CN107920543B - 铁强化食物组合物 - Google Patents

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Abstract

一种用于强化食物和/或饮料的组合物，包含Fe(III)、植酸和选自以下的氨基化合物的络合物：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。

Description

铁强化食物组合物
技术领域
本发明涉及用于用铁强化食物和/或饮料的组合物。更具体地讲，本发明涉及提供稳定和可溶的铁来源用于强化食物和/或饮料的包含Fe(III)、植酸和氨基化合物的组合物。
背景技术
营养矿物质缺乏(也称为微量营养素营养不良)影响很大比例的人群，并且在发展中国家尤为普遍。铁缺乏尤为常见，影响全球20多亿人，并且是唯一在工业化国家普遍存在的营养物质缺乏症。铁缺乏与一系列健康问题有关，包括工作表现受损、母婴死亡率增加以及儿童认知发育不良。
当(例如由于铁的生物利用率低)从饮食中吸收的矿物质不能满足生理需求时则出现铁缺乏。例如在具有单调的基于植物的含少量肉类的饮食的人群中，膳食铁生物利用率可能较低。事实上，铁生物利用率低的主要原因与天然存在于谷物和豆类中的抗营养因素的存在有关。这些因素与铁形成不溶性络合物并且干扰铁的吸收。
用铁强化食物是众所周知的增加膳食铁摄入量的方法，但可能会造成一些困难。一个重要的问题由常见的铁化合物生物利用率与稳定性之间的不兼容性引起。通常，生物可利用率最高的铁化合物在食物基质中最具反应性。因此，用铁强化食物会导致许多不希望的食物特性的变化，尤其是食物的感官特性。例如，铁可以促进氧化反应，使食物的风味发生不利的变化，而且铁还可能与酚类发色团化合物形成络合物从而引起食物的不希望的颜色变化。
例如，作为用于人类食物强化的参照物铁化合物，硫酸亚铁(即Fe(II))在多酚或高含量的脂类存在下引起食物载体的感官变化。相反，与可溶于水的化合物相比，通常不溶于水(例如，焦磷酸铁(即Fe(III)))的更稳定的铁来源具有相对低的生物利用率。
在尝试改善食物铁强化的过程中采取了许多措施。已考虑包封的硫酸亚铁，因为它可提供高生物利用率的铁来源，同时通过配制物的包封来保持稳定性。但是，生物利用率高度依赖于所使用的涂层，并且在许多情况下，被包覆的铁来源的生物利用率降低。包封也增加了生产成本。此外，用于包封的大多数涂层为基于脂质的，会在许多食物产品制造的不同热处理阶段引起与融化相关的问题。
替代方法使用已用生物聚合物(EP 1743530)或EDTA(乙二胺四乙酸)铁稳定的含铁纳米粒子，该含铁纳米粒子具有用于铁强化的良好的生物利用率和稳定性(US 10/969,434；公开为US 2005/0053696)。然而，纳米技术和EDTA在食物产品中的使用日益受到消费者的抵制。此外，EDTA铁钠价格昂贵，并且在所有食物基质(例如，鸡肉汤)中都不稳定。
因此，仍然迫切需要能够用铁强化食物和饮料的组合物和方法。具体地讲，仍然需要提供可溶的、优选地生物可利用的并且对食物的感官特性影响最小的铁来源的组合物和方法。
发明内容
本发明人惊奇地发现，Fe(III)的可溶于水的络合物可在氨基化合物存在下使用植酸来制备。虽然已知Fe(II)：植酸络合物为可溶于水的，但以前认为Fe(III)与植酸的络合物为高度不溶的。事实上，由于植酸可能会结合多价阳离子，所以以前避免在食物产品中使用植酸。由此产生的络合物在生理条件下通常为不溶的，导致人类难以消化。因此，植酸在传统上被认为是抗营养的。
此外，本发明人已发现，本发明的组合物可用于强化食物和饮料，而对其感官特性几乎没有影响。具体地讲，本发明人已发现，以前被认为难以用铁强化的含水果或蔬菜的食物和肉汤可以用本发明的组合物强化，而对其颜色影响最小。虽然不希望受理论束缚，但这可能是由于Fe(III)比常用的可溶Fe(II)组合物(例如，硫酸亚铁)具有更高的稳定性。
因此，本发明一方面提供了用于强化食物和/或饮料的组合物，该组合物包含Fe(III)、植酸和选自以下的氨基化合物的络合物：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。本发明还提供了用于强化食物和/或饮料的组合物，该组合物包含Fe(III)、植酸和氨基化合物的络合物，其中该组合物不包含除任选的氨基酸以外的含羧酸化合物。
另一方面，本发明提供了用于强化食物和/或饮料的组合物，该组合物包含Fe(III)、植酸和选自以下的氨基化合物：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。本发明还提供了用于强化食物和/或饮料的组合物，该组合物包含Fe(III)、植酸和氨基化合物，其中该组合物不包含除任选的氨基酸以外的含羧酸化合物。
本发明的组合物可包含Fe(III)离子，其中一些或全部Fe(III)离子为呈与一些或全部植酸的可溶于水的络合物的形式。
在一个实施方案中，氨基化合物选自：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。
在优选的实施方案中，氨基化合物为氢氧化铵。
在另一个实施方案中，组合物还包含氨基酸。组合物中包含的氨基酸可以包含在Fe(III)、植酸和氨基化合物的络合物中。在一个实施方案中，组合物中包含的氨基酸选自组氨酸、精氨酸、赖氨酸、甘氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、谷氨酰胺和脯氨酸或它们的组合。在另一个实施方案中，组合物中包含的氨基酸为甘氨酸。优选地，组合物中包含的氨基酸为组氨酸。组合物中包含的氨基酸组合可以为组氨酸和赖氨酸。组合物中包含的氨基酸组合可以为组氨酸和精氨酸。组合物中包含的氨基酸组合可以为组氨酸和甘氨酸。组合物中包含的氨基酸组合可以为组氨酸和谷氨酰胺。
本发明的可溶于水的组合物包含几乎完全可溶于水性溶液(即溶解至产生保持浊度的溶液的程度)的组合物。在一个实施方案中，至少70重量％、75重量％、80重量％、85重量％、90重量％、91重量％、92重量％、93重量％、94重量％、95重量％、96重量％、97重量％、98重量％或99重量％的组合物溶解在水性溶液中。优选地，组合物完全溶解在水性溶液中。
组合物组分的摩尔比可以为提供可溶于水的组合物的任何比例。
在一个实施方案中，Fe(III)与植酸的摩尔比为约0.1:1至约4:1。在另一个实施方案中，Fe(III)与植酸的摩尔比为约0.1:1至约2.5:1。在另一个实施方案中，Fe(III)与植酸的摩尔比为约0.5:1至约2.4:1。在另一个实施方案中，Fe(III)与植酸的摩尔比为约1:1至约2:1。在另一个实施方案中，Fe(III)与植酸的摩尔比为约1.2:1至约1.6:1。优选地，Fe(III)与植酸的摩尔比为约2:1。
在一个实施方案中，氨基化合物与植酸的摩尔比为约0.5:1至约20:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与植酸的摩尔比为约1:1至约20:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与植酸的摩尔比为约2:1至约20:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与植酸的摩尔比为约2:1至约15:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与植酸的摩尔比为约2:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与植酸的摩尔比为约2:1至约3.5:1。
在一个实施方案中，氨基化合物与Fe(III)的摩尔比为约4:1至约30:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与Fe(III)的摩尔比为约4.4:1至约15:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与Fe(III)的摩尔比为约4.4:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基化合物与Fe(III)的摩尔比为约4.4:1至约7.5:1。
在一个实施方案中，氨基酸与植酸的摩尔比为约0.1:1至约15:1。在另一个实施方案中，氨基酸与植酸的摩尔比为约0.1:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基酸与植酸的摩尔比为约0.5:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基酸与植酸的摩尔比为约1:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基酸与植酸的摩尔比为约4:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基酸与植酸的摩尔比为约1:1至约5:1。
在一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比大于约4.5:1。在另一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比为约4.5:1至约25:1。在另一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比为约4.5:1至约20:1，例如约4.5:1至约15:1或约4.5:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比为约5.5:1至约25:1，例如约5.5:1至约20:1、约5.5:1至约15:1、约5.5:1至约10:1、约7:1至约25:1、约7:1至约20:1、约7:1至约15:1或约7:1至约10:1。
在一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为约4.5:1至约25:1。在另一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为约4.5:1至约15:1。在另一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为约4.5:1至约10:1。在另一个实施方案中，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为约4.5:1至约7.5:1。
在一个实施方案中，植酸与Fe(III)的摩尔比可介于1至0.5和1至2之间，植酸与氨基酸的摩尔比可介于1至0.5和1至2.5之间。在又一个实施方案中，组合物可包含甘氨酸和组氨酸作为氨基酸；其中植酸与Fe(III)的摩尔比介于1至1.5和至1至2之间，植酸与甘氨酸的摩尔比介于1至1.5和1至2.5之间，植酸与组氨酸的摩尔比介于1至0.3和1至1之间，并且氨基化合物为以将pH调至介于5.5和6.0之间的量添加的氢氧化铵。此类组合物在不产生过多成分成本的情况下在强化食物和/或饮料方面是有效的。
在一个实施方案中，组合物为呈水性溶液或可溶于水的固体的形式。呈水性溶液形式的组合物可包含高浓度的络合物并且保持稳定。例如，呈水性溶液形式的组合物可包含至少10重量％的溶解状态的络合物，例如至少20重量％的溶解状态的络合物，例如至少30重量％的溶解状态的络合物，
水性溶液组合物可以为呈用于添加到食物和/或饮料产品(诸如水(例如，瓶装水))的浓缩储备液的形式。
固体组合物可为呈粉末状或颗粒的形式。粉末组合物可以包含在小袋中。根据本发明的粉末组合物可用于撒在食物或饮料上。在一个实施方案中，组合物为呈包含粉末的小袋的形式，其中该粉末可以分散到饮料(例如，水、果汁或乳质)中以提供用于口服施用的可口的营养液。
另一方面，本发明提供用于强化食物和/或饮料的组合物，其中该组合物是如下制备的(例如，如下获得的)：将Fe(III)化合物、植酸和选自以下的氨基化合物混合：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。本发明还提供用于强化食物和/或饮料的组合物，其中该组合物是如下制备的(例如，如下获得的)：将Fe(III)化合物、植酸和氨基化合物混合，其中该组合物不包含除了任选的氨基酸之外的含羧酸化合物。本发明还提供了用于强化食物和/或饮料的组合物，其中该组合物是如下制备的(例如，如下获得的)：在除了任选的氨基酸以外不存在含羧酸化合物的情况下将Fe(III)化合物、植酸和氨基化合物混合。组合物的特征可如本文针对本发明的组合物和方法所述。
另一方面，本发明提供了本发明的组合物用于用铁强化食物或饮料产品的用途。
在一个实施方案中，(例如，与其他铁组合物，诸如硫酸亚铁或焦磷酸铁相比)使用本发明的组合物降低了铁强化对食物或饮料的感官特性的影响。例如，使用本发明的组合物可改善用铁强化的食物或饮料的颜色的稳定性(例如，与其他铁组合物，诸如硫酸亚铁或焦磷酸铁相比，减少由于用本发明的组合物进行铁强化而导致的食物或饮料的颜色变化)。
颜色变化可被认为是足够明显的色差，所述足够明显的色差是观察人员在两个样品相继显示(但不是同时显示)时所观察到的差异。例如，颜色变化可被认为是CIELABΔEab*色差大于2(例如大于3)的颜色变化。在一个实施方案中，当用于强化食物或饮料产品，诸如本文所述的产品时，本发明的组合物引起小于7(例如小于6.5、5、4.5、4、3.5、3、2.5、2或1.5)的CIELABΔEab*色差。
在另一个实施方案中，例如与其他铁组合物，诸如焦磷酸铁相比，使用本发明的组合物增加了食物或饮料中铁(尤其是Fe(III))的生物利用率。
另一方面，本发明提供了已用本发明的组合物强化的食物或饮料产品，例如通过用本发明的组合物强化获得的食物或饮料产品。
在一个实施方案中，食物或饮料产品为酸奶、肉汤、水(例如，瓶装水)、调味料、酱汁、乳质粉末、乳质饮料、基于乳质的甜点心、宠物食品、谷物、面制品、面条或婴孩食物产品。优选地，食物或饮料产品为酸奶、肉汤或水(例如，瓶装水)。
另一方面，本发明提供了一种制备可溶于水的组合物的方法，其中该方法包括以下步骤：
(a)在水性溶液中将Fe(III)来源、植酸、氨基化合物和任选的氨基酸混合；和
(b)任选地加热该混合物，优选地至至少50℃，
其中氨基化合物选自氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。本发明还提供了制备可溶于水的组合物的方法，其中该方法包括以下步骤：
(a)在水性溶液中将Fe(III)来源、植酸、氨基化合物和任选的氨基酸混合；并且
(b)任选地加热该混合物，
其中该组合物不包含除了任选的氨基酸之外的含羧酸化合物。
在一个实施方案中，该方法还包括从得自步骤(a)或(b)的产物中除去水以提供固体组合物的步骤。可通过任何标准的干燥技术诸如冷冻干燥或喷雾干燥除去水。优选地，通过冷冻干燥除去水。
在一个实施方案中，氨基化合物选自：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。
在优选的实施方案中，氨基化合物为氢氧化铵。在一个实施方案中，步骤(a)中任选地添加的氨基酸选自组氨酸、精氨酸、赖氨酸、甘氨酸、天冬氨酸、谷氨酸、谷氨酰胺和脯氨酸或它们的组合。在另一个实施方案中，步骤(a)中任选地添加的氨基酸选自组氨酸、精氨酸、赖氨酸、甘氨酸或它们的组合。在另一个实施方案中，步骤(a)中任选地添加的氨基酸为甘氨酸。优选地，步骤(a)中任选地添加的氨基酸为组氨酸。
在一个实施方案中，Fe(III)的来源选自硫酸铁(III)、柠檬酸铁(III)、铁(III)柠檬酸胆碱、柠檬酸铁(III)铵和氯化铁(III)。优选地，Fe(III)的来源为硫酸铁(III)。
在一个实施方案中，该方法的步骤(b)包括将混合物加热至至少60℃。在另一个实施方案中，该方法的步骤(b)包括将混合物加热至至少70℃。在另一个实施方案中，该方法的步骤(b)包括将混合物加热至至少80℃。
在步骤(a)中混合的各组分的摩尔比可如本文针对本发明的组合物所述。
另一方面，本发明提供了强化食物或饮料产品的方法，该方法包括将本发明的组合物添加到食物或饮料产品中。
另一方面，本发明提供了本发明的组合物以用于治疗缺铁性贫血(IDA)。
附图说明
图1为相对生物可接受率百分比相对于时间(分钟)的曲线图，如实施例10中所述；■代表FeSO4，●代表焦磷酸铁，○代表实验21，◆代表实验22和▲代表实验23。
具体实施方式
现将通过非限制性实施例来描述本发明的各优选的特征和实施方案。
除非另外指明，本发明的实践将采用常规化学、生物化学、分子生物学、微生物学和免疫学技术，这些技术均在本领域普通技术人员的能力范围之类。此类技术在文献中有所阐述。参见：例如Sambrook、J.、Fritsch、EF和Maniatis、T，(1989)“Molecular Cloning：ALaboratory Manual”，第二版，Cold Spring Harbor Laboratory Press；Ausubel、F.M.等人，(1995年和定期增刊)“Current Protocols in Molecular Biology”，第9、13和16章；John Wiley和Sons、Roe、B.、Crabtree、J.和Kahn、A.，(1996)“DNA Isolation andSequencing：Essential Techniques”；John Wiley和Sons、Polak、J.M.和McGee、J.O'D，(1990)“In Situ Hybridization：Principles and Practice”，Oxford UniversityPress；Gait、M.J.，(1984)“Oligonucleotide Synthesis：A Practical Approach”，IRLPress；Lilley、D.M.和Dahlberg、J.E.，(1992)“Methods in Enzymology：DNA StructuresPart A：Synthesis and Physical Analysis of DNA”，Academic Press；Damodaran、S.、Parkin、K.L.、Fennema、O.R.，(2007)“Fennema's Food Chemistry”，第4版，CRC Press；Gispert、J.R.，(2008)“Coordination Chemistry”，Wiley-VCH；Crichton、R.，(2001)“Inorganic Biochemistry of Iron Metabolism”，第二版，Wiley；以及Kaim、W.、Schwederski、B.、Klein、A.，(2013)“Bioinorganic Chemistry：Inorganic Elements inthe Chemistry of Life”，第2版，Wiley。这些一般性文本中的每一个以引用的方式并入本文。
本发明一方面提供了用于强化食物和/或饮料的组合物，该组合物包含Fe(III)、植酸和选自以下的氨基化合物的络合物：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。
本发明的组合物可以为适合人类或动物(优选地人类)摄取的任何组合物。该组合物可直接被消化，然而优选地，本发明的组合物为用于用铁强化食物和/或饮料，即增加食物或饮料中生物可利用铁的量。
本发明的组合物所添加到的食物或饮料产品包括能够用铁强化的任何产品。示例食物或饮料产品包括酸奶、肉汤、水(例如，瓶装水)、调味料、酱汁、乳质粉末、乳质饮料、基于乳质的甜点心、宠物食品、谷物、意大利面食、面条或婴孩食物产品。
铁的膳食参考摄入量(DRI)通常从成年男性8毫克铁/人/天到行经女性18毫克铁/人/天不等。孕妇的DRI要高得多，即27mg铁/人/天。对于母乳喂养的母亲，DRI为9-10毫克铁/人/天。
铁的上限对于成年人(≥19岁)和青少年(14-18岁)为45毫克铁/人/天，对于婴儿(0-12个月)和儿童(1-13岁)为40毫克铁/人/天。
本发明的组合物可用于在个体饮食摄取过程中达到铁的DRI。
与其他铁强化组合物相比，本发明的组合物可降低铁强化对食物或饮料的感官特性(例如，颜色或味道)的影响。例如，使用本发明的组合物可改善用铁强化的食物或饮料的颜色的稳定性(例如，与其他铁组合物，诸如硫酸亚铁或焦磷酸铁相比，减少由于用本发明的组合物进行铁强化而导致的食物或饮料的颜色变化)。
本领域技术人员可容易地测量食物和饮料的感官特性。例如，食物的颜色可使用国际照明委员会(CIE)提出的CIE 1976L*a*b*(CIELAB)色标来测量。(CIE，CIE技术报告，“Colorimetry”第2版，CIE15.2(1986年，1996年校正重印))。通过在直角坐标上绘制量L*，a*，b*来制作CIELAB颜色空间。目标的L*坐标是在0(黑色)至100(绝对白色)的标度上测得的光强度。a*和b*坐标不具有特定的数值界限。参数a*为纯绿色(负a*)至纯红色(正a*)，而参数b*为纯蓝色(负b*)至纯黄色(正b*)。
在CIELAB颜色空间中，色差可计算为将两个样品的L*、a*和b*值之间的差值考虑在内的单一值。色差ΔEab*按如下计算：
Figure BDA0001582354800000101
本发明的组合物可用于在食物或饮料产品的货架期内防止颜色变化。例如，铁强化食物产品在制造时和在推荐的贮藏条件下的货架期结束时的CIELABΔEab*色差可小于3，例如小于2。
货架期为食物、饮料和许多其他易腐物品可被储存的推荐时间长度，在此期限内，在预期的(或指定的)分装、储存和分装条件下特定比例的物品的限定质量仍然可以接受。通常，“最佳食用日期”(BBD)与推荐贮藏条件一起印在易腐食物的包装上。如果标有BBD，则货架期是制造日期和BBD之间的时间。如果未标有BBD，则货架期与相关产品类型的常见期限等同。
本发明的组合物可用于在食物或饮料产品的热处理期间防止颜色变化。例如，在105℃下加热处理2分钟后，铁强化食物产品的ΔEab*值可小于3，例如小于2。
铁
技术人员将详细透彻地理解铁化学和生物化学知识以及铁在营养补充剂中的用途。简而言之，Fe(III)离子为+3氧化态的铁离子。它们也可以被称为Fe3+离子或三价铁离子。Fe(II)离子为+2氧化态的铁离子。它们也可以被称为Fe2+离子或亚铁离子。
可用于生产本发明的络合物或组合物的Fe(III)的来源没有特别的限制，前提条件是它们适合动物(优选地，人)摄取(例如，无毒)。Fe(III)的示例性来源包括硫酸铁(III)、柠檬酸铁(III)、柠檬酸铁(III)胆碱、柠檬酸铁(III)铵和氯化铁(III)。优选地，Fe(III)的来源为硫酸铁(III)。
植酸
植酸为天然存在的化合物，发现例如以呈植酸盐或植酸本身的形式存在于谷物、豆类、种子和坚果中。植酸化合物提供主要的植物存储形式的磷。
如本文所用，“植酸”是指肌醇磷酸酯，即肌醇单磷酸酯(lnsP)、肌醇二磷酸酯(InsP2)、肌醇三磷酸酯(InsP3)、肌醇四磷酸酯(InsP4)、肌醇五磷酸酯(InsP5)或肌醇六磷酸酯(lnsP6)。优选地，植酸为肌醇六磷酸酯。
肌醇六磷酸酯具有结构：
Figure BDA0001582354800000111
有利地，植酸可被认为是用于输送高生物利用率的铁的天然成分，因为它可容易地从天然来源获得。例如，植酸的示例性来源包括谷物(例如，小麦、玉米、燕麦、大麦、高粱、小米、大米和麸皮)、豆类(例如，豌豆、扁豆、白豆和大豆)、块茎(例如，马铃薯、山药、甘薯和甜菜)、水果(例如，大蕉、枣、草莓和鳄梨)、叶类蔬菜(例如，菠菜、红球甘蓝、秋葵、花椰菜、胡萝卜和番茄)、坚果(例如，榛子、核桃、杏仁和腰果)以及其他食物诸如椰子、芝麻和芫荽。
氨基化合物
如本文所用，“氨基化合物”是指包含胺官能团(即通过单键与氢原子、烷基和/或芳基连接的氮原子)的化合物。优选地，氨基化合物为碱性化合物。
可用于本发明的氨基化合物没有特别限制，前提条件是它们适合动物(优选地，人)摄取(例如，无毒)。
在一个实施方案中，氨基化合物选自：氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。
在优选的实施方案中，氨基化合物为氢氧化铵。
制备方法
一方面，本发明提供了一种制备可溶于水的组合物的方法，其中该方法包括以下步骤：
(a)在性水溶液中将Fe(III)来源、植酸、氨基化合物和任选的氨基酸混合；并且
(b)任选地加热该混合物，优选地至至少50℃，
其中氨基化合物选自氢氧化铵、碳酸铵、磷酸氢二铵、磷酸氢铵钠和磷酸三铵。
本发明还提供了制备可溶于水的组合物的方法，其中该方法包括以下步骤：
(a)在水性溶液中将Fe(III)来源、植酸、氨基化合物和任选的氨基酸混合；并且
(b)任选地加热该混合物，
其中该组合物不包含除了任选的氨基酸之外的含羧酸化合物。
在步骤(a)中的所有组分组合之后，可能需要继续混合直到组合物溶解。例如，可能需要继续混合至少6小时、12小时、18小时、24小时、30小时、36小时、42小时或48小时。通过加热混合物(例如到至少50℃、60℃、70℃或80℃)可减少组合物溶解所花费的时间。
举例来说，该方法可包括在搅拌下将Fe(III)来源(例如，硫酸铁(III))添加到植酸水性溶液中。通常，Fe(III)植酸盐将在短时间内沉淀。然后可将氨基化合物和任选的氨基酸以提供组分的期望比例的所需量添加到溶液中。然后可搅拌组合物直到组分溶解。
食物和饮料产品
本发明的组合物适用于强化食物和/或饮料产品。此外，本发明还涵盖已用本发明的组合物强化的食物或饮料产品。
使用本发明的组合物可以用铁强化各种各样的食物或饮料产品，下面描述一系列非限制性实施例。
例如，食物或饮料产品可以为选自酸奶、肉汤、水(例如，瓶装水)、调味料、酱汁、乳质粉末、乳质饮料、基于乳质的甜点心、宠物食品、谷物、面制品、面条或婴孩食物产品的产品。
饮料为用作点心或营养品消耗的液体，并且包括酒精和非酒精饮料、碳酸饮料、水果或蔬菜汁以及热饮诸如咖啡或茶。
根据政府机构的推荐(例如，所推荐的每日摄入量指南)，本发明的组合物或食物或饮料产品可含有(例如，可补充有)附加的维生素、矿物质和微量营养素(包括微量元素)。
水果产品
食物或饮料产品可包括水果或它们的组分。例如，产品可包括果汁，诸如但不限于源自橙、苹果、芒果、桃子、香蕉、枣、杏、葡萄柚、番木瓜、菠萝、覆盆子、草莓、梨、橘子和/或樱桃的汁。
食物或饮料产品可以例如为果汁或者可以是除了其他水果成分之外还包括呈果汁的水果泥的形式。
食物或饮料产品可包括水果或它们的组分。
当用铁强化食物时，含水果的食物组合物的颜色变化问题尤为明显。很多水果的颜色源于酚类发色团化合物，因此铁的添加使酚类发色团化合物的颜色发生红移，导致不期望的食物颜色变化。
水果为植物种子相关的肉质结构，有甜味且可直接生吃，例如苹果、橙、葡萄、草莓和香蕉。在欧洲文化中水果经常被当作甜点心食用。在本说明书中术语“水果”包括无籽果实诸如无籽葡萄和常见品种的香蕉。
水果可例如选自：黑加仑、蔓越莓、接骨木莓、红醋栗、博伊森莓、葡萄、樱桃、橙、柠檬、酸橙、中国柑桔、柑、葡萄柚、菠萝、芒果、番木瓜、百香果、奇异果、番石榴、无花果、枣、苹果、李子、草莓、覆盆子、蓝莓、黑莓、杏、梨、香蕉、榅桲、枸杞以及它们的混合物。
水果可以为呈例如新鲜水果、新鲜水果片、果粉、干果或水果泥的形式。
水果本身是提供有益膳食营养素的良好来源，所以水果是为食物提供附加营养价值的良好基础。因此需要提供不会表现出不期望的颜色变化的含有水果的铁强化食物组合物。
酸奶
本发明的食物或饮料产品可以为酸奶，或者包括酸奶。
在本发明的上下文中，术语“酸奶”是指由乳质酸化产生的非饮料食物。通过添加酸诸如柠檬汁或醋、通过细菌发酵或者通过添加酸和细菌发酵的组合来实现酸化。术语“酸奶”可包括但不限于遵守术语“酸奶”相关的本地食物标签法规的材料。
酸奶是良好的钙源，有助于形成和保持强壮的骨骼。酸奶也可用诸如镁和锌的其他有益的矿物质来强化。然而，如果酸奶含有发色团化合物(诸如可存在于含水果的酸奶中)，则用铁强化酸奶将产生问题。
例如，被蓝莓中的花青素苷所着色的蓝莓酸奶在添加铁之后就会变色；花青素发生红移。类似地，初始颜色为淡黄色的香蕉酸奶，在添加铁之后可演变成难看的灰蓝色。香蕉包含诸如没食子酸、儿茶素、表儿茶素和表没食子儿茶素的多酚。
本发明提供了不发生这些颜色变化问题的包括酸奶的铁强化食物或饮料产品。
肉汤
本发明的食物或饮料产品可以为肉汤。
肉汤(也被称为肉汁)在烹饪过程中通常用作风味剂。它们可以通过在水中加热(例如，煨)诸如肉和/或骨(例如，来自牛肉或家禽肉)、蔬菜和/或草药之类的成分来制备。肉汤被认为在不影响其感官特性的情况下特别难以用铁强化。
肉汤可以为呈脱水的肉汤形式，例如肉汤块或颗粒肉汤。这些产品通常用于在烹饪过程中增加风味。
其他产品
本发明的食物或饮料产品可以为饼干、蛋糕或糕点类产品、谷物棒、谷物(诸如早餐谷物)、冰淇淋产品、甜点心、预制食品、营养补充剂或宠物食物产品。
所有这些产品在被铁强化时都会造成颜色变化问题。例如饼干、蛋糕和糕点产品可被天然色素诸如花青素或胭脂红着色；产品可具有有色填充物或涂层。早餐谷物可含有水果，例如水果内含物或水果填充物。谷物棒可含有有色水果诸如蔓越莓，或者具有含有添加了维生素和矿物质的有色内含物诸如果冻的小耐嚼片。冰淇淋和甜点心可被花青素着色，特别是当给水果调味时。预制食物和营养补充剂可含有水果或蔬菜(例如呈蔬菜粉的形式)，或者可以通过添加天然色素而着色使其更具吸引力。宠物食物诸如狗粮可含有水果，例如浆果。所有这些产品在添加铁时可易于发生颜色变化，这可以通过使用本发明的组合物来减少或消除。
治疗性营养组合物
本发明的食物或饮料产品可以为呈治疗性营养组合物的形式。组合物可以为全营养配方产品，例如包括蛋白质、碳水化合物和脂肪的来源。
实施例
材料和方法
植酸十二钠获得自A&Z Food Additives CO.,LTD(中国)；50％植酸溶液获得自Tsuno Rice Inc.；80％硫酸铁获得自Dr.P.Lohmann GmbH KG；赖氨酸一水合物获得自Evonik Industries AG；精氨酸和组氨酸获得自Kyowa Hakko Europe GmbH；37％HCl获得自Merck；以及26％氢氧化铵和甘氨酸获得自Sigma Aldrich。
植酸溶液
在典型的制备中，将植酸十二钠(18g，19.5mmol)溶于300g MilliQ水和37％HCl(11.6g，0.11mol)中，以产生最终pH为1.6单位和浓度为3.9重量％的植酸。
硫酸铁
在500mL玻璃瓶中将80％纯硫酸铁(3.34g，8mmol)溶于100g MilliQ水中，以产生浓度为5重量％的硫酸铁。
氨基酸溶液
如表1中所述将氨基酸溶于500mL玻璃瓶中。
Figure BDA0001582354800000171
表1
氢氧化铵溶液
在1L玻璃瓶中用500mL MilliQ水稀释26％的氢氧化铵(500mL)，以产生13重量％的浓度。
Figure BDA0001582354800000181
Figure BDA0001582354800000191
实施例1-Fe:植酸:氨基酸络合物
在500mL玻璃瓶中，将硫酸铁溶液逐滴添加到pH 1.6的植酸溶液中。添加数秒后，溶液变混浊并观察到白色沉淀。然后使用表2所示的量将氨基酸和/或氢氧化铵溶液添加到该乳状溶液中，直到达到7±1的最终pH。搅拌24h至48h后，溶液变澄清，将产物冷冻干燥以提供淡黄色/白色粉末。
实施例2-加热Fe:植酸:氨基酸络合物
在500mL玻璃瓶中，将硫酸铁溶液逐滴添加到pH 1.6的植酸溶液中。添加数秒后，溶液变混浊并观察到白色沉淀。然后使用表3所示的量将氨基酸和/或氢氧化铵溶液添加到该乳状溶液中，直到达到7±1的最终pH。
然后将瓶子置于60℃、70℃和80℃的不同温度的水浴中以加速溶解。结果示于表4中。
实验13中铁的含量过高，不能与摩尔比为0.5的氨基酸与植酸相溶，但是在较低的相对铁含量下，该摩尔比的氨基酸与植酸是可溶的(参见实施例8中的实验20)。
Figure BDA0001582354800000201
表4-溶解时间与温度
实施例3-具有不同Fe比例的Fe:植酸:氨基酸络合物
将80％纯硫酸铁(以表5所示的不同量)溶解在500mL玻璃瓶中的50mL MilliQ水中，并逐滴添加到pH 2.1的4.5％植酸溶液(100mL，6.8mmol)中。
然后将组氨酸(8.42g，54mmol)连同13％氢氧化铵(20-30mL)一起逐滴添加，直至达到7-7.5的最终pH。将该溶液搅拌24小时至48小时。结果示于表5中。
实验编号 17 18 19 20
Fe:植酸的比例 1.2 1.6 2.0 2.4
硫酸铁的量(g/50mL MilliQ水) 2 2.7 3.4 4
Fe<sup>3+</sup>的量(mmol) 8 11 13.5 16
最终Fe含量(％) 2.3 3.1 3.9 4.6
在室温下24h至48h后的结果 可溶 可溶 部分可溶 部分可溶
表5
实施例4-增加络合制备物中的总固体含量百分比
在200mL玻璃瓶中，于机械搅拌下将硫酸铁(9.4g)添加到植酸溶液中。数秒后溶液变混浊并且观察到白色沉淀。然后将氨基酸添加到该浆液中，并将溶液在室温下再搅拌附加的2小时。在这段时间之后，添加26％氢氧化铵溶液直至达到7-8的最终pH。将该悬浮液在室温下搅拌24h至48h直至澄清。
Figure BDA0001582354800000211
实施例5-铁强化的草莓和香蕉酸奶的颜色变化
通过在市售酸奶中添加如表6所示的不同的铁配料，对酸奶进行铁强化，该市售酸奶是雀巢公司(Nestlé)的JogolinoTM草莓/香蕉酸奶，其包含15％的香蕉果泥和10％的草莓果泥。将用量选取为在每100g酸奶中提供大约0.8mg铁。还用上述可溶Fe络合物强化酸奶，作为平行实验。将每种铁配料添加至酸奶并在氩气条件下搅拌20分钟。用同样的方式再制备未用铁强化的另一种样品。所有样品在105℃下热处理2分钟，并在样品回到室温后进行颜色测量。
试验 铁配料 Fe％ 用量(mg)/140g酸奶
空白 - - -
A 焦磷酸铁 21 5.3
B 实验编号2 1.36 82.4
C 实验编号3 1.43 78.3
D 实验编号4 0.72 155.6
E 实验编号10 3.29 34.0
F 实验编号11 2.70 41.5
表6-强化Jogolino的制备
使用XRite ColorEye 7000A色度计在1×1cm的聚苯乙烯比色管中进行颜色测量。该色度计设置有D65光源、10度的观察者角度，并包括镜面反射元件。使用CIELAB色标对不含铁的饮料和用铁进行铁强化的饮料之间的色差进行测定，并且表示为ΔEab*(表7)。
试验 铁配料 ΔEab*
A 焦磷酸铁 1.91
B 实验编号2 1.28
C 实验编号3 1.62
D 实验编号4 1.56
E 实验编号10 2.48
F 实验编号11 1.27
表7-Jogolino颜色稳定性的结果
实施例6-铁强化的美极鸡肉汤羹调味剂(Maggi Chicken Bouillon)中的颜色变 化
通过在含有姜黄素的市售美极鸡肉汤羹调味剂中添加如表8所示的不同铁配料，而对其进行铁强化。将用量选取为在每6.55g肉汤粉中提供大约5.5mg铁。还用上述可溶Fe络合物强化肉汤，作为平行实验。用同样的方式再制备未用铁强化的另一种样品。所有样品在250mL沸水中重构并保持在60℃下至少30分钟。
试验 铁配料 Fe％ 用量(mg)/6.55g肉汤
空白 - - -
A 硫酸亚铁 20.0 27.5
B 焦磷酸铁 21.0 26.2
C 实验编号2 1.36 404.5
D 实验编号3 1.43 384.75
E 实验编号4 0.72 764.2
F 实验编号10 3.29 167.2
G 实验编号11 2.70 203.8
H 实验编号12 2.00 271.0
I 实验编号14B 0.91 603.3
J 实验编号14C 0.91 603.3
K 实验编号15A 0.785 700.9
L 实验编号15C 0.785 700.9
M 实验编号16C 0.645 854.3
表8-强化肉汤块的制备
使用XRite ColorEye 7000A色度计在2.6cm×1cm的石英比色管中进行颜色测量。该色度计设置有D65光源、10度的观察者角度，并包括镜面反射元件和大视野(LAV)。使用CIELAB色标对不含铁盐的饮料和用每种铁盐进行铁强化的饮料之间的色差进行测定，并且表示为ΔEab*(表9)。
试验 铁配料 ΔEab*
A 硫酸亚铁 11.5
B 焦磷酸铁 6.4
C 实验编号2 5.2
D 实验编号3 4.4
E 实验编号4 3.5
F 实验编号10 5.8
G 实验编号11 4.5
H 实验编号12 6.2
I 实验编号14B 5.5
J 实验编号14C 4.1
K 实验编号15A 4.8
L 实验编号15C 5.6
M 实验编号16C 6.3
表9-美极鸡肉汤羹调味剂稳定性结果
实施例7-水的强化
通过在富含20ppm至30ppm钠和钾的加工水(600mL)中添加如表10所示的不同铁配料，而对其进行铁强化。将用量选取为在每升水中提供大约2.1mg铁。将水在40℃的烘箱中储存18周。通过ICP-AES测定每个样品的铁含量。
试验 强化剂 第1周 第18周
A FeSO<sub>4</sub>×H<sub>2</sub>O 0(沉淀) 0(沉淀)
B 实验编号18 1.95 2.01
表10
硫酸亚铁几乎瞬间沉淀，而可溶铁络合物在溶液中保持长达18周，且没有任何分解或沉淀的迹象。
实施例8-带有氢氧化铵和不同氨基酸的Fe:植酸络合物
在250mL玻璃瓶中，将80％的纯硫酸铁溶于25mL MilliQ水中(参见表格)，并逐滴添加到预先在15mL去离子水中稀释的pH 2.1的50％植酸溶液中(12g，9mmol)。
Figure BDA0001582354800000261
在添加氨基酸后(如表中所示)，将瓶子在室温下摇动1小时，并连续搅拌。用26％的氢氧化铵溶液将pH调节至5.5。将温度升至65℃达35分钟。
实施例9-随麦芽糖糊精进行喷雾干燥来大量生产
实验24
Figure BDA0001582354800000262
将植酸(1000g)添加到5L反应器中，并用去离子水(1L)稀释，再冷却至0℃。将硫酸铁溶于冷的去离子水(1L)中，并添加同时在1小时内用蠕动泵搅拌。添加组氨酸和甘氨酸并将混合物搅拌1小时。用26％NH4OH将pH调节至5.5。在这段时间之后，将温度升高至15℃并添加麦芽糖糊精DE21。将该共混物在65℃下巴氏灭菌35分钟，并使用常规条件直接喷雾干燥。通过ICP-AES确定Fe含量以产生2.6％的铁含量。
实施例10-体外生物可接受率测试
生物可接受率测试是在Forbes等人提出的消化模型的修改版本上进行的(“在体外、动物、临床的铁的生物利用率的比较：国际营养性贫血咨询小组工作组报导了铁的生物利用率(Comparison of in vitro,animal,and clinical determinations of ironbioavailability:International Nutritional Anemia Consultative Group TaskForce report on iron bioavailability)”，Am J Clin Nutr，1989年，第49期，第225-238页)。
在最初6分钟将样品保持在pH 1.7以模拟胃消化，然后在保持在pH7以模拟肠道。
如下表所示称量铁化合物。
样品名称 Fe％ 盐量(mg)
硫酸亚铁 20％ 100
焦磷酸铁 21％ 95
实验21 3.5％ 571
实验22 3.6％ 769
实验23 5.9％ 339
在500mL锥形瓶和250mL中，将每种盐溶解在37℃热的0.02M Hcl(250mL)中。将这些烧瓶在37℃的水浴中轻轻搅拌180分钟。在0分钟、15分钟、30分钟、60分钟和90分钟时取样(2mL)。此后，添加几滴13％氢氧化铵将pH值调节至7。在100分钟和120分钟时取样。将所有样品在含有1M HNO3的试管中稀释至15mL。通过原子发射光谱法测量Fe含量，并基于图1所示的硫酸亚铁灰分来计算相对生物可接受率。
从图1可见，FeSO4在酸性pH下易溶，但在中性pH下发生沉淀。FePP在这两种pH水平下皆不溶。PA:Fe氨基酸络合物溶解度不受pH变化的干扰。鉴于溶解度是生物利用率的重要因素，上述结果表明PA:Fe氨基酸络合物比FeSO4和FePP具有更好的利用率。
在上述说明书中提到的所有出版物均以引用方式并入本文。本发明所述的组合物、用途、产品和方法的各种修改形式和变型形式将在不脱离本发明范围和精神的情况下对本领域的技术人员显而意见。虽然已结合具体优选的实施例对本发明进行了描述，但是应当理解，受权利要求书保护的本发明不应不当地限于此类具体实施例。实际上，对生物化学和生物技术或相关领域技术人员显而易见的对用于实践本发明的所述模式的各种修改旨在落在以下权利要求书的范围内。

Claims (9)

1.一种用于强化食物和/或饮料的组合物，包含Fe(III)、植酸和选自氢氧化铵的氨基化合物的络合物，其中组合物中包含氨基酸，所述氨基酸为组氨酸，并且其中氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比大于4.5:1，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为4.5:1至10:1，并且其中的食物和/或饮料为酸奶或肉汤。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中：
(a)Fe(III)与植酸的摩尔比为0.1:1至4:1；并且/或者
(b)所述氨基化合物与植酸的摩尔比为0.5:1至20:1。
3.根据权利要求1至2任一项所述的组合物，所述组合物呈水性溶液或可溶于水的固体的形式。
4.一种用于强化食物和/或饮料的组合物，其中所述组合物通过将Fe(III)化合物、植酸和选自氢氧化铵的氨基化合物混合得到，其中组合物中包含氨基酸，所述氨基酸为组氨酸，并且其中氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比大于4.5:1，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为4.5:1至10:1，并且其中的食物和/或饮料为酸奶或肉汤。
5.根据权利要求1至4任一项所述的组合物的用途，所述用途用于用铁强化食物或饮料产品。
6.一种通过用根据权利要求1至4中任一项所述的组合物强化得到的食物或饮料产品，其中所述食物或饮料产品为酸奶或肉汤。
7.一种制备可溶于水的组合物的方法，其中所述方法包括以下步骤：
(a)在水性溶液中混合Fe(III)的来源、植酸、氨基化合物和组氨酸；并且
(b)任选地加热所述混合物，
其中所述氨基化合物是氢氧化铵，其中氨基化合物加氨基酸的总量与植酸的摩尔比大于4.5:1，氨基化合物加氨基酸的总量与Fe(III)的摩尔比为4.5:1至10:1。
8.根据权利要求7所述的方法，还包括从步骤(a)或(b)获得的所述产物中除去水以提供固体组合物的步骤。
9.根据权利要求7或8所述的方法，其中：
(a)Fe(III)与植酸的摩尔比为0.1:1至4:1；并且/或者
(b)氨基化合物与植酸的摩尔比为0.5:1至20:1。
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