子传导氧化物为BZY、BCY、BZCY、BZYYb中的一种或二种以上，其于阴极的质量含量为0‐90％；YSZ为8％molY2O3稳定的ZrO2。
5.如权利要求1‐4任一所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，过程如下，
(1)将NiO与BZY混合后，加入有机溶剂，在高温下烧结形成阳极层陶瓷素坯；
(2)将YSZ粉体与有机溶剂混合后配制成YSZ浆料，在阳极层陶瓷素坯上涂敷YSZ浆料，在高温下烧结后，得到致密的YSZ薄膜；
(3)将含钡化合物与YSZ按比例混合后，添加有机溶剂，超声处理，得到含钡浆料；
(4)将含钡浆料涂敷在YSZ薄膜表面，高温烧结后，含钡浆料经过熔融、分解、钡元素迁移、扩散进入YSZ晶格中，最终形成与复合阳极层紧密连接的致密质子传导BZY电解质层，及与致密质子传导BZY电解质层紧密连接的多孔质子传导BZY电解质层；
(5)在多孔质子传导BZY电解质层制备阴极层，得所述质子型固体氧化物燃料电池。
6.如权利要求5所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于：NiO与BZY的重量比在30/70～80/20之间，NiO与BZY混合后，在高温900℃～1200℃下烧结形成阳极层陶瓷素坯，在阳极层陶瓷素坯上涂敷YSZ浆料，在高温1250℃～1500℃下烧结后，得到致密的YSZ薄膜。
7.如权利要求5所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于：将含钡化合物如氧化钡、碳酸钡、硝酸钡中的一种或两种以上与YSZ混合，钡与YSZ摩尔比为0.6～1.0，超声处理20h～168h，得到含钡浆料。
8.如权利要求5所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于：将含钡浆料涂敷在YSZ薄膜表面，在1000～1300℃焙烧10h～60h，含钡浆料经过熔融、分解、钡元素迁移、扩散进入YSZ晶格中，最终形成与复合阳极层紧密连接的致密质子传导BZY电解质层，及与致密质子传导BZY电解质层紧密连接的多孔质子传导BZY电解质层。
9.如权利要求5所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于：通过浆料涂覆法，丝网印刷法或浸渍法中一种在多孔质子传导BZY电解质层制备阴极层。
10.如权利要求5所述的质子型固体氧化物燃料电池的制备方法，其特征在于：所述有机溶剂为鱼油、PVB胶、松油醇和正丁醇中一种或两种以上，其中不添加或还可添加乙基纤维素，其于溶剂中的添加量为含钡化合物质量的30％‐50％。
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