CN107366018A - 一种稀土卤化物混合闪烁晶体及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种稀土卤化物混合闪烁晶体及其制备方法，该稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式为Cs2Li(Y1‑xLax)1‑yCeyCl6，其中，x的取值范围为0<x≤0.4，y的取值范围为0.0001≤y≤0.1；其采用坩埚下降法制备，其可在中子探测、伽马射线探测或闪烁探测领域的应用；优点是该混合闪烁晶体的单胞参数可能随x、y的值的变化而有变化，该混合闪烁晶体通过在稀土离子格位上同时占有La3+和Y3+离子，使得该混合闪烁晶体既具有CLYC闪烁晶体的易生长性，又具有CLLC闪烁晶体更高的光产额和更佳的能量分辨率。

Description

一种稀土卤化物混合闪烁晶体及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种晶体材料及其制备技术，尤其是涉及一种稀土卤化物混合闪烁晶体及其制备方法。
背景技术
近年来，随着放射性材料的广泛使用，能够同时探测并有效甄别出热中子和伽马射线的热中子-伽马双读出探测器在防止核扩散、核泄漏、安检和核辐射环境保护等方面的应用日趋重要。现在应用较为广泛的热中子-伽马双读出探测器内一般包含两种探测器，一种是热中子探测器，如He-3气体管；另外一种是伽马射线探测器，如NaI:Tl晶体探测器；两种探测器一起工作，才能同时探测出热中子和伽马射线。热中子探测主要是利用中子与热中子探测材料中的特定同位素(如3He、6Li和10B)反应，释放出α粒子，进而间接探测中子；伽马射线探测主要是利用伽马射线激活闪烁晶体发光，从而通过能量分析进行探测。能够用来探测伽马射线的闪烁晶体种类很多，也是闪烁晶体研究的主要内容；而热中子探测由于需要材料中含有3He、6Li或10B等特定同位素，因此材料种类要少很多，且发展缓慢。传统的热中子探测器是3He正比计数管，但最近几年，3He资源接近枯竭，现存资源已不能满足需要。
热中子-伽马双读出探测器的种类很多，如：基于无机闪烁体的热中子-伽马双读出探测器，其因结构简单、探测效率高、能量和时间分辨性能好，已成为未来发展的主要方向。目前，在无机热中子探测闪烁体中，已经实用的无机热中子探测闪烁体主要有6LiI晶体、6Li玻璃和6LiF/ZnS复合材料，6LiI晶体的衰减时间长，6Li玻璃的光输出低且能量分辨率低，6LiF/ZnS复合材料的探测效率低且衰减时间长，这些无机热中子探测闪烁体都很难用于热中子-伽马射线双读出探测器中。除了上述这些无机热中子探测闪烁体外，几年来也开发出了一些新型的无机热中子探测闪烁晶体，其中，最引人瞩目的当属荷兰Deft技术大学率先研究，美国RMD公司和法国圣戈班公司相继开发的Ce:Cs2LiYCl6(CLYC)、Ce:Cs2LiLaCl6(CLLC)、Ce:Cs2LiLaBr6(CLLB)和Ce:Cs2LiYBr6(CLYB)等一系列具有钾冰晶石(Elpasolite)结构特征的具有非常优越闪烁性能的新型的无机热中子探测闪烁晶体。
鉴于具有钾冰晶石结构特征的无机热中子探测闪烁晶体具有优越的热中子及伽马射线探测性能，该系列闪烁晶体一经发现，就会引起广泛的关注。CLYC闪烁晶体由于在伽马射线激发下存在着1ns左右的极快芯-价(core-valence，CVL)发光，而在热中子激发下不存在CVL发光，因此具有优异的中子/伽马射线脉冲形状(PSD)甄别能力，是目前无机热中子探测闪烁晶体研究和市场化最热门的闪烁晶体。但从闪烁性能上来说，CLLC闪烁晶体和CLYC闪烁晶体一样，都只在伽马射线激发下存在着CVL发光，同样具有PSD甄别能力。同时，CLLC闪烁晶体相比于CLYC闪烁晶体，具有更高的光输出和更高的能量分辨率，其能量一致性甚至优于LaBr3:Ce晶体，特别是在低能伽马射线激发下也具有很好的一致性。与CLYC闪烁晶体相比，CLLC闪烁晶体具有光输出高、能量分辨率高的优点；与CLLB闪烁晶体相比，CLLC闪烁晶体具有中子-伽马甄别能力强的优点。因此，CLLC闪烁晶体是一种综合性能更加优异的中子-伽马双读出闪烁晶体。
CLYC闪烁晶体是一致熔融晶体，适合于使用坩埚下降法生长，因此CLYC闪烁晶体比较容易使用坩埚下降法生长出大尺寸晶体，目前使用坩埚下降法已经生长出直径为3英寸的高质量晶体。而CLLC闪烁晶体由于组分原因，因此目前尚未能生长出高质量完全透明的闪烁晶体。因此，研究一种既具有CLYC闪烁晶体的易生长性，又具有CLLC闪烁晶体更高的光产额和更佳的能量分辨率的闪烁晶体是非常有价值的。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种稀土卤化物混合闪烁晶体及其制备方法，该闪烁晶体易生长，且光产额高，能量分辨率佳。
本发明解决上述技术问题所采用的技术方案为：一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式为Cs2Li(Y1-xLax)1-yCeyCl6，其中，x的取值范围为0<x≤0.4，y的取值范围为0.0001≤y≤0.1。
所述的稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；所述的稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3+离子格位。
一种上述的稀土卤化物混合闪烁晶体的制备方法，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，该制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y1-xLax)1- yCeyCl6，称量各原料；
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀；
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封；
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度超过需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的熔点(约600～640℃)10℃至100℃范围，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至600～640℃，再以0.01～2.0mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以10～50℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体。在此，Cs2Li(Y1-xLax)1-yCeyCl6的熔点因为组分的不同(x、y取值的不同)而不同，其范围为600～640℃，本领域技术人员可以根据差热分析方法来确定不同组分晶体的熔点。
所述的步骤一中，原料为：CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。其中，LiCl原料既可以使用天然丰度的LiCl，也可以使用富集6Li同位素的6LiCl；所有原料的纯度均为99.99％以上；所有原料均为超干无水原料，含水量低于10ppm。
所述的步骤二中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱，惰性气体为高纯氮气或氩气，手套操作箱中的H2O和O2含量均低于1ppm。
所述的步骤三中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
一种上述的稀土卤化物混合闪烁晶体的应用，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体在中子探测、伽马射线探测或闪烁探测领域的应用。
与现有技术相比，本发明的优点在于：该混合闪烁晶体属于立方晶系，空间群为该混合闪烁晶体的单胞参数可能随x、y的值的变化而有变化，该混合闪烁晶体通过在稀土离子格位上同时占有La3+和Y3+离子，使得该混合闪烁晶体既具有CLYC闪烁晶体的易生长性，又具有CLLC闪烁晶体更高的光产额和更佳的能量分辨率；该混合闪烁晶体的闪烁性能优越，可以采用坩埚下降法制备。
附图说明
图1为稀土卤化物混合闪烁晶体Cs2Li(Y1-xLax)0.995Ce0.005Cl6(x＝0.05,0.10,0.20和0.40)的X射线激发发射光谱。
具体实施方式
以下结合附图实施例对本发明作进一步详细描述。
实施例一：
本实施例提出的一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其组成化学式为Cs2Li(Y0.95La0.05)0.995Ce0.005Cl6，即x的取值为0.05，y的取值为0.005。稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3+离子格位。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，对应的制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y0.95La0.05)0.995Ce0.005Cl6，称量各原料。
具体操作时，按照Cs2Li(Y0.95La0.05)0.995Ce0.005Cl6的摩尔比例称量纯度为99.99％的高纯原料CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。其中，LiCl原料既可以使用天然丰度的LiCl，也可以使用富集6Li同位素的6LiCl；所有原料的纯度均为99.99％以上；所有原料均为超干无水原料，含水量低于10ppm。
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀。
在本实施例中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱，惰性气体为高纯氮气或氩气，手套操作箱中的H2O和O2含量均低于1ppm。
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入带有毛细底的石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封。
在本实施例中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度达到700℃左右，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至630℃附近，再以0.2mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，晶体率先在毛细底部析晶，成核，经过约20～40天的生长，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以20℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在水含量低于1000ppm的干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体，后续可将取出的稀土卤化物混合闪烁晶体进行加工。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体应用于中子探测、伽马射线探测或其他闪烁探测领域。
实施例二：
本实施例提出的一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其组成化学式为Cs2Li(Y0.9La0.1)0.995Ce0.005Cl6，即x的取值为0.1，y的取值为0.005。稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3 +离子格位。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，对应的制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y0.9La0.1)0.995Ce0.005Cl6，称量各原料。
具体操作时，按照Cs2Li(Y0.9La0.1)0.995Ce0.005Cl6的摩尔比例称量纯度为99.99％的高纯原料CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。其中，LiCl原料既可以使用天然丰度的LiCl，也可以使用富集6Li同位素的6LiCl；所有原料的纯度均为99.99％以上；所有原料均为超干无水原料，含水量低于10ppm。
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀。
在本实施例中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱，惰性气体为高纯氮气或氩气，手套操作箱中的H2O和O2含量均低于1ppm。
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入带有毛细底的石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封。
在本实施例中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度达到690℃左右，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至620℃，再以0.4mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，晶体率先在毛细底部析晶，成核，经过约20～40天的生长，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以50℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在水含量低于1000ppm的干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体，后续可将取出的稀土卤化物混合闪烁晶体进行加工。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体应用于中子探测、伽马射线探测或其他闪烁探测领域。
实施例三：
本实施例提出的一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其组成化学式为Cs2Li(Y0.8La0.2)0.995Ce0.005Cl6，即x的取值为0.2，y的取值为0.005。稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3 +离子格位。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，对应的制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y0.8La0.2)0.995Ce0.005Cl6，称量各原料。
具体操作时，按照Cs2Li(Y0.8La0.2)0.995Ce0.005Cl6的摩尔比例称量纯度为99.99％的高纯原料CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。其中，LiCl原料既可以使用天然丰度的LiCl，也可以使用富集6Li同位素的6LiCl；所有原料的纯度均为99.99％以上；所有原料均为超干无水原料，含水量低于10ppm。
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀。
在本实施例中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱，惰性气体为高纯氮气或氩气，手套操作箱中的H2O和O2含量均低于1ppm。
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入带有毛细底的石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封。
在本实施例中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度达到685℃左右，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至625℃，再以0.1mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，晶体率先在毛细底部析晶，成核，经过约20～40天的生长，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以30℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在水含量低于1000ppm的干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体，后续可将取出的稀土卤化物混合闪烁进行晶体加。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体应用于中子探测、伽马射线探测或其他闪烁探测领域。
实施例四：
本实施例提出的一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其组成化学式为Cs2Li(Y0.6La0.4)0.995Ce0.005Cl6，即x的取值为0.4，y的取值为0.005。稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3 +离子格位。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，对应的制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y0.6La0.4)0.995Ce0.005Cl6，称量各原料。
具体操作时，按照Cs2Li(Y0.6La0.4)0.995Ce0.005Cl6的摩尔比例称量纯度为99.99％的高纯原料CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。其中，LiCl原料既可以使用天然丰度的LiCl，也可以使用富集6Li同位素的6LiCl；所有原料的纯度均为99.99％以上；所有原料均为超干无水原料，含水量低于10ppm。
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀。
在本实施例中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱，惰性气体为高纯氮气或氩气，手套操作箱中的H2O和O2含量均低于1ppm。
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入带有毛细底的石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封。
在本实施例中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度达到680℃左右，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至620℃，再以0.05mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，晶体率先在毛细底部析晶，成核，经过约20～40天的生长，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以20℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在水含量低于1000ppm的干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体，后续可将取出的稀土卤化物混合闪烁进行晶体加。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体应用于中子探测、伽马射线探测或其他闪烁探测领域。
实施例五：
本实施例提出的一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其组成化学式为Cs2Li(Y0.9La0.1)0.99Ce0.01Cl6，即x的取值为0.1，y的取值为0.01。稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3+离子格位。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，对应的制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y0.9La0.1)0.99Ce0.01Cl6，称量各原料。
具体操作时，按照Cs2Li(Y0.9La0.1)0.99Ce0.01Cl6的摩尔比例称量纯度为99.99％的高纯原料CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。其中，LiCl原料既可以使用天然丰度的LiCl，也可以使用富集6Li同位素的6LiCl；所有原料的纯度均为99.99％以上；所有原料均为超干无水原料，含水量低于10ppm。
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀。
在本实施例中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱，惰性气体为高纯氮气或氩气，手套操作箱中的H2O和O2含量均低于1ppm。
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入带有毛细底的石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封。
在本实施例中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度达到690℃左右，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至630℃，再以0.2mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，晶体率先在毛细底部析晶，成核，经过约20～40天的生长，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以30℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在水含量低于1000ppm的干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体，后续可将取出的稀土卤化物混合闪烁晶体加工成所需要的形状，并封装成晶体器件。
上述稀土卤化物混合闪烁晶体应用于中子探测、伽马射线探测或其他闪烁探测领域。
图1给出了稀土卤化物混合闪烁晶体Cs2Li(Y1-xLax)0.995Ce0.005Cl6(x＝0.05,0.10,0.20和0.40)的X射线激发发射光谱。从图1中可以看出，x分别为0.05、0.10、0.20和0.40的Cs2Li(Y1-xLax)0.995Ce0.005Cl6闪烁晶体在x射线激发下均存在芯价发光和Ce3+的发光，具有很好的中子-伽马射线甄别性能，其中Cs2Li(Y0.9La0.1)0.995Ce0.005Cl6闪烁晶体发光最强。

Claims (7)

1.一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式为Cs2Li(Y1-xLax)1-yCeyCl6，其中，x的取值范围为0<x≤0.4，y的取值范围为0.0001≤y≤0.1。
2.根据权利要求1所述的一种稀土卤化物混合闪烁晶体，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体中的起到发光中心作用的铈离子以+3价形式存在；所述的稀土卤化物混合闪烁晶体中的Y3+离子和La3+离子以混合晶体的形式，占据同一稀土离子格位，铈离子的发光中心随机占取Y3+离子和La3+离子格位。
3.一种权利要求1所述的稀土卤化物混合闪烁晶体的制备方法，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体采用坩埚下降法制备，该制备方法包括以下步骤：
步骤一：按需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的组成化学式Cs2Li(Y1-xLax)1-yCeyCl6，称量各原料；
步骤二：在充满惰性气体的环境中，将各原料研磨成粉末，并将所有粉末原料混合均匀；
步骤三：将混合后得到的混合粉末原料置入石英坩埚中；然后将石英坩埚抽成真空状态；接着将石英坩埚焊封；
步骤四：将密封好的石英坩埚竖直放入竖直放置的坩埚下降炉的中间位置上；然后对坩埚下降炉进行升温，使温度超过需制备的稀土卤化物混合闪烁晶体的熔点10℃至100℃范围，直至混合粉末原料全部熔化，并化料均匀；接着将石英坩埚的底部的温度降至600～640℃，再以0.01～2.0mm/h的下降速度使石英坩埚在坩埚下降炉中下降，直至熔化后得到的熔体凝固成固体；之后以10～50℃/h的降温速率使坩埚下降炉降温，直至降至室温，至此石英坩埚中已生长出稀土卤化物混合闪烁晶体；最后在干燥环境中，从石英坩埚中取出制备好的稀土卤化物混合闪烁晶体。
4.根据权利要求3所述的一种稀土卤化物混合闪烁晶体的制备方法，其特征在于所述的步骤一中，原料为：CsCl、LiCl、YCl3、LaCl3和CeCl3。
5.根据权利要求4所述的一种稀土卤化物混合闪烁晶体的制备方法，其特征在于所述的步骤二中，充满惰性气体的环境为充满惰性气体的手套操作箱。
6.根据权利要求5所述的一种稀土卤化物混合闪烁晶体的制备方法，其特征在于所述的步骤三中，利用分子泵将石英坩埚抽成真空状态；使用乙炔焰将石英坩埚焊封。
7.一种权利要求1至6中任一项所述的稀土卤化物混合闪烁晶体的应用，其特征在于所述的稀土卤化物混合闪烁晶体在中子探测、伽马射线探测或闪烁探测领域的应用。
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