CN107913067A - 一种基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤及其制备方法，其特征在于采用抽滤或静电吸附法将碳纳米管、石墨烯、银纳米线等导电纳米材料固定在细菌纤维素（BC）纳米纤维膜上赋予纤维膜导电特性；将作为介电层的聚乙烯薄膜置于两片厚度均一的导电BC纳米纤维膜中间构成微型可拉伸、可压缩电容器，即制得基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤。本发明首次制备了基于天然纤维素材料的电子皮肤，为寻找替换合成高聚物的生物相容性更好的电子皮肤提供了技术支持，具有较好的医学应用前景。

Description

一种基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤及其制备方法
技术领域
本发明属于生物医用材料制备领域，尤其涉及一种基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤及其制备方法。
背景技术
近年来，随着科技的飞速发展，电子科学与技术与医学领域交叉融合诞生了一种有望替换人类皮肤的新型传感器——电子皮肤。从科学的角度来讲，电子皮肤就是一种新型可穿戴柔性仿生触觉传感器，它能够实现仿人类触觉感知功能的人造柔性电子器件。
从国内外对柔性传感器的最新研究来看主要为柔性压力传感器的研究，常用的柔性衬底材料为聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂 PET( Poly Ethylene Tereph-alate)、聚二甲基硅氧烷PDMS（Polydimethylsiloxane）、聚偏氟乙烯 PVDF( Polyvinylidene Fluoride)薄膜、聚乙烯二氧噻吩PEDOT ( Poly ethylenedioxy thiophene) 导电聚合物等。
尽管上述柔性基底已被广泛应用于电子皮肤的制备，但该类电子皮肤仅限于可穿戴传感器范畴，迫切需要研究人员找到合适的可取代合成高聚物的天然高聚物柔性基底材料，实现电子皮肤与人体的真正贴合。
细菌纤维素（BC）作为一种化学性质与植物纤维素类似的超细纳米纤维，拥有很多优异的物理化学性能，如大的比表面积、高的结晶度、良好的机械性能和持水率等。且由细菌纤维素所形成的天然纤维素膜具有很好的柔韧性和很好的生物相容性，已经被广泛应用于生物医疗方面，例如人造皮肤、人造血管和伤口敷料等。将细菌纤维素与电导性材料（如碳纳米管、石墨烯、导电高聚物）结合可以赋予其优良的导电性，从而作为柔性电极应用在锂离子电池、超级电容器和传感器等方面。
发明内容
本发明的目的在于使用生物相容性极好的细菌纤维素纳米纤维膜替代合成高聚物膜作为柔性基底材料制备新型电子皮肤。
本发明为实现上述目的，采用如下技术方案：
一种基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤，其特征在于：所述电子皮肤为导电细菌纤维素膜作为两极，聚乙烯膜作为介电层并外接导线组成的三明治结构电容器。
其进一步特征在于：所述导电细菌纤维素膜为添加导电添加物的细菌纤维素膜。
进一步的：所述导电添加物为碳纳米管、石墨烯、银纳米线至少一种。
一种上述基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤的制备方法，其特征在于包括下述步骤：
（1）导电细菌纤维素膜的制备：
选取细菌纤维素膜经洗去残留细菌、蛋白质得到纯净半透明细菌纤维素膜，再通过抽滤或静电吸附方法结合导电纳米材料制备导电细菌纤维素膜；
（2）电子皮肤的组装：
剪取一定尺寸规格的导电细菌纤维素膜和相同尺寸的聚乙烯介电隔膜，组装成三明治结构的电容式电子皮肤，从细导电菌纤维素膜表面引出导线，完成电子皮肤的组装。
优选的：所述步骤（1）中细菌纤维素膜采用4wt% NaOH溶液在60℃温度条件下清洗。
所述步骤（1）中抽滤制备导电细菌纤维素膜的方法为，将碳纳米管、石墨烯或银纳米线配制成浓度为5wt%分散液，经抽滤负载在细菌纤维素膜表面。
所述步骤（1）中静电吸附制备导电细菌纤维素膜的方法为，首先将细菌纤维素膜浸泡在10wt%牛血清白蛋白或8wt%聚乙烯亚胺溶液中利用氢键作用力将上述物质结合在细菌纤维素膜表面，通过调节反应溶液pH使细菌纤维素膜和导电纳米材料带上不同电荷并发生静电吸附自组装作用，从而制备导电细菌纤维素膜。
所述细菌纤维素膜厚度为0.5mm。
本发明具有制备方法简单、响应灵敏度高、重复性高、耐疲劳、环境友好、资源可回收利用等特点，且所使用细菌纤维素基材为生物相容性极好的材料，适合人体环境使用。本发明为研究开发新型天然高聚物电子皮肤提供了技术支持，具有很好的医学应用前景。
附图说明
图1 为本发明所制备的电子皮肤的结构示意图。
图2 为实施例1中所制备电子皮肤监测手指关节运动图。
图3为实施例1中所制备电子皮肤在11%拉伸变形条件下的耐久性测试图。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制。
实施例1
将产细菌纤维素的木醋杆菌活化后制备种子液，然后将种子液接入发酵培养基中大规模培养，发酵培养温度为25℃,培养时间为48h，将发酵产物用4wt%氢氧化钠溶液纯化后即得纯净的细菌纤维素膜；配制质量分数5wt%的羧基化碳纳米管分散液，直接将细菌纤维素膜作为滤膜过滤碳纳米管分散液，得到碳纳米管修饰的导电细菌纤维素水凝胶膜；将两块面积为5cm×5cm，厚度为0.5mm的导电细菌纤维素膜作为电容器电极，一块面积5cm×5cm，厚度为0.2mm的聚乙烯膜作为中间介电层贴附组装成一体，再在两侧电极表面引出铜丝导线即制得天然纤维素基电子皮肤。
实施例2
将产细菌纤维素的木醋杆菌活化后制备种子液，然后将种子液接入发酵培养基中大规模培养，发酵培养温度为25℃,培养时间为48h，将发酵产物用4wt%氢氧化钠溶液纯化后即得纯净的细菌纤维素膜；配制质量分数5wt%的石墨烯分散液，直接将细菌纤维素膜作为滤膜过滤石墨烯分散液，得到石墨烯修饰的导电细菌纤维素水凝胶膜；将两块面积为5cm×5cm，厚度为0.5mm的导电细菌纤维素膜作为电容器电极，一块面积5cm×5cm，厚度为0.2mm的聚乙烯膜作为中间介电层贴附组装成一体，再在两侧电极表面引出铜丝导线即制得天然纤维素基电子皮肤。
实施例3
将产细菌纤维素的木醋杆菌活化后制备种子液，然后将种子液接入发酵培养基中大规模培养，发酵培养温度为25℃,培养时间为48h,将发酵产物用4 wt %氢氧化钠溶液纯化后即得纯净的细菌纤维素膜；配制质量分数5 wt %的银纳米线分散液，直接将细菌纤维素膜作为滤膜过滤银纳米线分散液，得到银纳米线修饰的导电细菌纤维素水凝胶膜；将两块面积为5cm×5cm，厚度为0.5mm的导电细菌纤维素膜作为电容器电极，一块面积5cm×5cm，厚度为0.2mm的聚乙烯膜作为中间介电层贴附组装成一体，再在两侧电极表面引出铜丝导线即制得天然纤维素基电子皮肤。
实施例4
将产细菌纤维素的木醋杆菌活化后制备种子液，然后将种子液接入发酵培养基中大规模培养，发酵培养温度为25℃,培养时间为48h，将发酵产物用4wt%氢氧化钠溶液纯化后即得纯净的细菌纤维素膜；首先将细菌纤维素膜浸泡在质量分数8wt%的聚乙烯亚胺溶液中30分钟，接着再将表面结合有聚乙烯亚胺的细菌纤维素膜浸泡在质量分数5wt%的羧基化碳纳米管分散液中静电吸附碳纳米管，经过24h静电吸附自组装即得到碳纳米管修饰的导电细菌纤维素水凝胶膜；将两块面积为5cm×5cm，厚度为0.5mm的导电细菌纤维素膜作为电容器电极，一块面积5cm×5cm，厚度为0.2mm的聚乙烯膜作为中间介电层贴附组装成一体，再在两侧电极表面引出铜丝导线即制得天然纤维素基电子皮肤。
实施例5
将产细菌纤维素的木醋杆菌活化后制备种子液，然后将种子液接入发酵培养基中大规模培养，发酵培养温度为25℃,培养时间为48h，将发酵产物用4wt%氢氧化钠溶液纯化后即得纯净的细菌纤维素膜；首先将细菌纤维素膜浸泡在质量分数10wt%的pH 4.0的牛血清白蛋白溶液中30分钟，接着再将表面结合有牛血清白蛋白的细菌纤维素膜浸泡在质量分数5wt%的羧基化碳纳米管分散液中静电吸附碳纳米管，经过24h静电吸附自组装即得到碳纳米管修饰的导电细菌纤维素水凝胶膜；将两块面积为5cm×5cm，厚度为0.5mm的导电细菌纤维素膜作为电容器电极，一块面积5cm×5cm，厚度为0.2mm的聚乙烯膜作为中间介电层贴附组装成一体，再在两侧电极表面引出铜丝导线即制得天然纤维素基电子皮肤。
上述实施例组装的电子皮肤结构为如图1所示的上下表面为导电细菌纤维素膜1，中间为聚乙烯膜2的三明治结构。导电细菌纤维素膜1引出导线3。
图2中将电子皮肤贴于手指关节处，如图中所示，当手指伸直和弯曲时电子皮肤电阻呈现周期性变化从而达到监测指关节活动的目的。
图3为电子皮肤的耐疲劳测试试验，可以看到电子皮肤反复拉伸回复（伸长率为11%）的过程中亦呈现电阻的周期性变化规律，且经过高于120次以上的反复拉伸回复仍具有优良的电阻响应性，表明该电子皮肤具有较好的耐疲劳性。
对所公开的实施例的上述说明,使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。但本发明并不局限于上述实施方式，即不意味着本发明必须依赖上述方法及结构才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进,对本发明所选用实现方法等效替换及步骤的添加、具体方式的选择等,均落在本发明的保护范围和公开的范围之内。

Claims (8)

1.一种基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤，其特征在于：所述电子皮肤为导电细菌纤维素膜作为两极，聚乙烯膜作为介电层并外接导线组成的三明治结构电容器。
2.根据权利要求1所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤，其特征在于：所述导电细菌纤维素膜为添加导电添加物的细菌纤维素膜。
3.根据权利要求2所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤，其特征在于：所述导电添加物为碳纳米管、石墨烯、银纳米线至少一种。
4.一种权利要求1-3任一项所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤的制备方法，其特征在于包括下述步骤：
（1）导电细菌纤维素膜的制备：
选取细菌纤维素膜经洗去残留细菌、蛋白质得到纯净半透明细菌纤维素膜，再通过抽滤或静电吸附方法结合导电纳米材料制备导电细菌纤维素膜；
（2）电子皮肤的组装：
剪取一定尺寸规格的导电细菌纤维素膜和相同尺寸的聚乙烯介电隔膜，组装成三明治结构的电容式电子皮肤，从细导电菌纤维素膜表面引出导线，完成电子皮肤的组装。
5.根据权利要求4所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤的制备方法，其特征在于：所述步骤（1）中细菌纤维素膜采用4wt% NaOH溶液在60℃温度条件下清洗。
6.根据权利要求4所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤的制备方法，其特征在于：所述步骤（1）中抽滤制备导电细菌纤维素膜的方法为，将碳纳米管、石墨烯或银纳米线配制成浓度为5wt%分散液，经抽滤负载在细菌纤维素膜表面。
7.根据权利要求4所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤的制备方法，其特征在于：所述步骤（1）中静电吸附制备导电细菌纤维素膜的方法为，首先将细菌纤维素膜浸泡在10wt%牛血清白蛋白或8wt%聚乙烯亚胺溶液中利用氢键作用力将上述物质结合在细菌纤维素膜表面，通过调节反应溶液pH使细菌纤维素膜和导电纳米材料带上不同电荷并发生静电吸附自组装作用，从而制备导电细菌纤维素膜。
8.根据权利要求4-7任一项所述的基于天然纤维素纳米纤维的电子皮肤的制备方法，其特征在于：所述细菌纤维素膜厚度为0.5mm。
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Zheng et al. High-performance wearable strain sensor based on graphene/cotton fabric with high durability and low detection limit
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