CN107293846B - 调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，包括：环境基质、衬底和蘑菇状纳米天线/阵列；其中蘑菇状纳米天线包括天线菌盖、天线菌柄和依附于天线菌柄的单光子发射器；所述菌盖和菌柄的尺寸、材料都可分开设计，对应的谐振频段可进行灵活调控，能满足不同单光子发射器的斯托克位移；其中菌柄的谐振频段与单光子发射器的激发频段耦合，产生电磁场局域增强以增强单光子发射器的激发强度；菌盖的谐振频段与单光子发射器的发射频段耦合以增强单光子发射器的发射强度和调控辐射方向性，提高光收集利用效率。此外，该结构对单光子发射器的极化排列没有依赖性，能够调控多个不相干单光子发射器。

Description

调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线
技术领域
本发明涉及微纳单分子精度传感、微纳单光子源（single-photon source）和高分辨率成像等相关领域，具体是指调控多个随机不相干单光子发射器辐射强度和方向性的蘑菇状纳米天线。
背景技术
对单分子或原子尺度的物质进行探测，不仅是近代科学研究的热点，同时也是未来高精度传感，高分辨率成像等领域发展的必然趋势。由于单个分子和原子的尺寸通常只有几个纳米甚至更小，传统手段很难直接探测。单光子发射器（single-photon emitter）是一种在受外界能量激发后，能够产生单频率或单色光的光子源。单光子发射器自身的尺寸与分子、原子相近，能够与该尺度的物质有效作用，是对单个分子、原子进行追踪和探测最可靠的手段之一。同时，一些单光子发射器（尤其是有机荧光分子和量子点）的表面化学性质可以进行特定的处理，能够针对目标分子、原子进行有选择性的标记（selective-labeling），具有良好的稳定性和可调控性。然而在实际应用中，单光子发射器自身的辐射强度很微弱，同时其极性排列不受控制，辐射一般不具有方向性。现有很多技术方案是采用的改变纳米天线的材料，或者改变单光子源器件结构以研究并应用于该领域，但是针对上述问题，目前的技术方案很难克服。
纳米天线是利用亚波长纳米结构的谐振效应调控光的传播强度和方向性的技术。一方面，纳米天线能够利用表面等离激元和高折射率电介质等材料在单光子发射器的激发频段产生谐振，提供超强的光学近场以增强其激发强度；另一方面，纳米天线能够与单光子发射器的发射频段耦合，改变其辐射的方向性和角度扩散，提高光的收集利用率。通过以上两方面的增益，纳米天线可以使单光子发射器即使在皮摩尔甚至飞摩尔浓度下也能够被光电探测器探测，真正意义上实现对单个分子、原子的探测。然而目前已知的纳米天线通常只对单光子发射器的某一特定极化排列有增强作用，无法对实际情况中多个随机排列的不相干单光子发射器进行有效调控。因此有部分研究人员对纳米天线的结构进行研究改进，例如，北京邮电大学的丁天于2014年1月7日发表的《基于光学天线的单光子源性能研究》文献中首先公开了对单光子源和光学天线进行了理论研究，然后设计了一种新颖的扇杆光学天线,并采用使用时域有限差分法对扇杆天线进行模拟仿真，讨论了扇杆天线的普塞尔效应。最后对一种金属-介质八木纳米天线进行了模拟仿真,同时实现了很高的辐射衰减率增强和方向性。但是同时，单光子发射器的激发频段和发射频段之间常常存在着几十至几百纳米的斯托克位移（Stoke-shift），简单的纳米天线设计很难同时增强其激发强度和发射强度，而复杂的纳米天结构对外延设备要求高、制备难度大。该文献中设计的天线结构以平铺方式在基底之上，扇杆天线由两个完全相同的扇杆结构构成，并且要控制两个杆部之间的间距才能工作，主要是利用杆部位置的关联（控制两个杆部之间的间距）产生局域电磁场增强。该天线结构主要侧重于光强与激发强度的增强，而对stoke-shift、辐射方向性等没有任何明显作用。因此，可见该文献中设计的天线结构也不能很好地实现和克服上述技术问题，因此，设计一种制备简单且能满足单光子发射器斯托克位移的纳米天线，实现对多个随机不相干单光子发射器的辐射强度和方向性的调控，具有重要的意义。
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术中的不足，提供一种能调控多个随机不相干单光子发射器辐射强度和方向性的蘑菇状纳米天线，该天线结构能够满足不同单光子发射器的斯托克位移（Stoke-shift），且结构简单，便于制备；该结构可广泛应用于微纳单分子精度传感，微纳单光子源和高分辨率成像等相关领域。
为实现上述目的，本发明采用技术方案如下：
调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇纳米天线，其特征在于：包括衬底和若干个设置于衬底上的蘑菇状纳米天线，所述蘑菇状纳米天线包括天线菌柄和天线菌盖，天线菌柄固定于衬底上，天线菌盖呈伞状固定于天线菌柄的顶部；所述天线菌柄的侧面依附有若干个单光子发射器。
所述蘑菇状纳米天线的材质可以采用表面等离激元金属，或者高折率电介质材料，或者两种材质混合，但也不限于这两种材质。其中，表面等离激元金属可以采用Au，或Ag，或Cu，或Al等；高折率电介质材料可以采用Si，或GaAs，或GaP，或Ge，或TiO2等。所述天线菌盖、天线菌柄可以使用相同材质或不同材质的组合，天线菌盖的谐振频段和天线菌柄的谐振频段均可以分开灵活设计和调控，能够满足不同单光子发射器的斯托克位移（Stoke-shift）；当天线菌盖与天线菌柄的材质均采用在单光子发射器的发射频段无损耗的材质时，可以有效提高单光子发射器的量子效率。
所述蘑菇状纳米天线不依赖于单光子发射器的极化排列。所述若干个单光子发射器总体的辐射能量偏向于高折率的天线菌盖方向。
所述天线菌盖的谐振频段与单光子发射器的发射频段耦合，利用Purcell效应来增强单光子发射器的发射强度，同时导引辐射方向偏向于高折射率的天线菌盖方向，提高光收集利用效率。
所述天线菌柄的谐振频段与单光子发射器的激发频段耦合，在天线菌柄表面附近产生电磁场局域增强以增强依附在天线菌柄的单光子发射器的激发强度。
所述单光子发射器是量子点。
所述单光子发射器依附于天线菌柄侧面的方式可以是配体连接，也可以是光学力依附，或者是化学依附等，但是限于这几种依附方式。
所述蘑菇纳米天线安放于环境基质中，所述环境基质为折射率比蘑菇状纳米天线折射率低2-4的材质，可以是空气、或者水、或者PMMA有机溶液等。这里，一般环境基质的折射率为1~1.4，而纳米天线的折射率可能会在4~5之间，所以环境基质为折射率一般远低于蘑菇状纳米天线折射率。
所述衬底采用材质的折射率与环境基质的折射率相差±0.5以内，同时与纳米天线的折射率相差±3~4，以减小衬底本身对单光子发射器辐射的影响。所述衬底材质采用包括但不限于SiO2，或Si，或有机树脂等。
本发明提出蘑菇状纳米天线结构通过分别设计菌盖和菌柄的尺寸并选取合适的材质，能够同时耦合单光子发射器的激发频段和发射频段，极大的增强单光子发射器的辐射强度。同时利用菌盖与环境介质之间的折射率差异导引辐射方向偏向于菌盖方向，提高光收集利用效率。该结构不依赖于单光子发射器的极化排列，能够实现对多个随机不相干单光子发射器的辐射强度和方向性的调控。
本发明的有益效果如下：
1、通过分别设计菌盖和菌柄的尺寸并选取合适的材质，能够同时耦合单光子发射器的激发频段和发射频段，满足不同单光子发射器的斯托克位移（Stoke-shift）；
2、利用天线菌柄的谐振效应与单光子发射器的激发频段耦合，在菌柄表面附近产生电磁场局域增强，以增强依附在菌柄的单光子发射器的激发强度；
3、利用天线菌盖的谐振效应与单光子发射器的发射频段耦合，利用Purcell效应来增强单光子发射器的发射强度，同时导引辐射方向偏向于高折射率的菌盖方向，提高光收集利用效率。
4、不依赖于单光子发射器的极化排列，能够实现对多个随机不相干单光子发射器的辐射强度和方向性的调控。
附图说明
图1为本发明的结构示意图。
图2为本发明的蘑菇状纳米天线的消光谱截面大小（Extinction Cross-Section）的示意图。
图3为本发明用于实施例1中得到的依附在菌柄表面10nm距离的所有不相干量子点的总体辐射方向图和相对于无纳米天线情况下的辐射增强因子（Emitter enhancement）的示意图。
其中，附图标记为：1为环境基质；2为衬底；3为蘑菇状纳米天线；4为天线菌盖；5为天线菌柄；6为依附于菌柄的单光子发射器。
具体实施方式
为使本发明的内容、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合附图对本发明的具体实施方式作详细说明。需要说明的是，本发明实施例中的特征可以互相任意组合。
实施例1
基于高折射率电介质Si和表面等离激元金属Au的杂化蘑菇状纳米天线结构。如图1所示，其中：1为空气基质；2为SiO2衬底；3为杂化蘑菇状纳米天线；4为Si材质菌盖；5为Au材质菌柄；6为固有量子效率为1的InP量子点。多个随机排布不相干的InP量子点依附于Au菌柄表面10nm处。
如图2所示，这种杂化蘑菇状纳米天线和空气基质有很大的折射率差异，可以产生多个强烈的谐振模，能够用于与InP量子点的激发波段和发射波段耦合，增强其辐射强度。在此实施例中，针对激发波长为540nm，发射波长600nm的InP量子点设计杂化蘑菇状纳米天线。此杂化蘑菇状纳米天线在540nm激发波长下能够在Au菌柄表面产生电磁场局域增强以增强InP量子点的激发强度，其增强因子超过8倍。
图3是计算得到的依附在Au菌柄表面10nm距离的所有不相干量子点的总体辐射方向图和相对于无纳米天线情况下的辐射增强因子（Emission enhancement）。可以看出，杂化蘑菇状纳米天线有效的导引多个不相干InP量子点的大部分辐射延高折射率的Si菌盖方向传播，大大改善了光子收集效率，其方向性辐射增强因子接近25倍。在空气基质中，朝菌盖方向传播的光全部可以被数值孔径NA（Numerical Aperture）>1的电荷耦合器件相机（Charge-coupled device camera）收集到。
以上实施例仅是本发明的优选案例，本发明所主张的权利范围不局限于这些实施例，任何不脱离本发明的精神和范围的修改、变形都应属于本发明的保护范围。

Claims (7)

1.调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：包括衬底（2）和若干个设置于衬底（2）上的杂化蘑菇状纳米天线（3），所述杂化蘑菇状纳米天线（3）包括Au材质的天线菌柄（5）和天线菌盖（4），天线菌柄（5）固定于衬底（2）上，天线菌盖（4）呈伞状固定于天线菌柄（5）的顶部；所述天线菌柄（5）的侧面依附有若干个单光子发射器（6），单光子发射器（6）为固有量子效率为1、激发波长为540nm、发射波长600nm的InP量子点，若干个随机排布不相干的InP量子点依附于Au菌柄表面10nm处；
在若干个InP量子点的540nm激发波长下，在Au材质的天线菌柄（5）的表面产生电磁场局域增强以增强InP量子点的激发强度，其增强因子超过8倍。
2.根据权利要求1所述的调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：所述天线菌盖（4）、天线菌柄（5）使用相同材质进行组合，或使用不同材质进行组合。
3.根据权利要求1所述的调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：所述天线菌盖（4）的谐振频段与单光子发射器（6）的发射频段耦合，利用Purcell效应来增强单光子发射器（6）的发射强度，同时导引单光子发射器（6）的辐射方向偏向于天线菌盖（4）方向。
4.根据权利要求1所述的调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：所述天线菌柄（5）的谐振频段与单光子发射器（6）的激发频段耦合，在天线菌柄（5）表面附近产生电磁场局域增强以增强依附在天线菌柄（5）的单光子发射器（6）的激发强度。
5.根据权利要求1所述的调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：所述单光子发射器（6）依附于天线菌柄（5）侧面的方式是配体连接，或者是光学力依附，或者是化学依附。
6.根据权利要求1所述的调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：所述杂化蘑菇状纳米天线（3）安放于环境基质（1）中，所述环境基质（1）为折射率比杂化蘑菇状纳米天线（3）的折射率低2-4的材质；所述环境基质（1）为空气、或者水、或者PMMA有机溶液。
7.根据权利要求1所述的调控多个随机不相干单光子发射器辐射的蘑菇状纳米天线，其特征在于：所述衬底（2）采用材质的折射率与环境基质的折射率相差±0.5以内，同时与纳米天线的折射率相差±3~4；所述衬底（2）的材质采用SiO2，或Si，或有机树脂。
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