CN107533285B - 打印彩色图像的方法 - Google Patents

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Abstract

一种形成通过等离子体共振生成具有颜色的分布的期望图像的金属纳米特征的图案的方法，该方法包括：提供具有感光材料层的基底；将该层曝光于剂量分布的高分辨率周期性图案；确定剂量分布的至少一个低分辨率图案，以使得剂量分布的至少一个低分辨率图案和剂量分布的高分辨率周期性图案的总和适用于形成金属纳米特征的图案，其中所述金属纳米特征的横向维度具有跨图案的与期望图像中的颜色分布相对应的空间变化；将感光材料层曝光于剂量分布的所述至少一个低分辨率图案；显影感光材料层以在显影的感光材料中产生纳米结构的图案；处理纳米结构的图案，以使得金属纳米特征的图案被形成为具有与期望图像中的颜色分布相对应的跨图案的横向维度的所述空间变化。

Description

打印彩色图像的方法
本发明一般涉及用于诸如显示和防伪之类的应用的彩色图像的产生，并且特别涉及通过等离子体共振来透射或反射颜色的金属纳米结构的光刻制造。
在现今的彩色打印机中，颜色通过彩色染料来显现，将彩色染料沉积到诸如纸之类的基底上的不同位置上。在这种***中，通过以不同的比例组合两种或更多种彩色染料来实现一系列颜色。彩色打印机具有机械***和/或光学***，其可以准确地定位染料，以实现小至数微米的彩色像素尺寸。然而，针对要沉积不止一种材料的需求要求各种彩色染料的储液器（以墨盒的形式）。此外，通过混合固定光吸收波长的染料实现的颜色在光谱上不像通过调节材料的吸收波长而实现的颜色那样纯净，通过调节材料的吸收波长而实现的颜色可以产生对眼睛来说更鲜亮的颜色。最后，所产生的图像的分辨率被限于可以沉积到基底上的染料的最小量（通常尺寸为微米）。诸如喷墨和激光喷射（laserjet）方法之类的工业技术以次于10,000 d.p.i.的分辨率（因为它们的微米尺寸的墨点）进行打印。
研究级方法能够以更高的分辨率分配染料，但是本质上是连续的，并且到目前为止，仅证实了单色图像。自公元4世纪以来，金属纳米结构中的等离子体共振已被用于在染色玻璃中产生颜色。金属膜中的等离子体共振也已经用于宏观彩色全息图、全颜色过滤器和偏振片。颜色过滤器在通过膜中的周期性亚波长孔时尤其展现出异常光学透射（EOT）现象以及Fano共振效应。所产生的颜色由结构的周期性（其通常在100-1000 nm的范围内）设置，因此需要多个重复单元，导致相对较大的微米尺寸的像素。在备选布置中，可以使用小的（数十纳米）隔离的金属纳米颗粒，其依据其形状和尺寸对颜色进行散射，但是不能强烈地散射到足以在显微镜中清楚地看到（特别是当与基底直接接触地沉积时）。
在现有技术中描述了基于等离子体共振的彩色微图像。例如，使用掠射角暗场显微镜在透射中查看图案化有纳米孔阵列的铝膜，并且依据每个阵列的几何形状，观察到不同的颜色（D. Inoue等人，“Polarization independent visible color filtercomprising an aluminum film with surface-plasmon enhanced transmissionthrough a subwavelength array of holes”，Applied Physics Letters（应用物理快报）98，093113（2011））。
最近已经证实了通过将颜色信息编码到形成在背反射器上方的纳米柱顶部上的银或金纳米盘中来以光学衍射极限打印全彩色图像的方法（Kumar等人，“Printing colorat the optical diffraction limit”，Nature nanotechnology（自然纳米技术），第7卷，第557-561页（2012））。首先采用电子束光刻将纳米杆（nanopost）阵列写到硅基底上的负型氢倍半硅氧烷抗蚀剂层中。电子束用于限定纳米杆在阵列间的直径和间隔，以使得在图像中产生期望的颜色变化。将1 nm厚的铬粘合层、15 nm厚的银层或金层、以及最后的5 nm厚的金封盖层依次沉积杆顶部和基底的表面上。后者上的涂层用作背反射器，其改进了颜色生成的效率。
因此形成的银或金纳米盘的不同尺寸和间隔确定了等离子体和Fano共振的相互作用，并因此确定了所产生的颜色。可以在明视场光学显微镜下以反射的形式查看图像。此外公开了当在每个250 x 250 nm像素中仅存在四个纳米盘时，颜色被留存，因此能够以100,000点每英寸（DPI）的分辨率进行彩色打印。
在另一制造程序中，首先使用电子束光刻形成包括硅的纳米孔阵列的母型（Clausen等人，“Plasmonic metasurfaces for coloration of plastic consumerproducts”，Nanoletters（纳米快报），第14卷，第4499-4504页（2014））。使用电子束限定阵列中的孔的尺寸和分布，以使得它们对应于期望图像中的颜色布置。然后以热压印或注射成型工艺采用模具来产生聚合物材料的纳米柱阵列。随后在该结构上沉积铝层，以形成柱的顶部上的纳米盘以及围绕柱的反射层，并且然后在整个结构上涂覆透明保护层。描述的是，可以通过仅改变纳米盘的直径而不改变阵列周期来产生完整的色谱。使用此程序，可以由母型以聚合物材料形成纳米柱结构的多个副本，并且然后同时在副本上沉积铝，由此使得能够以相对低成本的工艺批量产生由金属纳米结构的阵列组成的特定图像。
上述现有技术描述了通过等离子体共振机制来制造生成彩色图像的金属纳米结构的方法。然而，以金属纳米盘的尺寸和间隔来编码不同的颜色依赖于昂贵的电子束光刻技术。然而，这对于批量产生不太大的特定彩色图像不一定是问题，但是当可以使用压印或注射成型工艺来再现纳米柱阵列时，基于商业考虑，它确实在产生不同彩色图像（如果每个彩色图像仅需要一个或小的数量）时表现出严重的问题。这一般会是例如安全性应用的情况。此外，如果需要的图像尺寸较大（诸如10 cm x 10 cm或50 cm x 50 cm），则使用电子束光刻产生母型的成本可能会过大。
等离子体共振也被研究用于其它领域，例如用于OLED显示器和CMOS图像传感器的颜色过滤器。对于这些应用，类似地需要必须在过滤器区域上非常均匀地形成的金属纳米结构的大阵列。为了以成本有效的方式实现这一点，已经采用全息干涉光刻来首先在铝涂覆的基底上的光致抗蚀剂层中形成均匀的纳米孔阵列（J-H. Seo等人，“Nanopatterningby laser interference lithography: applications to optical devices”，J.Nanosci. Nanotechnol.（纳米技术）,第14（2）卷，第1521-32页（2014））。在此程序中，双光束干涉***在第一曝光中将光致抗蚀剂曝光于1-D线间隔图案，然后将基底旋转90°，并且在第一曝光之上并与第一曝光正交地再次曝光1D图案。两次曝光的叠加在显影的光致抗蚀剂中产生了期望的孔的二维阵列。然后蚀刻该结构以将图案转移到底层的铝中。所产生的过滤器的颜色由孔的直径确定，可以通过调节组合曝光的剂量来增大或减小孔的直径。鉴于此曝光技术适用于制造颜色滤波器，由于缺乏可用于调节不同像素中的纳米结构的相对尺寸或间隔以获得图像之间的所需的颜色变化的控制，所以它完全不适于产生彩色图像。
因此，本发明的目的是提供一种用于通过等离子体共振的机制来形成生成彩色图像的金属纳米结构阵列的成本有效的方法和装置，由此可以以显著低于可使用现有技术的教导实现的成本来获得不同图像。
根据本发明的第一方面，提供一种形成通过等离子体共振生成具有颜色分布的期望图像的金属纳米特征的图案的方法，该方法包括：
a）提供具有感光材料层的基底；
b）将该层曝光于剂量分布的高分辨率周期性图案；
c）确定剂量分布的至少一个低分辨率图案，以使得剂量分布的至少一个低分辨率图案和剂量分布的高分辨率周期性图案的总和适用于形成金属纳米特征的图案，其中所述金属纳米特征的横向维度具有跨图案的与期望图像中的颜色分布相对应的空间变化；
d）将感光材料层曝光于剂量分布的所述至少一个低分辨率图案；
e）显影感光材料层以在显影的感光材料中产生纳米结构的图案；
f）处理纳米结构的图案，以使得金属纳米特征的图案被形成为具有与期望图像中的颜色分布相对应的跨图案的横向维度的所述空间变化。
基底上的感光材料层可以直接布置在基底材料的表面上，或者备选地以其中在两者之间具有诸如金属之类的另一材料的中间层或者不同材料的中间层的方式间接布置在基底材料的表面上。
剂量分布的高分辨率周期性图案优选地适用于形成具有正方形对称性的阵列，但是可以具有诸如六边形或矩形的另一对称性。有利地，高分辨率周期性图案适用于在感光材料中形成纳米孔或纳米柱的阵列。纳米孔或纳米柱的形状（如从感光材料层的上方看）优选为圆形，但可以备选地是正方形、三角形、细长形、或某其它形状，并且纳米孔或纳米柱的侧壁优选是垂直的。
对剂量分布的高分辨率周期性图案的曝光是使用现有技术的合适的光刻技术（诸如干涉光刻、置换Talbot光刻、消色差Talbot光刻、或投影光刻）获得的。剂量分布的高分辨率周期性图案可以使用单次曝光或者备选地两次或更多次曝光来获得。高分辨率图案的周期优选在50 nm-1000 nm的范围内。所述层到剂量分布的至少较低分辨率的图案的曝光对高分辨率周期性图案的均匀性进行调制，以使得由（一个或多个）较低分辨率图案限定的区域中的（一个或多个）附加曝光剂量水平与期望图像中的不同着色区域相对应。剂量分布的（一个或多个）低分辨率图案优选地由以下各项来确定：首先，先前对最终金属纳米结构的尺寸与使用特定后曝光处理获得的曝光剂量水平的相关性的实验性和/或理论性表征；其次，先前对结果生成的颜色与金属纳米结构的尺寸的相关性的实验性和/或理论性表征；以及第三，颜色分布在期望图像中的映射。
在感光层中产生的纳米结构的图案可以是纳米柱图案或纳米孔图案。如果是前者，则图案的处理可以包括例如：蚀刻以将图案转移到下面的基底材料中，并且然后在所产生的图案上沉积金属层，以使得金属纳米盘的图案形成在基底材料的纳米柱的顶部并且连续的金属层形成在纳米柱的基部周围的基底上。由于曝光于曝光剂量的至少一种低分辨率图案，因此金属纳米盘的横向维度具有跨图案的与期望图像中的颜色分布相对应的空间变化。尽管对于本发明不是必需的，但在柱周围形成的金属层用作背反射器并增强了期望图像的亮度。
如果在感光层中形成的纳米结构的图案替代地是纳米孔图案并且感光层直接在基底表面上，则图案的处理可以包括例如：在结构上沉积金属层，并且然后执行剥离工艺以去除金属涂覆的光致抗蚀剂以在基底表面上留下金属纳米盘的图案。所产生的金属纳米盘的横向维度跨图案的空间变化对应于期望图像中的颜色分布。备选地，如果在感光层中形成纳米孔图案并且在其与基底之间存在金属中间层，则可以使用蚀刻工艺将纳米孔图案转移到金属层中，并随后采用汽提（stripping）工艺来去除剩余的光致抗蚀剂。
可以采用许多其它处理策略来处理纳米结构的图案，以使得在金属层中形成对应的纳米特征图案，由此所述纳米特征具有横向维度的空间变化，该空间变化对应于期望图像中的颜色分布。
图1中图示出根据本发明的程序步骤的推荐序列。应当理解，用于曝光高分辨率周期性图案的步骤和用于曝光至少一个低分辨率图案的步骤的顺序可以与图中所示的顺序互换。形成于感光层中特定位置处的纳米特征的横向维度取决于从不同曝光接收到的总剂量，而不取决于执行对高分辨率和低分辨率的图案进行曝光的顺序。
下文参考以下图示描述本发明的优选示例：
图1图示出根据本发明的程序步骤的序列。
图2a和2b图示出在用于曝光感光层区的第一实施例中使用的两个铬掩模中的低分辨率图案的小的区域，并且图2c图示出曝光使用两个掩模产生的区的总剂量分布。
图3图示出按照高分辨率周期性分布在第一实施例中在感光层处产生的综合曝光剂量。
图4图示出跨越图3中指示的虚线的剂量分布的变化，以及还有通过附加地将层曝光于剂量分布的低分辨率图案中的两种不同剂量水平而获得的剂量分布的变化，以及还有分别在显影的光致抗蚀剂中形成的纳米柱的所产生的直径Φ。
图5图示出在第一实施例中在光致抗蚀剂中形成的纳米柱的直径与低分辨率图案中的曝光剂量的相对水平的相关性。
图6示出了在第一实施例中在低分辨率图案中使用四种不同的曝光剂量水平产生的熔融石英柱上形成的金属纳米盘的扫描电子显微照片。
图7图示出在基底上划分为四个子区域A、B、C和D的金属纳米结构的图案的区域。
在第一实施例的第一步骤中，将在熔融石英基底上的0.2 μm厚的正型光致抗蚀剂层曝光于强度分布以用于在方形晶格上以300 nm周期形成柱的高分辨率周期性图案。这是使用现有技术中已知的用于周期性图案的光刻曝光的置换Talbot光刻（DTL）的曝光技术来实现的（参见例如美国专利号11/665,323和13/035,012）。具体地说，以600 nm周期的线性光栅的相移掩模由基本上均匀的强度和363.8 nm的波长的准直光束（源自氩激光器）照射，并且在曝光期间，掩模和晶片之间的间隔通过Talbot距离来改变。从而将具有掩模光栅的周期的一半周期的线性光栅图案的潜像记录在光致抗蚀剂层中。然后将晶片（或备选地，掩模）旋转90度并重复DTL曝光，以使得通过两个高分辨率曝光形成的潜像是最大具有300nm周期的方形阵列。如果立即显影，则会形成直径约150 nm的光致抗蚀剂的纳米柱的基本上均匀的图案。替代地，光致抗蚀剂层被进一步曝光至剂量分布的两个低分辨率图案。这些曝光是使用常规的接近式或接触式掩模对准器和两个二元铬掩模来执行的，这两个二元铬掩模的不透明区域和透明区域的图案已基于期望图像来设计。图2a中图示出“掩模1”中的图案的示例性小区域，其中交叉阴影区域表示铬并且白色区域是铬中的开口，并且图2b中图示出“掩模2”中的示例性小区域。两个掩模中采用的最小特征尺寸为4 μm，但是一般在掩模中采用的最小特征尺寸在1-100 μm范围内。
将低分辨率掩模1与光致抗蚀剂涂覆的基底接近，并使用先前形成在晶片上的参考标记、掩模中包括的对准标记（未在图中示出）和对准显微镜***（其通常在接触式/接近式掩模对准器上可用）将低分辨率掩模1相对于晶片上的周期性图案的潜像进行对准。然后以一定剂量曝光掩模以将曝光区域中的特征的尺寸改变期望的量。掩模1然后被掩模2更换，并且类似地将后者与光致抗蚀剂接近，并使用晶片上的参考对准标记（优选由掩模1打印）和掩模2中包括的对准标记（未在图中示出）进行对准。然后以一定剂量曝光此掩模，以将曝光区域中的特征的尺寸改变另一期望的量。通过使用不同剂量曝光掩模1和2，来自两次曝光的综合剂量的分布是如图2c所示，其中不同类型的交叉阴影表示不同的综合剂量水平。如果例如用于曝光掩模1和2的曝光剂量分别为1 mJ/cm2和2 mJ/cm2，则可以在综合分布中产生的四种不同的曝光剂量水平分别为：0、1、2和3 mJ/ cm2。另一方面，如果两次曝光所采用的剂量水平相同，例如1 mJ/ cm2，则仅有三种不同的剂量水平将是可能的：0、1和2mJ/ cm2。
然后对光致抗蚀剂进行显影以在基底上形成光致抗蚀剂的纳米柱图案，图案中特定位置处的纳米柱的横向维度取决于在涉及的位置处的曝光剂量的高分辨率和低分辨率图案的总和。在光致抗蚀剂显影之后，使用反应离子蚀刻（RIE）工艺蚀刻纳米柱图案，以将图案转移到下面的熔融石英基底材料中，来形成90 nm左右高度的纳米柱。根据RIE领域的技术人员公知的标准原理来选择蚀刻工艺的参数。最后，在整个结构上沉积厚度为20 nm的铝层，以在纳米柱的顶部上形成铝岛并在纳米柱的基部附近形成连续的铝层。每个铝岛的横向维度与其形成在其上的纳米柱的横向维度基本相同。因此，金属岛的横向维度在图案中根据剂量分布的高分辨率和低分辨率图案的总和而在空间上变化。图6示出了在熔融石英中蚀刻的90 nm高的纳米柱的顶部上形成的具有分别为70、90、120和150 nm的四个不同横向维度的铝岛的扫描电子显微照片图像。这四个维度是通过使用掩模1和掩模2图案获得的四个不同的组合曝光剂量水平产生的。
以反射的形式查看处理的结构通过等离子体共振的机制产生了期望图像中要求的颜色分布。在纳米柱的基部周围形成的铝层用作反射器，并且因此增强了所产生的图像的亮度，并且也改变了颜色，这需要在确定剂量分布的低分辨率图案时纳入考虑。
用于曝光掩模1和2的一定剂量的值以及掩模1和2的设计首先取决于由线-空间图案的两次正交曝光产生的高分辨率周期性图案的剂量分布。在图3中图示出在所产生的方形阵列中由2 x 2高分辨率特征的区域上的这两次曝光的总和所产生的剂量的空间变化，并且沿此图案的轴线（由图3中的虚线指示）的强度变化在图4中示出为粗体曲线。在光致抗蚀剂中形成的所产生的纳米柱的直径Φ可以由在显影之后完全清除光致抗蚀剂所需的剂量水平来估计，如图4中所示的清除剂量值为0.25 a.u.（任意单位）。该图也示出了向方形阵列的剂量分布添加两个不同水平的局部均匀剂量分布（分别为0.075 a.u.和0.15 a.u.）（这将通过附加地将感光层曝光于剂量分布的低分辨率图案来产生）的效果。两个不同水平的低分辨率和高分辨率图案的组合剂量由虚曲线指示。因此，在光致抗蚀剂中形成的纳米柱的直径与低分辨率曝光的相对剂量的相关性可以由图4所示的曲线集合与水平虚线的交点确定：结果如图5所示。对于完全处理的图案中的铝岛的直径的相关性也可以理论性地导出，或者备选地从例如完全处理的金属纳米特征图案的SEM图像中实验性地确定。
低分辨率曝光所需的剂量分布还取决于以所产生的等离子体阵列的特定视角生成的颜色与金属岛的直径的相关性。这可以通过例如对反射自所涉及的纳米结构的特定几何形状和组成的光的光谱测量或者简单地由感知到的颜色来进行实验性的表征。因为所生成的颜色还取决于其它参数（诸如金属岛的厚度和柱的高度），因此重要的是这些其它参数被控制并且在表征颜色与岛直径的相关性期间与在用于生成彩色图像的金属纳米结构的图案的形成期间具有基本相同的值。通常，通过高分辨率和低分辨率曝光的组合产生的不同的综合剂量水平优选产生显影的光致抗蚀剂/金属岛中具有50-140 nm范围内的直径的纳米柱，以使得可以在最终图像中观察到许多不同的颜色。
低分辨率曝光所需的剂量分布最后取决于期望图像中的颜色和其强度的布置。这可以根据要形成的具有特定直径值的金属纳米结构中可用的颜色来映射。可以通过调节图像的特定区域中具有适当直径的金属岛的数量来获得图像的特定区域处的更高或更低的颜色强度。
上述表征和映射程序的结果允许确定用于生成期望图像所需的剂量分布的低分辨率图案。
在此实施例的变型中，将掩模1与先前打印在基底上的高分辨率周期图案对准以及将掩模2与基底上由掩模1打印的图案对准的步骤可以使用比通过对准显微镜更粗糙的对准方法（例如，仅通过机械手段）来执行。事实上，低分辨率图案相对于高分辨率周期性图案的精确对准通常不是必需的，但是可以被执行。
在上述实施例的变型中，通过高分辨率曝光步骤产生的潜像不具有足够高的剂量来靠自身（如果立即进行显影）获得光致抗蚀剂中的纳米柱阵列。仅仅是随后的曝光的剂量分布的低分辨率图案的添加才使得纳米柱能够在显影的光致抗蚀剂中形成。
在上述实施例的另一变型中，高分辨率周期性图案是替代地使用DTL的版本来形成的，所述DTL版本中掩模和基底之间的间隔被改变大于Talbot距离的距离，并且在间隔的改变期间，间隔的改变率是变化的，以使得曝光剂量的改变率根据基本高斯或类似的轮廓随间隔变化（即，以如美国专利号13/035,012中描述的方式）。
在上述实施例的另一变型中，金属层直接沉积在光致抗蚀剂中形成的纳米柱的图案上，由此在光致抗蚀剂纳米柱的顶部上形成金属岛，并在柱的基部周围形成金属层。优选地在该结构上涂覆保护层。
尽管上述实施例描述了一种相对简单的程序，其中仅采用两个具有低分辨率图案的掩模以在显影的光致抗蚀剂中获得4个不同的特征尺寸，并因此在最终图像中仅仅获得4种不同的颜色，但是清楚的是，在其它实施例中可以使用更多数量的低分辨率掩模来实现更多种颜色。
在本发明的其它实施例中，形成在基底上的金属纳米结构的图案之后涂覆有另一种材料（诸如聚合物）层，以用作例如保护层。这样的附加层一般对反射或透射光的波长进行偏移，所以产生由金属纳米结构的图案生成的每种颜色的色移。需要针对所采用的特定涂覆工艺对这种色移进行表征，并然后在确定用于形成生成期望图像所需的金属纳米结构的图案的剂量分布的至少一个低分辨率图案时将这种色移纳入考虑。
虽然在第一实施例中采用铝来形成金属纳米结构的图案，但在本发明的其它实施例中，可以采用其它金属，特别地，现有技术中已知的金、银和铜对于通过等离子体共振产生彩色图像是有效的。
在另一优选实施例中，执行低分辨率图案的曝光程序，以便限定具有仅分别与RGB（红-绿-蓝）或CMYK（青-洋红-黄-黑）相对应的3或4种颜色的区域或子像素。如在彩色打印和彩色显示领域中众所周知的那样，（在像素内）将这些颜色的子像素彼此紧密靠近排列使得人眼能够感知更多的颜色。RGB子像素可以布置在例如矩形网格上。
在其它实施例中，剂量分布的高分辨率周期性图案是通过单次曝光而不是通过相互正交的线/空间图案的两次曝光的总和来实现的二维阵列。例如，包括六边形、方形或菱形网格上的高强度特征的剂量分布的高分辨率周期性图案是使用限定六边形孔阵列的铬掩模获得的，该铬掩模在DTL曝光中用于记录光致抗蚀剂中的高分辨率二维阵列。备选地，可以采用具有相同掩模的消色差Talbot光刻（ATL）来在光致抗蚀剂中形成相同的图案。
在本发明的其它实施例中，高分辨率周期性图案可以是线性光栅图案，其在现有技术中也已知用于通过等离子体共振产生颜色。在这种情况下，由所产生的金属纳米结构生成的图像的外观可取决于照明光的偏振。
备选地，可以使用投影光刻***、激光束或电子束直写***、或诸如基于德州仪器的数字光投影仪（DLP）技术或数字微镜设备的无掩模光刻来执行（一个或多个）剂量分布的低分辨率图案的曝光。用于曝光低分辨率图案的合适的商业可用的无掩模写***是由海德堡仪器显微技术公司制造的MPG 501桌面无掩模对准器。此***能够分别以50-100 mm2/分钟的速度写入尺寸为1-2μm的特征。该***能够执行“灰度级”曝光，这为在单次曝光中写入一系列特征尺寸提供了很大的灵活性。具有高得多的写入速度（大于10'000 mm2/分钟）的无掩模光刻***也是可用的，诸如海德堡仪器的VPG 200或VPG 400***。无掩模或直写***将由计算机控制，该计算机改变由光束递送到低分辨率图案上的局部剂量，以使得形成的纳米结构的横向维度具有对应于期望图像中的颜色分布的空间变化。无掩模***提供极大的灵活性，所以对于个性化例如安全性应用的彩色图像特别有利。
备选地，可以使用剥离工艺获得转移到金属的图案，在剥离工艺中金属沉积在形成在光致抗蚀剂中的纳米结构的完整图案上，该完整图案可以是纳米孔阵列或纳米柱阵列。然后通过合适的溶剂去除金属涂覆的光致抗蚀剂，以在基底上的金属层中留下金属岛的图案或纳米孔图案。
在第一实施例中获得的金属纳米结构的图案可以备选地通过曝光被涂覆到具有中间金属层的基底的光致抗蚀剂层来获得。在曝光剂量的高分辨率和低分辨率图案的曝光和正型光致抗蚀剂的显影之后，优选地使用诸如RIE之类的干蚀工艺蚀刻已经清除光致抗蚀剂的金属膜的区域以产生金属层中的纳米孔，此后除掉剩余的光致抗蚀剂。如果替代地使用负型光致抗蚀剂，则在基底上形成金属纳米岛的图案。
在其它实施例中，可以采用负型和图像反转光致抗蚀剂进行合适的后曝光处理，以形成用于生成期望的彩色图像的金属纳米结构的图案。用这种光致抗蚀剂曝光对于形成具有垂直或负侧壁斜率的金属纳米柱是有利的，其改进了顶部金属岛和底部金属层之间的隔离。
高分辨率周期性图案的周期优选地被选择为小于可见光的波长（即，低于400nm）。为了防止通过普通衍射而不是通过等离子体共振在不同的视角处生成不同的颜色，该周期最优选地小于300 nm。
剂量分布的低分辨率图案所需的分辨率或最小特征取决于彩色图像所需的查看条件。为了通过裸眼查看图像，300 DPI的分辨率通常是足够的，但是取决于特定应用可以采用例如1000 DPI的更高分辨率。如果图像的每个像素被划分成子像素，则低分辨率图案需要对应的更高分辨率。
尽管第一实施例中的铝层的厚度选择为20 nm，但是应当理解，可以使用其它厚度，特别是在10-50 nm的范围内。
在其它实施例中，附加地使用剂量分布的低分辨率图案以完全或有效地消除图案的一个或多个区域中的纳米结构，以便产生“黑色”或“深色”区域，或者备选地“白色”或“浅色”区域。在前一种情况下，在深色/黑色基底上的纳米结构的消除在反射中产生深色/黑色区域，或者纳米结构的消除之后的不透明的金属膜的沉积导致透射中的深色/黑色区域。对于后一种情况，在透明基底上对金属膜上的纳米结构的消除之后的蚀刻以去除无光致抗蚀剂的金属在透射中产生浅色/白色区域，或者反射金属层上的纳米结构的去除在反射中产生浅色/白色区域。
在相关实施例中，基底最初涂覆有电介质层的堆叠，其选择性地反射（或透射）波长以生成感知到的颜色。在电介质层上形成周期性纳米结构之后通过剂量分布的低分辨率图案在所选区域的纳米结构的完全或有效消除然后在反射（或透射）中观察所述区域时产生涂层的“背景”颜色。
深色、浅色或“彩色背景”区域的提供对于获得图像的特定期望外观可以是重要的。特别地，当用作产生特定颜色的一定横向维度的金属纳米结构的群组周围（并且尤其是在布置在产生不同颜色的相邻子像素中的这些纳米结构中和周围）的填充时，它可以用于调节强度。相关领域采用类似技术。在基于染料的打印中，例如，以紧密靠近地打印的不同颜色（诸如CMYB（青-品红-黄-黑））的半色调或比例混合给出了更广色谱的感知；并且在诸如LCD之类的电子控制显示器中，诸如RGB（红-绿-蓝）之类的不同颜色的相邻子像素的强度水平被调节或者甚至被关闭以实现相同效果。
可以使用本发明的方法通过调节每个子像素内产生特定颜色的纳米结构的区域并用深色或浅色背景填充剩余区域来获得等效效果。现在参考图7来描述如何实现这种颜色混合的示例。该图示出了基底上被分成四个子区域A、B、C和D的金属纳米结构的图案的区域。子区域B、C和D中的每一个内的金属纳米结构的横向维度为均匀的但在区域之间不同，以使得这三个子区域通过等离子体共振生成不同的颜色，而区域A是黑色或深色。完整区域所感知到的颜色取决于子区域B、C和D的面积比，而感知到的颜色的强度取决于三个子区域B、C和D的总面积。
如果在透射中查看图像，则子区域A中的深色可以由连续不透明金属膜产生。在本发明的实施例中，这和子区域B、C和D中的金属纳米结构可通过以高分辨率的周期性图案曝光光致抗蚀剂并然后以剂量分布的两个低分辨率图案曝光光致抗蚀剂来获得，所述剂量分布的两个低分辨率图案被设计为使得：在光致抗蚀剂的显影之后，没有抗蚀剂留在区域A中，但在子区域B、C和D中的每一个中的光致抗蚀剂中形成适当的横向维度的纳米孔；然后在完整结构上沉积金属层，其形成区域A中的基底上的连续膜以及区域B、C和D中的适当直径的金属岛。然后可以使用剥离工艺来除掉剩余的光致抗蚀剂以留下金属岛和子区域A中的连续金属膜。
如果替代地在反射中查看图像，则在本发明的另一实施例中可以通过在具有中间金属层的基底上对光致抗蚀剂层进行曝光来产生子区域A中的深色和子区域B、C和D的颜色。在曝光于高分辨率周期性图案之后，该层被进一步曝光于两个低分辨率图案，其被设计为使得在光致抗蚀剂的显影之后，光致抗蚀剂从子区域A完全去除，但在子区域B、C和D中的每一个中形成适当横向维度的纳米柱图案。然后蚀刻纳米结构以去除曝光的金属层，随后除掉剩余的光致抗蚀剂，以留下子区域B、C和D中的金属岛图案以及清除在反射光中显现为深色的子区域A中的基底。
在另一相关实施例中，子区域A被形成为没有金属纳米结构，但被看做具有某一背景颜色。这样的背景颜色可以由基底本身的（在反射或透射中的）固有颜色产生，或者可以通过沉积在基底的任一面上的其它材料（例如电介质）的连续层来产生。
在另一相关实施例中，在子区域A中形成纳米结构，以使得它产生黑色背景或某一颜色的背景。选择子区域A、B、C和D的相对尺寸以获得所需的颜色外观。
在又一相关实施例中，子区域A是白色或浅色，并且在此背景上图案化四个不同颜色的子区域以通过其它颜色的混合来实现外观。优选地，其它颜色中的一个颜色被选取为黑色，类似于在白色或浅色表面上使用CMYK颜色打印。
在又一相关实施例中，由金属纳米结构的图案生成的图像的每个区域或像素具有五个或更多个子区域，每个子区域生成不同颜色的光，以及深色、浅色或彩色背景的子区域。
在本发明的其它实施例中，使用灰度级掩模获得剂量分布的低分辨率图案。这样的掩模使得在单次曝光中能够实现许多不同水平的剂量，因此可以简化低分辨率图案的曝光。
在其上形成金属纳米特征的图案的基底可以是透明的或不透明的。前者允许以透射或反射模式查看图像，而后者仅允许在反射中查看图像。

Claims (20)

1.一种用于形成金属纳米特征的图案的方法，该图案通过等离子体共振生成具有颜色分布的期望图像，该方法包括：
a）提供具有感光材料层的基底；
b）将该层曝光于剂量分布的高分辨率周期性图案；
c）确定剂量分布的至少一个低分辨率图案，以使得剂量分布的至少一个低分辨率图案和剂量分布的高分辨率周期性图案的总和适用于形成金属纳米特征的图案，其中所述金属纳米特征的横向维度具有跨图案的与期望图像中的颜色分布相对应的空间变化；
d）将感光材料层曝光于剂量分布的所述至少一个低分辨率图案；
e）显影感光材料层以在显影的感光材料中产生纳米结构的图案；
f）处理纳米结构的图案，以使得金属纳米特征的图案被形成为具有与期望图像中的颜色分布相对应的跨图案的横向维度的所述空间变化；其中，感光材料层以具有中间金属层的方式间接在基底上，或者该处理步骤包括沉积金属层。
2.如权利要求1所述的方法，其中，该处理步骤在金属层中形成金属纳米盘的图案或纳米孔的图案。
3.如权利要求1所述的方法，其中，剂量分布的高分辨率周期性图案是使用置换Talbot光刻、消色差Talbot光刻和干涉光刻的方法中的一种形成的。
4.如权利要求1所述的方法，其中，感光材料层直接在基底上，或者以在感光材料和基底之间有至少一个其它材料的一个或多个中间层的方式间接在基底上。
5.如权利要求1所述的方法，其中，在图像的每个区域中生成的颜色是通过具有单一横向维度的金属纳米特征产生的。
6.如权利要求1所述的方法，其中，在图像的每个区域中生成的颜色是通过相邻的多组金属纳米特征产生的，所述纳米特征的横向维度在每个组内相同但在不同组中不同，由此由所述多组纳米特征生成的不同颜色混合以产生期望的颜色。
7.如权利要求1所述的方法，其中，曝光剂量的至少一个低分辨率图案是通过表征期望图像中生成的颜色与金属纳米特征的横向尺寸的相关性、通过表征金属纳米特征的横向尺寸与由至少一个低分辨率图案产生的曝光剂量的范围的相关性、以及通过映射期望图像中的颜色的分布来确定的。
8.如权利要求1所述的方法，其中，将所述层曝光于至少一个低分辨率图案是使用无掩模光刻执行的。
9.如权利要求1所述的方法，其中，将所述层曝光于至少一个低分辨率图案是使用至少一个掩模执行的。
10.如权利要求1所述的方法，其中，感光材料层以具有反射或透射特定颜色的两个或更多个不同电介质材料的层的中间堆叠的方式间接在基底上。
11.如权利要求1所述的方法，其中，金属纳米特征的图案包括不具有金属纳米特征的区域以用作期望图像中的深色、亮色或彩色区域。
12.如权利要求1所述的方法，其中，对纳米结构的图案的处理包括将纳米结构的图案蚀刻到基底材料中以及沉积金属层。
13.如权利要求1所述的方法，其中，感光材料层以具有中间金属层的方式间接在基底上，并且对纳米结构的图案的处理包括穿过纳米结构图案蚀刻金属层。
14.如权利要求1所述的方法，其中，感光层在被曝光于至少一个低分辨率图案之后被曝光于高分辨率周期性图案。
15.如权利要求1所述的方法，其中，高分辨率周期性图案是方形阵列、六边形阵列、菱形阵列和线形阵列中的一个。
16.如权利要求1所述的方法，其中，对纳米结构的图案的处理包括直接将金属层沉积到纳米结构的所述图案上。
17.如权利要求1所述的方法，其中，金属纳米特征中的每一个金属纳米特征具有圆形、方形、三角形、或细长的形状。
18.如权利要求1所述的方法，其中，剂量分布的至少一个低分辨率图案被附加地用于完全地或有效地消除图案的一个或多个区域中的纳米结构。
19.如权利要求1所述的方法，其中，将所述层曝光于至少两个低分辨率图案，并且所述方法附加地包括将低分辨率图案相对于彼此对准。
20.如权利要求1所述的方法，其中，将所述层曝光于剂量分布的高分辨率周期性图案本身不足以获得感光材料中的纳米柱阵列。
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