CN107586562A - 一种煤催化气化合成气循环返炉的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及煤气化技术领域,尤其涉及一种煤催化气化合成气循环返炉的方法。能够减少换热器内积碳,避免换热器堵塞。一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,包括:将煤在气化炉中发生催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;对所述富含甲烷的合成气进行分离获得一氧化碳和氢气;将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热,以对通入换热器中的一氧化碳进行稀释,并将预热后的混合气一同返炉进行催化气化反应。本发明实施例用于煤催化气化制甲烷。
Description
技术领域
本发明涉及煤气化技术领域,尤其涉及一种煤催化气化合成气循环返炉的方法。
背景技术
煤催化气化技术是煤在一定的压力和温度下与水蒸气、氢气和一氧化碳组成的气化剂在催化剂的催化作用下进行气化反应,生成高浓度的甲烷的技术。是煤制天然气最高效的气化技术之一。
煤催化气化技术与其他煤气化技术相比,引入了可以催化气化反应和甲烷化反应的催化剂,同时将气化反应生成的一氧化碳和氢气循环返炉进行甲烷化,将吸热的煤气化反应和放热的甲烷化反应结合在一起,降低了气化温度,同时能够提高碳的利用效率及煤气效率,并且可以降低成本,提高能源利用效率。
参见图1所示,为现有技术提供的一种进行煤催化气化合成气循环返炉的示意图,其中,包括气化炉1,气化炉1中用于进行煤催化气化反应生成富含一氧化碳和氢气的粗煤气,气化炉1的粗煤气分离获得一氧化碳和氢气,由于分离所获得的一氧化碳和氢气的活性较差且温度低,因此,为了增加一氧化碳和氢气的反应活性,通常需要对一氧化碳和氢气进行预热,在现有技术中,通过设置换热器2对所述一氧化碳和氢气进行预热,并将预热后的一氧化碳和氢气返炉进行甲烷化反应。在此过程中,在通过换热器2对一氧化碳和氢气进行预热,且当通入预热器2中的一氧化碳的浓度较高时,一氧化碳会发生歧化反应即2CO=C+CO2,从而会在换热器2中积碳,使得换热器2容易发生堵塞。
发明内容
本发明的主要目的在于,提供一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,能够减少换热器内积碳,避免换热器堵塞。
为达到上述目的,本发明采用如下技术方案:
本发明实施例提供一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,包括:
将煤在气化炉中发生催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;
对所述富含甲烷的合成气进行分离获得一氧化碳和氢气;
将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热,以对通入换热器中的一氧化碳进行稀释,并将预热后的混合气一同返炉进行催化气化反应。
可选的,所述预混气为可抑制一氧化碳歧化反应正向进行的气体和/或可与一氧化碳歧化反应生成的碳发生气化反应的气体。
可选的,所述预混气可与分离所获得的一氧化碳和氢气所携带的催化剂发生活化反应。
可选的,所述预混气为含有-OH基团和/或C=O基团的气体。
可选的,所述预混气为二氧化碳和水蒸气中的至少一种。
可选的,当所述预混气为二氧化碳时,所述预混气与所述一氧化碳的体积比为0.3-0.9;
当所述预混气为水蒸气时,所述预混气与所述一氧化碳的体积比为0.25-0.9;
当所述预混气中二氧化碳的体积浓度大于等于50%小于100%时,所述预混气中二氧化碳与一氧化碳的体积比为0.2-0.7;当所述预混气中水蒸气的浓度大于等于50%小于100%时,所述预混气中水蒸气与一氧化碳的体积比为0.1-0.6。
可选的,将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热;包括三个阶段:
第一阶段,将所述预混气与所述一氧化碳和氢气在混合过程中进行启活;
第二阶段,将第一阶段的混合气继续进行混合,并在所述预混气的作用下对所述一氧化碳和氢气所携带的催化剂进行激活;
第三阶段,将第二阶段激活后的催化剂和预混气发生活化反应,生成活性中间体。
可选的,所述第一阶段的温度为60-120℃。
可选的,所述第二阶段的温度为120-200℃。
可选的,所述第三阶段的温度为200-280℃。
本发明实施例提供一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,通过将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热,以对通入所述换热器中的一氧化碳进行稀释,能够减小一氧化碳在所述换热器中的浓度,从而能够减小歧化反应发生的几率,进而能够减少所述换热器内积碳,避免换热器堵塞。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍,显而易见地,下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例,对于本领域普通技术人员来讲,在不付出创造性劳动的前提下,还可以根据这些附图获得其它的附图。
图1为现有技术提供的一种煤催化气化合成气循环返炉的示意图;
图2为本发明实施例提供的一种煤催化气化合成气循环返炉的方法的流程示意图;
图3为本发明实施例提供的一种煤催化气化合成气循环返炉的示意图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中,需要理解的是,术语“中心”、“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,仅是为了便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本发明的限制。在本发明的描述中,除非另有说明,“多个”的含义是两个或两个以上。
本发明实施例提供一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,参见图2与图3,包括:
步骤1)将煤在气化炉1中发生催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;
步骤2)对所述富含甲烷的合成气进行分离获得一氧化碳和氢气;
步骤3)将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器2中进行预热,以对通入所述换热器2中的一氧化碳进行稀释,并将预热后的混合气一同返炉进行催化气化反应。
本发明实施例提供一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,通过将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器2中进行预热,以对通入所述换热器2中的一氧化碳进行稀释,能够减小一氧化碳在所述换热器2中的浓度,从而能够减小歧化反应的发生几率,进而能够减少所述换热器2内积碳,避免换热器2堵塞。
鉴于此,所述预混气可以为惰性气体如氮气,也可以为稳定性较高的气体如二氧化碳和水蒸气等。只要所述预混气能够起到稀释一氧化碳气体,减小一氧化碳浓度的作用即可。
本发明的一实施例中,所述预混气为可抑制一氧化碳歧化反应正向进行的气体和/或可与一氧化碳气化反应生成的碳发生气化反应的气体。
需要说明的是,在换热器中,一氧化碳发生的歧化反应2CO=C+CO2是一个动态平衡反应,即为可逆反应。在化学反应条件下,因反应条件的改变,使可逆反应从一种平衡状态转变为另一种平衡状态的过程,叫化学平衡的移动。影响化学平衡移动的因素主要有浓度、温度、压强等。在其他条件不变时,增大反应物的浓度(如一氧化碳)或减小生成物(如二氧化碳)的浓度,有利于正反应的进行,平衡向右移动;增加生成物(如二氧化碳)的浓度或减小反应物(如一氧化碳)的浓度,有利于逆反应的进行平衡向左移动。因此,在本发明实施例中,当所述预混气为可抑制一氧化碳歧化反应正向进行的气体时,可以通过增加生成物的浓度或减小反应物的浓度来促使反应向左移动,即增加二氧化碳的浓度或者减小一氧化碳的浓度,基于此,所述预混气可以为二氧化碳,也可以为惰性气体,当所述预混气为惰性气体时,在体积不变的情况下,能够减小一氧化碳的浓度。而当所述预混气为可与一氧化碳歧化反应生成的碳发生气化反应的气体时,能够直接消除换热器中的积碳,避免发生堵塞。
本发明的又一实施例中,所述预混气可与分离所获得的一氧化碳和氢气所携带的催化剂发生活化反应。
在本发明实施例中,通过所述预混气对分离所获得的一氧化碳和氢气所携带的催化剂进行活化,能够提高一氧化碳和氢气的反应活性,同时,在一氧化碳和氢气连同所述预混气返炉后,所述预混气还能够对气化炉内的催化剂进行活化,提高气化炉内的催化气化反应活性,进而提高催化气化效率。
本发明的一优选实施例中,所述预混气为含有-OH基团和/或C=O基团的气体。在煤催化气化反应中,通常采用的催化剂为碱金属以及碱土金属催化剂,通过选用含有-OH基团和/或C=O基团的气体作为预混气,所述预混气中的-OH基团和C=O基团对碱金属催化剂以及碱土金属催化剂具有良好的活化作用,能够形成金属和氧结合的活性中间体,有利于催化反应的进行。
优选的,所述预混气为二氧化碳和水蒸气中的至少一种。其中,二氧化碳含有C=O基团,能够与金属结合成金属-O=的活性中间体,并且二氧化碳的加入,能够增大二氧化碳即生成物的浓度,使得一氧化碳的歧化反应向左移动,减少积碳的发生。水蒸气中含有-OH基团,能够与金属结合成金属-O-的活性中间体,并且水蒸气的加入,能够与碳单质直接发生气化反应,即H2O+C=H2+CO,能够消除所述换热器中的积碳,并且在活性催化剂的作用下,H2O+C=H2+CO很快达到化学平衡。
本发明的又一实施例中,当所述预混气为二氧化碳时,所述预混气与所述一氧化碳的体积比为0.3-0.9;
当所述预混气为水蒸气时,所述预混气与所述一氧化碳的体积比为0.25-0.9;
当所述预混气中二氧化碳的体积浓度大于等于50%小于100%时,所述预混气中二氧化碳与一氧化碳的体积比为0.2-0.7;当所述预混气中水蒸气的浓度大于等于50%小于100%时,所述预混气中水蒸气与一氧化碳的体积比为0.1-0.6。
在本发明实施例中,通过调节预混气中二氧化碳、水蒸气和一氧化碳之间的体积比在一定范围内,能够最大程度上减少积碳的形成,并且能够促进催化反应的进行。
本发明的一实施例中,将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热包括三个阶段:
第一阶段,将所述预混气与所述一氧化碳和氢气在混合过程中进行启活;
第二阶段,将第一阶段的混合气继续进行混合,并在所述预混气的作用下对所述一氧化碳和氢气所携带的催化剂进行激活;
第三阶段,将第二阶段激活后的催化剂和预混气发生活化反应,生成活性中间体。
通过将一氧化碳和氢气与预混气分阶段混合,并根据一氧化碳和氢气与预混气的混合程度,使预混气与一氧化碳和氢气所携带的催化剂依次在各个阶段进行启活、激活以及活化,能够使预混气与一氧化碳和氢气所携带的催化剂进行均匀有效地活化,获得均质的活性催化剂混合气。具体地,在第一阶段,一氧化碳和氢气与预混气逐渐混合,这时,通过在一定的温度下对其进行预热,能够使一氧化碳和氢气所携带的催化剂挥发出来,并使得预混气和挥发出来的催化剂具有一定的启活能量;在第二阶段,具有一定启活能量的预混气和挥发出来的催化剂逐渐混合均匀,在一定的温度下在预混气表面的活性官能团(如-OH基团或者C=O基团)作用下,催化剂被激活;第三阶段,在一定的温度下使被激活的催化剂和预混气的活性官能团发生活化反应,生成金属和氧结合的活性中间体,从而使得预混气和催化剂都达到最佳活性。
在实际操作中,可以将所述换热器设置为多段,并分别在各段设置不同的温度,就能够实现将一氧化碳和氢气与预混气分阶段混合。
其中,所述第一阶段的温度为60-120℃,所述第二阶段的温度为120-200℃,所述第三阶段的温度为200-280℃。
以下,本发明实施例将通过对比例和实施例对本发明的技术效果进行详细说明。这些实施例仅是为了具体说明本发明而提出的示例,本领域技术人员可以知道的是本发明的范围不受这些实施例和对比例的限制。
对比例1
将长焰煤进行煤催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;
将富含甲烷的合成气中的一氧化碳和氢气分离出来,并将分离后的一氧化碳和氢气通入换热器中换热,将换热后的一氧化碳和氢气返炉进行催化气化反应。
实施例1
将长焰煤进行煤催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;
将富含甲烷的合成气中的一氧化碳和氢气分离出来,并将分离后的一氧化碳和氢气与二氧化碳一同通入换热器中进行预热,其中二氧化碳和一氧化碳的体积比为0.5,并将预热后的混合气返炉进行催化气化反应。
实施例2
将长焰煤进行煤催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;
将富含甲烷的合成气中的一氧化碳和氢气分离出来,并将分离后的一氧化碳和氢气与氮气一同通入换热器中进行预热,并将预热后的混合气返炉进行催化气化反应。
结论:在整个反应过程中,对比例1的换热器内形成有积碳,实施例1和实施例2的换热器内基本无积碳,且实施例1由于二氧化碳对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了5%,实施例2中气化炉的碳转化效率与对比例1相当。
对比例2
所述对比例2与对比例1基本相同,唯一不同的是对比例2采用无烟煤。
实施例3
实施例3与对比例2一致,均采用无烟煤,其具体操作方式与实施例1基本相同,唯一不同的是实施例3采用水蒸气作为预混气,且所述水蒸气与一氧化碳的体积比为0.25。
实施例4
实施例4与实施例3基本相同,唯一不同的是实施例4采用二氧化碳和水蒸气的混合气作为预混气,其中,二氧化碳的体积浓度为65%,二氧化碳和一氧化碳的体积比为0.2。
结论:在整个反应过程中,对比例2的换热器内形成有积碳,实施例3和实施例4的换热器内基本无积碳,且实施例3由于水蒸气对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了3%,实施例4由于二氧化碳和水蒸气对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了6%。
对比例3
对比例3与对比例1基本相同,唯一不同的是对比例3采用烟煤。
实施例5
实施例5与对比例2一致,均采用烟煤,其具体操作方式与实施例1基本相同,唯一不同的是实施例5采用二氧化碳和水蒸气的混合气作为预混气,其中,水蒸气的体积浓度为75%,水蒸气和一氧化碳的体积比为0.36。
实施例6
实施例6与实施例5基本相同,唯一不同的是实施例6采用二氧化碳作为预混气,其中,二氧化碳和一氧化碳的体积比为0.3。
结论:在整个反应过程中,对比例3的换热器内形成有积碳,实施例5和实施例6的换热器内基本无积碳,且实施例5由于二氧化碳和水蒸气对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了5%,实施例6由于二氧化碳对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了4%。
对比例4
对比例4与对比例1基本相同,唯一不同的是对比例4采用褐煤。
实施例7
实施例7与对比例4一致,均采用褐煤,其具体操作方式与实施例1基本相同,唯一不同的是实施例7采用水蒸气作为预混气,其中,水蒸气和一氧化碳的体积比为0.9。
实施例8
实施例8与实施例7基本相同,唯一不同的是实施例8采用二氧化碳和水蒸气的混合气作为预混气,其中,二氧化碳的体积浓度为60%,所述二氧化碳和一氧化碳的体积比为0.7。
结论:在整个反应过程中,对比例4的换热器内形成有积碳,实施例7和实施例8的换热器内基本无积碳,且实施例7由于水蒸气对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了7%,实施例8由于二氧化碳和水蒸气对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了8%。
对比例5
对比例5与对比例1基本相同,唯一不同的是,对比例5采用焦煤。
实施例9
实施例9与对比例5一致,均采用焦煤,其具体操作方式与实施例1基本相同,不同的是实施例9将二氧化碳和水蒸气的混合气作为预混气,并经过三个阶段与一氧化碳和氢气混合,其中,水蒸气的体积浓度为75%,水蒸气与一氧化碳的体积比为0.6;具体的,第一阶段,将预混气与一氧化碳和氢气同时通入换热器中在60-120℃下进行启活,第二阶段,将启活后的混合气继续在扩散下进行混合,并在120-200℃在预混气的活性官能团的作用下对一氧化碳和氢气所携带的催化剂进行激活;第三阶段,在200-280℃下将激活后的催化剂和预混气发生活化反应,生成活性中间体。
实施例10
实施例10与实施例9基本相同,唯一不同的是,实施例10将二氧化碳作为预混气,且二氧化碳与一氧化碳的体积比为0.9。
结论:在整个反应过程中,对比例5的换热器内形成有积碳,实施例9和实施例10的换热器内基本无积碳,且实施例9由于水蒸气和二氧化碳对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了8.2%,实施例10由于二氧化碳对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了8%。
对比例6
对比例6与对比例1基本相同,唯一不同的是,对比例6采用石油焦。
实施例11
实施例11与对比例6一致,均采用石油焦,其具体操作方式与实施例9基本相同,唯一不同的是实施例11将二氧化碳和水蒸气的混合气作为预混气,其中,水蒸气的体积浓度为75%,水蒸气与一氧化碳的体积比为0.1。
实施例12
实施例12与实施例11基本相同,唯一不同的是,实施例12中二氧化碳的体积浓度为75%,且二氧化碳与一氧化碳的体积比为0.2。
结论:在整个反应过程中,对比例6的换热器内形成有积碳,实施例11和实施例12的换热器内基本无积碳,且实施例11由于水蒸气和二氧化碳对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了6%,实施例12由于二氧化碳对一氧化碳和氢气所携带的催化剂的活化作用,气化炉的碳转化效率提高了5.8%。
综上所述,通过将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热,以对通入所述换热器中的一氧化碳进行稀释,能够减小一氧化碳在所述换热器中的浓度,从而能够减小歧化反应的发生几率,进而能够减少所述换热器内积碳,避免换热器堵塞,同时,通过选择对催化剂具有活化作用的预混气,能够在返炉之前对催化剂进行充分活化,从而有利于碳转化效率的提高。
以上所述,仅为本发明的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此,本发明的保护范围应以所述权利要求的保护范围为准。
Claims (10)
1.一种煤催化气化合成气循环返炉的方法,其特征在于,包括:
将煤在气化炉中发生催化气化反应,生成富含甲烷的合成气;
对所述富含甲烷的合成气进行分离获得一氧化碳和氢气;
将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热,以对通入换热器中的一氧化碳进行稀释,并将预热后的混合气一同返炉进行催化气化反应。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述预混气为可抑制一氧化碳歧化反应正向进行的气体和/或可与一氧化碳歧化反应生成的碳发生气化反应的气体。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其特征在于,
所述预混气可与分离所获得的一氧化碳和氢气所携带的催化剂发生活化反应。
4.根据权利要求3所述的方法,其特征在于,
所述预混气为含有-OH基团和/或C=O基团的气体。
5.根据权利要求4所述的方法,其特征在于,
所述预混气为二氧化碳和水蒸气中的至少一种。
6.根据权利要求5所述的方法,其特征在于,
当所述预混气为二氧化碳时,所述预混气与所述一氧化碳的体积比为0.3-0.9;
当所述预混气为水蒸气时,所述预混气与所述一氧化碳的体积比为0.25-0.9;
当所述预混气中二氧化碳的体积浓度大于等于50%小于100%时,所述预混气中二氧化碳与一氧化碳的体积比为0.2-0.7;当所述预混气中水蒸气的浓度大于等于50%小于100%时,所述预混气中水蒸气与一氧化碳的体积比为0.1-0.6。
7.根据权利要求3所述的方法,其特征在于,
将分离所获得的一氧化碳和氢气与预混气一同通入换热器中进行预热;包括三个阶段:
第一阶段,将所述预混气与所述一氧化碳和氢气在混合过程中进行启活;
第二阶段,将第一阶段的混合气继续进行混合,并在所述预混气的作用下对所述一氧化碳和氢气所携带的催化剂进行激活;
第三阶段,将第二阶段激活后的催化剂和预混气发生活化反应,生成活性中间体。
8.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,
所述第一阶段的温度为60-120℃。
9.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,
所述第二阶段的温度为120-200℃。
10.根据权利要求7所述的方法,其特征在于,
所述第三阶段的温度为200-280℃。
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