CN107343503A - 萜类化合物的应用及应用其的产品 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种萜类化合物的应用及应用其的产品,涉及植物保护技术领域,本发明通过实验证明,萜类化合物能够有效抑制葡萄座腔菌的生长和繁殖。因此,应用萜类化合物制备用于抑制葡萄座腔菌的产品,能够对葡萄座腔菌达到有效的抑制作用。本发明提供的用于抑制葡萄座腔菌的药物,包括萜类化合物,具有抑菌效果好、易分解、无毒害,分解产物不会对人和自然产生危害的优点。本发明提供的用于预防和/或治理由葡萄座腔菌引起的树木溃疡病的农药,包括萜类化合物,具有防治效果好、无毒易分解的优点,可以有效替代传统的化学农药,将对溃疡病的防治具有重要意义,有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明涉及植物保护技术领域,尤其是涉及一种萜类化合物的应用及应用其的产品。
背景技术
萜类化合物为植物的代谢产物,是植物挥发油(又称香精油)的主要成分之一,能从植物的花、果、叶、茎、根中提取到的挥发性和香味的油状物,以萜烯类和含氧衍生物的形式广泛存在于自然界中,其含氧衍生物主要是醇、醛、酮、羧酸、酯及苷等形式存在。萜类化合物具有较强生物活性,具有杀虫、驱虫和抑菌等生物活性,含量较高的为菊科、樟科、松科、蔷薇科等植物。抑菌活性机理为萜类化合物对菌丝体细胞内的微丝结构被破坏,从而破坏细胞的运动和细胞间的物质运输,抑制其生长和繁殖;以及细胞膜结构被破坏,导致细胞的渗透作用失调。
葡萄座腔菌属(Botryosphaeria)真菌在世界范围内分布广泛,是果树上常见的病原菌、内生菌和腐生菌,能引起果实腐烂、叶斑、坏死、溃疡和流胶等症状。B.dothidea是葡萄座腔菌属最常见种类之一,对葡萄、苹果、猕猴桃等果树进行危害。果实被侵染后,初期表现为水渍状凹陷,病斑有时呈同心轮纹,随着果实腐烂的加剧和表皮的破裂,果实上产生大量白色菌丝,随后干瘪,表面长有许多黑色分生孢子器。同时,研究表明葡萄座腔菌还危害多种大规格色叶观赏乔木,引起的溃疡病是重要病害之一,导致北美枫香、莲香树、北美红栎、杨树等树种死亡严重。
目前对溃疡病的防治方法主要有化学防治、物理防治、生物防治和管理防治为主。物理防治往往治标不治本,达不到有效的防治效果。化学药剂在防治水果采摘后病害防治中起着重要的作用,但其带来很多问题,如:环境、食品安全、抗药性的产生等。人们对生活质量的提高,以及安全意识的提高,发展高效的无公害的代替物已经成为当务之急。
因此,开发一种效果好、易分解,无毒害,分解产物不会对人和自然产生危害的,可用于防治溃疡病的农药尤为重要。
有鉴于此,特提出本发明。
发明内容
本发明的第一个目的在于提供萜类化合物在制备用于抑制葡萄座腔菌的产品中的应用,本发明的第二个目的在于提供一种用于抑制葡萄座腔菌的药物,本发明的第三个目的在于提供萜类化合物在制备用于预防和/或治理树木溃疡病的产品中的应用,本发明的第四个目的在于提供一种用于预防和/或治理树木溃疡病的农药,以缓解现有技术中存在的防治溃疡病效果差,或者农药分解产物对人和自然产生危害的技术问题。
本发明提供了萜类化合物在制备用于抑制葡萄座腔菌的产品中的应用。
进一步地,所述萜类化合物包括3,7-二甲基-1-辛醇、芳樟醇或香茅醇乙酸酯中的一种或更多种。
进一步地,所述产品为药物。
本发明还提供了一种用于抑制葡萄座腔菌的药物,所述药物包括萜类化合物。
进一步地,所述萜类化合物包括如下(a)或(b)中的物质:
(a)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的芳樟醇,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为 1:2-2:1;
(b)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的香茅醇乙酸酯,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:2-2:1。
本发明还提供了萜类化合物在制备用于预防和/或治理树木溃疡病的产品中的应用,所述溃疡病为由葡萄座腔菌引起的。
进一步地,所述萜类化合物包括3,7-二甲基-1-辛醇、芳樟醇或香茅醇乙酸酯中的一种或更多种。
进一步地,所述产品为农药。
另外,本发明还提供了一种用于预防和/或治理树木溃疡病的农药,所述农药包括萜类化合物。
进一步地,所述萜类化合物包括如下(a)或(b)中的物质:
(a)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的芳樟醇,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为 1:2-2:1;
(b)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的香茅醇乙酸酯,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:2-2:1。
实验证明,萜类化合物能够有效抑制葡萄座腔菌的生长和繁殖。因此,应用萜类化合物制备用于抑制葡萄座腔菌的产品,能够对葡萄座腔菌达到有效的抑制作用。本发明提供的用于抑制葡萄座腔菌的药物,包括萜类化合物,具有抑菌效果好、易分解、无毒害,分解产物不会对人和自然产生危害的优点。本发明提供的用于预防和/或治理由葡萄座腔菌引起的树木溃疡病的农药,包括萜类化合物,具有防治效果好、无毒易分解的优点,可以有效替代传统的化学农药,将对溃疡病的防治具有重要意义,有广阔的应用前景。
具体实施方式
下面将结合实施例对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
本发明提供了萜类化合物在制备用于抑制葡萄座腔菌的产品中的应用。
在本发明中,萜类化合物为单萜类化合物。
在一个优选的实施方式中,萜类化合物包括3,7-二甲基-1-辛醇、芳樟醇或香茅醇乙酸酯中的一种或更多种。
在本发明中,产品为药物。
本发明还提供了一种用于抑制葡萄座腔菌的药物,包括萜类化合物。
在本发明中,上述萜类化合物包括如下(a)或(b)中的物质:
(a)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的芳樟醇,其中,3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为1:2-2:1;
其中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、 0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL或0.2mg/mL;芳樟醇的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL或0.2 mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比例如可以为,但不限于1:2、 1:1.5、1:1、1.5:1或2:1;
在一个优选的实施方式中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度为0.1mg/mL;芳樟醇的浓度为0.1mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为1:1或2:1。
(b)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的香茅醇乙酸酯,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:2-2:1;
其中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、 0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL或0.2mg/mL;香茅醇乙酸酯的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL 或0.2mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比例如可以为,但不限于1:2、1:1.5、1:1、1.5:1或2:1;
在一个优选的实施方式中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度为0.1mg/mL;香茅醇乙酸酯的浓度为0.1mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:1。
本发明还提供了萜类化合物在制备用于预防和/或治理树木溃疡病的产品中的应用,其中,溃疡病为由葡萄座腔菌引起的。
在本发明中,萜类化合物为单萜类化合物。
在一个优选的实施方式中,萜类化合物包括3,7-二甲基-1-辛醇或芳樟醇、香茅醇乙酸酯中的一种或更多种。
在本发明中,产品为农药。
本发明还提供了一种用于预防和/或治理树木溃疡病的农药,包括萜类化合物。
在本发明中,上述萜类化合物包括如下(a)或(b)中的物质:
(a)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的芳樟醇,其中,3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为1:2-2:1;
其中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、 0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL或0.2mg/mL;芳樟醇的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL或0.2 mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比例如可以为,但不限于1:2、 1:1.5、1:1、1.5:1或2:1;
在一个优选的实施方式中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度为0.1mg/mL;芳樟醇的浓度为0.1mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为1:1或2:1。
(b)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2 mg/mL的香茅醇乙酸酯,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:2-2:1;
其中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、 0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL或0.2mg/mL;香茅醇乙酸酯的浓度例如可以为,但不限于0.025mg/mL、0.05mg/mL、0.1mg/mL、0.15mg/mL 或0.2mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比例如可以为,但不限于1:2、1:1.5、1:1、1.5:1或2:1;
在一个优选的实施方式中,3,7-二甲基-1-辛醇的浓度为0.1mg/mL;香茅醇乙酸酯的浓度为0.1mg/mL;3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:1。
本发明的发明人通过实验证明,萜类化合物能够有效抑制葡萄座腔菌的生长和繁殖。因此,应用萜类化合物制备用于抑制葡萄座腔菌的产品,能够对葡萄座腔菌达到有效的抑制作用。本发明提供的用于抑制葡萄座腔菌的药物,来源于植物,具有抑菌效果好、易分解、无毒害,分解产物不会对人和自然产生危害的优点。本发明提供的用于预防和/或治理由葡萄座腔菌引起的树木溃疡病的农药,具有防治效果好、无毒易分解的优点,是典型的植物源农药,可以有效替代传统的化学农药,将对溃疡病的防治具有重要意义,有广阔的应用前景。
为了有助于更好的理解本发明,现通过具体的实施例详细介绍如下。
实施例1不同萜类化合物对葡萄座腔菌的抑制作用
葡萄座腔菌(Botryosphaeria dothidea)从植物病株上分离纯化所得,利用常规组织分离法分离纯化病原菌,并观察其形态学特征,以及结合 rDNA-ITS序列分析,对病原菌进行分离和分子鉴定所得分离纯化的病菌放置医用冷藏冰箱中保存、备用。
采用菌丝生长速率法测定萜类化合物的抑菌活性。将葡萄座腔菌在 PDA培养基培养5天后,培养条件为28±2℃。将12mg(±)-萜烯-4-醇标准品、12mg芳樟醇标准品、12mg 3,7-二甲基-1-辛醇标准品、12mg二氢芳樟醇标准品、12mg樟脑标准品、12mg(±)-香茅醛标准品、12mg香茅醇乙酸酯标准品、12mg乙酸芳樟酯标准品、12mg(-)-葑酮标准品和12mg(-)-马鞭草烯酮标准品分别加入到30mL PDA培养基中,摇匀后倒入培养皿中使其培养基中含有萜类化合物的浓度到达0.4mg/mL(指标准品重量含量),待培养基冷却后,在无菌条件下,用6mm的打孔器在培养好的供试菌菌落边缘打取长势相同的菌饼,接入不同的培养皿中间,利用空白溶剂(即甲醇)作为对照,每皿三个重复,放置于生化培养箱中培养,培养条件28±2℃。五天后,用十字交叉法测量菌丝直径,计算其抑菌率。
计算方法为:抑菌率=(对照菌落直径-菌饼直径)-(处理菌落直径- 菌饼直径)/对照菌落直径-菌饼直径。
结果显示:利用萜类化合物对病原菌的反复试验,确定了的杀菌、抑菌效果(见表1)。通过对多种萜类化合物的实验发现,浓度为0.4mg/mL 的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.4mg/mL芳樟醇的抑菌效果最好。
表1不同萜类化合物对葡萄座腔菌病病菌的抑制作用
注:表中不同字母表示存在显著差异(P<0.05)
实施例2两种萜类化合物组合物相同比例对葡萄座腔菌的抑制作用
将两种不同萜类化合物按照质量比1:1混合为混合物后,将6mg、3mg、 1.5mg和0.75mg不同种萜类化合物组合物加入到30mL PDA培养基中,摇匀后倒入培养皿中使其培养基中含有药品的浓度到达0.2mg/mL、0.1 mg/mL、0.05mg/mL和0.025mg/mL(指药品重量含量),具体抑菌试验操作方法和数据处理方法与实验例1中提供的方法相同,利用不加萜类化合物的培养皿作为空白对照。
计算方法为:抑菌率=(对照菌落直径-菌饼直径)-(处理菌落直径- 菌饼直径)/对照菌落直径-菌饼直径。
结果显示:利用萜类化合物组合物对病原菌的反复试验,确定了的杀菌、抑菌效果(见表2)。通过对多种萜类化合物组合物的实验发现,芳樟醇和3,7-二甲基-1-辛醇以及3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯分别按照质量比为1:1混合的抑菌效果高于其他萜类化合物组合物。
表2两种萜类化合物(1:1)混合对葡萄座腔菌病病菌的抑菌效果
注:表中不同字母表示存在显著差异(P<0.05)
实施例3两种萜类化合物组合物不同比例对葡萄座腔菌的抑制作用
将两种不同萜类化合物按照质量比1:2或2:1混合为混合物后,将6mg、 3mg、1.5mg和0.75mg药品加入到30mL PDA培养基中,摇匀后倒入培养皿中使其培养基中含有药品的浓度到达0.2mg/mL、0.1mg/mL、0.05 mg/mL和0.025mg/mL(指药品重量含量),具体抑菌试验操作方法和数据处理方法与实验例1中提供的方法相同,利用不加萜类化合物的培养皿作为空白对照。
计算方法为:抑菌率=(对照菌落直径-菌饼直径)-(处理菌落直径- 菌饼直径)/对照菌落直径-菌饼直径。
结果显示:利用萜类化合物组合物对病原菌的反复试验,确定了的杀菌、抑菌效果(见表3)。通过对多种萜类化合物组合物的实验发现,3,7- 二甲基-1-辛醇和芳樟醇按照质量比为2:1混合的抑菌效果显著高于其他萜类化合物组合物。
表3两种萜类化合物组合物不同比例对葡萄座腔菌病病菌的抑制作用
效果例萜类化合物组合物不同配比抑菌率评价
针对萜类化合物芳樟醇、3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯,按照本发明实施例1提供的抑菌试验操作方法和数据处理方法,对葡萄座腔菌的抑制率进行评价,具体实验内容和结果如下:
实验组1-1:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的芳樟醇按照质量比为1:1进行混合得到组合物。
实验组1-2:浓度为0.025mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.2 mg/mL的芳樟醇按照质量比为1:1进行混合得到组合物。
实验组1-3:浓度为0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025 mg/mL的芳樟醇按照质量比为1:1进行混合得到组合物。
实验组2-1:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的芳樟醇按照质量比为1:2进行混合得到组合物。
实验组2-2:浓度为0.025mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.2 mg/mL的芳樟醇按照质量比为1:2进行混合得到组合物。
实验组2-3:浓度为0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025 mg/mL的芳樟醇按照质量比为1:2进行混合得到组合物。
实验组3-1:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的芳樟醇按照质量比为2:1进行混合得到组合物。
实验组3-2:浓度为0.025mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.2 mg/mL的芳樟醇按照质量比为2:1进行混合得到组合物。
实验组3-3:浓度为0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025 mg/mL的芳樟醇按照质量比为2:1进行混合得到组合物。
实验组4-1:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的香茅醇乙酸酯按照质量比为1:1进行混合得到组合物。
实验组4-2:浓度为0.025mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.2 mg/mL的香茅醇乙酸酯按照质量比为1:1进行混合得到组合物。
实验组4-3:浓度为0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025 mg/mL的香茅醇乙酸酯按照质量比为1:1进行混合得到组合物。
实验组5:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的芳樟醇按照质量比为1:3进行混合得到组合物。
实验组6:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的芳樟醇按照质量比为3:1进行混合得到组合物。
实验组7:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的香茅醇乙酸酯按照质量比为3:1进行混合得到组合物。
实验组8:浓度为0.1mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.1mg/mL 的香茅醇乙酸酯按照质量比为1:3进行混合得到组合物。
计算方法为:抑菌率=(对照菌落直径-菌饼直径)-(处理菌落直径- 菌饼直径)/对照菌落直径-菌饼直径。结果如下表所示。
组别 | 抑菌率(%) |
实验组1-1 | 64.53 |
实验组1-2 | 61.27 |
实验组1-3 | 62.02 |
实验组2-1 | 62.30 |
实验组2-2 | 61.44 |
实验组2-3 | 61.89 |
实验组3-1 | 65.80 |
实验组3-2 | 64.18 |
实验组3-3 | 63.94 |
实验组4-1 | 64.21 |
实验组4-2 | 64.05 |
实验组4-3 | 63.51 |
实验组5 | 30.46 |
实验组6 | 24.68 |
实验组7 | 22.19 |
实验组8 | 17.55 |
从上表的结果可以看出,应用实验组1-1至4-3提供的萜类化合物组合物对葡萄座腔菌的抑菌率均在60%以上,抑菌效果高于实验组5至8提供的萜类化合物组合物,说明本发明提供的萜类化合物组合物通过特定的组分和配比间的协同配合,能够对葡萄座腔菌达到更高效的抑制作用,对溃疡病的防治具有重要意义,有广阔的应用前景。
最后应说明的是:以上各实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制;尽管参照前述各实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (10)
1.萜类化合物在制备用于抑制葡萄座腔菌的产品中的应用。
2.根据权利要求1所述的应用,其特征在于,所述萜类化合物包括3,7-二甲基-1-辛醇、芳樟醇或香茅醇乙酸酯中的一种或更多种。
3.根据权利要求1或2所述的应用,其特征在于,所述产品为药物。
4.一种用于抑制葡萄座腔菌的药物,其特征在于,所述药物包括萜类化合物。
5.根据权利要求4所述的药物,其特征在于,所述萜类化合物包括如下(a)或(b)中的物质:
(a)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2mg/mL的芳樟醇,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为1:2-2:1;
(b)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2mg/mL的香茅醇乙酸酯,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:2-2:1。
6.萜类化合物在制备用于预防和/或治理树木溃疡病的产品中的应用,其特征在于,所述溃疡病为由葡萄座腔菌引起的。
7.根据权利要求6所述的应用,其特征在于,所述萜类化合物包括3,7-二甲基-1-辛醇、芳樟醇或香茅醇乙酸酯中的一种或更多种。
8.根据权利要求6或7所述的应用,其特征在于,所述产品为农药。
9.一种用于预防和/或治理树木溃疡病的农药,其特征在于,所述农药包括萜类化合物。
10.根据权利要求9所述的农药,其特征在于,所述萜类化合物包括如下(a)或(b)中的物质:
(a)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2mg/mL的芳樟醇,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和芳樟醇的质量比为1:2-2:1;
(b)浓度为0.025-0.2mg/mL的3,7-二甲基-1-辛醇和浓度为0.025-0.2mg/mL的香茅醇乙酸酯,其中,所述3,7-二甲基-1-辛醇和香茅醇乙酸酯的质量比为1:2-2:1。
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN108371187A (zh) * | 2018-01-16 | 2018-08-07 | 浙江大学 | 萜类挥发性物质在抑制草莓球腔菌中的应用 |
CN110959633A (zh) * | 2019-10-29 | 2020-04-07 | 湖北工程学院 | 一种长叶紫珠提取物及其制备方法和用途 |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN1592578A (zh) * | 2001-10-04 | 2005-03-09 | 以色列国家农业部富卡尼中心 | 包含精油或其衍生物的杀微生物制剂 |
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- 2017-07-24 CN CN201710606206.2A patent/CN107343503A/zh active Pending
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN1592578A (zh) * | 2001-10-04 | 2005-03-09 | 以色列国家农业部富卡尼中心 | 包含精油或其衍生物的杀微生物制剂 |
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