CN107376976A - 一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，将氧化铈镶嵌在类石墨烯相氮化碳层状结构中，氮掺杂石墨烯量子点负载在类石墨烯相氮化碳上，从而形成了复合光催化材料。本发明利用氮掺杂石墨烯量子点的掺杂拓展了类石墨烯相氮化碳的光响应范围，利用氮掺杂石墨烯量子点、氧化铈、类石墨烯相氮化碳之间快速的光生电子 ‑ 空穴分离效果和电子迁移能力使复合光催化材料具有高效的光催化活性。
Description
技术领域
本发明涉及一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，本申请是针对申请号为201510841674.9的中国专利在先申请的分案申请，并要求申请号为201510841674.9的优先权，属于光催化剂制备技术领域。
背景技术
现阶段，人们开发和研制的半导体光催化材料大多只能吸收仅占抵达地球的太阳能谱中不足5 %的紫外光，太阳能利用率较低。因此，寻找并合成高效、稳定、低成本的可见光催化材料是太阳能分解水制氢研究的关键。
近年来,具有无机非金属结构的复合材料的光催化活性引起研究工作者们的注意。研究发现，无机非金属结构半导体材料有着特殊的能带结构和载流子输送特性，在光催化反应中能有效抑制光生载流子的复合，从而提高量子效率。
石墨烯是一种由碳原子构成的单层片状结构的新材料，单层碳原厚度不仅使其不仅适合功能纳米材料的生长，而且具有良好的电子传导性，已经被公认为是催化剂的理想载体材料 ；实验以氧化石墨烯作为前体材料，在反应的过程中控制磷酸银成核和生长，使最终生成的氧化锌 / 磷酸银 / 石墨烯复合光催化材料具有均一的形貌和较小的尺寸 ；石墨烯 的高透光率、高的比表面积使所制得的复合光催化材料在溶液中具有很好的分散性和吸附 性 ；其高的电导性进一步加速光生电子对的分离，延长活性组分的寿命，增强了复合光催化材料的催化活性 。
2009 年， Wang 等人又创新性的将类石墨结构的氮化碳材料应用到光催化领域，从 而使光催化材料由传统的含金属的光催化材料体系拓展到不含金属的光催化材料体系。 氮 化碳材料作为光催化材料具有 1) 原材料在自然界中的含量丰富且价格低廉 ；2)高的热稳 定性和化学稳定性 ；3) 窄的光学带隙，且合适的导带及价带位置等明显特点，从而使氮化碳材料在光催化科学的研究中受到越来越多的重视。
类石墨结构（层状石墨相）氮化碳（g-C3N4）具有与石墨烯类似的特殊半导体光学特性,作为可见光响应的催化剂被应用于光催化反应中，但其光催化活性还有待进一步提高。
发明内容
为了提高类石墨结构（层状石墨相）氮化碳（g-C3N4）的光催化活性，本发明提供了一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，本发明的材料制备操作简单、生产成本低廉、合成的产率较高，纯度高且重复性好，适合扩大化生产的要求。
本发明的技术思路为，通过石墨烯量子点改善类石墨烯相氮化碳的光吸收性能，利用氧化铈工业味精的特点，提高类石墨烯相氮化碳的表面活性，并且在类石墨烯相氮化碳制备过程中起到催化作用，促进类石墨烯相氮化碳生成，提高产率。一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料，其特征是：氧化铈镶嵌在类石墨烯相氮化碳层状结构中，氮掺杂石墨烯量子点负载在类石墨烯相氮化碳上，从而形成了复合光催化材料。
上述氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其步骤如下：
（1）称取12-13克三聚氰胺、0.2-0.5g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入610℃~660℃的马弗炉中恒温2~4小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8~0.9克柠檬酸和0.65~0.95克尿素溶于15-20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于160~180℃的鼓风干燥箱中恒温8~12小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取1~3毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.1~0.5克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10~20毫升水中，超声1~5小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15~20小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
本发明的优点是： 1、氮掺杂石墨烯量子点的掺杂拓展了类石墨烯相氮化碳的光响应范围，增加了在可见光下的吸收；2、同时利用了氮掺杂石墨烯量子点的光敏化作用与超强电子传导能力，不仅抑制了光生电子与空穴的复合，同时提高了光的利用率，并且利用氧化铈电子迁移容易的特点，在光催化过程者三种材料之间快速的光生电子 - 空穴分离效果和电子迁移能力使复合光催化材料具有高效的光催化活性；3、本发明的原料廉价易得，合成方法简单，合成产率及纯度较高，实验重复性好，适合扩大化生产的要求。
附图说明
图1为实施例1所得产品的XRD图。
图2为实施例1所得产品的SEM图。
图3为实施例1-5的催化剂的紫外可见漫反射图。
图4为无掺杂类石墨烯相氮化碳和实施例1-5的在模拟太阳光的诱导下光催化产氢的效果图，图中a-无掺杂类石墨烯相氮化碳，b-实施例1，c-实施例2，d-实施例3，e-实施例4，f-实施例5。
图5为实施例3的复合光催化材料在降解还原亚甲基蓝光照0，2，4，6，8小时的紫外可见全波段图。
具体实施方式
实施例1
（1）称取12克三聚氰胺、0.5g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入610℃的马弗炉中恒温4小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.65克尿素溶于15毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于160℃的鼓风干燥箱中恒温8小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.1克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声1小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
实施例2
（1）称取13克三聚氰胺、0.5g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入660℃的马弗炉中恒温2小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.9克柠檬酸和0.95克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于180℃的鼓风干燥箱中恒温12小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取3毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.5克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于20毫升水中，超声5小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌20小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
实施例3
（1）称取12克三聚氰胺、0.3g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入650℃的马弗炉中恒温3小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.7 克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于170℃的鼓风干燥箱中恒温10小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.2克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声3小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
实施例4
（1）称取12克三聚氰胺、0.3g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入650℃的马弗炉中恒温3小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.7 克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于170℃的鼓风干燥箱中恒温10小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.3克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声3小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
实施例5
（1）称取12克三聚氰胺、0.3g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入650℃的马弗炉中恒温3小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.7 克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于170℃的鼓风干燥箱中恒温10小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.4克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声3小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
对实施例1-5所得产物作XRD分析，实施例1的XRD图如图1所示，其他实施例的XRD图类似，表明氧化铈是填充到类石墨烯相氮化碳中，而为改变类石墨烯相氮化碳的结构。
图2给出的是实施例3产物的扫描电子显微镜（SEM）照片，从图中可见产物为主要是具有疏松多孔的类石墨烯相氮化碳层状结构，氧化铈镶嵌在类石墨烯相氮化碳层状结构中。从图3的拉曼光谱中看出所制备的不同比例的石墨烯量子点负载类石墨烯相氮化碳的拉曼峰完全一致，说明氧化铈成功掺杂进了类石墨烯相氮化碳晶格中。
由图4试验可知，在一个密闭的玻璃光反应***模拟太阳光下， 本发明的氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料在模拟太阳光下，有着良好的产氢效果，实现了将光催化氧化与光催化还原技术的有效结合，大大提高了太阳光的利用率。
由图5可知，实施例3的氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料将亚甲基蓝转化为甲醇和乙醇的产率分别达到9.67和4.34摩尔/克/小时，亚甲基蓝的去除率可达99.99%。
Claims (6)
1.一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
（1）称取12-13克三聚氰胺、0.2-0.5g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入610℃~660℃的马弗炉中恒温2~4小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8~0.9克柠檬酸和0.65~0.95克尿素溶于15-20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于160~180℃的鼓风干燥箱中恒温8~12小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取1~3毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.1~0.5克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10~20毫升水中，超声1~5小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15~20小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
2.根据权利要求1所述的一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
（1）称取12克三聚氰胺、0.5g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入610℃的马弗炉中恒温4小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.65克尿素溶于15毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于160℃的鼓风干燥箱中恒温8小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.1克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声1小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
3.根据权利要求1所述的一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
（1）称取13克三聚氰胺、0.5g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入660℃的马弗炉中恒温2小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.9克柠檬酸和0.95克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于180℃的鼓风干燥箱中恒温12小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取3毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.5克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于20毫升水中，超声5小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌20小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
4.根据权利要求1所述的一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
1）称取12克三聚氰胺、0.3g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入650℃的马弗炉中恒温3小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.7 克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于170℃的鼓风干燥箱中恒温10小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.2克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声3小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
5.根据权利要求1所述的一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
（1）称取12克三聚氰胺、0.3g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入650℃的马弗炉中恒温3小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.7 克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于170℃的鼓风干燥箱中恒温10小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.3克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声3小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
6.根据权利要求1所述的一种氧化铈/石墨烯量子点/类石墨烯相氮化碳复合光催化材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
1）称取12克三聚氰胺、0.3g草酸铈加入到玛瑙研钵中研磨均匀，然后加入到容量为25毫升的氧化铝坩埚中，并放入650℃的马弗炉中恒温3小时，得到淡黄色的镶嵌有氧化铈的类石墨烯相氮化碳；
（2）氮掺杂石墨烯量子点的合成为：取0.8克柠檬酸和0.7 克尿素溶于20毫升的去离子水中，充分溶解后加入到50毫升反应釜中，置于170℃的鼓风干燥箱中恒温10小时，冷却至常温即可得到分散均匀的氮掺杂石墨烯量子点溶液；取2毫升氮掺杂石墨烯量子点溶液分散于30毫升去离子水中，超声后得到溶液A；
（3）取0.4克步骤（1）得到的类石墨烯相氮化碳溶于10毫升水中，超声3小时，然后将溶液A缓慢加入，常温条件下搅拌15小时，得到浑浊液B；
（4）然后将浑浊液B进行过滤、洗涤和干燥，得到目标复合光催化材料。
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